三類抗生素在兩種典型豬場廢水處理工藝中的去除效果

周 婧，支蘇麗，宮祥靜，楊鳳霞，谷艷茹，丁飛飛，張克強(qiáng)*

（1.東北農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，哈爾濱150030；2.農(nóng)業(yè)農(nóng)村部環(huán)境保護(hù)科研監(jiān)測所，天津300191；3.天津市靜海區(qū)動(dòng)物疫病預(yù)防控制中心，天津301600）

抗生素被廣泛用于治療、阻止、預(yù)防動(dòng)物疾病以及促進(jìn)動(dòng)物生長。據(jù)估計(jì)2013 年中國抗生素使用量達(dá)到162 000 t，其中52%為獸用[1]，而在美國，每年抗生素使用量大概是22 700 t，約50%用于動(dòng)物，其中大約11 200 t被用于非治療目的，即用于促進(jìn)豬、家禽和牛的生長[2]。大部分抗生素施用到動(dòng)物體內(nèi)后不能被完全吸收和代謝，且某些抗生素的代謝產(chǎn)物在環(huán)境中又可恢復(fù)到原藥狀態(tài)。有報(bào)道[3]稱，約30%～90%的抗生素以原藥形式隨糞便及尿液排出體外，因此，在畜禽養(yǎng)殖場廢水和動(dòng)物糞便中普遍存在抗生素殘留[4-6]，這些含有抗生素的廢水和糞便經(jīng)過處理或簡單儲(chǔ)存后，被施用到農(nóng)田里，進(jìn)而造成土壤的抗生素污染，最終誘導(dǎo)土壤環(huán)境中產(chǎn)生抗生素耐藥基因。隨著國家對(duì)種養(yǎng)結(jié)合理念的提倡，為了減少獸用抗生素對(duì)周圍接納環(huán)境的影響，研究規(guī)?；i場中抗生素的分布、遷移以及消減規(guī)律已成為環(huán)境科學(xué)的熱點(diǎn)問題。

目前的研究中，很多學(xué)者都在養(yǎng)殖場及其周圍環(huán)境中檢測出了高濃度的抗生素，衛(wèi)丹等[7]在規(guī)?；B(yǎng)豬場沼液中檢測出磺胺類和四環(huán)素類抗生素，其總濃度范圍在10.1～1090 μg·L-1；Luo 等[8]在養(yǎng)豬場及養(yǎng)魚塘中檢測出8種抗生素，其總濃度范圍在0.12～47 μg·L-1；閭幸等[9]在養(yǎng)豬區(qū)域的河道中檢測到抗生素的濃度范圍在65.6～467.0 ng·L-1，高于Luo 等[8]調(diào)查海河流域中抗生素的濃度；Kim 等[10]研究發(fā)現(xiàn)，在畜禽養(yǎng)殖業(yè)集中的區(qū)域，四環(huán)素類及磺胺類抗生素檢出的概率高于其他區(qū)域。

隨著畜禽養(yǎng)殖業(yè)的發(fā)展，越來越多的規(guī)模化豬場建立了比較完善的廢水處理工藝，以減少廢水直接排放對(duì)環(huán)境的影響。然而，目前對(duì)于抗生素在處理工藝環(huán)節(jié)的分布去除情況鮮有報(bào)道，因此本文以天津市為研究區(qū)域，選擇兩種具有不同廢水處理工藝的規(guī)?；i場作為采樣點(diǎn)。分析了兩種不同工藝下三類典型抗生素（磺胺類、喹諾酮類、四環(huán)素類）的分布及含量情況，以及工藝對(duì)抗生素的去除效果，并且估算了這兩家豬場進(jìn)出水中抗生素的日承載量，為比較抗生素在不同豬場廢水處理工藝中的去除效果提供數(shù)據(jù)支撐，并為天津市養(yǎng)殖場周邊環(huán)境進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估提供科學(xué)依據(jù)。

1 研究對(duì)象與方法

1.1 采樣點(diǎn)的選擇

天津市寧河區(qū)位于天津市區(qū)的東北部，因其有豐富的自然資源，而成為典型的華北農(nóng)業(yè)畜牧業(yè)生產(chǎn)區(qū)。本文選擇該區(qū)兩家不同規(guī)?；i場作為采樣對(duì)象，這兩家養(yǎng)殖場均具備完善的豬場廢水處理設(shè)備，且不設(shè)污水排放口，污水經(jīng)過處理后用于場內(nèi)農(nóng)田灌溉，舍內(nèi)具有規(guī)范的生產(chǎn)記錄，屬于種養(yǎng)結(jié)合的規(guī)?；i場。兩家豬場處理工藝如圖1 和圖2 所示。

生豬養(yǎng)殖場1（F1）屬民營企業(yè)，占地11.3 hm2，是一家年出欄量10 000余頭的智能化豬場，該公司已形成種植、養(yǎng)殖、屠宰、加工銷售一體化的產(chǎn)業(yè)鏈。F1內(nèi)糞便采取干清糞方式堆放在堆糞棚中，豬舍內(nèi)廢水（尿液及沖舍水）首先通過暗管排入到暫存池中，然后經(jīng)過固液分離裝置，分離出的糞渣以及一部分糞被作為CSTR 工藝（Continuous stirred tank reactor）中厭氧發(fā)酵的原料，固液分離后的廢水與經(jīng)過CSTR 工藝后排出的部分含少量糞便的發(fā)酵液同時(shí)進(jìn)入到UASB工藝（Up-flow anaerobic sludge bed）中進(jìn)行二次厭氧發(fā)酵，廢水經(jīng)過二次發(fā)酵后隨即進(jìn)入到初沉池中進(jìn)行沉淀，然后進(jìn)行A-O 工藝，O 池的出水進(jìn)入二沉池中進(jìn)行沉淀，經(jīng)過處理后的廢水進(jìn)入到生態(tài)溝中進(jìn)行深度凈化，處理過的水進(jìn)行農(nóng)田灌溉以及稻蟹混養(yǎng)，場內(nèi)每天產(chǎn)生的廢水量為66 m3。

生豬養(yǎng)殖場2（F2）屬民營企業(yè)，占地6.7 hm2，年出欄量14 000 頭。F2 中糞便也是采取干清糞的方式堆放在堆糞棚中，廢水經(jīng)暗管過多級(jí)沉淀池后，通過固液分離裝置將糞渣和廢水分離開，糞渣被送往堆糞棚中，廢水則被排入U(xiǎn)ASB 工藝中進(jìn)行厭氧發(fā)酵，發(fā)酵后的沼液又經(jīng)過折流氧化溝，氧化溝內(nèi)有大量的活性污泥，在微生物的作用下，水中有機(jī)物被吸收分解，以達(dá)到去除的目的，廢水隨即進(jìn)入到好氧曝氣池內(nèi)，池內(nèi)設(shè)有曝氣裝置及組合填料，經(jīng)過處理后的廢水則進(jìn)入到植物塘中，出水可直接用于場區(qū)內(nèi)農(nóng)業(yè)灌溉，F(xiàn)2 場內(nèi)每天產(chǎn)生廢水量為150 m3。

1.2 取樣及分析方法

1.2.1 取樣方法

樣品采集時(shí)間為2016 年夏季，規(guī)模化養(yǎng)殖場的取樣點(diǎn)如圖1、圖2。取樣體積為500 mL，每個(gè)取樣點(diǎn)設(shè)3 個(gè)平行，送至實(shí)驗(yàn)室，0～4 ℃條件下儲(chǔ)存，24 h 內(nèi)處理。F1和F2的進(jìn)、出水水質(zhì)指標(biāo)見表1。

圖1 F1生豬養(yǎng)殖場糞污治理工藝流程及取樣點(diǎn)設(shè)置Figure 1 Wastewater treatment process and sampling sites in F1 swine farm

1.2.2 儀器與分析方法

F1 中原水、暫存池、固液分離、CSTR、UASB 工藝、初沉池及A 池取樣體積為50 mL，O 池及二沉池取樣體積為100 mL；F2 中原水、三級(jí)沉淀池、固液分離后及折流氧化溝取樣體積為50 mL，好氧曝氣池及植物塘取樣體積為100 mL；各樣品均設(shè)3個(gè)平行。采用固相萃?。⊿olid phase extraction，SPE）方法提取凈化養(yǎng)殖廢水中抗生素[12]，處理過程如下：廢水經(jīng)5000 r·min-1離心10 min 后，上清液過0.45 μm 的纖維水相濾膜，用1 mol·L-1鹽酸調(diào)節(jié)廢水pH 值約為3.85，加入100 μL 飽和Na2EDTA 溶液。過活化后的SPE 柱，控制流速為3～5 mL·min-1。之后用5 mL 5%超純水、5 mL 超純水沖洗小柱，抽真空30 min 以去除柱內(nèi)殘留的水分，最后用4.5 mL 甲醇和4.5 mL 50%甲醇+50%乙酸乙酯洗脫柱子，用氮?dú)鈱⑹占疵撘捍抵两?，?0%甲醇定容至1 mL，渦旋振蕩2～3 min，0.22 μm膜過濾，待上機(jī)測試。

圖2 F2生豬養(yǎng)殖場糞污治理工藝流程及取樣點(diǎn)設(shè)置Figure 2 Wastewater treatment process and sampling sites in F2 swine farm

表1 養(yǎng)殖場F1和F2的進(jìn)出水水質(zhì)指標(biāo)Table 1 Water quality parameters of F1 and F2 swine farms

測定儀器采用Agilent 1260 超高相液相色譜-Micromass?AB-API5000 質(zhì) 譜 儀，配 備 色 譜 柱Agilent eclipse plus C18（100 mm×2.1 mm，1.8 μm）進(jìn)行多種抗生素的分離測定[12]。色譜條件：流動(dòng)相為乙腈（A）和0.1%甲酸溶液（B），柱溫35 ℃，流速0.3 mL·min-1；梯度洗脫條件：0～1 min，90% A；1～10 min，90%～80%A；10～20 min，80%～50% A；20～25 min，50% A；25～26 min，50%～90% A；26～35 min，90% A，進(jìn)樣量10 μL。質(zhì)譜條件：電噴霧離子源ESI，正離子掃描，霧化氣、脫溶劑氣、錐孔氣為氮?dú)?，碰撞氣為氬氣，源溫度和脫溶劑氣溫度分別為90 ℃和350 ℃；脫溶劑流速和錐孔氣流速分別為500 L·h-1和70 L·h-1；毛細(xì)管電壓為4 kV。MRM 模式下所檢測的抗生素定量和定性離子、碰撞能以及保留時(shí)間參考文獻(xiàn)[12]。每個(gè)抗生素的回收率以及方法的檢出限和定量限參考文獻(xiàn)[12]。

方法所測定的抗生素種類有：SAs 包括磺胺二甲嘧啶（Sulfadimidine，SMN）、磺胺甲嘧啶（Sulfamerazine，SMZ）和磺胺間甲氧嘧啶（Sulfamonomethoxine，SMX）；FQs 包括諾氟沙星（Norfloxacin，NOR）、環(huán)丙沙星（Ciprofloxacin，CIP）、恩諾沙星（Enrofloxacin，ENR）和氧氟沙星（Ofloxacin，OFX）；TCs 包括四環(huán)素（Tetracycline，TC）、土霉素（Oxytetracycline，OTC）和金霉素（Chlorotetracycline，CTC）。

1.2.3 去除率的計(jì)算

去除率由下列公式進(jìn)行計(jì)算[13]：

式中：A 為去除率，%；Bi為第i 處理單元抗生素濃度，μg·L-1；Bi+1為第i 單元的下一級(jí)單元中抗生素濃度，μg·L-1。

1.2.4 不同處理工藝中進(jìn)出水抗生素的日承載量

日承載量計(jì)算公式為[14]：

式中：WInfluent和WEffluent分別為進(jìn)出水中每一種抗生素的日承載量，mg·d-1；CInfluent和CEffluent分別為進(jìn)出水中每一種抗生素的濃度，μg·L-1；QI和QE分別為進(jìn)出水的日流量，m3·d-1。

2 結(jié)果與討論

2.1 進(jìn)出水中抗生素的種類及含量水平

兩種不同豬場廢水處理工藝中進(jìn)出水中抗生素種類及抗生素總濃度水平分別如圖3（a）和圖3（b）所示。由圖3（a）可看出，F(xiàn)1 養(yǎng)豬場廢水處理工藝進(jìn)水中，SAs檢測出3種，即SMN、SMX和SMZ，濃度分別為45.78、23.94 μg·L-1和0.16 μg·L-1；FQs檢測出4種，即NOR、CIP、OFX 和ENR，濃度分別為0.09、0.11、4.93 μg·L-1和0.77 μg·L-1；TCs 檢測出3 種，即TC、OTC 和CTC，濃度分別為2.83、36.88 μg·L-1和33.81 μg·L-1。出水中仍可以檢測出SMN、SMX、SMZ、NOR、CIP、OFX、ENR、TC、OTC 和CTC，但濃度均有所降低，出水濃度分別是0.31、0.39、0.15、0.14、0.14、4.44、0.52、0.20、11.58 μg·L-1和0.55 μg·L-1。由圖3（b）可看出，F(xiàn)2 中進(jìn)水檢測出5 種抗生素（SAs 中的SMN、SMZ，F(xiàn)Qs 中的CIP、ENR，TCs 中的CTC），濃度分別為3.59、0.11、0.75、8.86、0.12 μg·L-1，出 水 中 仍 能 檢 測 出SMN、SMZ、CIP、ENR 和CTC，濃度分別為0.76、0.10、0.80、8.37 μg·L-1和0.15 μg·L-1。對(duì)于抗生素在養(yǎng)殖場廢水中殘留水平的報(bào)道，不同研究者得出不同的結(jié)論。姜蕾等[15]在長江三角洲地區(qū)的養(yǎng)豬場廢水中檢出磺胺甲咽惡唑（SM2）、磺胺對(duì)甲氧嘧啶（SME）、磺胺嘧啶（SDZ）、SMN 和磺胺氯噠嗪（SMP）5 種SAs（＜5 μg·L-1），TC、OTC 和強(qiáng)力霉素（DXC）3 種TCs（0.05～100.75 μg·L-1）。魏瑞成等[16]在調(diào)研江蘇省27 個(gè)規(guī)模化養(yǎng)殖場排水口和周圍環(huán)境水體共53 個(gè)樣品時(shí)，檢測出OTC 濃度范圍為0.07～72.91 μg·L-1、CTC 濃度范圍為0.10～10.34 μg·L-1和TC 濃度范圍為0.08～3.67 μg·L-1。Ben 等[17]研究北京市各個(gè)地區(qū)豬場廢水含量時(shí)，指出順義區(qū)OTC濃度為25 360 ng·L-1、CTC濃度為4310 ng·L-1，海淀區(qū)OTC 濃度為6180 ng·L-1、CTC 濃度為32 670 ng·L-1。

圖3 不同處理工藝進(jìn)出水抗生素的種類及含量水平Figure 3 Types and levels of antibiotics in the influent and effluent from different treatment processes

由圖3 可看出，F(xiàn)1 抗生素的總濃度比F2 高。雖然是相同畜種，但不同生豬養(yǎng)殖場的抗生素種類、殘留濃度水平也不同，這可能是由不同的養(yǎng)殖場抗生素使用習(xí)慣造成的。例如，Zhang 等[14]在研究兩個(gè)豬場中抗生素的分布規(guī)律時(shí)指出，兩個(gè)豬場抗生素殘留水平及種類不同。此外，不同的處理工藝對(duì)抗生素的去除能力也不同。下文主要針對(duì)檢測出的SAs、FQs 和TCs在不同單元的含量水平及去除效果進(jìn)行分析。

2.2 養(yǎng)殖廢水不同處理工藝對(duì)抗生素的消減作用

2.2.1 目標(biāo)抗生素在各處理單元的殘留規(guī)律

兩種豬場廢水處理工藝中不同處理單元內(nèi)抗生素含量水平分別如圖4（a）和圖4（b）。由圖可看出ENR 和CIP 是同時(shí)存在的，且變化趨勢(shì)基本相同，其原因可能與ENR 在動(dòng)物體內(nèi)代謝有關(guān)，ENR 在豬體內(nèi)代謝產(chǎn)物是CIP[18]，因此檢測ENR 的同時(shí)也要檢測CIP。由圖4（a）可以看出，F(xiàn)1 生豬養(yǎng)殖場中的廢水經(jīng)過各個(gè)處理單元時(shí)，SAs、FQs 和TCs 總濃度整體呈下降-上升-下降的趨勢(shì)。（1）對(duì)于SAs，其總濃度在CSTR 工藝處達(dá)到最大值，SMN、SMX 和SMZ 濃度分別達(dá)到96.33、51.72 μg·L-1和0.35 μg·L-1。SAs 在二沉池出水中降到最低，SMN、SMX 和SMZ 最低濃度分別為0.31、0.39 μg·L-1和0.15 μg·L-1。（2）FQs 在初沉池出水處達(dá)到最大值，NOR、CIP、OFX 和ENR 濃度分別為0.08、0.10、8.27 μg·L-1和0.31 μg·L-1。（3）TCs 在各處理單元中的殘留水平均低于原水中殘留水平?？傮w而言，F(xiàn)Qs 和TCs 都在UASB 工藝中濃度達(dá)到最小，NOR、CIP、OFX、ENR、TC、OTC和CTC濃度分別降低到＜LOD、0.05、2.33、0.15、0.11、0.88 μg·L-1和0.18 μg·L-1，由此可見，不同抗生素種類在各處理單元呈現(xiàn)不同的殘留規(guī)律。

圖4 不同處理單元水相中抗生素的含量水平Figure 4 Concentration of antibiotics in the aqueous phase of different treatment units

由圖4（b）可知，SAs 和FQs 總濃度呈現(xiàn)先下降后上升的趨勢(shì)，TCs 總濃度處于先上升后下降的趨勢(shì)。（1）SAs 總濃度在整個(gè)工藝出水中均低于原水中殘留水平，原水中SMN 和SMZ 濃度為3.59 μg·L-1和0.11 μg·L-1，SAs 在三級(jí)沉淀池中達(dá)到最低濃度，SMN 和SMZ 最低濃度分別為0.64 μg·L-1和0.07 μg·L-1。（2）FQs 在三級(jí)沉淀池中達(dá)到最低濃度，CIP 和ENR 最低濃度分別為0.21 μg·L-1和2.11 μg·L-1；曝氣池處理單元中，F(xiàn)Qs 的總濃度達(dá)到最大值，CIP 和ENR 分別升高到2.39 μg·L-1和24.00 μg·L-1。（3）TCs 總濃度在三級(jí)沉淀池處上升，在曝氣池中濃度達(dá)到最大值，CTC最大濃度為0.22 μg·L-1；植物塘中，TCs 總濃度下降，CTC 濃度降低到0.15 μg·L-1。由此可見，SAs 和FQs均在三級(jí)沉淀池中消減程度較大，TCs 在植物塘中消減程度較大。由F1 和F2 結(jié)果比較可以得出，相同類別的抗生素在不同豬場處理單元中濃度水平不同，殘留規(guī)律也不同。

2.2.2 不同處理單元對(duì)豬場廢水中抗生素的去除效率

F1、F2 生豬養(yǎng)殖場各處理單元中抗生素去除效率如表2 和表3。F1 養(yǎng)豬場廢水處理單元中，SAs水相去除率范圍為-796.10%～99.99%，F(xiàn)Qs 水相去除率為-614.48%～99.99%，TCs 水相去除率范圍為-2 358.62%～98.27%。（1）對(duì)于暫存池處理單元，SAs、FQs和TCs均為正去除，其中對(duì)TCs去除效果較好，水相去除率為83.53%，原因可能是廢水在暫存池處理單元時(shí)，TCs 去除除通過污泥吸附作用之外，還存在光降解、水解等降解途徑[19]。（2）對(duì)于固液分離單元，三類抗生素均呈現(xiàn)低去除或負(fù)去除，SAs 去除率低的原因可能是由于SAs 不易吸附在污泥上而更傾向于隨水遷移[20]，對(duì)FQs 與TCs 負(fù)去除可能因?yàn)楣桃悍蛛x時(shí)富集在污泥上的抗生素在分離作用下隨著產(chǎn)生的泥水進(jìn)入水體，從而導(dǎo)致固液分離后水相中FQs 與TCs 的濃度升高。（3）對(duì)于CSTR 處理單元，SAs 和TCs均是負(fù)去除，F(xiàn)Qs 為正去除，其原因可能是：①由于新鮮糞樣進(jìn)入罐內(nèi)，導(dǎo)致罐內(nèi)SAs 和TCs 濃度上升，而FQs 被CSTR 罐中活性污泥吸附[22]，故出水為正去除；②SAs 的乙酰化代謝物在厭氧處理中發(fā)生生物轉(zhuǎn)化過程[13，21]，導(dǎo)致SAs 總濃度上升；③上一級(jí)固液分離后，泥水進(jìn)入CSTR 中，使得CSTR 水體理化性質(zhì)發(fā)生變化，從而導(dǎo)致更多的SAs 與TCs 溶于水相。（4）對(duì)于UASB 單元，三類抗生素在該單元中均為正去除，其原因可能是厭氧消化單元中，活性污泥對(duì)抗生素的吸附較高。（5）對(duì)于初沉池處理單元，三類抗生素均為負(fù)去除，說明該處理單元對(duì)抗生素不能有效去除，其原因可能為抗生素在上一級(jí)UASB 階段被糞便顆粒物質(zhì)所包裹，而在初沉池中沉降時(shí)糞便顆粒解體，抗生素釋放至水體中，造成抗生素總濃度上升[23-25]。（6）對(duì)于A 池處理單元，三類抗生素均為正去除，說明A 池對(duì)抗生素去除效果較好，其原因可能是A池中活性污泥對(duì)三類抗生素的吸附作用較好。（7）對(duì)于O 池處理單元，三類抗生素均呈現(xiàn)正去除，仍是TCs 去除效果最好。（8）對(duì)于二沉池處理單元，F(xiàn)Qs 與TCs 均為負(fù)去除，SAs 水相去除效率為78.47%，其原因可能與取樣的瞬時(shí)性有關(guān)[26]，此外與污水理化性質(zhì)在二沉池單元發(fā)生變化亦有關(guān)。

F2 養(yǎng)豬場處理單元中，SAs、FQs 和TCs 的水相去除率范圍分別為-15.19%～82.12%、-387.33%～76.22%和-40.98%～32.04%。（1）三級(jí)沉淀池單元對(duì)SAs 和FQs 去除效果均為正去除，其原因可能為SAs 和FQs被三級(jí)沉淀池內(nèi)活性污泥吸附，TCs 出現(xiàn)負(fù)去除的原因可能是其在水體中呈現(xiàn)較好的水溶性[27]。（2）固液分離單元中對(duì)SAs 和FQs 均為負(fù)去除，對(duì)TCs 為正去除，去除率為2.61%，TCs 和FQs 去除規(guī)律不一致的原因可能是采樣會(huì)有瞬時(shí)性，廢水的處理會(huì)出現(xiàn)滯后性，以及每個(gè)豬場對(duì)處理系統(tǒng)的運(yùn)行管理也有差異[26]。（3）折流厭氧池單元對(duì)三類抗生素均為負(fù)去除，說明該處理單元對(duì)三類抗生素不能有效去除。（4）曝氣池處理單元對(duì)三類抗生素去除效果仍為負(fù)去除，其原因可能是污泥上吸附的抗生素在曝氣池的作用下釋放到水中，導(dǎo)致三類抗生素濃度升高[28]。（5）植物塘處理單元對(duì)SAs 去除效率為負(fù)去除，對(duì)FQs 和TCs 為正去除，水相去除率分別為65.23%和32.04%，其原因可能是FQs 被植物塘內(nèi)生物吸附與污泥消化[29]，TCs可能存在光降解以及水解等過程[19]。

F1 中，SAs 中SMN、SMZ 和SMX 進(jìn)出水中總?cè)コ史謩e為99.33%、8.36%和98.38%；FQs 中NOR、CIP、OFX和ENR進(jìn)出水中總?cè)コ史謩e為-53.32%、-30.64%、10.01%和33.45%；TCs 中TC、OTC 和CTC 進(jìn)出水中總?cè)コ史謩e為93.09%、68.61%和98.36%；F2 中，SAs中SMN和SMZ進(jìn)出水中總?cè)コ蕿?8.80%和5.61%；FQs 中CIP 和ENR 進(jìn)出水中總?cè)コ蕿?6.95%和5.53%；TCs中CTC 進(jìn)出水中總?cè)コ蕿?21.21%?？股卦贔1 中去除效果較為明顯，且一半的抗生素總?cè)コ示笥?0%，而抗生素在F2 中大多數(shù)呈現(xiàn)低去除及負(fù)去除，其原因可能是F1 工藝原水中抗生素濃度比F2 工藝原水中抗生素濃度高，且可能就抗生素的去除效果而言，F(xiàn)1 工藝中處理單元的設(shè)置較F2工藝中處理單元設(shè)置更為合理。

表3 F2養(yǎng)豬場各處理單元中抗生素的水相去除率（%）Table 3 Aqueous removal rate of the antibiotics in each treatment unit of F2 swine farm（%）

2.3 進(jìn)出水中各抗生素的日承載量

F1、F2 生豬養(yǎng)殖場進(jìn)出水中各抗生素的日承載量如表4 所示，F(xiàn)1 進(jìn)出水抗生素總承載量為9 854.43 mg·d-1和1 214.49 mg·d-1，F(xiàn)2 進(jìn)出水抗生素總承載量為2 014.90 mg·d-1和1 527.96 mg·d-1。因F1 和F2 養(yǎng)殖量不同，F(xiàn)1 進(jìn)出水中單位豬抗生素總承載量為985.44 μg·d-1·頭-1和121.45 μg·d-1·頭-1，F(xiàn)2 進(jìn)出水中單位豬抗生素總承載量為143.92 μg·d-1·頭-1和109.14 μg·d-1·頭-1。F1 中進(jìn)水目標(biāo)抗生素總承載量明顯高于F2 進(jìn)水抗生素總承載量，這可能與養(yǎng)殖場規(guī)模、飼養(yǎng)方式、抗生素使用習(xí)慣有關(guān)系[14]，而出水的抗生素總承載量F1 比F2 低，這可能與養(yǎng)殖場廢水處理工藝效果有關(guān)。

表4 F1、F2生豬養(yǎng)殖場進(jìn)出水各抗生素的日承載量和單位豬承載量Table 4 Mass loadings of antibiotics in the influent and effluent of F1 and F2 swine farms

3 結(jié)論

（1）在兩個(gè)豬場廢水中共發(fā)現(xiàn)10 種抗生素，其中SMN、SMZ、CIP、ENR 和CTC 在兩個(gè)豬場中都有發(fā)現(xiàn)。在F1 養(yǎng)豬場原水中檢測出SMN、SMZ、SMX、NOR、CIP、OFX、ENR、TC、OTC 和CTC，F(xiàn)2 養(yǎng)豬場原水中檢測出SMN、SMZ、CIP、ENR 和CTC，且在最后出水中仍能檢測出這些物質(zhì)。這與每個(gè)豬場的用藥習(xí)慣、豬的生長環(huán)境以及清洗圈舍的方式有關(guān)。

（2）F1 中UASB 對(duì)SAs 和TCs 去除效果較好，O 池對(duì)FQs 的去除效果較好；F2 中三級(jí)沉淀池對(duì)SAs 和FQs 處理效果較好，植物塘對(duì)TCs 去除效果較好。總之，F(xiàn)1工藝對(duì)于抗生素的去除效果較為明顯，且F1和F2 養(yǎng)豬場中抗生素均是在厭氧、好氧處理單元被有效去除，因此在豬場廢水工藝中厭氧和好氧工藝交替處理是去除抗生素的有效方式。

（3）F1 進(jìn)出水中抗生素總承載量為9 854.43 mg·d-1和1 214.49 mg·d-1，F(xiàn)2進(jìn)出水中抗生素總承載量為2 014.90 mg·d-1和1 527.96 mg·d-1?？股乜偝休d量的高低與養(yǎng)殖場規(guī)模、飼養(yǎng)方式、抗生素使用習(xí)慣和廢水處理工藝去除效果有關(guān)。