• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    Eu0.9M0.1TiO3(M=Ca,Sr,Ba,La,Ce,Sm)的磁性和磁熱效應(yīng)?

    2018-12-28 12:09:00郝志紅王海英張荃莫兆軍
    物理學(xué)報 2018年24期
    關(guān)鍵詞:鐵磁性鐵磁晶格

    郝志紅 王海英 張荃 莫兆軍

    1)(天津職業(yè)大學(xué)眼視光工程學(xué)院,天津 300410)

    2)(天津理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,材料物理研究所,天津 300384)

    (2018年9月21日收到;2018年10月19日收到修改稿)

    EuTiO3是直接帶隙半導(dǎo)體材料,在液氦溫度附近呈現(xiàn)反鐵磁性,且具有較大的磁熵變,但是當(dāng)其轉(zhuǎn)變?yōu)殍F磁性時,可以有效提高低磁場下的磁熵變.本文通過元素替代,研究晶格常數(shù)的變化和電子摻雜對磁性和磁熱效應(yīng)的影響.實驗采用溶膠凝膠法制備EuTiO3和Eu0.9M0.1TiO3(M=Ca,Sr,Ba,La,Ce,Sm)系列樣品.結(jié)果表明:大離子半徑的堿土金屬離子替代提高了鐵磁性耦合,有利于提高低磁場下的磁熱效應(yīng).電子摻雜可以抑制其反鐵磁性耦合從而使其表現(xiàn)為鐵磁性.當(dāng)大離子半徑的稀土La和Ce離子替代Eu離子時,既增大了晶格常數(shù)也實現(xiàn)了電子摻雜,表現(xiàn)出較強(qiáng)的鐵磁性.在1 T的磁場變化下,Eu0.9La0.1TiO3和Eu0.9Ce0.1TiO3的最大磁熵變分別為10.8和11 J/(kg·K),均大于EuTiO3的9.8 J/(kg·K);制冷能力分別為39.3和51.8 J/kg,相對于EuTiO3也有所提高.

    1 引 言

    人工制冷技術(shù)是現(xiàn)代社會工業(yè)文明的重要標(biāo)志之一,在人類生活和生產(chǎn)中發(fā)揮了至關(guān)重要的作用.與傳統(tǒng)的氣體壓縮與膨脹制冷技術(shù)相比,磁制冷技術(shù)以固體磁性材料為制冷工質(zhì),不使用氟利昂和壓縮機(jī),具有高效節(jié)能、綠色環(huán)保、穩(wěn)定性高、可靠性強(qiáng)、體積小、噪音小等眾多優(yōu)點[1?3],被《環(huán)球科學(xué)》認(rèn)為是破解人類能源危機(jī)的七大顛覆性技術(shù)之一.

    近幾十年以來,低溫技術(shù)已成為支撐現(xiàn)代科技最關(guān)鍵的技術(shù)之一.如液氦溫區(qū)對超導(dǎo)技術(shù)、航天軍事、低溫電子技術(shù)、低溫物理學(xué)都有著十分重要的意義.磁制冷技術(shù)將會成為一種有效提高液氦溫區(qū)制冷性能又滿足環(huán)保性的技術(shù),其中磁制冷材料是磁制冷技術(shù)的核心.因此,液氦溫區(qū)大磁熵變材料的研究得到了極大的關(guān)注.近年來,在低溫區(qū)有很多具有低磁場誘導(dǎo)大磁熱效應(yīng)的稀土基金屬化合物被發(fā)現(xiàn),比如鐵磁(FM)的ErFeSi[4],ErRuSi[5]和TmCuAl[6];反鐵磁態(tài)(AFM)的HoCuSi[7],TmMn2Si2[8],HoNiAl[9]和ErCr2Si2[10];還有兩個連續(xù)相變的HoPdIn,TmGa等[11,12]. 稀土金屬氧化物也是低溫磁制冷研究的方向,Balli等[13]報道了單晶HoMn2O5的磁熱效應(yīng),在磁場變化7 T時,易軸方向的最大磁熵變值為13.1 J/(kg·K),而a和c軸方向分別為5 J/(kg·K)和3.5 J/(kg·K).另外,Balli等[14]還報道了DyMnO3單晶的磁熱效應(yīng),在磁場變化5 T時,ab面上的最大磁熵變值為15 J/(kg·K),而在低磁場變化下,c軸方向表現(xiàn)出大的磁熵變,在磁場變化0.5 T時,c軸方向的最大磁熵變值為2 J/(kg·K).但這些材料的磁熵變遠(yuǎn)低于稀土金屬間化合物(在磁場變化1 T時磁熵變約為10 J/(kg·K)).

    Alho等[15]利用Hamiltonian系統(tǒng)地研究了磁場對單晶EuTiO3各向異性磁熵變的影響.Eu-TiO3相變溫度在6 K左右,呈現(xiàn)出量子順電性和G型反鐵磁性,Eu2+的磁矩為7μB±1μB[16,17].EuTiO3的在液氦溫區(qū)具有巨磁熱效應(yīng)并且不存在明顯的磁滯損耗和熱滯損耗現(xiàn)象.Akamatsu等[18]研究最近鄰相互作用J1和次近鄰相互作用J2與體積的變化關(guān)系,結(jié)果表明隨著體積的增大,EuTiO3的基態(tài)由反鐵磁態(tài)轉(zhuǎn)化成鐵磁態(tài).通過改變外來的作用可以控制EuTiO3的磁性狀態(tài),當(dāng)某一方向的晶格常數(shù)變大時,EuTiO3的最近鄰Eu離子的磁相互作用會從反鐵磁態(tài)轉(zhuǎn)變成鐵磁態(tài)[19,20].氧空位摻雜也可使EuTiO3材料從反鐵磁態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)殍F磁態(tài),Li等[21]在Eu0.5Ba0.5TiO3?σ薄膜中也證明了氧缺陷可以使反鐵磁態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)殍F磁態(tài).當(dāng)對EuTiO3電子摻雜時,巡游電子被加入到Ti的三重簡并的3d t2g軌道中,以這些巡游電子為媒介,Eu自旋之間Ruderman-Kittel-Kasuya-Yoshida(RKKY)相互作用,同樣可以轉(zhuǎn)變?yōu)殍F磁態(tài)[22].本文通過二價堿金屬元素和稀土元素(La,Ce,Sm)對Eu元素的替代,研究晶格常數(shù)的變化和電子摻雜對EuTiO3磁性和磁熱效應(yīng)的影響.

    2 實驗過程

    采用溶膠凝膠法制備Eu0.9M0.1TiO3(M=Ca,Sr,Ba,La,Ce,Sm). 首先,將硝酸銪(Eu(NO3)3·6H2O)和M 的硝酸鹽(M=Ca,Sr,Ba,La,Ce,Sm)按一定的化學(xué)比例溶解到去離子水中,攪拌至完全溶解,接著加入一定量的硝酸,然后加入鈦酸四丁脂[Ti(OC4H9)4],攪拌0.5 h.最后,將乙二醇(C2H6O2)按相比于金屬硝酸鹽1:1的摩爾比加入其中作為分散劑,繼續(xù)攪拌0.5 h.

    所配置的均勻溶液在70?C進(jìn)行干燥,形成所需的干凝膠.干凝膠在400?C空氣中燒結(jié)4 h,得到的樣品進(jìn)行充分研磨.最后樣品在800?C空氣中保持2 h,然后通入8%的H2和92%的Ar的混合氣體,以5?C/min的升溫速率升高溫度到1100?C,并保持4 h,得到替代的鈦酸銪Eu0.9M0.1TiO3樣品.

    得到的粉末樣品通過X射線衍射(XRD)進(jìn)行測量,以確定晶體結(jié)構(gòu).并使用超導(dǎo)量子干涉裝置(SQUID)磁強(qiáng)計測量等溫磁化曲線和變溫磁化曲線.

    3 結(jié)果與討論

    圖1是Eu0.9M0.1TiO3(M=Ca,Sr,Ba,La,Ce,Sm)的XRD圖,結(jié)果表明樣品為鈣鈦礦結(jié)構(gòu),沒有其他雜相.通過Rietveld對XRD衍射峰精修,其中Rwp<9%和CHI2<8,得到晶格參數(shù)a為(3.9065—3.9090),離子的替代使得晶格參數(shù)有所增大,晶格參數(shù)增大量隨替代離子半徑的大小而變化,如圖1中插圖所示.

    圖1 Eu0.9M0.1TiO3(M=Ca,Sr,Ba,La,Ce,Sm)室溫的XRD圖,其中有EuTiO3化合物的Rietveld精修圖,十字架表示的是實驗數(shù)據(jù),紅色曲線是計算得到的衍射曲線,藍(lán)色曲線是實驗數(shù)據(jù)與計算數(shù)據(jù)的差值,插圖為晶胞體積的變化關(guān)系Fig.1.The XRD patterns of Eu0.9M0.1TiO3(M=Ca,Sr,Ba,La,Ce,Sm).EuTiO3is the Rietveld technique program,the observed data are indicated by crosses,and the calculated profile is the continuous line overlying them,the lower curve is the difference between the observed and calculated.Inset:the change of lattice parameters.

    圖2 Eu0.9M0.1TiO3(M=Ca,Sr,Ba,La,Ce,Sm)在磁場0.01 T下的零場降溫?zé)岽徘€(ZFC)和帶場降溫?zé)岽徘€(FC)Fig.2.Temperature dependences of ZFC and FC magnetizations of Eu0.9M0.1TiO3(M=Ca,Sr,Ba,La,Ce,Sm)under the magnetic field of 0.01 T(1 emu/g=10?3A·m2/g).

    零場降溫?zé)岽徘€(ZEF)和帶場降溫?zé)岽徘€(FC)表明EuTiO3和Eu0.9Ca0.1TiO3呈現(xiàn)反鐵磁性,Ca離子的替代并沒有改變原有的磁相變性質(zhì),奈爾溫度約為5.5 K;但Eu0.9Sr0.1TiO3和Eu0.9Ba0.1TiO3樣品呈現(xiàn)鐵磁性,居里溫度為5.5 K,如圖2(a)所示.這主要是因為Ca的離子半徑為0.99 ?,和Eu的離子半徑0.947 ?相近,鈣的替代晶格參數(shù)增大較小,磁耦合形式?jīng)]有變化,因此磁相變形式不變.但Sr和Ba的離子半徑(1.12和1.35 ?)明顯大于Eu的離子半徑,當(dāng)部分Eu離子被Sr或Ba替代時,樣品的晶格參數(shù)明顯增大,如圖1中的XRD圖所示.EuTiO3中通過原子內(nèi)Eu 5d態(tài)的鐵磁交換作用與通過Ti 3d態(tài)的反鐵磁超交換作用之間競爭,并處于平衡狀態(tài).如果有外界方式打破這種平衡,體系可能從反鐵磁態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)殍F磁態(tài).實驗發(fā)現(xiàn)和理論預(yù)測的外界方式有摻雜載流子或存在應(yīng)力,都可打破這種平衡,晶胞體積的增大使得鐵磁相互作用增強(qiáng)[18],因而整體表現(xiàn)為鐵磁態(tài).另外,零場降溫?zé)岽徘€和帶場降溫?zé)岽徘€完全重合,表明樣品沒有熱滯現(xiàn)象,這對制冷循環(huán)過程是十分有利的.圖2(b)是3價稀土元素(La,Ce,Sm)替代Eu的零場降溫?zé)岽徘€和帶場降溫?zé)岽徘€.Eu0.9La0.1TiO3和Eu0.9Ce0.1TiO3呈現(xiàn)鐵磁性,這表明10%的3價稀土元素(La,Ce)替代Eu原子都增強(qiáng)了鐵磁的偶和作用,整體表現(xiàn)為鐵磁性,這與之前的文獻(xiàn)報道相似[23].樣品表現(xiàn)出鐵磁性主要有兩個原因,一是額外載流子可能占據(jù)原來Ti的空3d軌道,導(dǎo)致Eu 4f-Ti 3d-Eu 4f雜化減少,反鐵磁交換作用減弱,當(dāng)電子摻雜濃度大于10%時,費米面上Ti 3d態(tài)的自旋極化率為負(fù),引起AFM到FM態(tài)的轉(zhuǎn)變.二是La和Ce的離子半徑1.061和1.034 ?大于Eu離子,晶格膨脹通過Eu 5d的間接鐵磁交換作用得到增強(qiáng),引起AFM到FM態(tài)的轉(zhuǎn)變.但Eu0.9Sm0.1TiO3磁性轉(zhuǎn)變并不明顯,可能是因為Sm的離子半徑與Eu的離子半徑非常接近,晶格變化很小,同時在還原氣氛下有部分Sm以二價形式存在,電子摻雜濃度低于10%,從而鐵磁性耦合增強(qiáng)不明顯.另外,值得注意的是Eu0.9La0.1TiO3和Eu0.9Ce0.1TiO3低溫下的磁化率明顯大于Eu0.9Sm0.1TiO3,這也說明了La和Ce替代體系晶格參數(shù)的增大和電子摻雜共同作用下使得鐵磁性耦合作用增強(qiáng).

    為了進(jìn)一步證實Eu0.9M0.1TiO3(M=La,Ce,Sm)系列樣品磁性的變化,圖3(a)給出了在低磁場下2,3,4,5 K的等溫磁化曲線.結(jié)果表明Eu-TiO3的等溫磁化曲線存在少量交叉,說明呈現(xiàn)反鐵磁性;當(dāng)10%的Sm元素替代Eu時,2000 Oe(1 Oe=103/(4π)A/m)以下2,3,4,5 K的等溫磁化曲線完全重疊,與EuTiO3的少量交叉還是有所區(qū)別的,說明鐵磁耦合有所增強(qiáng);而當(dāng)La,Ce替代Eu時,等溫磁化曲線明顯表現(xiàn)出鐵磁性特征.同時,從圖3(b)的Arrott圖中也可以看到,EuTiO3表現(xiàn)出負(fù)斜率,為反鐵磁的一級相變;而Eu0.9M0.1TiO3(M=La,Ce,Sm)樣品表現(xiàn)出正斜率,為鐵磁的二級相變,這說明了Sm元素替代Eu時,宏觀磁性表現(xiàn)為弱鐵磁性.

    圖3 EuTiO3和Eu0.9M0.1TiO3(M=La,Ce,Sm)系列樣品(a)在低磁場下2,3,4,5 K的等溫磁化曲線和(b)Arrott圖Fig.3.(a)The isothermal magnetization curves of EuTiO3and Eu0.9M0.1TiO3(M=La,Ce,Sm)collected at 2,3,4 and 5 K under low field;(b)Arrott curves.

    圖4 描述的是EuTiO3和Eu0.9M0.1TiO3(M=Ca,Sr,Ba,La,Ce,Sm)樣品2 K時0—5 T的等溫磁化曲線.隨磁場的增強(qiáng)磁化強(qiáng)度快速增大,約10 kOe時磁化強(qiáng)度趨于飽和.當(dāng)Ca替代Eu時磁化強(qiáng)度明顯減小,主要是因為稀土Eu離子減少.而Sr和Ba替代Eu,當(dāng)磁場大于10 kOe時,盡管稀土Eu離子減少,但磁化強(qiáng)度基本保持不變,當(dāng)磁場小于10 kOe時,磁化強(qiáng)度明顯提高,這主要是因為晶格常數(shù)增大,導(dǎo)致鐵磁性增強(qiáng).當(dāng)對EuTiO3電子摻雜約10%時,雖然宏觀呈現(xiàn)鐵磁性,但由于稀土Eu離子減少,飽和磁化強(qiáng)度明顯降低.Eu0.9Sm0.1TiO3在低場下(磁場小于10 kOe)沒有表現(xiàn)出大的磁化強(qiáng)度,主要是因為Sm的離子半徑與Eu離子半徑相近,因此可以近似為只考慮電子摻雜的作用,而電子摻雜濃度相對較低.而Eu0.9La0.1TiO3和Eu0.9Ce0.1TiO3樣品,在磁場小于10 kOe時磁化強(qiáng)度明顯高于EuTiO3,這主要是因為La和Ce的離子半徑明顯大于Eu離子,在晶格常數(shù)膨脹和電子摻雜共同作用下增強(qiáng)了鐵磁性耦合,使得樣品低場下具有較大的磁化強(qiáng)度.

    圖4 EuTiO3和Eu0.9M0.1TiO3(M=Ca,Sr,Ba,La,Ce,Sm)樣品2 K時0—5 T的等溫磁化曲線Fig.4.The isothermal magnetization curves of EuTiO3and Eu0.9M0.1TiO3(M=Ca,Sr,Ba,La,Ce,Sm)for increasing and decreasing field model at 2 K under magnetic field 0–5 T.

    圖5 EuTiO3和Eu0.9M0.1TiO3(M=Ca,Sr,Ba,La,Ce,Sm)系列樣品在磁場變化為1 T時,磁熵變與溫度的關(guān)系Fig.5.Temperature dependences of magnetic entropy change of EuTiO3and Eu0.9M0.1TiO3(M=Ca,Sr,Ba,La,Ce,Sm)compounds under magnetic field 1 T.

    圖5為Eu0.9M0.1TiO3(M=Ca,Sr,Ba,La,Ce,Sm)系列樣品在磁場變化為1 T時,磁熵變與溫度的關(guān)系.結(jié)果表明,Eu2+被替代減少了磁性離子,Eu0.9Ca0.1TiO3的磁熵變降低.雖然Eu2+被替代減少了磁性離子,但在磁場變化1 T時,Eu0.9Sr0.1TiO3和Eu0.9Ba0.1TiO3的最大磁熵變分別為9.8和10 J/(kg·K),和EuTiO3的最大磁熵變相近,而且在相變溫度以下,Eu0.9Sr0.1TiO3和Eu0.9Ba0.1TiO3的磁熵變有明顯的提高.因為晶格膨脹使得鐵磁性耦合增強(qiáng),有利于提高材料低磁場下的磁熵變.在1 T的磁場變化下,Eu0.9La0.1TiO3和Eu0.9Ce0.1TiO3的最大磁熵變分別為10.8和11 J/(kg·K), 大于EuTiO3的最大磁熵變9.8 J/(kg·K).La和Ce的離子半徑介于Eu和Sr之間,如果僅僅是由晶格膨脹引起的磁熵變,變化應(yīng)該與Eu0.9Sr0.1TiO3相似,但Eu0.9La0.1TiO3和Eu0.9Ce0.1TiO3的磁熵變明顯高于Eu0.9Sr0.1TiO3,這是因為在La和Ce離子替代Eu離子時,不但有晶格的膨脹,而且還有電子摻雜,抑制反鐵磁耦合,表現(xiàn)出更強(qiáng)的鐵磁性,因此具有更大的磁熵變.在相變溫度以下,Eu0.9La0.1TiO3和Eu0.9Ce0.1TiO3的磁熵變也明顯高于EuTiO3.Eu0.9Sm0.1TiO3的磁熵變?yōu)?.7 J/(kg·K),明顯降低,主要是因為Eu2+被替代減少了磁性離子.另外,Sm替代Eu鐵磁性耦合的增強(qiáng)不明顯,可能是因為在還原氣氛下Sm存在二價,因此在Eu0.9Sr0.1TiO3材料中電子的摻雜含量低于10%.

    磁制冷能力也是表征磁熱效應(yīng)的重要參數(shù).Eu0.9Sr0.1TiO3和Eu0.9Ba0.1TiO3的制冷能力分別為36.6和45.1 J/kg,相對于EuTiO3的27 J/kg有明顯的提高.Eu0.9La0.1TiO3和Eu0.9Ce0.1TiO3的制冷能力分別為39.3和51.8 J/kg,相對于Eu-TiO3也有提高.磁熵變和制冷能力提高的原因主要是材料從反鐵磁性轉(zhuǎn)變?yōu)殍F磁性.

    4 結(jié) 論

    利用溶膠凝膠法制備EuTiO3和Eu0.9M0.1-TiO3(M=Ca,Sr,Ba,La,Ce,Sm)系列樣品,研究其磁性和磁熱效應(yīng).研究表明,通過增大晶格常數(shù)和控制一定濃度的電子摻雜,可使直接帶隙半導(dǎo)體材料EuTiO3在低溫下的鐵磁性耦合增強(qiáng)或抑制其反鐵磁性耦合,實現(xiàn)由反鐵磁性轉(zhuǎn)變?yōu)殍F磁性.當(dāng)大離子半徑的堿土金屬Ba和Sr離子替代Eu離子時,晶格常數(shù)增大.相變溫度以下,低磁場下的磁熵變有所提高.當(dāng)大離子半徑的稀土La和Ce離子替代Eu離子時,既增大了晶格常數(shù)也實現(xiàn)了電子摻雜,表現(xiàn)出較強(qiáng)的鐵磁性.在1 T的磁場變化下,Eu0.9La0.1TiO3最大磁熵變?yōu)?0.8 J/(kg·K),制冷能力為39.3 J/kg,相對于EuTiO3有所提高.Eu0.9Ce0.1TiO3的最大磁熵變?yōu)?1 J/(kg·K);制冷能力為51.8 J/kg,相對于EuTiO3有所提高.

    猜你喜歡
    鐵磁性鐵磁晶格
    關(guān)于兩類多分量海森堡鐵磁鏈模型的研究
    鐵磁性物質(zhì)對地磁觀測影響的野外測試
    大提離下脈沖渦流對鐵磁性材料測厚研究
    中國測試(2021年4期)2021-07-16 07:48:54
    非線性光學(xué)晶格中的梯度流方法
    一個新非線性可積晶格族和它們的可積辛映射
    你好,鐵磁
    一族拉克斯可積晶格方程
    你好,鐵磁
    核電站鐵磁性高加管漏磁檢測技術(shù)淺析
    科技視界(2015年30期)2015-10-22 11:26:44
    三維復(fù)式晶格的熱容研究
    特大巨黑吊av在线直播| 国产精品久久久久久av不卡| 亚洲av中文av极速乱| 97超碰精品成人国产| 内地一区二区视频在线| 91精品伊人久久大香线蕉| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 国产在线一区二区三区精| 精品卡一卡二卡四卡免费| 大片电影免费在线观看免费| 亚洲美女视频黄频| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 午夜影院在线不卡| 国产黄色视频一区二区在线观看| 激情五月婷婷亚洲| 国产一区二区在线观看av| av网站免费在线观看视频| 国产成人精品福利久久| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 免费黄网站久久成人精品| 国产亚洲一区二区精品| 久久人人爽人人片av| 简卡轻食公司| 黄色欧美视频在线观看| 两个人的视频大全免费| √禁漫天堂资源中文www| 亚洲精品国产av成人精品| 亚洲国产成人一精品久久久| 国产成人精品福利久久| 国产一区二区在线观看av| 中文字幕av电影在线播放| 妹子高潮喷水视频| 国产探花极品一区二区| 成人手机av| 丰满乱子伦码专区| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 一边亲一边摸免费视频| 亚洲人成网站在线播| 久久久精品区二区三区| 亚洲精品456在线播放app| 久久久精品区二区三区| 久久99热6这里只有精品| 91精品国产九色| 成年av动漫网址| 涩涩av久久男人的天堂| 欧美97在线视频| 亚洲无线观看免费| 国产毛片在线视频| 久久精品人人爽人人爽视色| 日本黄大片高清| 国产极品天堂在线| 美女国产视频在线观看| 男女高潮啪啪啪动态图| 亚洲五月色婷婷综合| 另类亚洲欧美激情| 91aial.com中文字幕在线观看| 久久久精品94久久精品| 丰满饥渴人妻一区二区三| 国产又色又爽无遮挡免| 亚洲天堂av无毛| 一级二级三级毛片免费看| 亚洲精品第二区| 成人午夜精彩视频在线观看| 一区二区三区精品91| 男女高潮啪啪啪动态图| 99热6这里只有精品| 久久婷婷青草| 制服诱惑二区| 在线观看免费高清a一片| 欧美成人精品欧美一级黄| 高清视频免费观看一区二区| 最黄视频免费看| 国产av国产精品国产| 成年av动漫网址| 久久久久久久久久久免费av| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 免费观看无遮挡的男女| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| a 毛片基地| 免费人成在线观看视频色| 免费观看无遮挡的男女| 高清在线视频一区二区三区| 国产精品一区二区在线观看99| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 毛片一级片免费看久久久久| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 少妇的逼好多水| 黄色视频在线播放观看不卡| 久久这里有精品视频免费| 男的添女的下面高潮视频| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 女性被躁到高潮视频| 亚洲丝袜综合中文字幕| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 多毛熟女@视频| 国产 精品1| 在线播放无遮挡| 国产精品国产三级专区第一集| 亚洲精品国产色婷婷电影| 在线免费观看不下载黄p国产| 国产又色又爽无遮挡免| 中文欧美无线码| 视频中文字幕在线观看| 亚洲av在线观看美女高潮| 国产高清不卡午夜福利| 爱豆传媒免费全集在线观看| 亚洲精品成人av观看孕妇| 尾随美女入室| 亚洲伊人久久精品综合| 欧美日韩av久久| 亚洲精品一二三| 只有这里有精品99| 毛片一级片免费看久久久久| 美女中出高潮动态图| 国产精品 国内视频| 日韩强制内射视频| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 亚洲av二区三区四区| 少妇人妻久久综合中文| 丝袜脚勾引网站| 午夜视频国产福利| 大香蕉久久成人网| 午夜福利视频精品| 97在线人人人人妻| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 满18在线观看网站| 男女边吃奶边做爰视频| 麻豆乱淫一区二区| .国产精品久久| 日韩中文字幕视频在线看片| 男人爽女人下面视频在线观看| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 色婷婷av一区二区三区视频| 免费观看的影片在线观看| 秋霞伦理黄片| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 亚洲欧美一区二区三区国产| 国产精品.久久久| 一本色道久久久久久精品综合| 老司机影院成人| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 99久久精品国产国产毛片| 精品视频人人做人人爽| av福利片在线| 国产精品一区www在线观看| 蜜桃在线观看..| 久久精品国产自在天天线| av国产久精品久网站免费入址| 欧美一级a爱片免费观看看| 日韩av不卡免费在线播放| 黄片播放在线免费| 久久久国产欧美日韩av| 亚洲一区二区三区欧美精品| 久久午夜福利片| 亚洲三级黄色毛片| 国产精品无大码| 亚洲高清免费不卡视频| 国产不卡av网站在线观看| 哪个播放器可以免费观看大片| 国产免费一区二区三区四区乱码| 亚洲无线观看免费| 国产精品人妻久久久影院| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 蜜桃在线观看..| 天天操日日干夜夜撸| 亚洲国产av新网站| 久久ye,这里只有精品| 久久影院123| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 在线观看三级黄色| 一区二区三区四区激情视频| 大香蕉97超碰在线| 午夜精品国产一区二区电影| 久久av网站| 大话2 男鬼变身卡| 中国三级夫妇交换| 热re99久久国产66热| 高清毛片免费看| 在线精品无人区一区二区三| 免费高清在线观看视频在线观看| 五月玫瑰六月丁香| 午夜老司机福利剧场| 国产乱人偷精品视频| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 人人澡人人妻人| 精品人妻一区二区三区麻豆| 欧美日韩在线观看h| 精品国产国语对白av| 午夜视频国产福利| 草草在线视频免费看| 国产片特级美女逼逼视频| 亚洲无线观看免费| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 99久久中文字幕三级久久日本| av女优亚洲男人天堂| 欧美+日韩+精品| 女人精品久久久久毛片| 日韩一区二区三区影片| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 久久久欧美国产精品| 搡女人真爽免费视频火全软件| 人妻少妇偷人精品九色| 亚洲经典国产精华液单| 黑人欧美特级aaaaaa片| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 一本色道久久久久久精品综合| 国产乱来视频区| 国产av精品麻豆| 黑人猛操日本美女一级片| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | a级毛色黄片| 在线天堂最新版资源| 久久久久久久久久成人| 日本vs欧美在线观看视频| 国产乱来视频区| 国产精品久久久久久久电影| 国产黄片视频在线免费观看| 国产精品国产av在线观看| 亚洲国产av影院在线观看| 一边摸一边做爽爽视频免费| 插逼视频在线观看| 有码 亚洲区| 中文字幕免费在线视频6| 国产免费一级a男人的天堂| 免费观看无遮挡的男女| 国产精品不卡视频一区二区| 黑人高潮一二区| 欧美 日韩 精品 国产| 天天操日日干夜夜撸| 卡戴珊不雅视频在线播放| 一级毛片aaaaaa免费看小| 精品国产一区二区久久| 青春草国产在线视频| 全区人妻精品视频| 精品卡一卡二卡四卡免费| 在线播放无遮挡| 日韩中文字幕视频在线看片| 极品少妇高潮喷水抽搐| 欧美日韩在线观看h| 国产片特级美女逼逼视频| videosex国产| 国产av国产精品国产| av视频免费观看在线观看| av免费在线看不卡| 另类精品久久| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| av不卡在线播放| 免费大片黄手机在线观看| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 黄色欧美视频在线观看| 97超视频在线观看视频| av在线app专区| 国产精品成人在线| 在线免费观看不下载黄p国产| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 在线观看美女被高潮喷水网站| 亚洲三级黄色毛片| av又黄又爽大尺度在线免费看| 国产精品蜜桃在线观看| 中文欧美无线码| 简卡轻食公司| 人妻夜夜爽99麻豆av| 91精品伊人久久大香线蕉| 亚洲国产精品999| 亚洲av福利一区| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 久久人人爽av亚洲精品天堂| 蜜桃在线观看..| 午夜激情久久久久久久| 亚洲欧美色中文字幕在线| 成人国产麻豆网| 日韩一区二区三区影片| 视频在线观看一区二区三区| 亚洲欧美一区二区三区国产| av网站免费在线观看视频| 一区二区三区乱码不卡18| 九草在线视频观看| 日韩成人av中文字幕在线观看| 久久婷婷青草| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| videos熟女内射| 国产一区二区在线观看日韩| 999精品在线视频| 久久免费观看电影| 久久久久网色| 最近中文字幕2019免费版| av国产精品久久久久影院| 熟女av电影| 国产男女内射视频| 成人综合一区亚洲| 精品午夜福利在线看| 乱人伦中国视频| 国产一区二区在线观看日韩| 欧美亚洲日本最大视频资源| 亚洲熟女精品中文字幕| 韩国高清视频一区二区三区| freevideosex欧美| 久久人人爽人人片av| 亚洲av日韩在线播放| videossex国产| 精品酒店卫生间| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 三上悠亚av全集在线观看| 国产精品无大码| 久久精品国产亚洲网站| 这个男人来自地球电影免费观看 | 五月伊人婷婷丁香| 特大巨黑吊av在线直播| 少妇被粗大猛烈的视频| 蜜桃国产av成人99| 蜜臀久久99精品久久宅男| 美女国产高潮福利片在线看| 满18在线观看网站| 久久久久精品性色| 交换朋友夫妻互换小说| 曰老女人黄片| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 男女国产视频网站| 午夜精品国产一区二区电影| 天堂中文最新版在线下载| 伦理电影免费视频| 国产精品一二三区在线看| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 一区在线观看完整版| 国产免费一区二区三区四区乱码| 免费少妇av软件| 国产黄色免费在线视频| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 国产乱人偷精品视频| av网站免费在线观看视频| 日本av手机在线免费观看| 中文字幕免费在线视频6| 夫妻性生交免费视频一级片| 一级片'在线观看视频| 日本黄色片子视频| 女人久久www免费人成看片| 777米奇影视久久| 久久精品国产a三级三级三级| 日韩伦理黄色片| 国产精品蜜桃在线观看| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 亚洲美女黄色视频免费看| 人妻系列 视频| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 人妻少妇偷人精品九色| 午夜日本视频在线| 一边摸一边做爽爽视频免费| 中文欧美无线码| 欧美丝袜亚洲另类| 美女主播在线视频| 亚洲不卡免费看| 亚洲国产av影院在线观看| 老熟女久久久| 成人国产av品久久久| 国产 一区精品| 天堂俺去俺来也www色官网| 亚洲av国产av综合av卡| 国产精品国产三级国产专区5o| 最新的欧美精品一区二区| 欧美xxxx性猛交bbbb| 男女啪啪激烈高潮av片| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 热re99久久精品国产66热6| 免费人妻精品一区二区三区视频| 国产一级毛片在线| 欧美bdsm另类| 亚洲图色成人| 爱豆传媒免费全集在线观看| 免费少妇av软件| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 精品久久久噜噜| 亚洲国产欧美在线一区| 国产av一区二区精品久久| 国产精品三级大全| a级片在线免费高清观看视频| 日韩强制内射视频| 国产探花极品一区二区| 亚洲成人手机| 亚洲第一区二区三区不卡| 国产精品久久久久成人av| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 亚洲熟女精品中文字幕| 亚洲美女搞黄在线观看| 国产一区二区在线观看av| 新久久久久国产一级毛片| 成人国语在线视频| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 秋霞伦理黄片| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 女人久久www免费人成看片| 99久久综合免费| 国产av码专区亚洲av| 久久国内精品自在自线图片| 精品人妻偷拍中文字幕| 热re99久久精品国产66热6| 免费观看a级毛片全部| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 精品人妻一区二区三区麻豆| 一级片'在线观看视频| 精品人妻在线不人妻| 久久午夜综合久久蜜桃| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 亚洲少妇的诱惑av| 日韩中文字幕视频在线看片| av视频免费观看在线观看| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 搡老乐熟女国产| 久久av网站| 一区二区三区四区激情视频| 99视频精品全部免费 在线| 老司机亚洲免费影院| 日韩人妻高清精品专区| 欧美亚洲日本最大视频资源| 国产成人91sexporn| 国产日韩欧美在线精品| 久久ye,这里只有精品| 亚洲久久久国产精品| 中文字幕av电影在线播放| 大陆偷拍与自拍| 免费日韩欧美在线观看| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产精品蜜桃在线观看| 色吧在线观看| 欧美变态另类bdsm刘玥| 免费观看性生交大片5| 亚洲人成77777在线视频| 99久久精品国产国产毛片| 22中文网久久字幕| 蜜桃国产av成人99| 日日撸夜夜添| 80岁老熟妇乱子伦牲交| av国产精品久久久久影院| 国产高清不卡午夜福利| 简卡轻食公司| 如日韩欧美国产精品一区二区三区 | 伊人久久精品亚洲午夜| 精品久久久精品久久久| 久久免费观看电影| 国产精品蜜桃在线观看| 各种免费的搞黄视频| 国产在线一区二区三区精| 午夜av观看不卡| 在线观看www视频免费| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 99国产综合亚洲精品| xxxhd国产人妻xxx| 18+在线观看网站| 久久人人爽人人爽人人片va| 一级爰片在线观看| 精品一区二区免费观看| 亚洲av不卡在线观看| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 日本黄色片子视频| 亚洲中文av在线| 久久人人爽av亚洲精品天堂| h视频一区二区三区| 日本av免费视频播放| 韩国高清视频一区二区三区| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 一边摸一边做爽爽视频免费| 亚洲av国产av综合av卡| 国产视频内射| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 国产亚洲一区二区精品| 国产黄频视频在线观看| 国产日韩欧美视频二区| 婷婷色麻豆天堂久久| 久久99热6这里只有精品| 免费人妻精品一区二区三区视频| 成年人午夜在线观看视频| 国产免费现黄频在线看| 伦理电影免费视频| 久久久精品免费免费高清| 久久久精品94久久精品| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 午夜影院在线不卡| 日本vs欧美在线观看视频| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 日日啪夜夜爽| 最新中文字幕久久久久| 亚洲精品第二区| 久久热精品热| 九色亚洲精品在线播放| 91国产中文字幕| 亚洲精品日本国产第一区| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 黄色一级大片看看| 国产综合精华液| kizo精华| 男女国产视频网站| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| av在线播放精品| 看免费成人av毛片| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 91精品一卡2卡3卡4卡| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 亚洲性久久影院| 国产综合精华液| 久久久久国产网址| 综合色丁香网| 欧美+日韩+精品| 精品少妇久久久久久888优播| 一个人看视频在线观看www免费| 综合色丁香网| 伊人久久精品亚洲午夜| 大片免费播放器 马上看| 人体艺术视频欧美日本| 卡戴珊不雅视频在线播放| 精品酒店卫生间| 日本爱情动作片www.在线观看| 午夜免费男女啪啪视频观看| 国产亚洲最大av| av专区在线播放| av又黄又爽大尺度在线免费看| av在线老鸭窝| 各种免费的搞黄视频| 在线观看一区二区三区激情| 大码成人一级视频| 男人添女人高潮全过程视频| 免费av中文字幕在线| 久久久欧美国产精品| 黑丝袜美女国产一区| 精品一品国产午夜福利视频| 日日撸夜夜添| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 777米奇影视久久| 久久久欧美国产精品| 一级二级三级毛片免费看| 一个人看视频在线观看www免费| 久久97久久精品| 久久久国产精品麻豆| 好男人视频免费观看在线| 99精国产麻豆久久婷婷| 午夜福利影视在线免费观看| 中文字幕人妻丝袜制服| 美女国产高潮福利片在线看| 午夜日本视频在线| 免费看av在线观看网站| 少妇被粗大猛烈的视频| 国产乱人偷精品视频| av又黄又爽大尺度在线免费看| 在线观看免费视频网站a站| 男女国产视频网站| 久久精品国产亚洲av涩爱| 久久 成人 亚洲| 国产有黄有色有爽视频| 精品一区二区三区视频在线| 男女啪啪激烈高潮av片| 成人二区视频| 日本wwww免费看| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 亚洲国产av影院在线观看| 亚洲欧美色中文字幕在线| 国产成人精品婷婷| 伦理电影大哥的女人| 久久久久国产精品人妻一区二区| 亚洲综合色惰| 欧美激情国产日韩精品一区| 亚洲国产色片| 亚洲国产av新网站| 国产成人一区二区在线| 精品一区二区三区视频在线| 一区二区av电影网| 在线播放无遮挡| 欧美 亚洲 国产 日韩一| av福利片在线| 午夜免费男女啪啪视频观看| 亚洲欧美清纯卡通| 3wmmmm亚洲av在线观看| av视频免费观看在线观看| 一本久久精品| 婷婷色综合大香蕉| av专区在线播放| 亚洲国产最新在线播放| 亚洲美女黄色视频免费看| 精品视频人人做人人爽| 午夜91福利影院| 街头女战士在线观看网站| 男女无遮挡免费网站观看| 美女内射精品一级片tv| 免费人妻精品一区二区三区视频| 黄色欧美视频在线观看| av卡一久久| 黄片无遮挡物在线观看| 精品视频人人做人人爽| 丰满少妇做爰视频| 国产熟女午夜一区二区三区 | 亚洲综合色惰| 少妇人妻精品综合一区二区| 色5月婷婷丁香| 国产黄片视频在线免费观看| 99国产综合亚洲精品| 大香蕉97超碰在线| 国产精品久久久久久久电影| 国产乱来视频区| www.色视频.com| 日韩一区二区视频免费看| 国产免费视频播放在线视频| 国产永久视频网站| 老熟女久久久| 精品久久久久久久久av|