氮化鈮納米線光學(xué)特性?

吳洋 陳奇 徐?，?葛睿 張彪 陶旭 涂學(xué)湊 賈小氫 張蠟寶康琳 吳培亨

(南京大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院,南京 210093)

(2018年9月3日收到;2018年10月12日收到修改稿)

氮化鈮(NbN)納米線是超導(dǎo)納米線單光子探測(cè)器(SNSPD)常用的光敏材料,其光學(xué)性質(zhì)是影響SNSPD性能的關(guān)鍵因素.本文結(jié)合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和仿真結(jié)果,系統(tǒng)研究了多種NbN超導(dǎo)納米線探測(cè)器器件結(jié)構(gòu)的光學(xué)特性,表征了以下四種器件結(jié)構(gòu)下的反射光譜以及透射光譜:1)雙面熱氧化硅襯底背面對(duì)光結(jié)構(gòu);2)雙面SiN硅襯底背面對(duì)光結(jié)構(gòu);3)硅襯底上以金層+SiN緩沖層為反射鏡的正面對(duì)光結(jié)構(gòu);4)以分布式布拉格反射鏡(DBR)為襯底的正面對(duì)光結(jié)構(gòu).并在上述四種器件結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上,生長(zhǎng)了不同厚度的NbN薄膜,觀察不同厚度NbN薄膜的吸收效率.經(jīng)分析,發(fā)現(xiàn)在不同器件結(jié)構(gòu)下的最佳NbN厚度與光吸收率的關(guān)系如下:雙面熱氧化硅襯底上的NbN層在1606 nm處最大吸收率為91.7%,其余結(jié)構(gòu)在最佳NbN厚度條件下吸收率都能達(dá)到99%以上.其中雙面SiN的硅襯底結(jié)構(gòu)中最大吸收率為99.3%,Au+SiN為99.8%,DBR為99.9%.最后,將DBR器件實(shí)測(cè)結(jié)果與仿真結(jié)果進(jìn)行了差異性分析.這些結(jié)果對(duì)高效率SNSPD設(shè)計(jì)與研制具有指導(dǎo)意義.

1 引 言

超導(dǎo)納米線單光子探測(cè)器(SNSPD)[1]因其高探測(cè)效率[2]、低暗計(jì)數(shù)[3]、低時(shí)間抖動(dòng)[4]、寬響應(yīng)光譜[5]等諸多優(yōu)點(diǎn)而在量子通信[6,7]、衛(wèi)星激光測(cè)距[8,9]、深空激光通信[10]、光時(shí)域反射儀[11],海霧測(cè)量[12],大氣探測(cè)激光雷達(dá)[13,14]等領(lǐng)域有著重要應(yīng)用.SNSPD的系統(tǒng)效率(SDE)是重要的性能指標(biāo)之一,其定義為ηSDE=ηquant×ηcouple×ηabs,其中ηquant是納米線上脈沖產(chǎn)生的量子效率,ηcouple是入射光和探測(cè)面積的耦合效率,ηabs是納米線中的吸收效率.提高SDE的關(guān)鍵[15,16]在于增強(qiáng)光子吸收率ηabs和光耦合ηcouple.

本文的主要任務(wù)是分析現(xiàn)有的多種SNSPD器件結(jié)構(gòu)的光學(xué)特性,通過增強(qiáng)光吸收效率(ηabs)來實(shí)現(xiàn)高SDE.圖1所示為用基于時(shí)域有限差分方法的FDTD軟件仿真的周期為200 nm的NbN納米線以及NbN薄膜在分布式布拉格反射鏡(DBR)結(jié)構(gòu)上的吸收率曲線,其中納米線線寬分別為50,75,100和150 nm,DBR結(jié)構(gòu)是在Si襯底上交替生長(zhǎng)13對(duì)Ta2O5和SiO2層形成的,目標(biāo)波長(zhǎng)為1550 nm,各層厚度均為1/4中心波長(zhǎng),Ta2O5折射率為2.10,厚度為185 nm,SiO2折射率為1.46,厚度為265 nm,NbN折射率為5.23?5.82i,厚度為6 nm.在仿真模型中,光源為平行光源,從結(jié)構(gòu)正面入射,電場(chǎng)強(qiáng)度為1 V/m.模型x方向兩側(cè)設(shè)周期邊界,y方向兩側(cè)設(shè)PML層.從圖1中可以發(fā)現(xiàn):當(dāng)占空比較高時(shí),NbN薄膜的吸收曲線與NbN納米線對(duì)TE波的吸收曲線幾乎相同.因此可以用NbN薄膜的光學(xué)特性來研究NbN納米線對(duì)TE波的光吸收效率,進(jìn)而研究其對(duì)器件系統(tǒng)效率的影響.

設(shè)計(jì)SNSPD結(jié)構(gòu)時(shí),最主要的因素是結(jié)構(gòu)的光吸收效率,其次需要考慮的是材料的選擇,最后是NbN薄膜的厚度對(duì)光吸收的影響.根據(jù)入射光方向可將SNSPD結(jié)構(gòu)分為基于入射光背面入射和正面入射的結(jié)構(gòu),背面入射結(jié)構(gòu)常用材料有SiO2和SiN,正面入射結(jié)構(gòu)常用材料有DBR和Au反射鏡.目前,SNSPD常用基于入射光背面入射的結(jié)構(gòu)[17,18],這種背面對(duì)光的結(jié)構(gòu)有利于器件的制備和對(duì)光,因此很多科研機(jī)構(gòu)都使用這種背面對(duì)光的結(jié)構(gòu).背面對(duì)光器件的優(yōu)點(diǎn)是工藝成熟,襯底表面平整度高,方便后續(xù)工藝制備,可以在光學(xué)腔上層制備均勻的高質(zhì)量NbN薄膜.SNSPD中的膜厚需要良好的表面質(zhì)量和晶格匹配來保證薄膜的均勻性,背面對(duì)光器件中的光學(xué)諧振腔結(jié)構(gòu)可以極大地提高NbN薄膜的吸收效率,從而提高器件的系統(tǒng)效率.背面對(duì)光器件的缺點(diǎn)是由于光學(xué)腔的高Q值,器件的吸收效率帶寬比較窄,無法獲得寬帶的器件響應(yīng).

近年來,正面對(duì)光結(jié)構(gòu)的SNSPD器件取得了很多突破[19,20].正面對(duì)光結(jié)構(gòu)的器件,制備工藝相對(duì)簡(jiǎn)單,器件的光學(xué)耦合相比背面對(duì)光結(jié)構(gòu)更加容易,因此在提高光耦合效率的同時(shí)也使得片上光子電路成為可能[21].因?yàn)椴恍枰苽涔鈱W(xué)腔來提高吸收效率,因此可以獲得寬帶的器件響應(yīng).

2 樣品制備

圖2展示了制備的四種器件的結(jié)構(gòu),目標(biāo)波長(zhǎng)設(shè)計(jì)為1550 nm.最常用的背面對(duì)光結(jié)構(gòu)如圖2(a)所示,首先對(duì)Si基片做雙面熱氧化處理,讓Si基片的兩側(cè)均生成約260—270 nm的SiO2層,約為目標(biāo)波長(zhǎng)的1/4.下側(cè)的SiO2層是用于減小反射的阻抗匹配層,上側(cè)的SiO2層則作為諧振腔的一部分用于增強(qiáng)NbN薄膜的光吸收率.之后在這種雙面熱氧化的硅襯底上用磁控濺射生長(zhǎng)NbN薄膜,然后用等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積(PECVD)沉積SiO2反射層,最后再用磁控濺射生長(zhǎng)200 nm Au層.圖2(b)所示的是雙面SiN的硅襯底背面對(duì)光結(jié)構(gòu),與圖2(a)的區(qū)別在于用SiN層替代了SiO2,在阻抗匹配上優(yōu)于SiO2.圖2(c)所示是常用的正面對(duì)光器件的結(jié)構(gòu),是以Au+SiN為反射鏡的正面對(duì)光器件.首先在Si基片上用磁控濺射生長(zhǎng)了約200 nm的Au層,再通過PECVD在Au層上方生長(zhǎng)了約200—210 nm的SiN,最后再用磁控濺射生長(zhǎng)了NbN薄膜.圖2(d)則是以DBR為襯底的新型正面對(duì)光器件,DBR由上海趨瑞光電科技有限公司制備而成,在Si基片上交替生長(zhǎng)13對(duì)Ta2O5和SiO2層,每層厚度均為目標(biāo)波長(zhǎng)的1/4,基片Si厚度0.5 mm,粗糙度小于0.5 nm.我們只需在DBR上生長(zhǎng)NbN薄膜即可完成器件制備,工藝流程少,磁控濺射生長(zhǎng)NbN薄膜[22]條件為:Ar 80 sccm(1 sccm=1 mL/min),N210 sccm,工作電流1.15 A,工作電壓380 V,工作氣壓0.2 Pa,2 mTorr(1 Torr=133 Pa),濺射速率1.3 nm/s.

3 光譜分析

本實(shí)驗(yàn)在各器件制備過程中使用PerKin Elmer公司的lambda750S光譜儀實(shí)時(shí)測(cè)量了它們的光譜特性,以動(dòng)態(tài)分析各因素對(duì)器件光譜的影響及其變化規(guī)律.

3.1 背面襯底

為了更直觀的研究減反層的作用,實(shí)驗(yàn)制備了無減反層的單層SiO2和SiN襯底及器件.圖3所示為實(shí)驗(yàn)制備的背面襯底,在沒有減反層的情況下,SiO2和SiN襯底的反射率分別為35.8%和32.5%.在有減反層的情況下,SiO2的反射率降低至12.6%,SiN的反射率更是降低至了0.9%,可見減反層的作用明顯.根據(jù)阻抗匹配條件,如果想讓入射光在空氣和Si襯底界面無反射的進(jìn)入器件,Si基片和空氣之間的阻抗匹配層的折射率需要滿足n2=nvac·nSi,厚度為目標(biāo)波長(zhǎng)λ的1/4.在λ=1550 nm處Si的折射率為n=3.478,根據(jù)阻抗匹配條件,介于Si和空氣之間的阻抗匹配層介電常數(shù)應(yīng)該為n= 1.865,而SiO2在λ=1550 nm處的折射率為1.444,所以利用SiO2做減反層并不能完全消除反射作用.而SiN的介電常數(shù)n=1.8695,與要求的數(shù)值n=1.865十分接近,因此利用SiN做減反層可以使反射率降低至0.9%,基本消除反射作用.圖3的光譜對(duì)比圖很好地驗(yàn)證了這一點(diǎn).

圖3 實(shí)驗(yàn)制備的有/無減反層時(shí)SiN和SiO2襯底的透射率和反射率隨波長(zhǎng)變化的曲線圖Fig.3.Curves of the transmittance and reflectivity of SiN and SiO2substrates with/without the antireflection layer.

3.2 背面器件

在背面襯底上生長(zhǎng)NbN薄膜及反射腔做成背面器件,圖4所示為實(shí)驗(yàn)制備的背面器件的吸收率,當(dāng)NbN薄膜厚度為5 nm時(shí),在沒有減反層的情況下,SiO2和SiN器件的吸收率分別為64.5%(@1642 nm)和67.2%(@1658 nm);在有減反層的情況下,SiO2的吸收率在1624 nm提升至84.6%,SiN的吸收率更是在1630 nm提高到了99.3%.因此采用雙面SiN的硅襯底結(jié)構(gòu)的背面器件,其NbN的吸收效率比雙面熱氧化的硅襯底結(jié)構(gòu)的背面器件要高很多.另外,測(cè)試光譜的中心波長(zhǎng)較目標(biāo)波長(zhǎng)偏移了大約80 nm,可能是由于在使用PECVD沉積諧振腔時(shí)厚度控制不當(dāng)所致,但這并不影響對(duì)光譜特性的分析,后面將進(jìn)一步優(yōu)化PECVD沉積諧振腔的工藝來解決這個(gè)問題.

圖4 實(shí)驗(yàn)制備的NbN厚度為5 nm時(shí),有/無減反層時(shí)SiN和SiO2背面器件結(jié)構(gòu)中NbN的吸收率隨波長(zhǎng)變化的曲線圖Fig.4.Curves of the absorption rate of NbN in the device structure of SiN and SiO2with/without subtraction when the thickness of NbN is 5 nm.

3.3 正面襯底

上面討論的器件結(jié)構(gòu)均是基于入射光背面入射的,并且分析了減反層對(duì)器件光吸收效率的影響,而在實(shí)際的實(shí)驗(yàn)中,為了讓入射光更好地匯聚到有效面積上,會(huì)使用聚光透鏡,其本身也會(huì)存在反射、透射等效應(yīng)損耗入射光的能量,可以測(cè)得損耗約為5%—7.5%.因此想要使探測(cè)效率>90%,背面對(duì)光實(shí)現(xiàn)難度很大,同時(shí)背面對(duì)光還存在帶寬限制的問題.下面將對(duì)Au鏡和DBR這兩種正面對(duì)光襯底進(jìn)行分析.圖5所示為實(shí)驗(yàn)制備的正面襯底的透射率和反射率情況,在Si基片上依次生長(zhǎng)Au和SiN層形成Au鏡后,測(cè)得其反射率在1000—2000 nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)均接近95%,有著很寬的反射帶寬,但反射率并沒有達(dá)到100%,因?yàn)樵诠鈱W(xué)波段Au的介電常數(shù)不能認(rèn)為是∞而當(dāng)作PEC處理(負(fù)載ZL=0),所以在Au內(nèi)部會(huì)存在很小一段電場(chǎng),這將損耗一部分入射能量,以Au為反射鏡會(huì)有大約3%—5%的能量被Au吸收.由于反射機(jī)理不同,相比于Au鏡,DBR在目標(biāo)波長(zhǎng)帶寬內(nèi)的反射率相對(duì)更高,在1400—1700 nm波長(zhǎng)范圍內(nèi),其反射率可達(dá)99.9%,但反射帶寬相對(duì)Au鏡較窄.DBR從理論上講反射率為1,但是實(shí)際加工時(shí)每一層的厚度都會(huì)有很小的偏差,所以實(shí)際上也有極少一部分能量發(fā)生透射.從反射效果上看,兩者都是對(duì)入射能量進(jìn)行全反射,但是DBR在犧牲帶寬寬度的情況下可以獲得更高的反射效果.

圖5 實(shí)驗(yàn)制備的以Au層+SiN緩沖層為反射鏡的反射率和DBR的透射率及反射率隨波長(zhǎng)的變化Fig.5.Curves of the reflectivity of Au+SiN reflector and the transmittance and reflectivity of DBR with change of wavelength.

3.4 正面器件

在正面襯底上生長(zhǎng)NbN薄膜制成正面器件之后這種差異可以明顯地顯現(xiàn)出來,圖6所示為在Au+SiN緩沖層為反射鏡和DBR為襯底的正面對(duì)光結(jié)構(gòu)中的吸收率曲線,可以看出,實(shí)驗(yàn)制備的Au器件在目標(biāo)波長(zhǎng)處的吸收峰十分平緩,而實(shí)驗(yàn)制備的DBR器件則比較陡峭.說明用Au鏡制備目標(biāo)波長(zhǎng)下的SNSPD對(duì)SiN層厚度的精度要求可以稍微降低,減少工藝制作上的難度,也適合寬波段器件的制備.在最佳NbN厚度條件下,DBR器件結(jié)構(gòu)上的NbN薄膜的吸收率可達(dá)99.9%,雖然正面Au器件結(jié)構(gòu)的吸收率也可達(dá)99.7%,但是這其中有約3%—5%是被Au鏡本身吸收的.因此在DBR工藝成熟的情況下,為了制備高效率的SNSPD器件,DBR將是首選.

圖6 實(shí)驗(yàn)制備的NbN厚度為4 nm時(shí),以Au層+SiN緩沖層為反射鏡和DBR上NbN的吸收率隨波長(zhǎng)變化的曲線圖Fig.6.Curves of the absorption rate of NbN in the device structure of Au+SiN and DBR when the thickness of NbN is 4 nm.

3.5 NbN厚度影響

在分析完各器件之間的優(yōu)劣之后,實(shí)驗(yàn)還針對(duì)各器件,對(duì)NbN厚度這一條件進(jìn)行了優(yōu)化分析.圖7—圖10分別是實(shí)驗(yàn)制備的不同NbN厚度時(shí)各器件的吸收率隨波長(zhǎng)的變化曲線,分析發(fā)現(xiàn)NbN厚度為4 nm時(shí),SiO2器件在峰值波長(zhǎng)處的吸收率最高,最高值為91.7%,NbN厚度為5 nm時(shí),SiN器件在峰值波長(zhǎng)處的吸收率最高,最高值為99.3%,NbN厚度為5 nm時(shí),Au器件在峰值波長(zhǎng)處的吸收率最高,最高值為99.8%,NbN厚度為4 nm時(shí),DBR器件在峰值波長(zhǎng)處的吸收率最高,最高值為99.9%.與此同時(shí)還發(fā)現(xiàn)了一個(gè)共同點(diǎn),當(dāng)NbN厚度從5 nm開始逐漸增加時(shí),各器件的吸收率都會(huì)隨之下降.同時(shí)NbN的折射率比較大,當(dāng)NbN薄膜厚度增加時(shí),會(huì)影響上層腔的等效腔長(zhǎng),因此當(dāng)NbN薄膜的TC條件滿足實(shí)驗(yàn)需求時(shí)應(yīng)使生長(zhǎng)的NbN薄膜盡量薄,且需要優(yōu)化上層腔的厚度,在今后的實(shí)驗(yàn)中會(huì)做進(jìn)一步的分析.此外,由于制備過程中各層厚度控制不能保證完全精確,峰值波長(zhǎng)與目標(biāo)波長(zhǎng)會(huì)有一定偏差,后續(xù)會(huì)進(jìn)一步優(yōu)化工藝過程.

圖7 實(shí)驗(yàn)制備的有減反層時(shí)SiO2背面器件結(jié)構(gòu)中不同厚度NbN薄膜的吸收率隨波長(zhǎng)變化的曲線圖Fig.7.Curves of the absorption rate of NbN films with different thickness in the structure of backside optical devices with SiO2as the antireflection layer.

圖8 實(shí)驗(yàn)制備的有減反層時(shí)SiN背面器件結(jié)構(gòu)中不同厚度NbN薄膜的吸收率隨波長(zhǎng)變化的曲線圖Fig.8.Curves of the absorption rate of NbN films with different thickness in the structure of backside optical devices with SiN as the antireflection layer.

圖9 實(shí)驗(yàn)制備的以Au層+SiN緩沖層為反射鏡的結(jié)構(gòu)中不同厚度NbN薄膜的吸收率隨波長(zhǎng)變化的曲線圖Fig.9.Curves of the absorption rate of NbN films with different thickness in the structure of front-facing optical devices with Au+SiN as a mirror.

圖10 實(shí)驗(yàn)制備的DBR結(jié)構(gòu)中不同厚度NbN薄膜的吸收率隨波長(zhǎng)變化的曲線圖Fig.10.Curves of the absorption rate of NbN films with different thickness in the structure of front-facing optical devices with DBR as a mirror.

3.6 DBR仿真擬合

綜合以上數(shù)據(jù)分析,為了在后續(xù)的實(shí)驗(yàn)中制備出高達(dá)95%以上探測(cè)效率的SNSPD,選擇DBR作為襯底.相比于傳統(tǒng)的金屬反射鏡,DBR光損耗幾乎為零,因此用DBR代替金屬Au,Ag用在SNSPD中將成為趨勢(shì).本實(shí)驗(yàn)使用了Lumerical FDTD soultions軟件對(duì)DBR器件進(jìn)行了仿真.圖11所示是DBR襯底的仿真結(jié)果與實(shí)測(cè)結(jié)果,反射率>99%的波長(zhǎng)范圍是1400—1700 nm(波長(zhǎng)帶寬為300 nm).仿真計(jì)算中的各層界面是光滑的理想介質(zhì)界面,而實(shí)際界面均有一定的粗糙度,會(huì)造成光線入射角度的改變以及散射現(xiàn)象,因此會(huì)使反射率出現(xiàn)起伏,并且相鄰界面處會(huì)存在一定程度的組分?jǐn)U散和混合生長(zhǎng),導(dǎo)致兩種材料的折射率差減小使帶寬變窄.圖12是對(duì)生長(zhǎng)不同厚度NbN的DBR器件的仿真結(jié)果,當(dāng)NbN厚度為4 nm時(shí),器件吸收率達(dá)到最高,可高達(dá)99.99%,并且隨著NbN厚度的增加,吸收率顯著下降,這與實(shí)際測(cè)量結(jié)果完全符合,由于工藝上的細(xì)微誤差是不可控的,因此相同條件下真實(shí)的吸收率會(huì)比仿真結(jié)果略低一點(diǎn),這種微乎其微的差異基本可以忽略,并不影響高探測(cè)效率SNSPD的制備.

圖11 DBR反射率的模擬值和實(shí)測(cè)值隨波長(zhǎng)的變化Fig.11.Curves of the measured and simulated reflectivity of DBR mirror with the change of wavelength.

圖12FDTD仿真軟件模擬的DBR上不同厚度NbN薄膜的吸收率的模擬值隨波長(zhǎng)的變化Fig.12.Curves of the absorption rate of NbN films with different thickness on DBR.

表1 各SNSPD結(jié)構(gòu)的特點(diǎn)Table 1.Characteristics of each SNSPD structure.

4 結(jié) 論

綜上所述,本文制備了四種SNSPD器件結(jié)構(gòu),分析了各自的優(yōu)點(diǎn)和適用場(chǎng)景,研究了不同條件下各器件結(jié)構(gòu)的光學(xué)特性.表1列出了各SNSPD結(jié)構(gòu)的特性,可以看出,在背面對(duì)光結(jié)構(gòu)中,采用雙面SiN的硅襯底結(jié)構(gòu)的背面器件,其NbN的吸收效率比雙面熱氧化的硅襯底結(jié)構(gòu)要高很多,可達(dá)99.3%,但與正面對(duì)光結(jié)構(gòu)相比,帶寬都較小,不適用于寬譜響應(yīng).正面對(duì)光結(jié)構(gòu)中,與Au鏡為反射鏡的正面器件相比,以DBR為襯底的正面器件在犧牲部分帶寬寬度的情況下可以獲得更高的吸收效果,吸收率高達(dá)99.9%.NbN薄膜厚度從5 nm開始逐漸增加時(shí),各器件的吸收率均隨之降低.