鐵礦廢棄地復(fù)墾土壤重金屬來源解析研究

劉慧琳，葛 暢，沈 強(qiáng)，黃元仿，張世文*

（1.安徽理工大學(xué)地球與環(huán)境學(xué)院，安徽 淮南230001；2.中國農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，北京100193）

工礦廢棄地復(fù)墾利用對(duì)恢復(fù)土地資源、保護(hù)生態(tài)環(huán)境、優(yōu)化國土空間開發(fā)布局、促進(jìn)生態(tài)文明建設(shè)具有重要作用，是促進(jìn)區(qū)域和礦業(yè)可持續(xù)發(fā)展的有力保障。工礦廢棄地復(fù)墾土壤屬于重構(gòu)土壤，其擾動(dòng)性較強(qiáng)，不確定性因素較多，復(fù)墾后的土地往往存在重金屬污染等問題，因此有必要對(duì)廢棄地復(fù)墾土壤中重金屬的污染來源進(jìn)行深入探究，探明其污染特征，明確復(fù)墾土地重金屬的主要來源以及相對(duì)貢獻(xiàn)情況，以便為重金屬的污染防治、后續(xù)土地可持續(xù)利用提供數(shù)據(jù)支撐。

近年來有關(guān)土壤重金屬污染國內(nèi)外學(xué)者已做了大量的研究[1-4]。針對(duì)土壤重金屬污染源解析方面，一種是相對(duì)定性判斷污染物的來源，另一種是相對(duì)定量計(jì)算污染源的貢獻(xiàn)量，而大部分研究多集中在源識(shí)別層面，只定性地推測(cè)土壤重金屬潛在的污染源，未對(duì)其進(jìn)行定量化的解析[5]。受體模型[正態(tài)矩陣因子化法（PMF）、主成分分析法（PCA）和主成分分析/絕對(duì)主成分分?jǐn)?shù)法（PCA/APCS）]作為源解析方法，近年來在土壤領(lǐng)域也逐漸得到應(yīng)用，其不依賴于排放源的排放條件、氣象、地形等數(shù)據(jù)，不追蹤污染物的遷移過程，避免了擴(kuò)散模型輸入數(shù)據(jù)的不準(zhǔn)確性[6-10]。由于土壤重金屬污染源成分譜的未知性和難分辨性，多利用PCA/APCS 受體模型來進(jìn)行土壤污染的解析研究，其能夠在源識(shí)別的基礎(chǔ)上，將重金屬各污染源貢獻(xiàn)量定量化，定量解析各污染源的貢獻(xiàn)率。就目前來看，大多數(shù)研究多針對(duì)農(nóng)田土壤、城市土壤等對(duì)土壤重金屬污染來源進(jìn)行探究[11-12]，而針對(duì)工礦廢棄復(fù)墾土地的研究還鮮有報(bào)道，通過研究復(fù)墾土壤重金屬含量特征和來源貢獻(xiàn)，可以查明復(fù)墾土壤重金屬累積狀況，明確土壤重金屬主要來源。

本研究以某鐵礦廢棄地復(fù)墾土壤為研究對(duì)象，利用相關(guān)分析、因子分析等多元統(tǒng)計(jì)方法來識(shí)別復(fù)墾土壤重金屬的主要來源類型，并利用PCA/APCS 受體模型和地統(tǒng)計(jì)學(xué)方法，對(duì)重金屬分布特點(diǎn)和其源貢獻(xiàn)量空間分布特征進(jìn)行研究，旨在對(duì)鐵礦廢棄地復(fù)墾土壤重金屬源及其貢獻(xiàn)進(jìn)行定量解析，以期為后續(xù)該復(fù)墾土壤的進(jìn)一步利用以及污染防治提供數(shù)據(jù)支撐，為礦業(yè)廢棄復(fù)墾土壤重金屬源頭控制提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于湖北省東南部的大冶市，長江中游南岸。大冶市總地勢(shì)南高北低，中部平坦，東西兩翼為湖盆低地。地面高程一般在30～50 m。大冶市屬典型亞熱帶大陸性季風(fēng)氣候，冬冷夏熱，四季分明，年平均氣溫17 ℃。原鐵礦區(qū)廢棄地復(fù)墾前為鐵礦采選場(chǎng)，受礦區(qū)開采影響（廢棄尾砂庫堆放、堆料區(qū)、堆土場(chǎng)等）使廢棄礦區(qū)生態(tài)環(huán)境惡劣。礦區(qū)廢棄地于2014 年完成土地復(fù)墾，面積為10.25 hm2，復(fù)墾方向主要為耕地和林地，呈塊狀分布。復(fù)墾方式主要采取土地平整+農(nóng)田水利+田間道路等工程措施，復(fù)墾土壤來源于當(dāng)?shù)赝?，同時(shí)復(fù)墾后對(duì)土壤進(jìn)行培肥，以改善土壤質(zhì)量狀況，提升土壤肥力。

1.2 樣品采集與數(shù)據(jù)處理

根據(jù)前期調(diào)查工作與先前已知經(jīng)驗(yàn)，綜合考慮各因素影響，采用ArcGis 軟件進(jìn)行60 m×60 m 網(wǎng)格布點(diǎn)并分層抽樣，最終采集研究區(qū)土壤樣點(diǎn)20 個(gè)，研究區(qū)東部為重點(diǎn)監(jiān)測(cè)區(qū)域，土地利用方式主要為旱地，種植農(nóng)作物，因此樣點(diǎn)采集主要集中在東部區(qū)域。采集表層0～20 cm 土壤樣品，在采樣、樣品保存和樣品處理過程中均采用非金屬容器，避免樣品污染，采樣時(shí)用GPS定位樣點(diǎn)坐標(biāo)，同時(shí)詳細(xì)記錄土壤有效土層厚度、礫石含量、土地利用方式等信息。采樣時(shí)間為2017年9月，研究區(qū)位置及采樣點(diǎn)分布如圖1。

圖1 研究區(qū)位置及采樣點(diǎn)分布圖Figure 1 Map of location and sampling points of the study area

將樣品棄去動(dòng)植物殘?bào)w、礫石等雜質(zhì)，風(fēng)干研磨后過100 目篩，用于室內(nèi)測(cè)試。根據(jù)前期綜合調(diào)查結(jié)果，選擇易變且存在污染風(fēng)險(xiǎn)的砷（As）、鎘（Cd）、鉻（Cr）、銅（Cu）、汞（Hg）、鋅（Zn）6種元素進(jìn)行分析。Cd采用石墨爐原子吸收分光光度法測(cè)定，具體參考《土壤質(zhì)量鉛、鎘的測(cè)定 石墨爐原子吸收分光光度法》（GB/T 17141—1997）；Hg、As采用微波消解/原子熒光法，具體可參考《土壤和沉積物汞、砷、硒、鉍、銻的測(cè)定 微波消解/原子熒光法》（HJ 680—2013）；Cr 采用波長色散X 射線熒光光譜法，具體可參考《土壤和沉積物無機(jī)元素的測(cè)定 波長色散X 射線熒光光譜法》（HJ 780—2015）。Cu、Zn 采用火焰原子吸收分光光度法測(cè)定，具體參考《土壤質(zhì)量銅、鋅的測(cè)定 火焰原子吸收分光光度法》（GB/T 17138—1997），除了測(cè)定土壤重金屬指標(biāo)外，還測(cè)定復(fù)墾土壤pH 和有機(jī)質(zhì)，pH采用離子計(jì)法，有機(jī)質(zhì)采用重鉻酸鉀容量法。

數(shù)據(jù)處理采用SPSS 21.0 進(jìn)行描述性統(tǒng)計(jì)分析、主成分分析及多元回歸分析等，空間插值部分采用Arcgis 10.1地統(tǒng)計(jì)模塊完成。

1.3 研究方法

1.3.1 主成分分析/絕對(duì)主成分分?jǐn)?shù)（PCA/APCS）受體模型

主成分分析（PCA）是對(duì)一組變量降維的多元統(tǒng)計(jì)方法。PCA的結(jié)果與源貢獻(xiàn)相關(guān)，但是只能定性地推測(cè)潛在的污染源而不能直接用于源解析，絕對(duì)主成分分?jǐn)?shù)（APCS）是在PCA 的基礎(chǔ)上，得到歸一化的重金屬濃度的因子分?jǐn)?shù)APCS，再將APCS 轉(zhuǎn)化為每個(gè)污染源對(duì)每個(gè)樣本的濃度貢獻(xiàn)。該模型可以定量確定每個(gè)變量對(duì)每個(gè)源的載荷，還可以定量確定源對(duì)重金屬的平均貢獻(xiàn)量和在每個(gè)采樣點(diǎn)的貢獻(xiàn)量[5，11]。主要步驟為：

（1）對(duì)所有重金屬元素含量進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化，從PCA得到歸一化的因子分?jǐn)?shù)：

式中：Zij為標(biāo)準(zhǔn)化后的濃度值（無量綱）；Cij為重金屬元素濃度實(shí)測(cè)值，mg·kg-1和σi分別為元素i的平均濃度和標(biāo)準(zhǔn)偏差，mg·kg-1。

（2）對(duì)所有元素引入1個(gè)濃度為0的人為樣本，計(jì)算得到該0濃度樣本的因子分?jǐn)?shù)：

（3）每個(gè)樣本的因子分?jǐn)?shù)減去0 濃度樣本的因子分?jǐn)?shù)得到每個(gè)重金屬元素的APCS；

（4）用重金屬濃度數(shù)據(jù)對(duì)APCS 做多元線性回歸，得到的回歸系數(shù)可將APCS 轉(zhuǎn)化為每個(gè)污染源對(duì)每個(gè)樣本的濃度貢獻(xiàn)，對(duì)Ci的源貢獻(xiàn)量可由1 個(gè)多元線性回歸得到：

式中：b0i為對(duì)金屬元素i 做多元線性回歸所得的常數(shù)項(xiàng)；bpi是源p 對(duì)重金屬元素i 的回歸系數(shù)；APCSp為調(diào)整后的因子p 的分?jǐn)?shù)；APCSp×bpi表示源p 對(duì)Ci的質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)；所有樣本的APCSp×bpi平均值表示源平均絕對(duì)貢獻(xiàn)量。

1.3.2 地統(tǒng)計(jì)學(xué)-經(jīng)驗(yàn)貝葉斯克里格插值

空間插值是分析空間數(shù)據(jù)的常用方法，傳統(tǒng)的克里格法是利用區(qū)域化變量的原始數(shù)據(jù)和半變異函數(shù)的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，對(duì)未采樣點(diǎn)的區(qū)域化變量的取值進(jìn)行線性無偏最優(yōu)估計(jì)[13-15]。由于其具有較強(qiáng)的平滑和趨中效應(yīng)，所預(yù)測(cè)值通常較為集中，不能夠完全反映出復(fù)墾土壤本身的性質(zhì)特點(diǎn)。本文則采用經(jīng)驗(yàn)貝葉斯克里格法，該方法通過估計(jì)基礎(chǔ)半變異函數(shù)來說明所引入的誤差[16]。其可以準(zhǔn)確預(yù)測(cè)一般程度上的不穩(wěn)定性，對(duì)于小型數(shù)據(jù)集比其他克里格方法更為準(zhǔn)確，能夠準(zhǔn)確反映出土壤受外界擾動(dòng)時(shí)所發(fā)生的變異情況等。

2 結(jié)果與討論

2.1 復(fù)墾土壤重金屬描述性統(tǒng)計(jì)分析

基于SPSS 21.0 對(duì)土壤重金屬數(shù)據(jù)進(jìn)行描述性統(tǒng)計(jì)分析，獲取各重金屬的離散程度、變異系數(shù)等，并以湖北省土壤重金屬背景值[17]和土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB 15618—1995）[18]中的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)（pH＜6.5）為背景值進(jìn)行對(duì)比分析（表1）。

由表1 知，6 種重金屬的極值分布范圍較廣，As分布范圍2.64～35.30 mg·kg-1，Cd 分布范圍0.11～0.44 mg·kg-1，Cr 分布范圍26.70～81.80 mg·kg-1，Cu 分布范圍11.20～201.00 mg·kg-1，Hg 分布范圍0.03～0.14 mg·kg-1，Zn 分布范圍43.00～118.00 mg·kg-1，其極差范圍廣，差異較大。As、Cd、Cr、Cu、Hg、Zn 均值含量分別為14.68、0.21、51.28、75.44、0.08、73.63 mg·kg-1，極大值是對(duì)應(yīng)均值的1～3 倍。變異系數(shù)（CV）反映了總體樣本中各采樣點(diǎn)重金屬含量的平均變異程度[19]。綜合來看，研究區(qū)內(nèi)變異系數(shù)為31%～67%，均屬于中等程度變異，以Cu 變異最大，其次為As。Zn 和Cr 的變異系數(shù)相對(duì)較小。Cu、As、Cd、Hg 變異程度較為接近，說明其分布較不均勻，具有較大離散型，也表明幾種重金屬之間可能存在一定的同源性，幾種元素在復(fù)墾區(qū)所受的影響比較一致。從均值水平看，對(duì)比土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值，僅有Cu平均值含量高于閾值，其他元素含量均低于閾值。對(duì)比湖北省背景值，可有效分析研究區(qū)污染狀況，可見As、Cu、Cd 平均值超出背景值，其他未超背景值水平，但通過點(diǎn)位超標(biāo)率可以看出，僅有Cr 未超標(biāo)，其他元素均有不同程度的超標(biāo)，以As、Cu 超標(biāo)嚴(yán)重。通過極差、變異系數(shù)和超標(biāo)率綜合比較幾種重金屬元素，除Cr 外，其他5 種元素在土壤表層均存在不同程度的富集，且Cu、As富集趨勢(shì)較為明顯，存在一定程度的污染，因此在后續(xù)土壤環(huán)境改善中有必要采取一定措施來阻止其進(jìn)一步累積。

表1 表層土壤重金屬元素含量的統(tǒng)計(jì)特征Table 1 Characteristics of statistics of heavy metal concentrations in topsoil

2.2 復(fù)墾土壤重金屬相關(guān)性分析

不同種類重金屬之間的相關(guān)性常作為判別重金屬是否具有共同來源的依據(jù)，通常認(rèn)為有顯著正相關(guān)關(guān)系的重金屬有相似的來源。同時(shí)研究區(qū)內(nèi)土壤pH平均值為5.72，有機(jī)質(zhì)含量均值為10.89 g·kg-1。土壤重金屬含量之間的相關(guān)性分析以及與土壤pH、有機(jī)質(zhì)（SOM）之間的相關(guān)性分析見表2。

對(duì)6 種重金屬元素進(jìn)行Pearson 相關(guān)分析，結(jié)果顯示As-Hg、As-Cu 之間呈極顯著正相關(guān)，且相關(guān)性系數(shù)分別達(dá)到0.82、0.69，Hg-Cu 之間為顯著正相關(guān)，表明As、Hg、Cu 之間可能有相似的來源。同時(shí)As-Zn、Hg-Zn、Cd-Zn 之間顯著正相關(guān)，也說明它們可能有部分相似來源。而Cr 與其他幾種金屬元素之間相關(guān)性均不明顯，可表明Cr 與其他元素來源不同。同時(shí)土壤pH 影響重金屬在土壤中的賦存形態(tài)、吸附和解吸過程，以及被植物吸收、遷移的能力，而土壤中有機(jī)質(zhì)含量的高低，控制著土壤中重金屬的地球化學(xué)行為[16]。研究區(qū)屬重構(gòu)土壤，復(fù)墾土壤的pH、有機(jī)質(zhì)與重金屬之間關(guān)系復(fù)雜。由表2可知，Cd、Zn與pH相關(guān)性較強(qiáng)，為顯著正相關(guān)，除Cd 與有機(jī)質(zhì)顯著正相關(guān)外，其他幾種元素與有機(jī)質(zhì)相關(guān)性均不明顯。研究認(rèn)為農(nóng)藝措施、農(nóng)業(yè)活動(dòng)等影響著表層土壤重金屬含量，但各元素的來源及相關(guān)關(guān)系還需進(jìn)一步驗(yàn)證。

表2 土壤重金屬含量相關(guān)性分析Table 2 Correlations matrix for the heavy metals in soils

2.3 復(fù)墾土壤重金屬源識(shí)別

基于樣點(diǎn)數(shù)據(jù)，為減小樣本觀測(cè)數(shù)據(jù)變量空間的維度以便更好地理解重金屬元素之間的關(guān)系，利用主成分分析提取出3 個(gè)主要成分，為了使主成分載荷更容易理解和使被提取因子所解釋的方差最大化，本文采用最大正交旋轉(zhuǎn)法來對(duì)得到的因子進(jìn)行旋轉(zhuǎn)，結(jié)果見表3。同時(shí)對(duì)As、Cd、Cr、Cu、Zn、Hg 進(jìn)行分層聚類，形象地反映土壤重金屬元素間的相似性或親疏性，以便更清楚地了解污染物的來源（圖2）。

由表3 主成分分析結(jié)果可知，從樣本觀測(cè)數(shù)據(jù)中提取出3 個(gè)主成分，這3 個(gè)主成分解釋了89.707%的總體方差。PC1 主要反映As、Hg、Cu 的組成信息，解釋方差變量的50.564%。研究區(qū)內(nèi)As、Hg、Cu 的變異程度較為接近，且Cu變異最為強(qiáng)烈。3種元素呈現(xiàn)一定的富集趨勢(shì)，存在污染風(fēng)險(xiǎn)，推測(cè)它們的分布情況主要受原本礦山開采的影響。區(qū)域自身的地球化學(xué)特征、礦物風(fēng)化、侵蝕等本身對(duì)土壤產(chǎn)生的影響，礦區(qū)開采致使土壤遭到破壞，地表徑流導(dǎo)致礦區(qū)開采產(chǎn)生的廢水、廢渣等淋溶下滲至土壤中造成土壤污染。同時(shí)，復(fù)墾區(qū)內(nèi)仍存部分尾礦沙，尾礦含有的重金屬含量較高，其長期堆放也對(duì)周圍土壤產(chǎn)生較大影響。原礦區(qū)廢棄地雖進(jìn)行復(fù)墾，但由于歷史遺留問題，多年開采造成嚴(yán)重影響。雖在復(fù)墾過程中實(shí)施一定措施進(jìn)行整治，但仍不能改變?cè)械奈廴締栴}。PC2主要反映Cd和Zn的組成信息，解釋方差29.206%的信息。有研究表明Cd 為交通源重金屬，主要源自汽車尾氣排放、橡膠輪胎磨損、機(jī)動(dòng)車機(jī)件磨損、汽車散熱器、瀝青或水泥路面磨損等[20]，原礦山開采避免不了大型車輛運(yùn)輸，同時(shí)研究區(qū)東南部與省道靠近，因此交通因素對(duì)其產(chǎn)生較大影響，加之復(fù)墾后土地利用中農(nóng)業(yè)機(jī)械活動(dòng)等造成尾氣、粉塵沉降于復(fù)墾區(qū)，同時(shí)Cd也是磷肥等無機(jī)肥中含量較高的重金屬[21]，故推測(cè)Cd來源于交通和農(nóng)業(yè)活動(dòng)。表層土壤Zn的累積與交通運(yùn)輸也有很大的關(guān)系，汽車輪胎磨損會(huì)產(chǎn)生含Zn 的粉塵，并隨著降塵一起落至表層土壤[20，22]，PC3反映Cr的信息，占總體解釋方差的9.937%，對(duì)Cr 來說，其變異程度相較于其他幾種元素較小，Cr 含量分布范圍也相對(duì)集中，均值水平遠(yuǎn)低于背景值，故推測(cè)其主要源于母質(zhì)等自然源。

表3 土壤重金屬元素含量總體解釋方差及其成分矩陣和旋轉(zhuǎn)成分矩陣Table 3 Total variance explained content and component matrix and rotated component matrix for heavy metal contents

圖2 用Ward聚類分析土壤重金屬元素的譜系圖Figure 2 Dendrogram of the cluster analysis of soil heavy metal elements using the Ward method

同時(shí)用Ward 聚類分析將研究區(qū)內(nèi)6 種重金屬分為3 種主要的類別，類別1 為As、Hg、Cu，類別2 是Cd和Zn，類別3為Cr，這與主成分分析結(jié)果一致，也與表2 相關(guān)性分析結(jié)果相互驗(yàn)證。由此推測(cè)復(fù)墾土壤重金屬污染源1 為礦業(yè)活動(dòng)源，源2 為交通和農(nóng)業(yè)活動(dòng)源，源3來自于成土母質(zhì)自然源。

2.4 復(fù)墾土壤重金屬源貢獻(xiàn)分析

基于前述模型方法，計(jì)算3 種源的絕對(duì)主成分，并建立多元線性回歸方程，計(jì)算每種源的絕對(duì)貢獻(xiàn)量，并由多元線性回歸方程計(jì)算得到各元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)的擬合值，把擬合值與實(shí)測(cè)值做比較，計(jì)算其相對(duì)誤差，以表示多元線性回歸方程擬合精度，多元線性回歸的擬合優(yōu)度用r2表示，統(tǒng)計(jì)結(jié)果見表4。

由表4 可知，源1 即礦業(yè)活動(dòng)源對(duì)As、Hg、Cu 的貢獻(xiàn)率分別為67.10%、46.30%、89.82%，源2 即交通與農(nóng)業(yè)活動(dòng)對(duì)Cd、Zn 的貢獻(xiàn)率為86.05%、62.26%，而源3 即自然源對(duì)Cr 的貢獻(xiàn)率為90.56%。由此可見不同的源對(duì)重金屬累積的貢獻(xiàn)程度不同。當(dāng)同一元素在不同成分上均有相當(dāng)?shù)妮d荷時(shí)，可認(rèn)為該元素具備多種成分的來源[23]。針對(duì)特定的重金屬存在特定的主導(dǎo)來源，同時(shí)又受其他源的影響，是多種因素共同作用的結(jié)果。由表3 的旋轉(zhuǎn)成分矩陣可看出As、Hg、Zn 等在3 個(gè)成分上均有一定的載荷。從表4 可知，As主要受3 種源作用的綜合影響，以PC1 相對(duì)貢獻(xiàn)最大，其次為PC2、PC3貢獻(xiàn)量，分別占12.57%、20.27%。Cd 主要受交通與農(nóng)業(yè)活動(dòng)影響，礦山開采對(duì)其影響很小。Cr 基本由自然源起主導(dǎo)作用，外界環(huán)境的改變對(duì)其作用不大。而Cu 主要來源于礦業(yè)活動(dòng)，農(nóng)業(yè)與交通源僅貢獻(xiàn)10.18%，而Hg 與Zn 分別受3 種來源共同貢獻(xiàn)。從相對(duì)誤差和擬合優(yōu)度知線性回歸方程擬合效果較好，可用于計(jì)算各污染源貢獻(xiàn)量。

表4 土壤重金屬元素源的相對(duì)貢獻(xiàn)Table 4 The relative contribution of the source of heavy metal elements in soil

從整體而言，原本礦山開采活動(dòng)對(duì)每種重金屬都有不同的作用效果，其次交通與農(nóng)業(yè)活動(dòng)的不同也會(huì)使土壤重金屬累積。本身復(fù)墾土壤屬重構(gòu)土壤，存在較多的不確定性因素，其擾動(dòng)性較強(qiáng)，性質(zhì)不穩(wěn)定。礦區(qū)開采后的礦渣、尾礦等碎屑物本身就含有重金屬，復(fù)墾土壤與廢棄物間發(fā)生物質(zhì)遷移也導(dǎo)致了土壤中存在超標(biāo)的重金屬，同時(shí)為提升復(fù)墾后土地肥力，農(nóng)業(yè)活動(dòng)施加過多有機(jī)無機(jī)肥料，以及交通運(yùn)輸、大氣沉降等途徑將粉塵等帶入復(fù)墾土壤中，不同來源的重金屬通過富集作用，加劇了土壤的污染程度。復(fù)墾后雖進(jìn)行土地利用，但易受外界環(huán)境的影響，因此使復(fù)墾土壤所受外源影響作用大于本身內(nèi)源影響。

2.5 土壤重金屬主要來源空間分布特征

對(duì)每個(gè)采樣點(diǎn)的源貢獻(xiàn)量進(jìn)行比較，將貢獻(xiàn)量最大的源視為該樣點(diǎn)的主要來源，將各采樣點(diǎn)的主要來源貢獻(xiàn)量進(jìn)行插值，即可知道重金屬元素的污染來源貢獻(xiàn)量空間分布格局。因此采用地統(tǒng)計(jì)學(xué)對(duì)主要源貢獻(xiàn)量進(jìn)行解析（取本研究區(qū)東部重點(diǎn)區(qū)域?yàn)槔?，如圖3。

在了解各重金屬排放源貢獻(xiàn)量后，結(jié)合表4，以源1 對(duì)Cu 的貢獻(xiàn)最大，源2 對(duì)Cd 的貢獻(xiàn)量最大，源3對(duì)Cr 的貢獻(xiàn)最多，以這3 種元素為例，預(yù)測(cè)Cu、Cd、Cr和其相應(yīng)排放源所產(chǎn)生的重金屬絕對(duì)貢獻(xiàn)量的空間分布格局。圖3中a、b、c為Cu、Cd、Cr空間分布格局，d、e、f為對(duì)應(yīng)的最大源貢獻(xiàn)量空間分布格局。由圖3a可知，土壤重金屬Cu 的預(yù)測(cè)范圍為14.485～193.835 mg·kg-1，而源1 對(duì)Cu 的貢獻(xiàn)量預(yù)測(cè)范圍在18.370～171.612 mg·kg-1，圖3a 和圖3d 在空間分布格局上也較為相似，皆是在重點(diǎn)區(qū)東部含量較高，以東部為中心，向外逐漸減小。源2 對(duì)Cd 的貢獻(xiàn)量在0.098～0.295 mg·kg-1，而Cd 的空間分布范圍為0.127～0.327 mg·kg-1，二者范圍較為接近，同時(shí)在空間格局上，表現(xiàn)為東南部Cd 含量高，越往北，Cd 含量減小，由于重點(diǎn)區(qū)域東部和南部主要為旱地，且靠近公路，加之復(fù)墾后農(nóng)業(yè)活動(dòng)所施加的有機(jī)無機(jī)肥料等因素，因此交通與農(nóng)業(yè)活動(dòng)的影響在空間格局上表現(xiàn)有一定差異，但總體來說源2 對(duì)Cd 的貢獻(xiàn)量也大致表現(xiàn)出東南部高，北部低的分布格局。對(duì)Cr來說，Cr預(yù)測(cè)分布范圍在47.890～53.743 mg·kg-1，而源3 母質(zhì)對(duì)Cr 的貢獻(xiàn)量在37.561～54.261 mg·kg-1，在空間格局上，雖與Cr 含量的分布有一定差異，但總體上也表現(xiàn)為南部高北部低的格局。

圖3 土壤重金屬空間分布（a、b、c）和對(duì)應(yīng)最大排放源貢獻(xiàn)量（d、e、f）的空間分布格局Figure 3 Spatial distribution of heavy metals in soil and spatial distribution pattern of the contribution of the corresponding maximum emission sources

綜上所述，通過分析幾種重金屬的主要污染來源貢獻(xiàn)量空間分布規(guī)律和重金屬元素的空間格局，可在后續(xù)土地復(fù)墾利用過程中針對(duì)每種重金屬的分布格局和污染來源提供有效的防治措施，以阻止重金屬的富集。同時(shí)文章仍存在許多不足之處，在重金屬溯源分析過程中，由于復(fù)墾土壤不同于正常土壤，其擾動(dòng)性強(qiáng)，不確定因素多，運(yùn)用多元統(tǒng)計(jì)和地統(tǒng)計(jì)手段有時(shí)不足以判別某些重金屬的來源，往往還需借助于土壤重金屬元素剖面分異、重金屬化學(xué)形態(tài)分析、同位素示蹤等方法的結(jié)合運(yùn)用，從不同視角對(duì)重金屬的來源途徑加以區(qū)分，進(jìn)而為區(qū)域土壤污染治理提供參考依據(jù)。

3 結(jié)論

（1）從土壤重金屬統(tǒng)計(jì)特征來看，研究區(qū)內(nèi)6 種重金屬極值分布范圍廣，差異較大。6 種元素均處于中等變異程度，Cu 變異系數(shù)最大，接近67%。結(jié)合當(dāng)?shù)乇尘爸悼矗鼵r 外，其他5 種元素在土壤表層均存在一定程度的富集。

（2）重金屬之間的相關(guān)性分析、主成分分析和聚類分析結(jié)果相互印證，由此推測(cè)復(fù)墾土壤重金屬主要來源有3個(gè)，PC1為礦業(yè)活動(dòng)源，PC2為農(nóng)業(yè)活動(dòng)和交通源，PC3來自于成土母質(zhì)自然源。源1對(duì)As、Hg、Cu的貢獻(xiàn)率分別為67.10%、46.30%、89.82%，源2 對(duì)Cd、Zn的貢獻(xiàn)率為86.05%、62.26%，而源3對(duì)Cr的貢獻(xiàn)率為90.56%。

（3）在空間上，Cu、Cd、Cr重金屬的最大來源貢獻(xiàn)量空間分布規(guī)律和相應(yīng)的重金屬元素的空間分布表現(xiàn)出一致的特征。Cu 在重點(diǎn)區(qū)域東部含量較高，北部、南部含量逐漸減小，Cd、Cr 均表現(xiàn)出南部含量高，北部含量低的分布格局。