基于人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的含銻硫化礦氧化浸出行為預(yù)測

田慶華，洪建邦，辛云濤，郭學(xué)益

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基于人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的含銻硫化礦氧化浸出行為預(yù)測

田慶華1, 2, 3，洪建邦1，辛云濤1，郭學(xué)益1, 2, 3

(1. 中南大學(xué) 冶金與環(huán)境學(xué)院，長沙 410083； 2. 有色金屬資源循環(huán)利用湖南省重點實驗室，長沙 410083； 3. 有色金屬資源循環(huán)利用湖南省工程研究中心，長沙 410083)

銻的浸出率是氧化處理含銻硫化礦時的重要結(jié)論指標(biāo)，在氧化浸出過程中通過條件控制來得到更好的浸出率具有十分重要的意義，為了模擬和預(yù)測含銻硫化礦的氧化浸出過程，用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型對浸銻過程進行模擬，建立起單隱層8節(jié)點的“5-8-1型”誤差逆向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，所建人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型可以對反應(yīng)過程做出有效的模擬和預(yù)測，實驗值與預(yù)測值的相關(guān)系數(shù)可達99%以上。并根據(jù)所建神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型中不同輸入量在網(wǎng)絡(luò)中節(jié)點權(quán)重的不同，得出相關(guān)條件因素對銻浸出率的相對重要性從高到低依次為：鹽酸濃度，反應(yīng)溫度，攪拌速度，液固比，反應(yīng)時間。

人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)；浸銻過程；預(yù)測；相關(guān)系數(shù)；相對重要性

我國的銻資源十分豐富，銻的儲量占全球80%，也是全球第一銻生產(chǎn)大國[1]。工業(yè)上，從硫化銻礦中提取金屬銻的方法主要有火法和濕法[2]。傳統(tǒng)火法煉銻主要包括鼓風(fēng)爐揮發(fā)熔煉和反射爐還原熔煉兩個工序[3?4]。但是火法煉銻過程中會產(chǎn)生大量SO2，嚴(yán)重污染環(huán)境。濕法煉銻又分為堿法與酸法[5]，濕法煉銻因其銻回收效率高，污染小得到了眾多研究者的關(guān)注。而浸出過程是濕法冶金的一個重要單元，浸出率越高則金屬提取率越高，企業(yè)也能獲得更好的效益[6]。

銻的浸出率是氧化處理含銻硫化礦時的重要結(jié)論指標(biāo)[7]，因此在氧化浸出過程中通過條件控制來獲得更好的浸出率具有十分重要的意義。目前就臭氧協(xié)同氧化處理含銻硫化礦的浸出過程并無相關(guān)理論模型進行闡述和說明[8]。對于相關(guān)廣義的非線性系統(tǒng)的控制和模擬，特別是很難通過數(shù)學(xué)模型模擬的系統(tǒng)，人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是一種有效的計算和模擬手段。為了優(yōu)化臭氧協(xié)同氧化浸出過程，擬采用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對本反應(yīng)過程進行模擬[9?10]。

人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可以滿足非線性數(shù)據(jù)或者信號的輸入、輸出模式，已經(jīng)廣泛應(yīng)用于復(fù)雜非線性過程的模型建立和控制[11]。為了優(yōu)化氧化浸出過程，使用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測臭氧協(xié)同氧化浸出銻的效率，訓(xùn)練成功的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型為氧化浸出過程的優(yōu)化提供具有價值的參考信息[12]。本研究的目的是使用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的方法建模含銻硫化礦臭氧協(xié)同氧化浸銻過程中的幾個操作變量，為浸出過程提供參考和借鑒。

1 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)

神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有強大的并行分布處理信息的系統(tǒng)，具備與人腦類似的網(wǎng)絡(luò)特點，由輸入數(shù)據(jù)、神經(jīng)元和輸出數(shù)據(jù)組成[13]。目前已有各種類型的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，比如徑向基神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、廣義回歸神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和誤差逆向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等等[14]。其中BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(誤差逆向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò))是一種按照誤差逆向傳播算法訓(xùn)練的具有多層的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，是目前應(yīng)用比較廣泛的非線性神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，它通過前向傳播不斷地調(diào)整神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的權(quán)重，首先調(diào)整隱層與輸出層之間的權(quán)值，在順著方向向前依次進行調(diào)整，最后調(diào)整輸入層與隱層之間的權(quán)值，使網(wǎng)絡(luò)的平均方差值最小，其學(xué)習(xí)方法屬于最速下降法[15?16]。采用誤差逆向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對臭氧協(xié)同氧化浸出含銻硫化礦中銻的反應(yīng)過程進行模擬，誤差逆向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)示意圖如圖1所示。

圖1 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)層次

從圖1中可以看出，誤差逆向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具備輸入層節(jié)點、隱層節(jié)點和輸出層節(jié)點，其中隱層節(jié)點為層，≥1。數(shù)據(jù)信息通過輸入層進入網(wǎng)絡(luò)，傳至隱層節(jié)點后，經(jīng)過相關(guān)作用函數(shù)處理后，將隱層節(jié)點的輸出信號傳播至輸出層節(jié)點，得到經(jīng)過神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)處理后的輸出結(jié)果。當(dāng)然，BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)也具有一定的局限性，主要表現(xiàn)在：1) 需要的訓(xùn)練參數(shù)較多，訓(xùn)練參數(shù)的選擇沒有優(yōu)化的方法；2) 容易陷入局部最優(yōu)，可以通過調(diào)整初始輸入值或者改變算法來規(guī)避；3) 樣本的依賴性，模型的建立與所選樣本的代表性具有密切關(guān)系，要求所用樣本具有代表性；4) 初始權(quán)重敏感，訓(xùn)練開始時會隨機賦值一個隨機初始權(quán)重，由于是隨機改動的，BP網(wǎng)絡(luò)往往具有不可重復(fù)性[17]。

2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測模型

2.1 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測模型的建立

如圖2所示，為使用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測臭氧協(xié)同氧化處理含銻硫化礦浸銻效率的流程和步驟。開始時對相關(guān)數(shù)據(jù)進行處理，之后進行網(wǎng)格訓(xùn)練，使輸入數(shù)據(jù)和目標(biāo)數(shù)據(jù)歸化，使其在?1~1之間[18]。網(wǎng)格訓(xùn)練完成后，輸出數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)回到同格單元與起始目標(biāo)進行比較。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建模過程在matlab軟件中進行。

評價神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測性能的優(yōu)劣能通?？疾?種指標(biāo)，即決定系數(shù)(2)、平均方差(MSE)和平均絕對誤差(MAE)[19]。如果決定系數(shù)為1左右，平均方差和平均絕對誤差接近于0，可以認(rèn)為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測結(jié)果較為準(zhǔn)確，決定系數(shù)越接近1或者平均方差/平均絕對誤差越接近于0，則預(yù)測結(jié)果則越準(zhǔn)確。決定系數(shù)、平均方差和平均絕對誤差見下式所示：

MSE=(1/)′S(t?o)2(1)

MAE=(1/)′S?(t?o)?(2)

2=1?[S(t?o)2/S(o)2] (3)

式中：t是模式的輸出值；o是模式的目標(biāo)值；為訓(xùn)練庫/數(shù)據(jù)庫的總數(shù)量值。

圖2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)數(shù)據(jù)處理與訓(xùn)練流程

2.2 數(shù)據(jù)的選擇及處理

基于實驗數(shù)據(jù)而建立BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，共有76組數(shù)據(jù)點，隨機選擇其中的52組作為訓(xùn)練組數(shù)據(jù)，12組作為測試組數(shù)據(jù)，另外12組作為預(yù)測組數(shù)據(jù)，分別如下表1、2和3所列。實驗結(jié)果(銻的浸出率)與對應(yīng)的實驗條件(溫度、時間、液固比、攪拌速度和鹽酸濃度)分別為輸入向量矩陣和目標(biāo)向量矩陣。在數(shù)據(jù)處理之前通常會進行預(yù)處理過程，經(jīng)過預(yù)處理，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型會更加有效和準(zhǔn)確，因此將輸入數(shù)據(jù)和輸出數(shù)據(jù)按照下列公式(4)進行歸一化預(yù)處理[20?21]。

p=(p?mean,p)/std,p(4)

式中：p是實際的數(shù)據(jù)；mean,p是實際數(shù)據(jù)的平均值；std,p是實際數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)偏差；p即為處理后歸一化的參數(shù)。

由于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的非線性特征使其廣泛應(yīng)用于復(fù)雜非線性過程的模型建立和控制，其關(guān)鍵在于在神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中隱層與輸出層之間使用的非線性的轉(zhuǎn)化函數(shù)，常用的函數(shù)為tan-sigmoid，其表達式(5)如下所示。

()=[exp()?exp(?)]/[exp()+exp(?)] (5)

不同的算法對于整個神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的泛化能力具有不同的影響，Levenberg-Marquardt算法(LM)屬于最優(yōu)化算法中的一種，這里最優(yōu)化的意為尋找使得函數(shù)值最小的參數(shù)向量，它是利用梯度求得極值(最大或者最小)的算法，同時具備牛頓法和梯度法的特點。而神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練的目標(biāo)和任務(wù)也是無約束的最小化并以平均方差作為評價標(biāo)準(zhǔn)，因此，這里的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)采用LM算法來訓(xùn)練所建模型[22]。

表1 訓(xùn)練過程所選數(shù)據(jù)列表

Table 1 Data in training process

Temperature/℃Time/hLiquid to solid/(mL·g?1)Stirring speed/(r·min?1)Hydrochloric acid concentration/(mol·L?1)Leaching rate of antimony/% 85110300448.17 8558300484.73 85310500385.06 85410300383.75 85310300476.75 85110300346.25 85510300112.03 85110500358.32 85410900390.93 85510300390.50 85310300251.19 45210300425.87 85310300110.75 85210300464.25 85412300491.08 85110300236.75 85210300110.24 85112300459.07 8516300444.14 85510900393.75 85110900374.21 85110300447.25 65110300431.37 85210900388.00 85312300487.78

To be continued

Continued

25110300414.89 8528300463.65 65310300450.15 25210300417.08 85510300493.06 65410300456.32 85512300493.58 85410300486.25 65510300467.44 45410300432.46 85110700363.53 45510300437.83 8536300465.57 8556300476.00 85410300111.01 85410500389.96 85510300493.06 85210500372.67 45110300420.01 85210300466.20 85510500393.24 85210700374.61 85410700391.48 85510300266.25 8556300476.00 25310300419.04 8538300474.39

表2 驗證過程所選數(shù)據(jù)列表

表3 預(yù)測過程所選數(shù)據(jù)列表

3 結(jié)果分析

3.1 人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的性能測試結(jié)果

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的建立時通常不會采用多個隱層，而是只選擇一個隱層，通過改變隱層節(jié)點數(shù)(神經(jīng)元個數(shù))來到達較好的預(yù)測結(jié)果[23]。通常神經(jīng)元個數(shù)越多，其擬合性越好，但是過多的神經(jīng)元個數(shù)會造成神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)記憶僵化而忽視其相關(guān)特征，從而造成其預(yù)測能力(泛化能力)下降，因此選擇合適的神經(jīng)元個數(shù)比較重要[24]。在確定最佳隱層節(jié)點數(shù)(神經(jīng)元個數(shù))時，使用了多層的網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，節(jié)點數(shù)從5到10，圖3所示為節(jié)點數(shù)對人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測性能的影響，以MSE值較低為優(yōu)。

圖3 節(jié)點數(shù)對神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測性能的影響

從圖3中可以看出，隨著節(jié)點數(shù)從5增加到8，預(yù)測性能指標(biāo)明顯提高，之后繼續(xù)增加節(jié)點數(shù)，并不能提高網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測性能，因此選擇隱層節(jié)點數(shù)8為最佳條件，此時所訓(xùn)練數(shù)據(jù)的平均方差為8.7×10?4，因此選擇單隱層8節(jié)點的“5-8-1型”結(jié)構(gòu)用于人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。綜上所述，測試數(shù)據(jù)最小的平均方差的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)為三層神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(輸入層、隱層和輸出層)，隱層節(jié)點數(shù)為8，tan-singmoid為隱層轉(zhuǎn)移函數(shù)，pureline為輸出層函數(shù)，人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)如圖4所示。

3.2 人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測結(jié)果

所建誤差逆向傳播人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的性能可以通過神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸出值與實驗所得結(jié)果的線性回歸進行衡量和測試。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)通過數(shù)據(jù)訓(xùn)練初步成型，之后進行驗證并加以調(diào)整，最后進行預(yù)測，圖5所示為訓(xùn)練過程神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測結(jié)果與實驗所得實驗結(jié)果的比較。

從圖5中可以看出，誤差逆向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測值與訓(xùn)練實驗值的線性擬合度較高，斜率和相關(guān)系數(shù)分別為0.998和0.999，接近于1，說明模型的擬合極好。圖6所示為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測值與驗證實驗結(jié)果之間的比較，斜率和相關(guān)系數(shù)分別為1.018和0.991，接近于1，表明該模型的預(yù)測較為可靠，可以用于臭氧協(xié)同氧化浸出反應(yīng)過程中銻的浸出率預(yù)測。而圖7所示為預(yù)測值與預(yù)測實驗結(jié)果之間的比較，斜率和相關(guān)系數(shù)分別為0.976和0.997，說明所建誤差逆向傳播人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型能夠成功預(yù)測臭氧協(xié)同氧化浸出過程中不同條件下銻的浸出率，是一種具有參考價值和意義的模型。

圖4 最終神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)圖5-8-1型

圖5 銻浸出率訓(xùn)練集的奇偶校驗

圖6 銻浸出率驗證集的奇偶校驗

圖7 銻浸出率預(yù)測集的奇偶校驗

3.3 輸入變量對銻浸出過程的影響作用

在人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中相互連接的節(jié)點之間的權(quán)重決定了其在該體系中的重要性和所占比例及影響，不同輸入變量的相對重要性可以通過連接權(quán)重來衡量[25]，如式(6)所示。表4所列為相關(guān)層級之間的連接權(quán)重，其中1為反應(yīng)溫度，2為反應(yīng)時間，3為液固比，4為攪拌速度，5為鹽酸濃度。

式中：為輸入層節(jié)點數(shù)；為隱含層單元數(shù)；w代表輸入層單元到隱含層的權(quán)重；v為隱含層節(jié)點數(shù)到輸出層單元的權(quán)重；S為輸入層單元到輸出層單元的重要性。

表4 相關(guān)層級的連接權(quán)重

根據(jù)式(4)~(13)可以計算出不同輸入變量的相對重要性，結(jié)果如表5所列。從表5中可以看出，所有變量均對銻的浸出率有較大的影響，其重要性從高到低依次為：鹽酸濃度、反應(yīng)溫度、攪拌速度、液固比、反應(yīng)時間。鹽酸濃度的影響主要體現(xiàn)在配位作用，這也與前面配位浸出實驗結(jié)果相符。因此，選擇反應(yīng)條件時可以根據(jù)這一次序進行調(diào)整，選擇更好的反應(yīng)條件以達到更高的浸出效果。

表5 不同輸入變量的相對重要性

4 結(jié)論

1) 人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型可以對臭氧協(xié)同氧化處理含銻硫化礦浸銻反應(yīng)過程的實驗值與預(yù)測值相關(guān)系數(shù)可達99%以上，線性擬合度較高，預(yù)測較為可靠，所建誤差逆向傳播人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型能夠成功預(yù)測臭氧協(xié)同氧化浸出過程中不同條件下銻的浸出率，是一種具有參考價值和意義的模型。

2) 采用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型對臭氧協(xié)同氧化浸銻過程進行模擬，建立起單隱層8節(jié)點的“5-8-1型”誤差逆向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，所建人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型可以對反應(yīng)過程做出有效的模擬和預(yù)測。

3) 根據(jù)所建神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型中不同輸入量在網(wǎng)絡(luò)中節(jié)點權(quán)重不同，得出相關(guān)條件因素對銻浸出率的相對重要性從高到低依次為：鹽酸濃度，反應(yīng)溫度，攪拌速度，液固比，反應(yīng)時間。

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Prediction for oxidation leaching behavior of antimony containing sulfide ore based on artificial neural network model

TIAN Qing-hua1, 2, 3, HONG Jian-bang1, XIN Yun-tao1, GUO Xue-yi1, 2, 3

(1. School of Metallurgy and Environment, Central South University, Changsha 410083, China; 2. Hunan Key Laboratory of Nonferrous Metal Resources Recycling, Changsha 410083, China; 3. Hunan Engineering Research Center of Nonferrous Metal Resources Recycling, Changsha 410083, China)

The leaching rate of antimony is an important index for the treatment of antimony sulfide ore. It is very important to obtain better leaching rate through conditional control in the process of oxidation leaching. In order to simulate and predict the oxidation leaching process of antimony containing sulfide ore, BP Neural network model was used to simulate the leaching process of antimony, and a 5-8-1 type model was established. The neural network model could predict the leaching efficiency of antimony in the process exactly, the correlation coefficient between experimental data and predicted data could reach 99%. According to the weights of inputs in the neural network model, the importances of different impacts are in the descending order: HCl concentration, temperature, stirring speed, liquid to solid ratio, time.

BP neural network model; leaching process of antimony; prediction; correlation coefficient; relative importance

Project(51474257) supported by the National Natural Science Foundation of China

2018-03-19;

2018-07-25

TIAN Qing-hua; Tel: +86-731-88877863; E-mail: qinghua@csu.edu.cn

國家自然科學(xué)基金資助項目(51474257)

2018-03-19；

2018-07-25

田慶華，教授，博士；電話：0731-88877863；E-mail: qinghua@csu.edu.cn

10.19476/j.ysxb.1004.0609.2018.10.18

1004-0609(2018)-10-2103-09

O639

A

(編輯 王 超)