銀納米線表面等離激元波導(dǎo)的能量損耗?

王文慧 張孬

(西安交通大學(xué)理學(xué)院,西安 710049)

(2018年11月23日收到;2018年11月29日收到修改稿)

金屬納米結(jié)構(gòu)的表面等離激元可以突破光學(xué)衍射極限,為光子器件的微型化和集成光學(xué)芯片的實(shí)現(xiàn)奠定基礎(chǔ).基于表面等離激元的各種基本光學(xué)元件已經(jīng)研制出來.然而,由于金屬結(jié)構(gòu)的固有歐姆損耗以及向襯底的輻射損耗等,表面等離激元的傳輸能量損耗較大,極大地制約了其在納米光子器件和回路中的應(yīng)用.研究能量損耗的影響因素以及如何有效降低能量損耗對未來光子器件的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義.本文從納米線表面等離激元的基本模式出發(fā),介紹了它在不同條件下的場分布和傳輸特性,在此基礎(chǔ)上著重討論納米線表面等離激元傳輸損耗的影響因素和測量方法以及目前常用的降低傳輸損耗的思路.最后給出總結(jié)以及如何進(jìn)一步降低能量損耗方法的展望.表面等離激元能量損耗的相關(guān)研究對于納米光子器件的設(shè)計(jì)和集成光子回路的構(gòu)建有著重要作用.

1 引 言

隨著現(xiàn)代信息技術(shù)的飛速發(fā)展,人們對于集成器件的性能和傳輸速度要求越來越高,而傳統(tǒng)半導(dǎo)體集成電路的進(jìn)一步發(fā)展面臨瓶頸.隨著電子元件尺寸的不斷減小,發(fā)熱和量子效應(yīng)等問題嚴(yán)重影響到器件的性能.光子作為信息的載體具有更高的傳輸速度和帶寬等優(yōu)點(diǎn),因此科學(xué)家們期望通過構(gòu)建集成光子器件和光電子器件來解決上述問題[1?3].傳統(tǒng)光學(xué)器件的特征尺寸通常在光波長以上,由于光學(xué)衍射極限的限制,光學(xué)器件的微型化受到制約,無法實(shí)現(xiàn)高度集成化.存在于金屬結(jié)構(gòu)中的表面等離激元(SPPs)可以實(shí)現(xiàn)突破光學(xué)衍射極限的長程傳播,這一特性使得光子器件的微型化及光電子器件在芯片上的集成化成為可能,SPPs是近年來非常熱門的研究領(lǐng)域之一[4,5].SPPs是入射光波與金屬表面自由電荷集體振蕩相互耦合的一種非輻射電磁模式,主要包含局域表面等離激元和傳播的表面等離激元兩種形式.局域表面等離激元主要存在于金屬納米顆粒或特定的金屬納米結(jié)構(gòu)中,具有很強(qiáng)的空間局域性.后者主要存在于金屬薄膜(或納米線)與介質(zhì)的界面處,可以沿界面長程傳播,同時(shí)具有很強(qiáng)的場局域特性.它在界面兩側(cè)沿垂直方向呈指數(shù)衰減,在金屬中的穿透深度δm大約為幾納米,在介質(zhì)一側(cè)的穿透深度δd約為幾十納米[1];常見的傳輸SPPs的波導(dǎo)結(jié)構(gòu)有金屬薄膜[6,7]、金屬納米顆粒(孔)陣列[8,9]、微納金屬條(槽)[10?12]和金屬納米線[13?15]等. 其中,金屬納米線作為光子器件和回路的基本單元,其SPPs的傳輸特性引起廣泛的研究興趣:SPPs在納米線中的傳輸速度[16]、納米線末端的發(fā)射角度和發(fā)射偏振[17,18]等.這些特性對納米線的尺寸、形貌以及入射激光的偏振有較大依賴.此外,實(shí)驗(yàn)上觀測到納米線上SPPs的傳輸具有手性,在特定條件下可以形成拍頻場強(qiáng)分布[19,20];通過改變?nèi)肷淦窨梢哉{(diào)控SPPs沿主干納米線或枝干納米線的傳輸;有銀薄膜存在時(shí),納米線兩側(cè)發(fā)射出周期性的平行光束[21]等.基于SPPs的這些傳輸特性,可以實(shí)現(xiàn)功能化的納米光子器件,如:光學(xué)路由器[22]、全光邏輯門[20,23]、納米激光源[24],以及采用納米線場效應(yīng)晶體管實(shí)現(xiàn)電信號探測SPPs[25,26]等.這些研究工作極大地推動了基于SPPs的納米光子器件和集成芯片的實(shí)現(xiàn),并且為納米光電子器件在同一芯片上的聯(lián)姻奠定了基礎(chǔ)[27].近期,Chen等[28]利用納米線與金膜之間的腔等離激元實(shí)現(xiàn)了亞皮米縱向距離分辨,這對于超高靈敏傳感的發(fā)展有著重要的作用.

銀納米線作為傳輸SPPs的波導(dǎo)結(jié)構(gòu),在可見光和近紅外波段具有相對較小的損耗[29].采用化學(xué)法制備的銀納米線具有五重孿晶結(jié)構(gòu)[30?33],表面光滑無缺陷,是傳輸SPPs的理想材料[34].盡管如此,銀納米線中SPPs的能量傳輸損耗仍然較大,而這對光子器件的性能和信號傳輸有著重要的影響.研究銀納米線中SPPs能量傳輸損耗的影響因素和如何有效降低傳輸損耗對基于銀納米線SPPs的光子集成器件和回路的發(fā)展具有重要的意義.本文正是圍繞能量傳輸損耗這一方向,介紹了國內(nèi)外相關(guān)的研究工作進(jìn)展.具體內(nèi)容安排如下:第2部分主要介紹銀納米線所支持的SPPs模式及其傳輸特性;第3部分介紹銀納米線上SPPs能量損耗的影響因素和測量方法;最后給出目前常用的降低傳輸損耗的方法.

2 銀納米線SPPs的模式及傳輸特性

銀納米線SPPs的傳輸特性很大程度上取決于納米線所支持的SPPs模式.這里先介紹幾種基本的模式,然后討論納米線SPPs新奇的傳輸特性.

2.1 均勻介質(zhì)中銀納米線SPPs的傳導(dǎo)模式

對于均勻介電環(huán)境中的圓柱形細(xì)納米線,|m|>2的高階模都會被截止,因此只考慮m=0和m=±1兩種模式[35].TM0(m=0)和 HE?1(m=±1)模在真空中的電場分布如圖1(a)和圖1(b)所示(均勻介質(zhì)中HE+1和HE?1簡并,均用HE1表示).可以看出m=0模場沿納米線對稱分布,電子沿納米線軸向集體振蕩;m=±1模場垂直于納米線振蕩,前者比后者對電場的束縛能力更強(qiáng)[36].圖1(c)給出了兩種基本模式的有效折射率和傳播長度隨納米線半徑的變化規(guī)律.不同的模式具有不同的有效折射率,由于相位差的存在會在納米線的兩邊出現(xiàn)干涉相長和干涉相消,當(dāng)不同模式相干疊加時(shí),電磁場會在納米線上呈現(xiàn)出螺旋分布、拍頻分布和zigzag等分布形式[19,20,37].

圖1 (a)和(b)空氣中銀納米線所支持的兩種最低階模式的電場分布,納米線半徑為60 nm,激發(fā)光波長為633 nm;(c)TM0和HE1模的有效折射率和傳播長度隨納米線半徑的變化關(guān)系圖[36]Fig.1.(a)and(b)Electric field distributions of two lowest order modes in a sliver nanowire with a radius of 60 nm at the excitation wavelength λ=633 nm;(c)the effective refractive index and propagation length of the TM0and HE1modes as a function of the nanowire radius.Reprinted with permission from Ref.[36]Copyright 2014 Springer Nature.

2.2 襯底上銀納米線SPPs的傳導(dǎo)模式

以上討論的是均勻介質(zhì)中的銀納米線,實(shí)際中銀納米線需要放置于襯底之上,襯底的存在破壞了體系原有的對稱性,納米線上的模式將會發(fā)生顯著改變[38,39].襯底與納米線之間的相互作用使得原有的SPPs模式之間相互耦合,產(chǎn)生H0,H1和H2等新的雜化模式[40].圖2(a)給出了空氣中和襯底上銀納米線分別支持的三種最低階模式的色散關(guān)系(以圓柱形納米線為例).圖2(b)顯示了在襯底的作用下,SPPs模式相互作用發(fā)生雜化的原理圖.當(dāng)入射光偏振平行于納米線時(shí)激發(fā)H0模和H2模;當(dāng)入射光偏振垂直于納米線時(shí)激發(fā)H1模.一般來說,H0模是等離激元束縛模(低頻區(qū)域除外),電場被局域在納米線和襯底的交界面處,有效折射率大于襯底的折射率;H1和H2是等離激元泄漏模,有效折射率小于襯底的折射率.三種雜化模式的電荷和能量分布如圖2(c)所示.隨著納米線直徑的增大,等離激元泄漏模會逐漸增多.在傳播的過程中,由于波矢不同,將在納米線上疊加形成不同的能量分布[40].

圖2 (a)銀納米線分別放置于空氣和玻璃襯底上時(shí)SPPs模式的色散關(guān)系(R=100 nm)[40];(b)襯底誘導(dǎo)的模式雜化原理圖[40];(c)玻璃襯底上銀納米線三種雜化模式的電荷和能量分布[40];(d)銀納米線表面的電荷密度分布[19];(e)銀納米線上不同位置橫截面的平均能流分布,位置間隔為0.2μm;白色箭頭表示電磁場能量沿納米線呈螺旋分布[19];(f)SPPs螺旋的螺距與納米線半徑的關(guān)系[19];(g)手性SPPs的量子點(diǎn)熒光圖像,其中圖i為銀納米線的光學(xué)顯微鏡圖像(標(biāo)尺為5μm),圖ii和v為不同入射偏振光激發(fā)下的量子點(diǎn)熒光圖像,圖ii和iii分別為右旋、左旋的SPPs[19]Fig.2.(a)Dispersion relationship of the three lowest order modes in a silver nanowire(R=100 nm)in air and placed on an air-glass interface respectively;(b)schematic drawing of primary plasmons interact with dielectric substrate;(c)normalized surface charge contour(left)and time-averaged power flow(right)of the three hybridized modes H0,H1and H2.Reprinted with permission from Ref.[40]Copyright 2012 American Chemical Society.(d)Surface charge density on a Ag nanowire;(e)time-averaged power flow in the y-z plane at different positions along the nanowire in steps of 0.2μm(the white arrows highlight the rotation of electromagnetic energy);(f)periods of the plasmon helix as a function of nanowire radius;(g)optical microscopic image of Ag nanowire show in(i)with scale bar 5μm;fluorescence images of chiral SPPs with right-handed(ii)and left-handed(iii)SPPs,(iv)and(v)with incident polarization parallel and perpendicular to the nanowire axis.Reprinted with permission from Ref.[19]Copyright 2011 American Physical Society.

以上幾種模式在納米線中并不是單獨(dú)存在的,各個(gè)模式所占的比例受納米線的直徑、端頭形狀、激發(fā)條件等因素的影響.特定條件下不同模式在傳播過程中相干疊加會產(chǎn)生沿納米線螺旋狀的場分布[19](圖2(e)),這種場具有左旋和右旋的手性.手性SPPs取決于模式的相位差,可以通過激發(fā)光的偏振來調(diào)控.從圖2(f)可以看出螺旋場的旋轉(zhuǎn)周期隨納米線半徑的增大而增大,當(dāng)半徑增大到一定值時(shí),納米線上模式數(shù)量足夠多,螺旋場消失.圖2(g)用量子點(diǎn)熒光成像給出了銀納米線上SPPs在不同偏振光的激發(fā)下的電場分布.量子點(diǎn)熒光成像能夠直觀地顯示出納米結(jié)構(gòu)上SPPs的場分布,在研究SPPs的新奇?zhèn)鬏斕匦苑矫婀Σ豢蓻].

納米線上局部結(jié)構(gòu)的對稱性破缺會導(dǎo)致納米線上場分布發(fā)生明顯改變.在一定的激發(fā)條件下SPPs場沿納米線兩側(cè)呈對稱分布,當(dāng)引入納米顆粒后,由于顆粒的散射造成納米線上SPPs的傳導(dǎo)模式發(fā)生轉(zhuǎn)換,經(jīng)過納米顆粒后場分布變?yōu)榉菍ΨQ的zigzag分布[36].多個(gè)納米顆粒存在的情況如圖3(a)所示,A,B,C分別代表銀納米線上附著的三個(gè)納米顆粒.當(dāng)納米顆粒所處的位置是能量波峰時(shí)就會散射光子,呈現(xiàn)亮斑,處在能量波谷的位置時(shí)會呈現(xiàn)暗斑.激發(fā)光的偏振方向發(fā)生改變時(shí),銀納米線上對應(yīng)的能量分布會隨之改變,因此A,B,C三個(gè)納米顆粒的散射光強(qiáng)就會隨激發(fā)光偏振角的改變而周期性地改變[41].同樣地,把納米顆粒換為短納米線就可以通過入射光的偏振調(diào)控SPPs沿主干和分支納米線的傳輸,實(shí)現(xiàn)光學(xué)路由功能[22].在銀納米線表面刻蝕光柵微結(jié)構(gòu),可以實(shí)現(xiàn)不同頻率的光在微小空間的分離[42].將幾根銀納米線組裝在一起形成簡單的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)(見圖3(e)),通過控制入射光的偏振和相位,可以控制SPPs沿該結(jié)構(gòu)的傳播方向,從而控制輸出端的光強(qiáng)(見圖3(f)),基于此可以實(shí)現(xiàn)全光邏輯門[20,23].關(guān)于納米線SPPs傳輸特性的研究對基于SPPs的納米光子器件和回路的設(shè)計(jì)具有重要的意義.

圖3 (a)納米線-納米顆粒體系的明場顯微圖像(標(biāo)尺為5μm)[41];(b)對應(yīng)的量子點(diǎn)熒光圖像[41];(c)在不同的激發(fā)光偏振下對應(yīng)的銀納米線上傳播的SPPs的光學(xué)圖像[41];(d)圖(c)所對應(yīng)的量子點(diǎn)熒光圖像[41];(e)銀納米線網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的光學(xué)圖像[20];(f)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的O1和O2末端在不同入射信號輸入下的出射光強(qiáng)變化情況[20]Fig.3.(a)White light image of a nanowire-nanoparticle system with scale bar 5μm;(b)fluorescence image of the system for wide field illumination;(c)scattering optical images of the propagating SPPs on the nanowire at different excitation polarizations;(d)fluorescence images corresponding to panel(c).Reprinted with permission from Ref.[41]Copyright 2014 Royal Society of Chemistry.(e)Optical image of the Ag NW network;(f)the intensity of scattering light at O1 and O2 terminals for different input conditions.Reprinted with permission from Ref.[20]Copyright 2011 American Chemical Society.

3 銀納米線SPPs波導(dǎo)中的能量損耗

銀納米線中SPPs傳輸?shù)哪芰繐p耗主要來自于以下幾個(gè)方面:金屬材料本身的歐姆損耗、納米線表面缺陷引起的散射損耗、輻射損耗以及襯底的吸收,如圖4所示.一般來說,從實(shí)驗(yàn)中測量得到的損耗是這些損耗之和.

圖4 銀納米線傳播SPPs所產(chǎn)生的損耗Fig.4.Propagation losses of SPPs along a Ag NW on substrate.

3.1 銀納米線上SPPs能量損耗的影響因素

歐姆損耗的大小與納米線中電場強(qiáng)度的大小成正比,場強(qiáng)越大損耗越大.而納米線中不同SPPs模式的電場強(qiáng)弱很大程度上取決于該模式的局域性高低.局域性越高,場在金屬內(nèi)所占的比例越大,因而損耗越大.這就是我們所熟知的SPPs的傳播距離與局域性之間的平衡[29].如果想要減小歐姆損耗,得到比較長的傳播距離,往往需要犧牲場的局域性,反之亦然.模式的局域性高低可以通過模式的有效面積這一參數(shù)來反映[43?45].

激發(fā)光的波長和納米線直徑都會影響到SPPs的能量傳輸損耗.一般來說,激發(fā)光的波長越長、銀納米線的直徑越大,SPPs的能量損耗越小[46?48].另外,為了減小表面缺陷引起的散射損耗,應(yīng)盡可能地選取表面光滑的銀納米線[49].如果納米線周圍存在其他納米結(jié)構(gòu),也會由于對稱性破缺而引起散射損耗的增加[50,51].

納米線周圍的環(huán)境對能量損耗也有重要的影響,如襯底對輻射損耗的影響.襯底的介電常數(shù)是影響納米線SPPs能量損耗的一個(gè)重要參數(shù).一般來說,納米線的傳輸損耗隨襯底折射率的增大而增加,增加到一定值后銀納米線與襯底的耦合達(dá)到飽和,傳播長度不再改變(見圖5(a)).另外,襯底的吸收造成的損耗有時(shí)也需要考慮.對于介電常數(shù)相近的電介質(zhì),例如SiC(n=2.63)和CdTe(n=2.86+0.238i),由于CdTe的帶隙(1.5 eV)與633 nm激發(fā)光(1.96 eV)相近,從而造成CdTe襯底帶隙的吸收,導(dǎo)致額外的損耗,使得銀納米線上SPPs在CdTe襯底上傳播長度小于在SiC襯底上的傳播長度[39](見圖5(b)).

在襯底上增加介質(zhì)層會使銀納米線與襯底之間形成Gap結(jié)構(gòu),不同種類和厚度的Gap層對銀納米線上SPPs的傳輸有重要的影響[43,52,53].Zou等[38]從理論上計(jì)算出了不同厚度的空氣Gap層對銀納米線SPPs有效折射率和傳輸損耗的影響.隨著Gap層厚度的增加,襯底對銀納米線的影響逐漸減弱,使得SPPs的有效折射率單調(diào)遞減,最后趨于在空氣中的值(圖5(d)).Gap對傳播長度的影響較為復(fù)雜,需要從近場到遠(yuǎn)場分三個(gè)階段來考量,具體如圖5(e)所示.

硅襯底上沉積不同厚度的二氧化硅層對銀納米線SPPs傳輸性能的影響如圖5(f)和圖5(g)所示.當(dāng)Gap層厚度d<200 nm時(shí),雖然激發(fā)光的耦合效率隨著d的減小而增大,但納米線與硅襯底之間距離的減小造成了更大的損耗,兩者共同作用使納米線末端發(fā)光在d=110 nm時(shí)達(dá)到最強(qiáng)(見圖5(g)).當(dāng)Gap層厚度d>200 nm后,銀納米線與硅襯底的相互作用減弱,使得傳播長度不再改變.此時(shí)納米線末端的發(fā)光強(qiáng)度主要取決于激發(fā)光的耦合效率[39].

在實(shí)際制備納米光子器件時(shí),不可避免地會出現(xiàn)彎曲的波導(dǎo)結(jié)構(gòu),這種結(jié)構(gòu)對SPPs的能量傳輸損耗會帶來怎樣的影響,是一個(gè)很重要的研究內(nèi)容.Wang等[54]從實(shí)驗(yàn)上對單根銀納米線在連續(xù)彎曲過程中的能量損耗進(jìn)行了系統(tǒng)的研究.他們發(fā)現(xiàn)僅由納米線彎曲帶來的能量損耗與彎曲半徑有關(guān).圖6給出了銀納米線在不同彎曲半徑時(shí)對應(yīng)的能量損耗.從暗場圖像可以看出,隨著納米線彎曲程度的增大,納米線末端發(fā)射的光強(qiáng)明顯減弱.在制備納米光子器件時(shí),應(yīng)盡可能地避免納米線波導(dǎo)的彎曲或減小彎曲程度,這對于器件結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)有著重要的借鑒作用.

3.2 SPPs傳輸損耗的測量

實(shí)驗(yàn)上常用的測量傳輸損耗的方法有法布里-珀羅干涉法、光纖耦合法和場強(qiáng)的可視化方法.下面將對這幾種測量方法做詳細(xì)的介紹.

圖5 (a)計(jì)算的SPPs傳播長度隨襯底折射率的變化關(guān)系[39];(b)GaP,SiC,和CdTe三種不同襯底下納米線末端發(fā)射光強(qiáng)與納米線長度之間的關(guān)系,其中納米線直徑D=90—100 nm,激發(fā)光波長為633 nm[39];(c)Gap厚度g=2,50和200 nm時(shí)銀納米線SPPs的截面場分布圖,其中納米線直徑d=100 nm,nsub=1.45[38];(d)銀納米線中SPPs的有效折射率和(e)傳播長度隨Gap厚度的變化關(guān)系[38];(f)三種不同厚度的SiO2層對應(yīng)的銀納米線末端發(fā)光光強(qiáng)與納米線長度的關(guān)系,其中納米線長度為4—4.5μm,直徑為90—100 nm[39];(g)納米線末端出射光強(qiáng)、激發(fā)光耦合效率和SPPs傳播長度隨SiO2厚度的變化關(guān)系[39]Fig.5.(a)The calculated propagation length as a function of the refractive index of the substrate;(b)the relationship between the terminal emission intensity and the length of nanowires on different substrates of GaP,SiC,and CdTe respectively(the diameters of the nanowires are D=90–100 nm,the wavelength of excitation light is 633 nm).(c)The cross-sectional field distribution of silver nanowire SPPs at g=2,50 and 200 nm(the diameter of nanowire d=100 nm,nsub=1.45);the relationship between the effective refractive index(d)and propagation length(e)of SPPs in silver nanowires and the thickness of Gap.Reprinted from Ref.[38]with the permission of AIP publishing.(f)The relationship between the terminal emission intensities and the length of the nanowire corresponding to three different thickness of SiO2layers(the length of the nanowire is 4–4.5 μm,the diameter is 90–100 nm);(g)the terminal emission intensity of the nanowire,the coupling efficiency of excited light and the propagation length of SPPs as a function of SiO2thickness,respectively[39].(a),(b),(f),(g)Reprinted with permission from Ref.[39].Copyright 2010 American Physical Society.

圖6 (a)銀納米線在不同彎曲半徑時(shí)的明場光學(xué)圖像,標(biāo)尺為5μm;(b)與圖(a)相對應(yīng)的SPPs傳輸?shù)陌祱龉鈱W(xué)圖像;(c)彎曲損耗與彎曲半徑的關(guān)系圖[54]Fig.6.(a)Bright-field optical images of the Ag nanowire for varying bending radii;the scale bar is 5μm;(b)the dark field optical image after stimulated SPPs by tapered fiber for the corresponding(a);(c)the relation schema of bending loss and bending radius.Reprinted with permission from Ref.[54]Copyright 2011 American Chemical Society.

對于一定長度的銀納米線,傳播的SPPs在端面處除了一部分以光子的形式散射出來外,還有一部分會被端面反射而反向傳播并與前行的波干涉,在納米線上形成SPPs駐波.納米線可以看作法布里-珀羅干涉腔.SPPs發(fā)射光譜被法布里-珀羅諧振所調(diào)制,如圖7(a)所示,相對調(diào)制深度?I/Imin由下式給出:

式中A和R分別是傳輸損耗和納米線末端反射率,A=e?L/Lsp,其中L是納米線的長度,Lsp是SPPs沿納米線的傳播長度,定義為SPPs場強(qiáng)沿納米線降低到1/e初始強(qiáng)度時(shí)所對應(yīng)的長度.通過測量不同納米線長度下所對應(yīng)的相對調(diào)制深度,可以得到納米線末端反射率R、傳播長度Lsp以及相應(yīng)的傳輸損耗[55](見圖7(b)).另外對納米線末端的發(fā)射光譜進(jìn)行傅里葉變換分析,也可以得到納米線的損耗參數(shù)和末端反射率[49].利用法布里-珀羅諧振法測量傳輸損耗與銀納米線的端面反射率有密切的關(guān)系,但是制備的銀納米線的端面是各不相同的,因此會造成一定的誤差.另外這種諧振只能在較短的銀納米線中觀察到,因此這種方法不適用于較長銀納米線的傳輸損耗測量.

測量SPPs沿納米線衰減的最直接的方法就是將納米線上的場強(qiáng)分布借助其他途徑呈現(xiàn)出來.例如把熒光分子或量子點(diǎn)經(jīng)過處理后均勻涂覆在銀納米線上,它們的發(fā)光強(qiáng)度與所在位置的場強(qiáng)成正比,因此發(fā)光強(qiáng)度的變化反映的就是場強(qiáng)分布的變化[16,20,21,56].通過測量不同位置的場強(qiáng)就可以得到SPPs沿著納米線的能量損耗.采用掃描近場光學(xué)顯微鏡也可以觀測納米線上SPPs的近場分布,但是操作相對復(fù)雜[55,57?59].Wild等[16]把含有染料分子的PMMA薄層包覆在納米線上,用光學(xué)顯微鏡將激光束聚焦在納米線的一端激發(fā)SPPs,傳播的SPPs就會激發(fā)染料分子的雙光子熒光,熒光強(qiáng)度沿納米線呈指數(shù)衰減(見圖7(c)和圖7(d)).納米線上熒光強(qiáng)度的變化揭示了SPPs沿納米線的強(qiáng)度分布:

通過擬合(2)式中熒光強(qiáng)度Iflour和傳播距離x的關(guān)系,就可以得到納米線SPPs的傳播長度Lsp.

測量能量損耗的另外一種方法是光纖耦合法[47,60].通過比較不同傳播距離下納米線末端的出射光強(qiáng)得到傳輸損耗.入射激光通過錐形光纖耦合激發(fā)納米線的SPPs,改變?nèi)肷涔饫w在納米線的位置即可得到不同傳播距離下對應(yīng)的末端出射光強(qiáng)(見圖7(e)).出射光強(qiáng)隨傳播距離的增大呈指數(shù)形式衰減:

其中傳播距離x為入射激光耦合處到納米線末端的距離,Ix為銀納米線末端的光強(qiáng).如圖7(f)所示,改變光纖在納米線的耦合位置就可以得到數(shù)組x和Ix的值,通過(3)式的指數(shù)擬合就可以得到傳播長度Lsp.

圖7 (a)銀納米線兩個(gè)末端的散射光譜[55];(b)在785 nm的波長下,不同納米線長度對應(yīng)的相對調(diào)制深度(?I/Imin)[55];(c)銀納米線傳播的SPPs激發(fā)的雙光子熒光圖像[16];(d)雙光子熒光強(qiáng)度與納米線對應(yīng)位置的關(guān)系圖[16];(e)光纖耦合法測量銀納米線上SPPs傳輸損耗的明場和暗場光學(xué)圖像[61];(f)不同傳播距離下銀納米線末端的出射光強(qiáng)和傳輸損耗[61]Fig.7.(a)Scattering light spectra of silver nanowires distal end faces;(b)spectral modulation depth around a light wavelength of 785 nm as a function of nanowire lengths.Reprinted with permission from Ref.[55]Copyright 2005 American Physical Society.(c)Image of two-photon fluorescence excited by SPPs propagating along a silver nanowire;(d)two-photon fluorescence intensity as a function of the position along the nanowire.Reprinted with permission from Ref.[16]Copyright 2012 American Chemical Society.(e)Measurement of propagation loss for SPPs propagation along silver nanowire using optical fiber coupling method;the left column are bright-field optical images and the right column are corresponding dark-field optical images;(f)the terminal emission intensity and propagation loss at different propagation distances.Reprinted from Ref.[61]Copyright 2018,with permission from Elsevier.

采用光纖耦合法測量傳輸損耗操作簡單,且距離的改變是在同一根納米線上進(jìn)行的,能夠準(zhǔn)確得到單根納米線的傳輸損耗.除了這種常見的普通光纖外,Meng等[62]提出了用染料摻雜聚合物(RhB/PVP)納米光纖來大批量測量銀納米線傳輸損耗的方法.他們將銀納米線隨機(jī)旋涂在襯底上,然后將制備的染料摻雜聚合物納米光纖轉(zhuǎn)移到襯底之上.此時(shí),光纖就會與銀納米線形成各種交叉結(jié)構(gòu).用寬場入射光聚焦光纖激發(fā)寬帶光致發(fā)光,銀納米線與光纖交叉節(jié)點(diǎn)處的散射光就會激發(fā)沿納米線傳播的SPPs,最后在納米線的兩端以光子的形式耦合出來.由指數(shù)衰減(3)式可以得到

式中1和2對應(yīng)納米線的兩個(gè)末端,通過測量不同交叉結(jié)構(gòu)激發(fā)點(diǎn)到納米線兩個(gè)末端發(fā)光點(diǎn)的距離以及對應(yīng)的末端發(fā)光光強(qiáng),就可以得到這一批納米線的傳播長度Lsp.

圖8 (a)三種不同襯底上銀納米線的場強(qiáng)分布 ((i)SiO2上沉積一層30 nm厚的Si;(ii)SiO2襯底;(iii)Si襯底)[40];(b)對應(yīng)(a)中納米線上的焦耳熱分布[40];(c)銀納米線放在多層電介質(zhì)襯底上并用光纖尖端激發(fā)的示意圖[63];(d)泄漏模H1x的有效折射率和傳播距離與納米線直徑的關(guān)系,插圖為直徑為90 nm的銀納米線H1x模的電場分布[63]Fig.8.(a)Field intensity distribution of Ag nanowire on three different substrates((i)a 30 nm thick Si layer is deposited on a SiO2substrate;(ii)a SiO2substrate;(iii)a Si substrate);(b)the joule heat distribution on the nanowire in(a).Reprinted with permission from Ref.[40]Copyright 2012 American Chemical Society.(c)Schematic diagram of silver nanowire placed on a dielectric multilayer substrate and excited by the optical fiber tip;(d)the effective refractive index and propagation distance of the H1xmode as a function of the diameter of the silver nanowire;the inset is the field distribution of H1xmode of silver nanowire with 90 nm diameter[63].Reprinted with permission from Ref.[63]Copyright 2018 American Chemical Society.

4 降低能量損耗的方法

相比于物理法制備的銀納米線,化學(xué)法制備的銀納米線為單晶結(jié)構(gòu),具有規(guī)則的形貌和光滑的表面,因此缺陷散射引起的能量損耗就會顯著降低,是SPPs波導(dǎo)的理想材料.但是由于SPPs強(qiáng)烈的場局域特性,納米線自身的歐姆損耗較大,再加上SPPs向周圍介質(zhì)中的輻射損耗等,SPPs在納米線中的能量損耗依然很大,有效降低SPPs的能量損耗對集成光子回路和器件的發(fā)展有著重要的作用.

減小能量損耗較為簡單的一種方法就是在銀納米線和襯底之間增加一層適當(dāng)厚度的高折射率介質(zhì)層.例如在二氧化硅(n=1.46)襯底上增加一層30 nm厚的硅(n=3.48)介質(zhì)層,該高折射率的介質(zhì)層增加了SPPs的波矢,提供了一個(gè)光學(xué)屏障阻止SPPs向襯底的泄漏輻射,實(shí)現(xiàn)在通信波長(λ=1550 nm)下SPPs傳輸損耗的有效降低(見圖8(a)和圖8(b)).從圖8(a)中的(i)圖可以看到顯著的法布里-珀羅干涉現(xiàn)象,這種干涉在二氧化硅襯底(ii)和硅襯底(iii)中逐漸減弱,這是傳輸損耗的增加所造成的[40].如果采用多層電介質(zhì)結(jié)構(gòu)作為襯底也可以有效降低傳輸損耗.Zhang等[63]利用包含一個(gè)光子帶隙的多層電介質(zhì)基板(14層)做襯底,用波長為630 nm的激光對銀納米線SPPs進(jìn)行激發(fā),如圖8(c)所示.實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)該襯底與單層Glass襯底相比,SPPs束縛模式H0的空間場局域性減弱,具有更遠(yuǎn)的傳播距離;而泄漏模式在較小的納米線直徑下(d=70—90 nm)依然存在,且由于光子帶隙的存在抑制了泄漏模(H1x)的泄漏輻射.實(shí)驗(yàn)測得直徑為90 nm的納米線在630 nm的激發(fā)光下,傳播距離達(dá)到16μm.

圖9 (a)和(b)分別為銀納米線/石墨烯復(fù)合結(jié)構(gòu)和銀納米線在硅襯底上的示意圖[61];(c)和(d)為實(shí)驗(yàn)測得的兩種襯底上SPPs的傳播長度統(tǒng)計(jì)圖[61];(e)為襯底上有增益介質(zhì)時(shí)SPPs的激發(fā)示意圖[64];(f)三種不同激發(fā)條件下的光學(xué)顯微圖像[64]Fig.9.Schematic diagram of(a)Ag nanowires/graphene hybrid and(b)Ag nanowire on the Si substrate;the statistics of SPPs propagation length measured from these two types of structures are shown in panels(c)and(d)respectively[61].Reprinted from Ref[61]Copyright 2018,with permission from Elsevier.(e)Schematic diagram of exciting SPPs for Ag nanowire on gain medium;(f)optical microscopic images of the Ag nanowire under three different excitation conditions[64].Reprinted with permission from Ref.[64]Copyright 2014 American Chemical Society.

在銀納米線與硅襯底之間引入一層二維材料也可以有效降低SPPs的能量損耗.實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)石墨烯的引入使得納米線與襯底的相互作用發(fā)生改變,從而降低模式的場局域性,進(jìn)而減小歐姆損耗.實(shí)驗(yàn)統(tǒng)計(jì)測得,硅襯底上銀納米線SPPs的傳播長度Lsp為2—6μm,引入石墨烯后為4—8μm[61](見圖9).這種方法有利于硅基半導(dǎo)體器件與SPPs納米光子器件的結(jié)合.

在襯底上放置增益材料,可以補(bǔ)償SPPs傳輸過程中的能量損耗,從而達(dá)到增加傳播長度的目的.Paul等[64]將銀納米線放在含有羅丹明染料分子(R640)的PMMA增益介質(zhì)之上,納米線的一端用633 nm的探測激光激發(fā),用514 nm的抽運(yùn)激光從納米線的下方經(jīng)過增益介質(zhì)進(jìn)行激發(fā),如圖9(e)所示.514 nm的抽運(yùn)激光激發(fā)染料分子,染料分子的能量轉(zhuǎn)移到傳播的SPPs中,使得用兩種激光同時(shí)激發(fā)時(shí)納米線末端的出射光強(qiáng)比單獨(dú)用兩束激光激發(fā)的疊加光強(qiáng)有明顯增強(qiáng)(見圖9(f)).實(shí)驗(yàn)得到了270 cm?1的增益系數(shù)和14%的損耗補(bǔ)償,增強(qiáng)因子隨抽運(yùn)輻照度的增加而線性增加.

相比于金屬納米線,介質(zhì)波導(dǎo)結(jié)構(gòu)具有更低的傳輸損耗.將兩者結(jié)合起來構(gòu)建復(fù)合波導(dǎo)結(jié)構(gòu),可以在降低損耗的同時(shí)兼具亞波長場局域特點(diǎn)[65].在ZnO NW-Ag NW復(fù)合結(jié)構(gòu)中(如圖10(a)所示),光子和等離激元可以通過近場作用而相互耦合,因此光從納米光纖耦合進(jìn)入ZnO納米線,激發(fā)沿銀納米線傳播的SPPs,銀納米線中的SPPs同樣能夠耦合進(jìn)入ZnO納米線.由于ZnO納米線波導(dǎo)的引入,使得整個(gè)復(fù)合波導(dǎo)結(jié)構(gòu)的能量損耗較低,光子-等離激元耦合效率高達(dá)80%[66].此外,采用增益材料硒化鎘(CdSe)納米線與銀納米線組成的X形等離激元復(fù)合波導(dǎo),可以在納米線末端產(chǎn)生納米激光[24](見圖10(b));有機(jī)納米線也可以與銀納米線組成復(fù)合波導(dǎo)結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)不同的功能.在Ir(ppy)3有機(jī)納米線和銀納米線組成的有機(jī)復(fù)合波導(dǎo)結(jié)構(gòu)中(見圖10(c)),基于光子-等離激元耦合效率隨復(fù)合納米線交叉角度的依賴關(guān)系可以實(shí)現(xiàn)光學(xué)路由功能[67];在BPEA有機(jī)納米線與銀納米線組成的復(fù)合波導(dǎo)結(jié)構(gòu)中,分支納米線末端發(fā)射光強(qiáng)與入射光的偏振有較強(qiáng)依賴關(guān)系,基于此可以實(shí)現(xiàn)光學(xué)邏輯門功能[68](見圖10(e)和圖10(f)).這類復(fù)合波導(dǎo)結(jié)構(gòu)相比于“全金屬”的光學(xué)路由器和邏輯門具有更低的損耗.

納米線在實(shí)際應(yīng)用中不可避免地會出現(xiàn)彎曲,為了減小彎曲位置的能量損耗,要盡量減小納米線的彎曲程度,同時(shí)確保彎曲的地方平滑[54].在選擇襯底時(shí)不僅要考慮襯底與納米線之間的相互作用,而且要避免襯底帶隙吸收引起的能量損耗.另外,選用較粗的納米線也是一種比較好的方式.以上方法從不同的角度給出了降低銀納米線SPPs能量損耗的方法,為SPPs波導(dǎo)中能量損耗的研究提供了新思路.

5 總結(jié)與展望

銀納米線作為一維的SPPs波導(dǎo)結(jié)構(gòu)在納米光子集成器件和回路上有著不可替代的作用.本文對銀納米線中SPPs能量損耗的機(jī)理進(jìn)行了較為深入的分析,介紹了影響SPPs傳輸損耗的因素,并給出實(shí)驗(yàn)上幾種測量傳輸損耗的方法,最后討論了如何有效地降低能量損耗.目前報(bào)道的幾種減小能量損耗的方法具有一定的啟發(fā)性,考慮到實(shí)際設(shè)計(jì)納米光子器件和集成芯片的成本和效率等因素,仍需要探索和發(fā)展更加有效的降低SPPs傳輸損耗的方法:可以進(jìn)一步開發(fā)新的增益材料和增益結(jié)構(gòu)來補(bǔ)償SPPs的傳輸損耗;發(fā)展新的復(fù)合波導(dǎo)結(jié)構(gòu),不僅可以有效降低能量損耗,而且與傳統(tǒng)半導(dǎo)體器件兼容,可集成度高.另外,納米線的能量損耗也有其有利的方面:借助輻射過程可以實(shí)現(xiàn)可控能量轉(zhuǎn)換,比如在銀納米線-銀薄膜體系中,基于納米線SPPs的輻射,將納米線SPPs模式轉(zhuǎn)換成薄膜的平行SPPs波束[21].在設(shè)計(jì)和制備納米光子器件和芯片時(shí),能量損耗是必須考慮的一個(gè)重要因素,關(guān)于這方面的研究已成為本領(lǐng)域重要的研究方向,對未來納米光學(xué)回路和集成芯片的發(fā)展有著重要作用.