大氣氣溶膠干沉降研究進(jìn)展

林官明,蔡旭暉,胡 敏,2,李惠君

?

大氣氣溶膠干沉降研究進(jìn)展

林官明1,2*,蔡旭暉1,胡 敏1,2,李惠君3

(1.北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,北京 100871；2.北京大學(xué)環(huán)境模擬與污染控制國(guó)家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,北京 100871；3.河南師范大學(xué)電子與電氣工程學(xué)院,河南 新鄉(xiāng) 453007)

從干沉降速度定義出發(fā),綜述了過去幾十年來(lái)國(guó)內(nèi)外在氣溶膠干沉降實(shí)驗(yàn)技術(shù)和理論方面的主要進(jìn)展.氣溶膠粒子從大氣向地表沉降的過程決定于顆粒物的粒徑、密度和空氣粘性系數(shù),同時(shí)受空氣動(dòng)力學(xué)阻力、粘滯層阻力和表面收集阻力的影響,這些阻力分別與大氣層溫度、風(fēng)速、相對(duì)濕度等微氣象條件密切相關(guān).獲取干沉降速度的方法主要有示蹤法、梯度法和渦流相關(guān)法等.風(fēng)速的三維瞬時(shí)量、動(dòng)能、摩擦速度、溫度和渦旋擴(kuò)散系數(shù)可由超聲風(fēng)速溫度儀測(cè)定.由于氣溶膠具有很寬的粒徑譜分布,通常使用幾臺(tái)儀器(如串聯(lián)式多級(jí)采樣器、空氣動(dòng)力學(xué)粒徑譜分布儀和掃描電遷移率顆粒物粒徑譜儀)進(jìn)行聯(lián)合測(cè)量.干沉降參數(shù)化方案中,基于斯托克斯定律的物理模型著重于平衡重力、浮力和阻力的作用,半經(jīng)驗(yàn)方案則進(jìn)一步考慮了大氣湍流、分子運(yùn)動(dòng)以及表面捕獲機(jī)制包括布朗擴(kuò)散、碰撞、截留、反彈、熱泳和擴(kuò)散泳.然而,參數(shù)化方案預(yù)測(cè)結(jié)果在某些粒徑段與外場(chǎng)測(cè)量數(shù)據(jù)仍存在顯著差異.結(jié)合目前干沉降研究存在的問題,對(duì)今后氣溶膠干沉降的研究方向和技術(shù)方法進(jìn)行了展望.

氣溶膠；干沉降速度；干沉降通量；干沉降模型；熱泳

目前,大氣中氣溶膠粒子的來(lái)源、組成、遷移變化規(guī)律及對(duì)生物的影響和危害受到廣泛關(guān)注.大氣氣溶膠體系中分散的各種粒子也稱為大氣顆粒物[1],包括各種揚(yáng)塵(沙塵、風(fēng)揚(yáng)塵、建筑塵、道路塵等)、地殼元素、各種燃燒過程和工業(yè)過程產(chǎn)生的碳黑、元素碳,以及由氣態(tài)污染物經(jīng)二次轉(zhuǎn)化生成的有機(jī)顆粒物(SOA)、硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽,還有少量的金屬元素(鉛、汞)、生物氣溶膠、放射性核素等[2].

干濕沉降是顆粒物移出大氣的重要途徑,其中干沉降是指無(wú)降水條件下,空氣中的污染物通過湍流輸送和重力作用向地面沉降的過程.不如濕沉降那樣相對(duì)集中,干沉降作用時(shí)間長(zhǎng)、范圍廣,是干燥天氣期間和干旱半干旱地區(qū)氣溶膠的主要去除機(jī)制[3].它貫穿于整個(gè)大氣邊界層,并且大多數(shù)元素的干沉降通量都大于濕沉降[4].氣溶膠干沉降對(duì)區(qū)域輻射平衡、地表沉積、深海沉積和全球氣候變化影響巨大[5],國(guó)內(nèi)外學(xué)者先后對(duì)不同階段氣溶膠干沉降研究工作所取得的成果進(jìn)行了總結(jié)和評(píng)述[6-9].空氣動(dòng)力學(xué)直徑是氣溶膠粒子最重要的物理特征之一,1nm~100μm的粒徑分布范圍決定了其動(dòng)力學(xué)性質(zhì)、光學(xué)特性、吸濕性和電學(xué)性質(zhì)具有較大差異[10];此外,氣溶膠干沉降發(fā)生于湍流主導(dǎo)的大氣邊界層,其湍流邊界層機(jī)理復(fù)雜,下墊面(森林、雪、城市、草地、裸地,湖面、海面等)特征各異,氣象條件隨時(shí)間和空間而變化,所以,氣溶膠向地表的干沉降過程極難量化[11].經(jīng)過50多年的探索,干沉降實(shí)驗(yàn)技術(shù)取得了許多實(shí)用性成果.

大氣顆粒物向地表沉降的過程可人為分3步[12]: 1)受湍流擴(kuò)散支配的氣溶膠由空中向地表粘滯層的輸送;2)氣溶膠由緊貼地面的粘滯層向地表的擴(kuò)散,該粘滯層厚度僅0.01~0.1cm;3)氣溶膠被沉降表面捕獲.整個(gè)沉降過程可以類比于電流或熱傳輸?shù)那樾?經(jīng)受各種阻力,這3個(gè)過程分別對(duì)應(yīng)于空氣動(dòng)力學(xué)阻力、粘滯層阻力和表面收集阻力.許多研究人員試圖建立干沉降速度隨粒徑變化的預(yù)測(cè)模型[13-15],但是,氣溶膠向地球表面的沉降不僅與粒徑有關(guān),而且還取決于顆粒物的其他物理和化學(xué)性質(zhì)、大氣湍流運(yùn)動(dòng)、下墊面特性和微氣象條件等,諸多不確定因素往往導(dǎo)致預(yù)測(cè)誤差[16].在干沉降測(cè)量方面,以往的實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)主要集中于植被表面,僅有少量文獻(xiàn)涉及水面和冰雪表面.由于顆粒物種類的變異性大于氣態(tài)物質(zhì),不同粒徑氣溶膠的捕獲效率相差較大,實(shí)驗(yàn)方法的不同以及流動(dòng)條件的不確定性導(dǎo)致各種測(cè)量結(jié)果之間缺乏可比性[17-18].

本文在回顧干沉降研究歷史的基礎(chǔ)上,對(duì)大氣氣溶膠干沉降過程的測(cè)量技術(shù)和數(shù)學(xué)模型進(jìn)行了較為全面的概括和總結(jié),內(nèi)容主要涵蓋描述干沉降過程的物理量、測(cè)量技術(shù)與方法、影響干沉降過程的因素、干沉降參數(shù)化方案、表面捕獲過程、干沉降速度模型比較等6個(gè)方面.

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 干沉降速度與通量

干沉降速度d是表征干沉降過程的重要的物理量,作為大氣模式中表面質(zhì)量輸送的重要邊界條件,它在空氣動(dòng)力學(xué)里定義為

d(1)

式中:垂直方向向下d取值為正.干沉降通量是從參考高度到地表之間的總懸浮顆粒物的通量,與顆粒物濃度一樣可直接測(cè)量獲得[19].定義為二者之比的干沉降速度屬于間接測(cè)量的物理量.參考高度對(duì)應(yīng)于空氣質(zhì)量和放射性評(píng)估中由區(qū)域或全球傳輸模式?jīng)Q定的最低高度[20],目前該值尚無(wú)統(tǒng)一標(biāo)準(zhǔn),外場(chǎng)測(cè)量取值一般在10~35m之間.

嚴(yán)格講,干沉降速度并非真正意義上的顆粒物的速度,只是因其具有速度量綱而被看作是水平速度和下降末速的合成.干沉降速度值通常有2種來(lái)源:現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量[21-22]和風(fēng)洞實(shí)驗(yàn)[23-24].直接在大氣中測(cè)量獲得的數(shù)據(jù)真實(shí)度高,但耗資較大、費(fèi)時(shí)費(fèi)力,數(shù)據(jù)點(diǎn)較少且測(cè)量結(jié)果往往局限于特定的風(fēng)速、建筑物形狀或地形等.風(fēng)洞實(shí)驗(yàn)測(cè)量方便、準(zhǔn)確、安全,氣流參數(shù)如速度、壓力、密度、溫度等易于控制和改變,可滿足各種試驗(yàn)要求,一般不受天氣變化的影響,可以連續(xù)進(jìn)行試驗(yàn)且費(fèi)用低廉。因而,早在1970年人們就開始使用風(fēng)洞進(jìn)行干沉降研究[25],所得到的氣溶膠干沉降速度隨粒徑變化規(guī)律與大氣實(shí)測(cè)結(jié)果趨勢(shì)相同:粒徑增加導(dǎo)致干沉降速度變化較大,直徑大于2μm的粒子,沉降速度隨粒徑的增大而急劇增加,因?yàn)榱Ｗ釉酱蟆⒅亓Τ两底饔迷酱?當(dāng)粒徑大于5μm時(shí),粒子的干沉降速度基本上受重力控制;直徑小于0.1μm的愛根核粒子,隨著粒徑的減小,干沉降速度反而增加,這是因?yàn)楸M管納米粒子以分子運(yùn)動(dòng)為主,但靜電沉降作用隨粒徑的減小而增大;重力與靜電的共同作用使得積聚模態(tài)粒子的干沉降速度在粒徑為0.1μm至2μm之間達(dá)到最小值.

要注意的是,風(fēng)洞試驗(yàn)與現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量的干沉降速度絕對(duì)值相差很大[26-27],各種粒徑尺度下的粒子干沉降速度比大氣實(shí)測(cè)結(jié)果小幾倍到一個(gè)數(shù)量級(jí),這與風(fēng)洞模擬實(shí)驗(yàn)為中性狀態(tài)有關(guān),即絕熱情況下穩(wěn)定邊界層不受熱通量的影響或熱通量雖然存在但與風(fēng)切變的作用相比微小得足以忽略不計(jì),而現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量通常處于不穩(wěn)定大氣層結(jié)之下,因此,風(fēng)洞實(shí)驗(yàn)值得加強(qiáng)研究以突破此局限性.

1.2 測(cè)量技術(shù)

1.2.1 測(cè)量方法與儀器 對(duì)干沉降過程的測(cè)量可以追溯到20世紀(jì)40年代末.為評(píng)估核武器試驗(yàn)中的“熱”放射性大粒子以及滯留在大氣中以核裂變產(chǎn)物為主的小顆粒引起的干沉降對(duì)環(huán)境的影響,研究人員開發(fā)了示蹤法,即通過釋放放射性標(biāo)記或化學(xué)標(biāo)記示蹤粒子進(jìn)而使用采集桶收集粒子來(lái)確定沉降量,并估算干沉降速度[28].這種方法一直沿用至今,如Maro等[29]進(jìn)行建筑物立面的干沉降研究時(shí),將放射性核素7Be、熒光素鈉、六氟化硫作為示蹤物,通過高濃度氣溶膠發(fā)生器注入風(fēng)洞中,經(jīng)遷移擴(kuò)散之后,示蹤粒子被收集在玻璃和3種涂層表面上.

20世紀(jì)70年代,基于不同垂直高度的氣溶膠粒子濃度差的梯度法以及基于渦旋協(xié)方差和功率譜的渦旋相關(guān)法[30-31]開始投入使用.風(fēng)速的3個(gè)瞬時(shí)量、動(dòng)能、摩擦速度、溫度和渦旋擴(kuò)散系數(shù)由超聲風(fēng)速溫度儀測(cè)定,氣溶膠粒徑和通量由風(fēng)速儀和光譜儀聯(lián)合獲取.由于氣溶膠具有很寬的粒徑譜分布,很難用一臺(tái)儀器測(cè)定,常用幾臺(tái)儀器同時(shí)測(cè)量得到,粒子的性質(zhì)要求采用不同的物理原理采集或確定[32].例如,串聯(lián)式多級(jí)采樣器(MOUDI),采用撞擊方式進(jìn)行粒徑切割;空氣動(dòng)力學(xué)粒徑譜分布儀(APS)利用激光技術(shù)分離不同粒徑的氣溶膠粒子,并同時(shí)測(cè)定粒子光散射強(qiáng)度;掃描電遷移率顆粒物粒徑譜儀(SMPS)使用靜電分級(jí)器(DMA)測(cè)定粒徑,凝聚粒子計(jì)數(shù)器(CPC)測(cè)定顆粒物數(shù)濃度,聯(lián)合幾種不同的儀器可以同時(shí)獲得1nm到20μm氣溶膠粒子的數(shù)譜分布函數(shù),進(jìn)而計(jì)算顆粒物表面積濃度、體積濃度和質(zhì)量濃度[33-34].

1.2.2 氣溶膠收集收集方法主要有3種:1)顆粒物從空氣中自然沉降到采塵桶、盤或代用面上[35-36],代用面有油脂潤(rùn)滑條、濾紙、培養(yǎng)皿、顯微鏡片、特氟龍板,大理石表面等;2)通過儀器中的采樣膜或多孔介質(zhì)過濾得到顆粒物;3)直接使用水面采樣器,然后分離、烘干、稱重.第1種方法適合直接測(cè)量,如葉面提取、通流和莖流、流域質(zhì)量平衡、空氣動(dòng)力學(xué)設(shè)計(jì)表面、同位素示蹤劑、積雪取樣和云滴收集等,收集器幾何形狀與代用面性質(zhì)對(duì)收集量具有較大影響[37],回收效率通常為60~80%;第2種方法常見于大氣通量法中的各種儀器[38],以纖維素膜的使用最為廣泛,采集效率接近100%,但缺點(diǎn)是對(duì)潮氣敏感,采集細(xì)粒子的效率低,為此開發(fā)了其他專用性較強(qiáng)的采樣膜如玻璃纖維膜、石英膜、塑料微孔薄膜等[29];第3種方法中,水面收集的獨(dú)特性在于能夠吸收幾乎所有粒徑的氣溶膠.水面收集器配備儲(chǔ)水器和水泵進(jìn)行循環(huán)以免長(zhǎng)期采樣引起水飽和而導(dǎo)致沉降量被低估[39],但采樣時(shí)間和水深沒有設(shè)立相關(guān)標(biāo)準(zhǔn).

1.2.3存在的問題干沉降測(cè)量技術(shù)已經(jīng)取得很多進(jìn)步,但每種測(cè)量設(shè)備都具有一定的局限性.例如,MOUDI每一級(jí)上樣品的負(fù)荷量有限、易造成空白等人為誤差,APS的激光檢測(cè)電路會(huì)出現(xiàn)假峰和疊加情況而導(dǎo)致測(cè)量誤差.而且,不同實(shí)驗(yàn)方法存在測(cè)量和分析的非統(tǒng)一性,有些實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明干沉降通量與環(huán)境濃度存在強(qiáng)相關(guān)性,但有些研究卻結(jié)論相反[40].此外,氣象因素和顆粒物本身的不確定性也會(huì)造成實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的較大差異.

1.3 影響干沉降過程的因素

氣溶膠粒子從大氣中降落到地面,其沉降過程決定于顆粒物的粒徑、密度和空氣粘性系數(shù).許多外場(chǎng)實(shí)驗(yàn)和實(shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)都證實(shí),干沉降速度強(qiáng)烈依賴于粒徑[41-42].空氣的運(yùn)動(dòng)粘度是溫度的強(qiáng)函數(shù),因此,溫度對(duì)干沉降的作用不容忽視.一般而言,溫度越高,大氣混合度越高,大氣穩(wěn)定性下降引起空氣湍流效應(yīng)的變化,如果顆粒物濃度較高,這種湍流會(huì)導(dǎo)致顆粒分散,增大溫度和干沉降速度之間的負(fù)相關(guān),干沉降速度隨之減小.但是,如果粒度落在粗粒子范圍,溫度升高造成粒子動(dòng)量的增加,此時(shí)會(huì)發(fā)生正相關(guān),致使干沉降速度增加;但對(duì)細(xì)顆粒,這種動(dòng)量效應(yīng)影響不大[43].

另一方面,氣溶膠沉降到地表的干沉降速度受到空氣動(dòng)力學(xué)阻力、粘滯層阻力和表面收集阻力大小的作用,這些阻力分別與大氣層溫度、風(fēng)速、相對(duì)濕度等氣象條件密切相關(guān).風(fēng)速越高,加速顆粒物運(yùn)輸?shù)哪Σ了俣仍礁?干沉降速度和風(fēng)速之間存在較強(qiáng)正相關(guān)[44];但在特殊場(chǎng)合,尤其是大暴雨后,這種關(guān)聯(lián)度卻很差,原因主要在于采樣時(shí)顆粒物已經(jīng)被雨水洗除.此外,相對(duì)濕度的增加將導(dǎo)致粒度增加,這種吸濕增長(zhǎng)可以顯著提高顆粒物的沉降速度[45].

水面和海面以多種形式影響氣溶膠的干沉降過程,除吸附、捕獲等表面過程之外,風(fēng)與水流相互作用產(chǎn)生的波浪能夠改變交換面和流線,沉降量隨之而發(fā)生改變[46].如對(duì)黃海大氣顆粒物養(yǎng)分濃度、溶解度和沉降通量的研究顯示,干沉降速度值在風(fēng)暴期間為0.68cm/s,正常日為0.22cm/s,與陸地地面相比較低,代表了較低的干沉降通量[47].但有些研究結(jié)果卻得出相反的結(jié)論,例如,劉元隆等[48]通過比較海濱城市和海洋氣溶膠的粒徑分布,發(fā)現(xiàn)無(wú)論單模態(tài)還是細(xì)模態(tài),譜分布峰值明顯偏低或缺失,遠(yuǎn)海無(wú)機(jī)氮的質(zhì)量濃度遠(yuǎn)低于近海城市,但氣溶膠干沉降速度較為接近而粒徑分布差異較大,遠(yuǎn)海氣溶膠無(wú)機(jī)氮的干沉降通量遠(yuǎn)超近海城市.

采樣點(diǎn)環(huán)境類型是影響干沉降過程的另一重要因素[49].自然界中,植物種類、葉子特征如尺寸、葉毛和結(jié)節(jié)的存在都會(huì)影響層流邊界層的生成和連續(xù)性,從而直接關(guān)系到顆粒物的捕獲效率.如果某采樣場(chǎng)地被樹木包圍,葉子會(huì)捕獲懸浮顆粒并減少空氣中的污染物.此外,粗糙表面會(huì)導(dǎo)致空氣流動(dòng)特性和邊界層發(fā)生變化.例如,粗糙元之間的風(fēng)速降低將導(dǎo)致顆粒物的Stokes停止距離變短,沉降通量隨之增大.因此,氣溶膠在粗糙表面比光滑表面具有更高的干沉降速度.

氣溶膠在冰雪面上的干沉降過程受2種機(jī)制控制,一種是物理機(jī)制,包括重力沉降、湍流運(yùn)動(dòng)、布朗運(yùn)動(dòng)、慣性撞擊、靜電作用等;另外一種是化學(xué)機(jī)制,包括化學(xué)溶解、反應(yīng)擴(kuò)散等,如高山冰雪大氣中的臭氧和過氧化氫促使氣溶膠容易發(fā)生光化學(xué)氧化反應(yīng)[50].實(shí)驗(yàn)結(jié)果揭示,輻射區(qū)干沉降速度的降低緣自沉降過程中伴隨的HNO3光解作用,造成硝酸鹽在兩種雪蓋表面上干沉降速度差異的主要原因是暴露時(shí)間的不同以及高海拔地區(qū)具有較高的光照強(qiáng)度和紫外輻射.

綜上所述,影響干沉降過程的因素有很多,表1羅列了直接與間接測(cè)量的主要相關(guān)物理參數(shù).干沉降速度與粒徑、摩擦速度、粗糙度、風(fēng)速、大氣穩(wěn)定度之間存在著密切關(guān)系[51-55].其中,空氣動(dòng)力學(xué)參數(shù)摩擦速度u和表面粗糙度0由式(2)決定

式中:z是垂直高度處的風(fēng)速,u、、分別為摩擦速度、零平面位移和von Karman常數(shù)[56].

此外,值得關(guān)注的是不同參數(shù)之間相互作用將增大干沉降研究的不確定性.研究顯示[57],干沉降速度與摩擦速度成正比,并具有明顯的粒徑依賴性.對(duì)于給定的風(fēng)速,粗糙度將增加摩擦速度.與摩擦速度相對(duì)應(yīng)的是受表面粗糙度和風(fēng)速影響的雷諾切應(yīng)力,摩擦速度一般為平均風(fēng)速的百分之幾.對(duì)于較高或較密的植被,零平面位移顯著影響粗糙度和阻力系數(shù)[58].地轉(zhuǎn)阻力系數(shù)是摩擦速度與地轉(zhuǎn)風(fēng)速之比,取決于Rossby數(shù),Rossby數(shù)則直接與粗糙度有關(guān)[59].粗糙度與大氣穩(wěn)定性有關(guān)[60],大氣穩(wěn)定性、相對(duì)濕度和運(yùn)動(dòng)粘度則強(qiáng)烈依賴于溫度.因此,在對(duì)大量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行有效分析和關(guān)聯(lián)方面,未來(lái)還有很大的發(fā)展空間.

2 理論模式

直接測(cè)量干沉降通量過程復(fù)雜且成本高昂,因而近幾十年來(lái)研究人員常常采用間接法來(lái)進(jìn)行估算[61-62].間接法是一種基于干沉降通量定義的推理方法,干沉降速度從物理模型或其他參數(shù)化方案中獲取,氣溶膠濃度則由測(cè)量得到,二者乘積即為干沉降通量.

2.1 干沉降參數(shù)化方案

假設(shè)流體連續(xù),流動(dòng)狀態(tài)為層流,粒徑符合牛頓定律[63],經(jīng)數(shù)學(xué)推導(dǎo)得出斯托克斯定律,進(jìn)而可估算Stokes停止距離和下降末速

式中:p為粒徑,p為密度,為動(dòng)力學(xué)粘性系數(shù).

然而,大粒徑顆粒物不適用于斯托克斯定律,因?yàn)榇罅Ｗ又車牧鲃?dòng)狀態(tài)變?yōu)橥牧?慣性力對(duì)流場(chǎng)的作用大于黏滯力,就不能再對(duì)流體繞過球體時(shí)做忽略包含速度平方項(xiàng)的近似處理.對(duì)于小的顆粒物,由于粒徑與分子間平均距離一樣或者更小,流體不能再作為連續(xù)介質(zhì)處理,運(yùn)用斯托克斯定律得到的結(jié)果不再準(zhǔn)確,雖然引入Cunningham修正因子[7]得以補(bǔ)償顆粒脫離氣體分子而發(fā)生的滑動(dòng)現(xiàn)象,但對(duì)于粒徑超過30μm或小于0.36μm的顆粒物,預(yù)測(cè)結(jié)果仍不理想.

懸臂式掘進(jìn)機(jī)可視化輔助截割系統(tǒng)利用捷聯(lián)慣導(dǎo)定位掘進(jìn)機(jī)在巷道中的位置，捷聯(lián)慣導(dǎo)再結(jié)合激光傳感器和超聲傳感器獲得掘進(jìn)機(jī)機(jī)身位姿[10-11]。通過定時(shí)采集紅外標(biāo)靶圖像，然后對(duì)圖像進(jìn)行預(yù)處理等操作得到截割頭的姿態(tài)角。再將得到的截割頭姿態(tài)角轉(zhuǎn)化到斷面坐標(biāo)系，最后以可視化界面的形式顯示出來(lái)，為操作人員提供直觀、精準(zhǔn)的決策依據(jù)[12-13]。

鑒于斯托克斯定律僅限于浮力、重力和空氣阻力之間的平衡,沒有考慮顆粒物對(duì)沉降表面的慣性撞擊[64],Slinn[65]建議將邊界層劃為兩層:從參考高度到植被頂部的空氣動(dòng)力層與植被頂部到地表的植被層.在空氣動(dòng)力層中,氣流輸送和湍流擴(kuò)散是干沉降過程的主導(dǎo)機(jī)制,顆粒物下落時(shí)遇到的阻礙用空氣動(dòng)力阻抗a表征,并通過積分動(dòng)量方程獲得;植被層最主要的特征是沉降表面對(duì)顆粒物的吸附作用,用植被表面阻抗s描述,干沉降速度因而定義為

v=v+(as)-1(4)

式中:重力沉降速度v貫穿于整個(gè)沉降過程，與速度單位一致;表面阻抗與風(fēng)速、摩擦速度、空氣動(dòng)力學(xué)耗散系數(shù)和捕獲效率有關(guān),捕獲效率由表面特性與捕獲過程共同確定.

從1982年至今,Slinn模型因形式簡(jiǎn)單而得到廣泛的應(yīng)用,成為國(guó)內(nèi)外研究干沉降的最重要的方案之一[66],例如, Zhang等[67]在充分考慮濕度影響的基礎(chǔ)上開發(fā)了適用于亞微米粒子的干沉降速度模型.這些模型屬于半經(jīng)驗(yàn)方案,特點(diǎn)是不受顆粒物大小和性質(zhì)的制約,也與溫度、濕度和風(fēng)速等微氣象條件無(wú)關(guān),但是,由于各個(gè)阻抗需要根據(jù)地表特征和季節(jié)變化通過實(shí)驗(yàn)來(lái)確定,尤其是表面捕獲參數(shù)決定于布朗擴(kuò)散、碰撞、攔截和反彈等表面過程,諸多不確定性因素使得預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)測(cè)值在特定的粒徑范圍內(nèi)相差很大,在某個(gè)粒徑段甚至可達(dá)到2個(gè)數(shù)量級(jí)以上(圖1).

表1 氣溶膠干沉降過程相關(guān)物理量直接與間接測(cè)量結(jié)果

注:TSP指總懸浮顆粒物;d、u、分別是氣溶膠干沉降速度、摩擦速度、Monin–Obukhov 長(zhǎng)度;S為中性大氣穩(wěn)定度,I為不穩(wěn)定狀態(tài);WT代表風(fēng)洞實(shí)驗(yàn)結(jié)果.

2.2 表面捕獲過程

研究壁面捕獲過程的文獻(xiàn)相對(duì)較少,對(duì)表面捕獲效率中各參數(shù)的確定以及各種表面捕獲過程的影響尚未達(dá)成共識(shí).研究認(rèn)為[68-69],顆粒物在沉降表面被捕獲的主要物理機(jī)制為布朗擴(kuò)散、截留、碰撞和反彈.直徑小于10μm的氣溶膠粒子在大氣中受到來(lái)自各個(gè)方向的隨機(jī)撞擊,不同物質(zhì)彼此進(jìn)入對(duì)方而產(chǎn)生無(wú)化學(xué)反應(yīng)的非對(duì)流性擴(kuò)散,稱為布朗擴(kuò)散.Petroff等[7]和李卓群等[8]在綜述中指出,布朗擴(kuò)散可以用著名的舍伍得數(shù)h(Sherwood number)和雷諾數(shù)(e)定量描述,但不同文獻(xiàn)中h值相差較大;截留是指隨流場(chǎng)流動(dòng)的慣性較小的顆粒在距離壁面小于半個(gè)粒徑時(shí)被壁面捕獲,它與粗糙元的尺寸、間距、粗糙元表面的微小特征以及摩擦速度有關(guān)[70];碰撞描述慣性較大的顆粒因不能跟隨空氣流動(dòng)而碰撞表面的現(xiàn)象,由斯托克斯數(shù)t決定,t數(shù)與粒子弛豫時(shí)間和摩擦速度的乘積成正比[71];反彈指運(yùn)動(dòng)中的大顆粒遇到壁面后朝著相反的方向彈回,引入式(5)以補(bǔ)償反彈引起的表面收集的減少.

式中:為經(jīng)驗(yàn)常數(shù).

關(guān)于表面過程的最新研究是在風(fēng)洞中模擬水面上方亞微米氣溶膠粒子的干沉降,模型研究與實(shí)驗(yàn)結(jié)果均揭示出擴(kuò)散泳(Diffusiophoresis)、特別是熱泳(Thermophoresis)的重要作用[72].熱泳是在熱流及溫差推動(dòng)勢(shì)下的流體中粒子的運(yùn)動(dòng).氣體中的顆粒熱泳是指由于熱區(qū)域的高能量氣體分子撞擊粒子的動(dòng)量比低溫區(qū)氣體分子帶給粒子的動(dòng)量大,因而在總體上表現(xiàn)為顆粒物向著溫度梯度的反方向移動(dòng),并沉積于低溫表面上.Calec等[72]發(fā)現(xiàn),當(dāng)空氣和水之間的溫差低于-3℃時(shí),在沉積層轉(zhuǎn)移系數(shù)中添加擴(kuò)散泳速度與熱泳速度,能夠大幅提高實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與模型之間的一致性,并且干沉降速度與溫度呈負(fù)相關(guān),但這與Lo等[73]的結(jié)論正相反,后者認(rèn)為,當(dāng)Δ增加時(shí),大氣不穩(wěn)定性的增加導(dǎo)致干沉降速度增大.

圖1 氣溶膠干沉降速度實(shí)測(cè)值與模型計(jì)算結(jié)果的粒徑分布

2.3 干沉降速度模型的比較

干沉降理論研究中,物理模型因?yàn)橄鄬?duì)嚴(yán)格的理論推導(dǎo)而占據(jù)主要地位,但前提假設(shè)、湍流邊界層的復(fù)雜多變以及輸入?yún)?shù)的不確定性往往導(dǎo)致預(yù)測(cè)結(jié)果的可靠性下降.相比而言,經(jīng)驗(yàn)公式源于實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù),更有實(shí)用價(jià)值,從而成為描述干沉降過程的另一種有效形式.例如,Wyers等[57]發(fā)現(xiàn)干沉降速度與摩擦速度成正比,沿著這一思路,Hicks等[77]建立了更為一般的形式,

d/u=c(6)

式中:常數(shù)由表面特性決定.根據(jù)干沉降速度與表面粗糙度的對(duì)數(shù)關(guān)系[78],Vong等[79]在利用摩擦速度進(jìn)行無(wú)量綱處理后,得到植被地表的干沉降速度公式,揭示了粗糙度、莫寧﹒奧布霍夫長(zhǎng)度和葉面積指數(shù)LAI的重要作用.此外,也有一些研究直接把干沉降速度表示為粒徑[80]、溫度或濕度等物理量的函數(shù)[81].經(jīng)驗(yàn)公式的缺陷是僅為區(qū)域性適合,粒徑應(yīng)用范圍較窄.

Wesely[82]借助電路的阻抗概念和歐姆定律,定義干沉降速度為d(abc)-1,其中,空氣動(dòng)力阻抗a控制顆粒從大氣到沉降表面的傳輸,與風(fēng)速和浮力引起的磁通梯度有密切關(guān)系,b和c分別代表準(zhǔn)層流層阻抗和地表層阻抗.盡管Wesely模型解析形式簡(jiǎn)單而應(yīng)用較多,但對(duì)重力沉降和表面粗糙度的影響并沒有充分考慮[82].為此,Zhang等[83]在考慮風(fēng)力間歇性作用的基礎(chǔ)上,采用拖動(dòng)分割理論開發(fā)了一個(gè)新模型

式中:為重力阻抗,定義為粒子下降末速的倒數(shù);a為空氣動(dòng)力阻抗,與布朗擴(kuò)散系數(shù)和渦旋擴(kuò)散系數(shù)有關(guān);表面收集阻抗s由剪切應(yīng)力、捕獲效率、Schmidt數(shù)(c)和無(wú)量綱粒子弛豫時(shí)間共同決定;c數(shù)定義為空氣的運(yùn)動(dòng)粘度與粒子的分子擴(kuò)散系數(shù)之比.經(jīng)4個(gè)不同表面的風(fēng)洞數(shù)據(jù)檢驗(yàn),該模型在預(yù)測(cè)粗糙表面上的顆粒物沉降時(shí)效果較好,但模型包含的許多經(jīng)驗(yàn)常數(shù)增加了輸入數(shù)據(jù)的變異性,并且粗糙元素之間的關(guān)系以及對(duì)捕獲效率的影響并不清楚.

目前,模型估算結(jié)果只在某些特定的粒徑段與實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)相吻合,不同類型沉降表面上的輸入?yún)?shù)對(duì)模型輸出的影響仍不明確,所以,現(xiàn)有理論方案不具備廣泛的時(shí)間和空間適應(yīng)性.

3 結(jié)論

近幾十年來(lái),研究人員在大氣氣溶膠干沉降領(lǐng)域取得了以下重要進(jìn)展.

3.1 在實(shí)驗(yàn)技術(shù)方面,顆粒物空氣動(dòng)力學(xué)粒徑和通量、氣溶膠數(shù)譜分布函數(shù)、風(fēng)速的3維瞬時(shí)量、動(dòng)能、摩擦速度、溫度和渦旋擴(kuò)散系數(shù)等均可通過儀器測(cè)定,數(shù)據(jù)相對(duì)可靠.然而,氣溶膠向地球表面的沉降決定于顆粒物的物理化學(xué)性質(zhì)、大氣湍流、捕獲表面特性和微氣象條件等諸多因素,以往的每個(gè)實(shí)驗(yàn)只是針對(duì)幾個(gè)參數(shù)進(jìn)行較為簡(jiǎn)單的測(cè)量,因此,為深入了解氣溶膠干沉降的特點(diǎn)和變化規(guī)律,需要開展不同粒度和時(shí)間尺度的連續(xù)觀測(cè)和立體監(jiān)測(cè),使測(cè)量的物理參數(shù)更全面、記錄更充分,從而建立各種相關(guān)物理量的完整數(shù)據(jù)庫(kù).同時(shí),有必要對(duì)不同實(shí)驗(yàn)方法和測(cè)量結(jié)果進(jìn)行分析與對(duì)比,減少或消除實(shí)驗(yàn)方法不同造成的數(shù)據(jù)差異.

3.2 理論機(jī)制上,物理模型平衡了重力、浮力與空氣阻力的作用,半經(jīng)驗(yàn)方案則綜合考慮空氣動(dòng)力學(xué)機(jī)制如氣流輸送和湍流擴(kuò)散,以及顆粒物被表面捕獲的物理機(jī)制,包括布朗擴(kuò)散、截留、碰撞、反彈、熱泳和擴(kuò)散泳.一些無(wú)量綱參數(shù)相繼被開發(fā)應(yīng)用,如Schmidt數(shù)、Sherwood數(shù)、Stokes數(shù)以及無(wú)量綱粒子弛豫時(shí)間等.但是,干沉降速度預(yù)測(cè)模型研究仍然面臨著一些問題的挑戰(zhàn):a)上述方案大都建立在簡(jiǎn)化的基礎(chǔ)上,如假設(shè)壁面型態(tài)均勻、表面顆粒物濃度為零、流場(chǎng)在水平方向均一等;b)半經(jīng)驗(yàn)方案把顆粒物向地表沉降的過程分為2層或3層會(huì)引起函數(shù)的不連續(xù).所以,如何模擬氣溶膠干沉降的真正狀態(tài)和真實(shí)過程,還需做進(jìn)一步研究.

3.3 實(shí)測(cè)結(jié)果與模型評(píng)估表明,描述氣溶膠干沉降過程的參數(shù)具有相互影響和相互作用的特征,如自由流速度和摩擦速度都對(duì)干沉降速度有所貢獻(xiàn),但二者之間也存在著相互關(guān)聯(lián);此外,模型輸入?yún)?shù)之間的復(fù)雜關(guān)系會(huì)導(dǎo)致放大某些參數(shù)的不確定性而抑制其他參數(shù),造成模型預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)測(cè)值相差較大.因此,今后有必要深入研究參數(shù)之間的耦合關(guān)系,定量分析模型輸入和輸出參數(shù)的敏感度,這樣才能更好地構(gòu)建未來(lái)的集合預(yù)測(cè)模型,以提高氣溶膠干沉降模型預(yù)報(bào)的準(zhǔn)確性.

[1] 胡 敏,唐 倩,彭劍飛,等.我國(guó)大氣污染物來(lái)源及特征分析 [J]. 環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展, 2011,5:15-19.

[2] Aba A, Al-Dousari A M, Ismaeel A. Depositional characteristics of 7Be and 210 Pb in Kuwaiti dust [J]. J. Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 2016,307(1):15–23.

[3] Pan Y P, Wang Y S. Atmospheric wet and dry deposition of trace elements at 10sites in Northern China [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2015,15(20):951-972.

[4] 姚 利,劉 進(jìn),潘月鵬,等.北京大氣顆粒物和重金屬鉛干沉降通量及季節(jié)變化 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2017,38(2):423-428.

[5] 熊 潔,趙天良,韓永翔,等.1995~2004年?yáng)|亞沙塵氣溶膠的模擬源匯分布及垂直結(jié)構(gòu) [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2013,33(6):961-968.

[6] Sehmel G A. Particle and gas dry deposition: a review [J]. Atmospheric Environment, 1980,14(9):983–1011.

[7] Petroff A, Mailliat A, Amielh M, et al. Aerosol dry deposition on vegetative canopies, Part I: Review of present knowledge [J]. Atmospheric Environment, 2008,42(16):3625–3653.

[8] 李卓群,張 潔,黃 寧,等.粉塵干沉降研究 [J]. 中國(guó)沙漠, 2011, 31(30):639-648.

[9] Mohan S M. An overview of particulate dry deposition: measuring methods deposition velocity and controlling factors [J]. International Journal of Environmental Science and Technology, 2016,13(1):387– 402.

[10] Yue D L, Hu Min, et al. Variation of particle number size distributions and chemical compositions at the urban and downwind regional sites in the Pearl River Delta during summertime pollution episodes [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010,10(19):9431-9439.

[11] Gronholm T, Aalto P, Hiltunen V, et al. Measurements of aerosol particle dry deposition velocity using the relaxed eddy accumulation technique [J]. Tellus B 2007,59(3):381–386.

[12] Wesley M L, Hicks B B. A review of the current status of knowledge on dry deposition [J]. Atmospheric Environment, 2000,34(12):2261– 2282.

[13] Guha A. A unified Eulerian theory of turbulent deposition to smooth and rough surfaces [J]. Journal of Aerosol Science, 1997,28(8):1517– 1537.

[14] You R, Zhao B, Chen C. Developing an Empirical Equation for Modeling Particle Deposition Velocity onto Inclined Surfaces in Indoor Environments [J]. Aerosol Science and Technology, 2012, 46(10):1090–1099.

[15] Santiago J L, Martilli A, Martin F. On Dry Deposition Modelling of Atmospheric Pollutants on Vegetation at the Microscale: Application to the Impact of Street Vegetation on Air Quality [J]. Boundary-Layer Meteorology, 2017,162(3):451–474.

[16] 閆文君,劉敏;劉世杰,等.基于CMAQ模式的中國(guó)大氣BaP遷移轉(zhuǎn)化模擬研究 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2016,36(6):1681-1689.

[17] Guo X Y, Ji H B, Li C, et al. The sources of trace element pollution of dry depositions nearby a drinking water source [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2017,24(4):3829–3842.

[18] Zhao L, Lun X, Li R, et al. Deposition of PM2.5Sulfate in the Spring on Urban Forests in Beijing, China [J]. Atmosphere, 2017,8(1):3.

[19] Lestari P, Oskouie A K, Noll K E. Size distribution and dry deposition of particulate mass, sulfate and nitrate in an urban area [J]. Atmospheric Environment, 2003,37(18):2507–2516.

[20] Petroff A, Zhang L, Pryor S C, et al. An extended dry deposition model for aerosols onto broadleaf canopies [J]. Aerosol Science 2009, 40(3):218-240.

[21] Aksu R, Horvath R, Kaller W. Lahounik, et al. Measurement of the deposition velocity of particulate matter to building surfaces in the atmosphere [J]. J. Aerosol Science, 1996,27(Suppl 1):675-676.

[22] Al-Taani A A, Rashdan M, Khashashneh S. Atmospheric dry deposition of mineral dust to the Gulf of Aqaba, Red Sea: Rate and trace elements [J]. Marine Pollution Bulletin, 2015,92(1/2):252–258.

[23] Dai W, Davidson C I, Etyemezian V, et al. Wind Tunnel Studies of Particle Transport and Deposition in Turbulent Boundary Flows [J]. Aerosol Science and Technology, 2001,35(5):887–898.

[24] Huang N, Zhang J. Wind-tunnel Experiment on Dust Atmosphere- surface exchange:Emission and Dry Deposition [J]. Procedia IUTAM, 2015,17:129–135.

[25] Sehmel G A, Particle deposition from turbulent airflow [J]. J. Geophysical Research, 1970,75(9):1766–1781.

[26] 洪鐘祥,周樂義,沈劍青.氣溶膠粒子干沉降速度的測(cè)量 [J]. 大氣科學(xué), 1987,11(2):138-144.

[27] Price T A, Stoll R, Veranth J M, et al. A wind-tunnel study of the effect of turbulence on PM10deposition onto vegetation [J]. Atmospheric Environment, 2017,159(6):117-125.

[28] Hardy E P, Harley J H. Environmental contamination from weapons tests. U. S. AEC HeaIth and Safety Lab [R]. Report, HASL-42A, 1958.

[29] Maro D, Connan O, Flori J P, et al. Solier Aerosol dry deposition in the urban environment: Assessment of deposition velocity on building facades [J]. J. Aerosol Science, 2014,69(3):113–131.

[30] Everett R G, Hicks B B, Berg W W, et al. An analysis of particulate sulphur and lead gradient data collected at Argonne National Laboratory [J]. Atmospheric Environment, 1979,13(7):931-934.

[31] Wesely M L, Hicks B B, Dannevik W P, et al. An eddy-correlation measurement of particulate deposition from the atmosphere [J]. Atmospheric Environment, 1977,11(6):561–563.

[32] Meier J, Wehner B, et al. Hygroscopic growth of urban aerosol particles in Beijing (China) during wintertime: a comparison of three experimental methods [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2009, 9(18):6865-6880.

[33] Kumar R, Kumari K M. Evaluation of dry deposition of acidifying N compounds to vegetation [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2015,22(23):18437–18445.

[34] Huang L, McDonald-Buller E C, McGaughey G, et al. The impact of drought on ozone dry deposition over eastern Texas [J]. Atmospheric Environment, 2016,127(2):176-186.

[35] Noll K E, Fang K Y P, Watkins L A. Characterization of the deposition of particles from the atmosphere to a flat plate [J]. Atmospheric Environment, 1988,22(7):1461–1468.

[36] Lyman S N, Gustin M E, Prestbo E M, et al. Testing and application of surrogate surfaces for understanding potential gaseous oxidized mercury dry deposition [J]. Environmental Science & Technology, 2009,43(16):6235–6241.

[37] Qi J, Li P, Li X, et al. Estimation of dry deposition fluxes of particulate species to the water surface in the Qingdao area, using a model and surrogate surfaces [J]. Atmospheric Environment, 2005,39(11):2081– 2088.

[38] 王開揚(yáng),郭文帝,閆雨龍,等.太原市干沉降中水溶性離子特征 [J]. 環(huán)境化學(xué), 2016,35(7):1354-1360.

[39] Shahin U M, Holsen T M, Odabasi M. Dry deposition measured with a water surface sampler: a comparison to modeled results [J]. Atmospheric Environment, 2002,36(20):3267–3276.

[40] Yi S M, Totten L A, Thota S, et al. Atmospheric dry deposition of trace elements measured around the urban and industrially impacted NY–NJ harbor [J]. Atmospheric Environment, 2006,40(34):6626–6637.

[41] Goss N R, Mladenov N, Seibold C M, et al. Quantifying particulate matter deposition in Niwot Ridge, Colorado: collection of dry deposition using marble inserts and particle imaging using the FlowCAM [J]. Atmospheric Environment, 2013,80(12):549–598.

[42] Brunet Y, Finnigan J J, Raupach M R. A wind tunnelstudy of air flow in waving wheat: single point velocity statistics [J]. Boundary-Layer Meteorology, 1994,70(1/2):95–132.

[43] Pryor S C. Size-resolved particle deposition velocities of sub-100nm diameter particles over a forest [J]. Atmospheric Environment, 2006, 40(32):6192–6200.

[44] Zhang L, Fang G C, Liu C K, et al. Dry deposition fluxes and deposition velocities of seven trace metal species at five sites in Central Taiwan—a summary of surrogate surface measurements and a comparison with model estimation [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2012,12(7):3405–3417.

[45] Okubo A, Takeda S, Obata H. Atmospheric deposition of trace metals to the Western North Pacific Ocean observed at coastal staton in Japan [J]. Atmospheric Research, 2013,129-130(7):20-32.

[46] Zufall M J, Dai W, Davidson C I. Dry deposition of particles to wave surfaces: II. Wind tunnel experiments [J]. Atmospheric Environment, 1999,33(26):4283–4290.

[47] Shi J H, Zhang J, Gao H W, et al. Concentration, solubility and deposition flux of atmospheric particulate nutrients over Yellow Sea [J]. Deep Sea Research part II, 2013,97(12):43–50.

[48] 劉元隆,張銀菊,黃 帥,等.典型海濱城市與海洋氣溶膠中水溶性離子的粒徑分布 [J]. 廈門大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2016,55(7):531- 539.

[49] Cavalcante R M, Rocha C A, Santiago í S, et al. Influence of urbanization on air quality based on the occurrence of particle- associated polycyclic aromatic hydrocarbons in a tropical semiarid area (Fortaleza-CE, Brazil) [J]. Air Quality Atmosphere and Health, 2017,10(4):437–445.

[50] 唐一平,姚檀棟.氣溶膠在雪面干沉積研究進(jìn)展 [J]. 冰川凍土, 2007, 29(5):738-745.

[51] Buzorius G, Rannik U, Makela J M, et al. Vertical aerosol fluxes measured by eddy covariance methods and deposition of nucleation mode particles above a Scots pine forest in southern Finland [J]. J. Geophysical Research, 2000,105(D15):19905–19916.

[52] Brewer R, Belzer W. Assessment of metal concentrations in atmospheric particles from Burnaby Lake, British Columbia, Canada [J]. Atmospheric Environment, 2001,35(30):5223–5233.

[53] Gaman A, Rannik U, Aalto P, et al. Relaxed eddy accumulation system for size resolved aerosol particle flux measurements [J]. J. Atmospheric and Oceanic Technology, 2004,(21):933–943.

[54] Roupsard P, Amielh M, Maro D, et al. Measurement in a wind tunnel of dry deposition velocities of submicron aerosol with associated turbulence onto rough and smooth urban surfaces [J]. J Aerosol Science, 2013,55(1):12–24.

[55] Liu J, Zhu L, Wang H. Dry deposition of particulate matter at an urban forest, wetland and lake surface in Beijing [J]. Atmospheric Environment, 2016,125(1):178-187.

[56] Vong R J, Vong I J, Vickers D, et al. Size-dependent aerosol deposition velocities during BEARPEX’07 [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010,10(12):5749–5758.

[57] Wyers G P, Duyzer J H. Micrometeorological measurement of the dry deposition flux of sulfate and nitrate aerosols to coniferous forest [J]. Atmospheric Environment, 1997,31(3):33–343.

[58] Dong Z B, Gao S Y, Fryrear D W, Drag coefficients, roughness length and zero-plane displacement height as disturbed by artificial standing vegetation [J]. J. Arid Environments, 2001,49(3):485-505.

[59] Esau I N, Zilitinkevich S S, Universal dependences between turbulent and mean flow parameters in stably and neutrally stratified Planetary Boundary Layers [J]. Nonlinear Processes in Geophysics, 2006,13(2): 135-144.

[60] Kanda M, Moriwaki R, Roth M, et al. Area-averaged sensible heat flux and a new method to determine zero-plane displacement length over an urban surface using scintillometry [J]. Boundary-Layer Meteorology, 2002,105(1):177-193.

[61] Fang G C, Cheng M T, Chang C N. Monitoring and modeling the mass, heavy metals and ion species dry deposition in Central Taiwan [J]. J. Environmental Science and Health Part A, 1997,32(8):2183–2199.

[62] Yi S M, Holsen T M, Noll K E. Comparison of dry deposition predicted from models and measured with a water surface sampler [J]. Environmental Science and Technology, 1997,31(1):272–278.

[63] Hinds W C, Aerosol Technology: Properties, Behavior and Measurement of Airborne Particles [M]. Wiley, New York, 1982.

[64] Slinn S A, Slinn W G N. Predictions for particle deposition on natural waters [J]. Atmospheric Environment, 1980,14(9):1013-1026.

[65] Slinn W G N. Prediction for particle deposition to vegetative canopies [J]. Atmospheric Environment, 1982,16(7):1785–1794.

[66] Petroff A, Mailliat A, Amielh M, et al. Aerosol dry deposition on vegetative canopies. Part II: A new modelling approach and applications [J]. Atmospheric Environment, 2008,42(16):3654–3683.

[67] Zhang L, Gong S, Padro J, et al. A size-segregated particle dry deposition scheme for an atmospheric aerosol module [J]. Atmospheric Environment, 2001,35(3):549–560.

[68] Williams R M. A model for dry deposition of particles to natural water surfaces [J]. Atmospheric Environment, 1981,16(8):1933–1938.

[69] Schwede D B, Zhang L, Vet R, et al. An intercomparison of the deposition models used in the CASTNET and CAPMoN networks [J]. Atmospheric Environment, 2011,45(6):1337–1346.

[70] Hussein T, Smolik J, Kerminen V, et al. Modeling Dry Deposition of Aerosol Particles onto Rough Surfaces [J]. Aerosol Science and Technology, 2012,46(1):44–59.

[71] Petroff A, Zhang L. Development and validation of a size-resolved particle dry deposition scheme for application in aerosol transport models [J]. Geoscientific Model Development, 2010,3(2):753–769.

[72] Calec N, Boyer P, Anselmet F, et al. Dry deposition velocities of submicron aerosols on water surfaces: Laboratory experimental data and modelling approach [J]. J. Aerosol Science,2017,105(3):179–192.

[73] Lo Kou-Fang A., Zhang L. Sievering H. The effect of humidity and state of water surfaces on deposition of aerosol particles onto a water surface [J]. Atmospheric Environment, 1999,33(28):4727–4737.

[74] Liu B Y H., Agarwal J K. Experimental observation of aerosol deposition in turbulent flow [J]. J. Aerosol Science, 1974,5(2):145– 155.

[75] Gillette D A, Lawson R E, Thompson R S. A ‘test of concept’ Comparison of aerodynamic and mechanical resuspension mechanisms for particles deposited on field rye grass (Secalecercele)- Part 1.Relative Particle flux rates [J]. Atmospheric Environment, 2004, 38(28):4789-4797.

[76] Pryor S C, Larsen S E, S?rensen L L., et al. Particle fluxes above forests: Observations, methodological considerations and method comparisons [J]. Environmental Pollution, 2008,152(3):667-678.

[77] Hicks B B, Saylor R D, Baker B D. Dry deposition of particles to canopies—a look back and the road forward [J]. J. Geophysical Research: Atmospheres, 2016,121(24):14691-14707.

[78] Gallagher M W, Nemitz E, Dorsey J R, et al. Measurements and parameterizations of small aerosol deposition velocities to grassland, arable crops, and forest: influence of surface roughness length on deposition [J]. Journal of Geophysical Research: Atmosphere 2002, 107(D12):AAC8-1-AAC 8-10.

[79] Vong R J, Vong I J, Vickers D, et al., Size-dependent aerosol deposition velocities during BEARPEX’07 [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010,10(12):5749–5758.

[80] Fang G C, Wu Y S, Chang C N, et al. Modeling dry deposition of total particle mass in trafficked and rural sites of Central Taiwan [J]. Environment International, 1999,25(5):625–633.

[81] Chen L, Peng S, Liu J, et al. Dry deposition velocity of total suspended particles and meteorological influence in four locations in Guangzhou, China [J]. J. Environmental Sciences, 2012,24(4):632-639.

[82] Wesely M L. Parameterization of surface resistances to gaseous dry deposition in regional scale numerical models [J]. Atmospheric Environment, 1989,23(6):1293-1304.

[83] Zhang J, Shao Y. A new parameterization of particle dry deposition over rough surfaces [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2014, 14(22):12429–12440.

[84] Bleyl M. R., Experimentelle Bestimmung der Depositionsgeschwind- igkeit Luftgetragener Partikel mit Hilfe der Eddy-Kovarianzmethode u ber einem Fichtenaltbestand im Solling [D]. Georg August Universit at, Gottingen, 2001.

[85] Mammarella I, Rannik ü, Aalto P, et al. Long-term aerosol particle flux observations. Part II: Particle size statistics and deposition velocities [J]. Atmospheric Environment, 2011,45:3794-3805

[86] Lavi A, Farmer D K, Segre E, et al. Fluxes of fine particles over a semi-arid pine forest: possible effects of a complex terrain [J]. Aerosol Science and Technology, 2013,47(8):906–915

An overview of atmospheric aerosol dry deposition.

LIN Guan-ming1,2*,CAI Xu-hui1, HU Min1,2, LI Hui-jun3

(1.College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871, China；2.State Joint Key Lab of Environmental Simulation and Pollution Control, Peking University, Beijing 100871, China；3.College of Electronic and Electrical Engineering, Henan Normal University, Xinxiang 453007, China)., 2018,38(9)：3211~3220

This paper presents a review of main research progresses on the aerosol dry deposition experiments and theoretical models over the past few decades, started with the definition of dry deposition velocity. Dry deposition of particles from the atmosphere to the earth is not only dependent on the aerosol size, the aerosol density and the air viscosity, but also affected by the aerodynamic resistance, the viscous resistance and the surface collection resistance, which are related to the micro-meteorological factors such as the atmosphere temperature, the wind speed and the relative humidity. The typical methods for the determination of dry deposition velocity include tracking technique, concentration gradient method and eddy correlation method. The instantaneous three velocity components, turbulent kinetic energy, friction velocity, temperature and eddy diffusion coefficient can be measured by the Ultrasonic Anemometer Thermometer. Aerosol size distribution is commonly obtained by the combined measuring devices (Serial multistage sampler, Aerodynamic Particle Sizer and Scanning Mobility Particle Sizer) due to the wide particle size range. In the parameterization of the particle dry deposition, the physical scheme is based on the Stokes’ Law which emphasizes the equilibrium of gravitation, buoyancy and drag force, while the semi-empirical formulae introduce the atmospheric turbulence, the molecular motion and the surface collection mechanism which accounts for particle Brownian diffusion, collision, interception, rebound, thermophoresis and diffusiophoresis. However, the discrepancy between model predictions and field measurements is still significant for a certain particle size range. In view of the open problems in the dry deposition, perspectives on the future research directions and techniques are provided.

aerosol；dry deposition velocity；dry deposition flux；dry deposition model；thermophoresis

X513

A

1000-6923(2018)09-3211-10

林官明(1969-),男,山西臨汾人,高級(jí)工程師,博士,研究方向?yàn)榇髿馕廴緮U(kuò)散以及風(fēng)洞技術(shù).發(fā)表論文10余篇.

2018-02-10

環(huán)境模擬與污染控制國(guó)家聯(lián)合重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室基金

*責(zé)任作者, 高級(jí)工程師, gmlin@pku.edu.cn