基于CAFE模擬鈦合金絲材電弧增材制造凝固過程的組織演變

李晗嫣，陳文革，張飛奇，高紅梅，任澍忻

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基于CAFE模擬鈦合金絲材電弧增材制造凝固過程的組織演變

李晗嫣1, 2，陳文革1，張飛奇1, 2，高紅梅1，任澍忻1

(1. 西安理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，西安 710048； 2. 陜西天成航空材料有限公司，咸陽 712000)

采用CAFE(Cellular automation finite element)對(duì)Ti6Al4V合金絲材電弧增材制造的快速凝固過程進(jìn)行模擬計(jì)算。通過建立不同階段(堆積層)的三維模型，建立晶體形核與生長模型，并結(jié)合三維熱傳導(dǎo)(包含結(jié)晶潛熱釋放)模型，研究了不同階段的溫度場對(duì)固?液轉(zhuǎn)變、初始晶形核及生長等影響。結(jié)果表明：初始階段初始晶取向雜亂且晶粒尺寸細(xì)?。浑S著增材高度的增加，水平方向溫度梯度變緩，平均固?液轉(zhuǎn)變糊狀區(qū)域?qū)挾仍黾?，初始晶平均晶粒尺寸增加，晶體取向趨于熱流傳遞方向(垂直于冷基板方向)；其模擬結(jié)果與實(shí)際增材制造后的初始晶組織形貌基本一致。

CAFE；合金絲材；電?。辉霾闹圃?；Ti6Al4V；晶體生長

鈦及鈦合金因比強(qiáng)度高、耐蝕性良好以及生物相容性等優(yōu)良特點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用在航空航天、化工及生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域。但由于鈦的易氧化、熔點(diǎn)高、價(jià)格高、對(duì)缺口敏感等問題使得其深加工受到種種限制，而增材制造則是一種很好的選擇，不僅能大幅度提高鈦合金材料的利用率，并且可以制造出完全致密、結(jié)構(gòu)復(fù)雜、力學(xué)性能優(yōu)異的元件[1]。其中，金屬絲材電弧增材制造方法具有能量高、掃描速度快及熔池體積較大的特點(diǎn)，已應(yīng)用于大尺寸形狀、低成本及高效快速成形的構(gòu)件中，但金屬絲材增材制造過程中，如何控制復(fù)雜的凝固過程，從而影響組織變化來改善其材料的使用性能，是人們迫切需要解決的問題之一[2?4]。

金屬的凝固過程是快速傳熱及傳質(zhì)的過程，很難被直接觀察，研究人員利用數(shù)值模擬計(jì)算方法研究凝固組織，有利于理解不同材料成型凝固過程對(duì)組織形成的影響。近年來，最接近凝固過程中晶體生長的隨機(jī)模型主要以元胞自動(dòng)機(jī)(Cellular automation，CA)及其衍生模擬方法為主，其基本思想就是基元胞根據(jù)相近領(lǐng)域元胞的變化規(guī)則，來改變自己狀態(tài)，并且這個(gè)基元胞去影響下一個(gè)元胞的變化，如此不斷進(jìn)行演變，這與金屬凝固過程具有相似性。根據(jù)這個(gè)原理，RAPPAZ[5]和GANDIN等[6?7]將CA方法引入到了金屬凝固組織計(jì)算中，并與有限元(Finite element, FE)法溫度場方法進(jìn)行結(jié)合，形成高效率的CAFE凝固組織計(jì)算模型，其過程是將溫度場與晶體形核生長分別計(jì)算，再由溫度場去影響晶體形核生長。目前，已經(jīng)應(yīng)用到眾多材料制備工程中，張璞等[8]基于CAFE模型研究了鎳基合金定向凝固過程顯微組織轉(zhuǎn)變，闡明了溫度與冷卻速度對(duì)凝固過程的影響；張穎娟等[9]利用CAFE方法研究真空自耗電弧熔煉鈦合金鑄錠的凝固過程、縮松及縮孔的模擬，結(jié)果表明CAFE方法對(duì)于晶粒結(jié)構(gòu)、柱狀晶生長及其縮孔縮松缺陷可完整有效地進(jìn)行模擬；龐瑞朋等[10]基于3D-CAFE方法對(duì)緩冷、空冷和水冷條件下430鐵素體不銹鋼鑄件凝固過程的組織過程形成進(jìn)行了模擬，解釋了不同條件下等軸?柱狀晶轉(zhuǎn)變機(jī)理；仲紅剛等[11]使用 CAFE 模型預(yù)測水平單向凝固實(shí)驗(yàn)中Al-4.5%Cu 合金試樣的溫度場和顯微組織模擬，結(jié)果表明 CAFE 模型可以較準(zhǔn)確地預(yù)測柱狀晶向等軸晶轉(zhuǎn)變(CET)位置和等軸晶晶粒尺寸；卜曉兵等[12]采用有限元和元胞自動(dòng)機(jī)結(jié)合的CA-FE 模型，通過加入空位形成能的固相擴(kuò)散系數(shù)，對(duì)Al-Cu 合金的凝固組織進(jìn)行了三維模擬和預(yù)測，其結(jié)果能夠準(zhǔn)確地反映等軸晶和柱狀晶的分布位置、比例和大小等；SALUJA等[13]在CAFE基礎(chǔ)上進(jìn)行了改進(jìn)，對(duì)Al6061-T6兩種材料摩擦焊后晶粒生長過程進(jìn)行模擬，并預(yù)測其晶粒尺寸；DEZFOLI等[14]利用CAFE方法模擬在不同條件制備多晶硅錠晶體生長過程，得到晶粒尺寸結(jié)果與實(shí)際相符。

本文作者根據(jù)電弧絲材增材制造過程，利用SolidWorks軟件針對(duì)不同增材制造階段及整體重熔凝固分別進(jìn)行了三維建模，基于ProCAST軟件包進(jìn)行網(wǎng)格劃分，采用凝固模塊及CAFE模塊進(jìn)行重熔凝固及增材制造的模擬，研究了Ti6Al4V合金絲材電弧增材制造不同階段(堆積層)的溫度場對(duì)固液轉(zhuǎn)變、初始晶形核及生長、晶體取向等現(xiàn)象的影響。

1 實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)材料采用規(guī)格為2 mm的Ti6Al4V合金拉拔線材，選用水冷銅基板，銅具有高的熱傳導(dǎo)率，可以一直保持冷態(tài)，避免鈦合金與基板發(fā)生焊連。在純氬氣保護(hù)下，首先引燃電弧，調(diào)整電流和電壓約250 A和20 V，待電弧穩(wěn)定后，調(diào)整鎢極與基板之間的距離約為15 mm，以約30°角度送給鈦合金絲材，進(jìn)給速度2 mm/s，鈦合金絲材與鎢極同一水平面做“S”型路線堆積，堆積第二層完畢，再上升約2 mm重復(fù)堆積第二層，直到完成所需樣品，鈦合金電弧增材制造過程如圖1所示。

圖1 鈦合金絲材電弧增材制造的示意圖

2 三維幾何模型

根據(jù)電弧增材制造過程，鈦合金絲材以“S”型路徑堆積在基板上，第一層堆積完畢后垂直上升2 mm，沿著原路徑反方向繼續(xù)堆積第二層，如此堆積成型反復(fù)8到10層，建立不同階段沉積模型如圖2所示，其中掃掠總長度為80 mm，寬度40 mm，模擬過程中對(duì)不同增材階段的三維幾何模型進(jìn)行分割計(jì)算，以減少計(jì)算量，防止軟件出錯(cuò)崩潰。有限元基本的面網(wǎng)格采用Quad-Tria格式劃分面網(wǎng)格，Quad-Tria格式主要以面正方形網(wǎng)格為主，在小角度邊角或不規(guī)則處自動(dòng)轉(zhuǎn)變?yōu)槿切尉W(wǎng)格，以減少在體劃分網(wǎng)格過程中對(duì)模型的損失，并提高體劃分模型質(zhì)量。宏觀網(wǎng)格劃分為1 mm，微觀計(jì)算時(shí)網(wǎng)格再細(xì)分為100×100× 100，三維單位體積上元胞網(wǎng)格數(shù)為1×106。

圖2 鈦合金絲材增材制造的三維模型

3 熔池凝固的CAFE耦合模型

圖3所示為電弧快速增材制造熔池中凝固過程的CA與FE耦合模型示意圖，在CAFE模擬凝固過程中，有限元法(FE)計(jì)算凝固過程中的溫度場變化，CA 法模擬計(jì)算微觀上晶粒的形核與生長變化。元胞(CA)根據(jù)FE節(jié)點(diǎn)的溫度來改變物質(zhì)液固狀態(tài)轉(zhuǎn)變，在過冷度滿足形核條件時(shí)，元胞開始形核，并且隨著過冷度的增加，晶體開始生長。在生長過程中FE節(jié)點(diǎn)對(duì)移動(dòng)熱源、熱傳導(dǎo)及結(jié)晶潛熱等重新計(jì)算，以更新FE節(jié)點(diǎn)的溫度，使不同狀態(tài)的元胞繼續(xù)形核或長大[15]。

圖3 Ti6Al4V絲材電弧增材制造快速凝固過程的CAFE耦合模型

3.1 晶體形核與生長模型

3.1.1 形核模型

晶體形核采用RAPPAZ[5]提出的連續(xù)隨機(jī)高斯分布形核模型，包括均勻形核和非均勻形核，CA模擬過程中假設(shè)均勻形核發(fā)生在熔體內(nèi)，非均勻形核發(fā)生熱交換面，計(jì)算時(shí)給熔體區(qū)域賦予體形核參數(shù)，熱交換面賦予面形核參數(shù)。Ti6Al4V為兩相鈦合金，在絲材電弧增材制造過程中，合金從液態(tài)將直接轉(zhuǎn)變?yōu)槌跎Ш?見圖4)，模擬計(jì)算中用到的形核密度與過冷度關(guān)系如下[5]：

式中：dd(Δ)表示過冷度增加d(Δ)時(shí)形核密度增加，連續(xù)隨機(jī)高斯分布形核模型：

式中：Δmax是平均形核過冷度；ΔT是形核過冷度的標(biāo)準(zhǔn)方差；max是正態(tài)分布積分中最大的形核密度。

圖4 Ti6Al4V絲材增材制造的室溫顯微組織

3.1.2 生長動(dòng)力模型

生長動(dòng)力模型采用KGT模型[16]，前沿過冷度Δ組成為

ΔΔcΔtΔrΔk(3)

式中：Δc為溶質(zhì)擴(kuò)散過冷度；Δt為熱力學(xué)過冷度；Δr為固液界面曲率過冷度；Δk為生長動(dòng)力學(xué)過 冷度。

KGT生長模型全面的考慮到了晶體生長包含的各種因素，包括尖端生長曲率、過冷度、溶質(zhì)擴(kuò)散等因素，經(jīng)過計(jì)算簡化的出晶體的生長速率與過冷度的關(guān)系如下：

式中：2、3為生長動(dòng)力學(xué)系數(shù)；由液相線斜率、平衡分配系數(shù)、固液前沿溶質(zhì)擴(kuò)散系數(shù)和材料的Gibbs-Thomson系數(shù)求得。

3.2 三維熱傳導(dǎo)

熱傳導(dǎo)表示熱量通過合金內(nèi)部高溫向低溫的熱量傳遞，如圖2所示，在金屬凝固過程中會(huì)有結(jié)晶潛熱的釋放，從而提高了局部的溫度[17]，在有限元(FE)法進(jìn)行傳熱計(jì)算中，考慮到結(jié)晶潛熱釋放，快速凝固過程中計(jì)算三維的熱微分方程式為

式中：為熱力學(xué)溫度；為熱導(dǎo)率；為密度；c為定壓比熱容，由不同溫度下熱焓計(jì)算；為單位體積內(nèi)單位時(shí)間所釋放的熱量。

4 模擬參數(shù)

模擬過程中參數(shù)設(shè)置：重力沿軸方向取值?9.8 m/s2，模擬材料使用Ti6Al4V材料的標(biāo)準(zhǔn)成分為6%Al、4%V及90%Ti，初始溫度1750 ℃熔融堆積，初始銅基板溫度為100 ℃，熱對(duì)流系數(shù)3000 W/(m2·K)。Ti6Al4V絲材電弧增材制造過程形核參數(shù)見表1；生長動(dòng)力學(xué)系數(shù)可利用ProCAST(2016)軟件，根據(jù)式(4)并采用表2中的數(shù)據(jù)計(jì)算可得，計(jì)算的結(jié)果分別為2=2.67431×10?6，3=3.59481×10?7。

計(jì)算熱傳導(dǎo)所使用的材料物理參數(shù)：由ProCAST(2016)軟件根據(jù)Ti6Al4V合金標(biāo)準(zhǔn)成分計(jì)算得到合金的固相線溫度S=1583 ℃，液相線溫度L=1633 ℃，合金材料熱物理性能參數(shù)(熱焓、熱導(dǎo)率及密度)取值如圖5，熱焓和熱導(dǎo)率隨著溫度升高而升高，密度隨著溫度升高而降低，鈦合金由固態(tài)向液態(tài)轉(zhuǎn)變時(shí)，材料熱物理性能變化最快；凝固系數(shù)取值如圖6所示，模擬計(jì)算時(shí)，當(dāng)溫度高于1633 ℃時(shí)合金全部為液態(tài)，隨著溫度降低，計(jì)算區(qū)域部分處于糊狀區(qū)域，合金開始轉(zhuǎn)變?yōu)楣虘B(tài)，當(dāng)溫度低于1583 ℃時(shí)合金全部轉(zhuǎn)變?yōu)楣虘B(tài)。

表1 Ti6Al4V絲材電弧增材制造的形核參數(shù)

表2 Ti6Al4V合金的生長動(dòng)力因子計(jì)算參數(shù)

Gibbs-Thomson:=3.499×10?7K·m[18]

圖5 Ti6Al4V合金的熱物理性能參數(shù)

圖6 Ti6Al4V合金凝固過程中所用的固相分?jǐn)?shù)

為了分析不同堆積層的水平溫度梯度對(duì)初始晶的影響，取掃掠后的溫度梯度測量方法，以每層中間完整的一道次掃掠堆積邊緣的熔池為0點(diǎn)，向掃掠反向進(jìn)行溫度數(shù)據(jù)收集，不同溫度位置收集位置如圖7所示。

圖7 Ti6Al4V合金絲材電弧增材制造的水平溫度梯度數(shù)據(jù)收集點(diǎn)

5 模擬結(jié)果與討論

5.1 不同堆積層的凝固過程模擬

實(shí)際增材制造是逐層進(jìn)行凝固的，本工作中將首先簡化模型，對(duì)不同階(堆積層)的凝固過程的溫度場及初始晶形成進(jìn)行模擬分析。

圖8所示為首層第一道完成后的溫度場分布示意圖、起始階段凝固變化和初始晶生長情況，溫度場主要沿著增材掃掠方向二維線性變化，溫度由高(1750 ℃)到低(100 ℃)，凝固隨著溫度場移動(dòng)變化而變化，初始出現(xiàn)固相的位置位于底部及邊角少量部分，凝固隨著由左至右的掃掠方向不斷快速進(jìn)行，可以看出固?液轉(zhuǎn)變的糊狀區(qū)域分布較窄，初始晶快速生長為多而細(xì)小的晶體。在實(shí)際凝固過程中，晶體生長發(fā)生在糊狀區(qū)域，即剛開始為液態(tài)，通過形核、競爭生長全部液體轉(zhuǎn)變?yōu)楣虘B(tài)合金。溫度直接影響糊狀區(qū)域大小，這是因?yàn)槭讓尤鄢囟逊e在銅冷基板上，受到約1700 K大的過冷度，糊狀區(qū)減小，同時(shí)基板可作為異質(zhì)形核核心，增加了晶體的形核率及固液轉(zhuǎn)變速率。

圖9所示為穩(wěn)定增材制造時(shí)的溫度場分布示意圖、穩(wěn)定階段的液固轉(zhuǎn)變和此時(shí)初始晶的形成模擬結(jié)果，以熔池方向?yàn)橹行?，由近及遠(yuǎn)向四周的溫度不斷降低，由右至左為掃掠方向，與初始階段相比較，固液糊狀區(qū)域變寬，初始晶生長為較粗大的枝狀晶。第二層以上將在鈦合金表面繼續(xù)堆積，鈦合金的熱傳導(dǎo)率(18~34 W/(m·K))遠(yuǎn)低于銅基板(380 W/(m·K))的熱傳導(dǎo)率，電弧不斷輸入熱量及釋放凝固潛熱，低的鈦合金熱傳導(dǎo)率使得堆積熔池可以保持到一個(gè)較高的溫度，獲得較慢的凝固速度，降低了固液轉(zhuǎn)變速率，糊狀區(qū)增加，此時(shí)將抑制其他晶向的生長，而近似于擇優(yōu)方向的枝晶將更容易生長，擇優(yōu)方向生長的晶體將不斷長大直到彼此接觸，獲得相對(duì)較大的晶體。

圖8 Ti6Al4V合金在電弧增材制造初始階段的溫度梯度示意圖、液固轉(zhuǎn)變及初始β晶形核生長

圖9 Ti6Al4V合金在電弧增材制造穩(wěn)定階段的溫度梯度示意圖、液固轉(zhuǎn)變及初始β晶形核生長

進(jìn)一步全面分析堆積層高度的增加對(duì)初始晶生長的影響，逐層進(jìn)行溫度場及晶體形核生長的模擬分析。圖10所示為每層一次完整掃掠后的水平溫度梯度圖，可以看出堆積層數(shù)越高溫度梯度越平緩，且首層溫度梯度明顯大于其他層；圖11所示為增材高度與平均糊狀區(qū)域及晶粒截面平均直徑的關(guān)系，可以看出糊狀區(qū)域及晶粒界面平均直徑隨著高度增加而不斷增加。溫度梯度平緩主要是因?yàn)殁伜辖馃醾鲗?dǎo)系數(shù)降低，而電弧不斷在輸入熱量，散熱主要是通過鈦合金堆積層進(jìn)入到基板，這就使得高度越高合金的水平溫度梯度越平緩。溫度梯度平緩直接使得熔池可以處于一個(gè)較高的溫度，形成較小的過冷度，固液轉(zhuǎn)變變緩慢，糊狀區(qū)域增加，而沿軸正方向(á001?取向)的溫度梯度相對(duì)其他方向的梯度較大，初始晶生長沿á001?方向的晶體生長速度最大，首先達(dá)到了固液前沿，阻礙了其他取向晶體的生長，大部分擇優(yōu)取向生長的晶體不斷長大直到相互接觸變成全部固體。

圖10 不同高度下絲材電弧增材制造Ti6Al4V合金的水平溫度梯度

圖11 不同高度下Ti6Al4V合金絲材電弧增材制造的平均糊狀區(qū)寬度及平均晶粒尺寸關(guān)系曲線

5.2 整體重熔凝固過程的模擬

上述模擬僅是將每層分開來進(jìn)行模擬分析，解釋了電弧增材制造過程中堆積高度的變化對(duì)初始晶大小的影響，而在實(shí)際過程中，在電弧掃掠過程中上表面已經(jīng)凝固的合金會(huì)發(fā)生少量的重熔現(xiàn)象(見圖12)，將與新堆積的合金進(jìn)行有效地冶金結(jié)合。

圖13所示為考慮重熔進(jìn)行全域模擬后的不同位置晶粒與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比，以及上下表面的晶粒á001?取向極圖。由圖13可以看出，模擬與實(shí)際增材制造的表面初始晶情況基本相似。凝固開始時(shí)，首先在試樣底部出現(xiàn)了一層細(xì)小且取向隨機(jī)分布的等軸晶區(qū)，隨著增材高度的增加，晶粒數(shù)目減少，晶粒尺寸增大。模擬結(jié)果顯示底面首層的晶粒細(xì)小且取向各異，而頂部晶粒較為粗大且擇優(yōu)取向的晶體較多。這是因?yàn)槭讓泳哂休^大的過冷度，冷基板可做為異質(zhì)形核核心，因而在基板首層將大量形核，各個(gè)取向晶體都可以得到快速生長，鄰近的生長晶粒彼此接觸不再繼續(xù)生長，形成細(xì)晶層。熱流傳遞主要為垂直方向，因此上中部位則有較高的溫度，鈦合金的初始枝晶以垂直方向擇優(yōu)方向繼續(xù)生長。

圖12 鈦合金絲材電弧增材制造過程中重熔示意圖

為了研究隨著堆積高度增加晶體生長方向的變化，分別取2 mm高度界面上的平均晶體取向偏差值，圖14是以á001?晶向?yàn)榛鶞?zhǔn)的不同截面平均晶體取向偏差與高度之間關(guān)系，可以看出隨著高度的增加平均晶體取向偏差從混亂的較大值(32.56°)到較小值(19.283°)，表明了晶體生長方向趨于相同；且首層與第二層的平均取向偏差值差異最大。在凝固過程中，首層主要與冷的銅基板傳熱，大的過冷度以及可利用的異質(zhì)形核面使其晶體取向非?；靵y。隨著高度增加，水平溫度梯度減緩，過冷度減小，在凝固前沿有利于擇優(yōu)方向的晶體生長，而其他取向的晶粒將會(huì)抑制發(fā)展，最終大部分凝固后的晶粒取向?qū)⑾颞?01?晶向靠攏，這與上述對(duì)晶粒尺寸的分析結(jié)果相一致。

6 結(jié)論

1) 在絲材電弧增材制造的不同階段，隨著制造高度增加，水平方向凝固溫度梯度不斷變緩，平均固?液轉(zhuǎn)變的糊狀區(qū)寬度增加，其值由0.29 mm到1.68 mm，初始晶平均晶粒尺寸增加，其值由0.39 mm到1.9 mm。

圖13 Ti6Al4V合金絲材電弧增材制造中初始β-Ti的實(shí)際與模擬結(jié)果對(duì)照及上下表面的晶粒á001?取向極圖

圖14 不同堆積高度的截面平均晶體取向偏差

2) 通過CAFE方法模擬整體Ti6Al4V絲材電弧增材制造合金的凝固組織，顯示其凝固過程，一開始初始晶取向雜亂且晶粒尺寸細(xì)小，隨著增材高度增加的增加，晶體取向趨于熱流傳遞傳遞方向(軸正方向)，不同截面上的平均晶體取向偏差值由32.56°到較小值19.283°；最終模擬結(jié)果出Ti6Al4V絲材電弧增材制造凝固后的形貌與實(shí)際實(shí)驗(yàn)增材制造后的初始晶形貌相一致。

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Evolution of wire+arc additive manufactured titanium alloy during solidification process based on CAFE simulation

LI Han-yan1, 2, CHEN Wen-ge1, ZHANG Fei-qi1, 2, GAO Hong-mei1, REN Shu-xin1

(1. School of Material Science and Engineering, Xi’an University of Technology, Xi’an 710048, China; 2.Shaanxi Tian Cheng Aerospace Co., LTD., Xianyang 712000, China)

CAFE model was adopted to simulate the rapid solidification process of wire+arc additive manufactured Ti6Al4V alloy. Moreover, the influences of temperature field on solid-liquid transition as well as the initial I-Ti nucleation and growth in different manufacturing stages were analyzed by three-dimensional mode in different stages (deposition layer), grain nucleation and growth model and three-dimensional heat transferring (including latent heat release) model. The results show that-Ti crystal has extremely disordered orientation and fine grain size in initial solidification stage (the first layer). Besides, with the increase of manufacturing sample height and the decrease of temperature gradient, both the average mushy zone width and average primary-Ti grain size increase, and the crystal orientation tends to heat transfer direction (vertical cold-board direction). Final, the results of initial-Ti crystal growth simulation basically conform to the actual additive manufacturing.

CAFE; alloy wire; arc; additive manufacturing; Ti6Al4V; crystal growth

Project(2017080CG/RC043) supported by the Plan for Supporting Science and Technology of Xi’an, China

2017-08-24;

2018-01-24

CHEN Wen-ge; Tel: +86-29-82312383; E-mail: wgchen001@263.net

10.19476/j.ysxb.1004.0609.2018.09.08

1004-0609(2018)-09-1775-09

TG146.2

A

西安市科技支撐項(xiàng)目(2017080CG/RC043)

2017-08-24；

2018-01-24

陳文革，教授，博士；電話：029-82312383；E-mail：wgchen001@263.net

(編輯 何學(xué)鋒)