表面活性劑增強修復地下水中PCE的砂箱實驗及模擬

郭瓊澤,張 燁,姜蓓蕾,鄭 菲,施小清*,徐紅霞,吳吉春

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表面活性劑增強修復地下水中PCE的砂箱實驗及模擬

郭瓊澤1,張 燁1,姜蓓蕾2,鄭 菲1,施小清1*,徐紅霞1,吳吉春1

(1.南京大學地球科學與工程學院,表生地球化學教育部重點實驗室,江蘇 南京 210023；2.南京水利科學研究院,水文水資源與水利工程科學國家重點實驗室,江蘇 南京 210029)

在石英砂充填的二維砂箱中開展表面活性劑(Tween 80)沖洗四氯乙烯(PCE)的修復實驗,基于圖像分析技術監(jiān)測不同污染源區(qū)結構條件下NAPL相的去除過程.由于實驗條件限制,實驗中缺乏溶解相濃度數(shù)據(jù).為此進一步基于UTCHEM數(shù)值模擬方法來理解NAPL相和溶解態(tài)之間的質量傳輸過程,并探討表面活性劑濃度、注入速率等因素對修復效率的影響.綜合砂箱實驗和數(shù)值模擬結果表明:介質均質和非均質條件下會形成不同類型DNAPL污染源區(qū)結構,表現(xiàn)為離散狀PCE與池狀PCE體積比(GTP)差異.由于離散狀污染物與表面活性劑的接觸面積更大,更易被優(yōu)先去除;初始GTP值越高,污染物的修復速率和修復效率也越高.增大表面活性劑濃度或提高表面活性劑的注入速率,雖然能提高DNAPL的修復速率,但會明顯降低表面活性劑的修復效率,實驗過程中修復效率降幅可達93%.線性驅動溶解模型可以有效地模擬表面活性劑修復DNAPLs過程,基于數(shù)值模擬方法選擇合適的表面活性劑配比可有效的節(jié)省實際污染場址修復經費和時間成本.

Tween 80；四氯乙烯；表面活性劑增強修復；非均質

重非水相液體(DNAPLs)密度大、滲透性強、難降解,進入含水層后常常滯留在隔水層上部形成污染池,對人體及環(huán)境都將造成極大的危害[1].由于DNAPLs污染物的低水溶性、弱遷移性等特點,傳統(tǒng)的抽出-處理技術(PAT)對DNAPLs的修復效果并不理想[2-4].表面活性劑增強型修復技術(SEAR)通過增大DNAPLs在水中的溶解度(增溶作用),降低NAPL相與水相間的界面張力,提高DNAPLs在水中的流動性(增流作用),從而有效修復地下水中DNAPLs污染物[5-6].聚氧乙烯失水山梨醇單油酸酯(Tween 80)具有增溶能力強、受地下水離子影響小、環(huán)境友好等優(yōu)點,目前作為表面活性劑已廣泛應用于地下水修復領域[7-8].

由于含水層的非均質性(例如局部可能存在低滲透性的粘土和高滲透性的砂礫石層)會使DNAPLs污染物的分布情況變得復雜,也給表面活性劑增強修復地下水中的DNAPLs帶來較大困難[9-10].目前飽和含水層中DNAPLs的SEAR修復機制尚不明確,在SEAR處理過程中,要提高DNAPLs溶解相通量,需要提高傳質速率、兩相之間的接觸面積,DNAPLs在表面活性劑中的平衡濃度以及兩相間的分配系數(shù)等[11-14],砂箱實驗和數(shù)值模擬是常見的研究手段.前人基于砂箱實驗探討了SEAR增溶修復的影響因素(如介質非均質性等)與表面活性劑的密度效應等[15-20].例如,Liang等[21]、李韻等[22]基于柱實驗研究單一及混合表面活性劑對NAPL去除效果的影響,白靜等研究了表面活性劑濃度、溫度、介質粒徑等對NAPL修復的影響[23-24];伍斌等[14]、程洲等[25]基于二維砂箱實驗研究介質非均質性(透鏡體),污染物擴散面積對表面活性劑修復DNAPLs的影響;盧文喜等[26]建立三維多相流數(shù)值模擬模型,基于理想算例模擬了表面活性劑強化的DNAPLs污染含水層的修復過程,驗證數(shù)值模擬的有效性.

目前國內外針對表面活性劑強化修復DNAPLs研究多集中在單一手段上,或僅單一采用砂箱實驗探討影響SEAR的因素,或僅單一采用數(shù)值模擬再現(xiàn)砂箱實驗.同時綜合兩種研究手段的研究尚少見.由于砂箱實驗工作量大、實驗周期長、成本高,往往受測量手段限制,獲取數(shù)據(jù)有限,例如僅觀測DNAPLs的NAPL相飽和度,而未直接測量DNAPLs溶解態(tài)濃度,從而無法深入理解和驗證NAPL相和溶解態(tài)之間的質量傳輸模型.因此,同時結合砂箱實驗和數(shù)值模擬來研究均質及非均質條件下SEAR的修復過程,對于揭示DNAPLs的SEAR修復機制具有重要的意義.

本文首先進行砂箱實驗研究不同污染源區(qū)結構條件下NAPL相的去除過程,為彌補實驗條件下缺乏的溶解相濃度數(shù)據(jù),通過數(shù)值模擬探討表面活性劑濃度、注入速率等因素對修復效率的影響,為地下水中DNAPLs污染修復提供理論參考.

1 研究方法

1.1 砂箱實驗

選用PCE作為DNAPLs代表污染物,Tween 80非離子表面活性劑作為沖洗試劑.二維砂箱尺寸為60.0cm′45.0cm′1.2cm(圖1),底部及四周為鋁框,鑲嵌鋼化玻璃.為探討均質和非均質結構特征對Tween 80強化沖洗去除PCE的效果,設計2種裝填介質情景:(1)均勻填充20/30目砂(圖1a);(2)含層狀透鏡體,20/30目砂中鑲嵌細砂(60/70、70/80目)透鏡體(圖1b)[27].裝填石英砂時,使水位高于石英砂1~2cm,每裝填1~2cm石英砂后用鋁錘進行夯實,以保證石英砂完全飽水且填充均勻.在砂箱頂部和底部各裝填約2.0cm厚的細砂(70/80目)作為隔水層,既防止PCE從底部滲漏,也防止PCE沿注入針向上回流.

設計水流流速為0.1m/d,流向從左向右.水流穩(wěn)定后,采用注射泵將30mL PCE從頂部注樣點注入砂箱.注入結束后,將砂箱靜置48h至PCE分布穩(wěn)定.基于圖像分析方法獲取PCE飽和度監(jiān)測數(shù)據(jù),監(jiān)測系統(tǒng)中包括二維砂箱,燈箱和CCD相機[28].采用LED燈箱作為監(jiān)測系統(tǒng)的唯一光源提供光照,放置在砂箱后側,CCD相機放置在砂箱前側.用木板遮擋砂箱與相機之間的空間,用黑色幕布遮擋砂箱與燈箱之間的空間,避免外界光線干擾,保證相機接收的光線全部來自燈箱發(fā)出后穿過砂箱的光線.相機通過圖像獲取軟件(MaxIm DL, Ottawa, ON)與計算機連接,自動接收并記錄透過砂箱的光強值.使用Matlab軟件對光強數(shù)據(jù)進行分析,得到PCE的飽和度[29].

圖1 二維砂箱實驗示意

(a)均質; (b)非均質

圖2 PCE初始NAPL飽和度

(a)均質;(b)非均質

初始污染源區(qū)結構特征可用不連續(xù)的離散狀 (ganglia) PCE與連續(xù)的池狀(pool) PCE體積比(GTP)描述[30].其中,離散狀PCE指污染源區(qū)PCE飽和度低于殘余飽和度(nr=12%)的區(qū)域,池狀PCE指高于殘余飽和度的區(qū)域.初始NAPL相飽和度分布情況如圖2,此時PCE相對靜止且飽和度不再發(fā)生變化,均質及非均質情況下的GTP分別為0.05、0.29. SEAR修復過程開始后,將質量分數(shù)為4%的Tween 80溶液以6.0mL/min的速率從左側進水孔注入砂箱.設置相機以10min的時間間隔拍照,監(jiān)測PCE的去除過程,沖洗至PCE殘留量較少時結束實驗.砂箱中PCE的殘余量根據(jù)飽和度計算得出,初始注入量(30mL)減去殘余量即為累積PCE流出體積.由于在砂箱上設置取樣孔會影響光透射方法的監(jiān)測效果,溶解相觀測數(shù)據(jù)未取樣分析.

1.2 數(shù)值模擬

采用UTCHEM軟件模擬DNAPLs的修復過程.UTCHEM是一種三維,多組分,多相組成的化學驅油軟件,可模擬多種驅替模式,有多種坐標和數(shù)值彌散控制方式選擇[31-33].

表1 含水層參數(shù)[36]

表2 PCE主要物理化學參數(shù)[26]

表3 相對滲透率及毛管壓力參數(shù)

2 結果與討論

2.1 實驗和模擬結果分析

由圖3可見,修復初始階段,表面活性劑濃度較低,PCE去除速率較慢,PCE溶解相周圍有小范圍的擴散.沖洗24h后,砂箱實驗中PCE飽和度明顯降低,污染范圍減小,PCE溶解相的分布范圍擴大.沖洗36h后,砂箱實驗中Tween 80溶液運移路徑上的離散狀PCE已基本修復完畢,運移路徑上的池狀PCE轉變?yōu)椴贿B續(xù)的離散狀,細砂層上部的池狀污染物幾乎未發(fā)生變化.這是因為表面活性劑僅能在池狀污染物表面發(fā)生增溶作用,接觸面積小,溶解能力有限,導致細砂層上部的池狀污染物較難去除[27].

比較圖3(a)、3(b)可發(fā)現(xiàn),數(shù)值模擬實驗中,隔水底板高濃度區(qū)域向右側偏移,是因為在水流作用下,池狀PCE隨水流作用逐漸向右移動.砂箱實驗中,底部池狀PCE聚集于底部細砂層上,細砂層滲透性較弱,阻力較大,導致PCE流動性差,高濃度PCE幾乎不發(fā)生位移. 池狀污染物飽和度在數(shù)值模擬中低于砂箱實驗,這是數(shù)值模擬中污染物在單個網格內均勻分布導致的.

觀察圖4可發(fā)現(xiàn),隨著Tween 80溶液不斷注入,污染物左右兩側去除速率出現(xiàn)差別,污染物左側比右側去除速率快,這是由于表面活性劑自左向右流動,經過左側污染物后,部分表面活性劑膠束已包裹NAPLs,運移至右側時,未反應的表面活性劑濃度明顯降低.沖洗24h后,離散狀PCE大部分被去除,去除率較高.由圖4(c)可發(fā)現(xiàn)PCE飽和度高的區(qū)域,表面活性劑容易與PCE接觸,PCE溶解相濃度較大.擴散及彌散作用使PCE溶解相向下游移動.沖洗36h后,Tween 80溶液運移路徑上的大部分PCE已基本修復完畢,細砂層上部的池狀污染物和均質實驗情況類似,幾乎未發(fā)生變化.

對比圖3和圖4的均質與非均質實驗修復過程可以發(fā)現(xiàn):非均質實驗中PCE去除速率明顯高于均質實驗,非均質實驗中離散狀PCE較多,與表面活性劑溶液的有效接觸面積較大,易被優(yōu)先溶解去除,池狀PCE逐漸溶解轉變?yōu)榇紊贿B續(xù)的離散狀PCE[27,37].粗砂中的PCE修復效果較細砂明顯,這是由于粗砂的孔隙較大、滲透性較好,表面活性劑溶液在介質中的流動性更好,Tween 80溶液在粗砂中能更好地與PCE接觸溶解,加快去除速率[27].

由圖5可知,數(shù)值模擬與砂箱實驗結果基本保持一致,表明UTCHEM中的線性驅動溶解模型的可靠度較高.修復初期,數(shù)值模擬修復速率較快,主要原因如下:(1)初始條件下,砂箱實驗中表面活性劑運移路徑上除離散PCE外還存在部分高飽和度池狀PCE聚集在孔隙中,而數(shù)值模擬中含水層介質理想均勻分布,PCE呈較均勻的離散狀分布.(2)模擬實驗網格大小為(0.01×0.01) m2,在單個網格內PCE均勻分布,導致對于每個網格,PCE的最高飽和度均低于砂箱實驗網格所在區(qū)域的最高飽和度.持續(xù)注入Tween 80溶液至40h后,數(shù)值模擬實驗PCE殘留體積低于砂箱實驗,這是由于數(shù)值模擬中含水層介質理想均勻分布,隨水流沖洗過程中,孔隙中的PCE均被去除.而砂箱實驗中,手工填裝造成了介質孔隙大小存在一定差異性,小孔隙中的污染物較難被去除.注入Tween 80溶液至50h時,除了隔水底板的PCE污染池中少量PCE吸附于較小的孔隙而未被去除外,其它PCE均已被去除.

圖3 均質條件下Tween 80沖洗PCE的砂箱實驗和數(shù)值模擬結果對比

(a)砂箱實驗PCE飽和度分布;(b)數(shù)值模擬PCE飽和度分布;(c)數(shù)值模擬PCE溶解相濃度分布;虛線處是提取PCE溶解相濃度的位置

圖4 非均質條件下Tween 80沖洗PCE的砂箱實驗和數(shù)值模擬結果對比

(a)砂箱實驗PCE飽和度分布;(b)數(shù)值模擬PCE飽和度分布;(c)數(shù)值模擬PCE溶解相濃度分布;虛線處是提取PCE溶解相濃度的位置

圖5 Tween 80沖洗過程中PCE殘余體積隨時間變化

為進一步說明數(shù)值模擬中PCE溶解相隨時間的變化情況及產生變化的原因,繪制圖6均質和非均質情況下PCE溶解相濃度在=30cm時隨時間和軸的變化情況,即圖3(c)和圖4(c)的虛線處PCE溶解相濃度變化情況.結合圖3(c)和圖6均質情況可發(fā)現(xiàn),PCE溶解相濃度隨著修復時間的增加而略有下降,是因為隨著修復時間的增加,PCE飽和度降低,表面活性劑不易與PCE接觸,PCE溶解相濃度降低.結合圖4(c)和圖6非均質情況可發(fā)現(xiàn),一部分區(qū)域剛開始PCE溶解相濃度很小,后隨時間不斷增大,說明上游的PCE溶解相隨水流到此處也是導致該區(qū)域PCE溶解相濃度發(fā)生變化的原因之一.

2.2 敏感性分析

砂箱實驗工作量大且成本高.對比數(shù)值模擬和砂箱實驗結果發(fā)現(xiàn),數(shù)值模擬可以有效刻畫表面活性劑增強修復DNAPLs的過程.為了進一步探討表面活性劑濃度和注入速率對修復速率和修復效率(定義為PCE的去除量與表面活性劑消耗量的比值)的影響,設置了Tween 80溶液濃度分別為1%、2%、8%、16%,Tween 80溶液注入速率分別為1.5,3,12, 24mL/min的情景進行數(shù)值分析.

改變表面活性劑濃度或注入速率條件下SEAR的修復過程類似,故可以提取PCE修復到中期(=30h)時的修復情況來說明表面活性劑濃度或注入速率對修復速率和修復效率的影響.由圖7a可知,均質及非均質條件下,增大表面活性劑濃度,可以使單位時間內有更多的表面活性劑與PCE接觸,提高PCE的去除速率,但會使更多未反應的表面活性劑隨水流出含水層,降低PCE的修復效率,=30h時濃度由1%提高到16%的過程中,均質和非均質條件下修復效率分別降低了91%、93%.

由圖7b可知,均質及非均質條件下,隨著表面活性劑注入速率增大,單位時間內進入含水層的表面活性劑總量增加,表面活性劑流速增大,增流作用增強,導致污染物的去除速率提高,PCE的修復效率降低,=30h時注入速率由1.5mL/min提高到24mL/ min的過程中,均質和非均質條件下修復效率分別降低了69%、84%.注入速率為24mL/min時,均質和非均質條件下的殘余體積較接近,是由于此時兩組實驗已經進入修復后期,修復速率變緩.

觀察圖7可發(fā)現(xiàn),表面活性劑濃度或注入速率較低時,PCE修復速率和修復效率受污染源區(qū)結構特征影響較大.非均質情況下,初始離散狀污染物較多,GTP較大,修復速率和修復效率較高.隨著表面活性劑濃度(或注入速率)的提高,GTP對修復速率的影響仍然較大,但對修復效率的影響逐漸變小.均質及非均質條件下,提高注入速率對修復速率的影響比提高濃度更加明顯,這是因為提高注入速率后,不但提高了單位時間內表面活性劑進入含水層的量,而且提高了表面活性劑的流速,使表面活性劑的增流作用增強,而提高表面活性劑濃度只相當于提高單位時間內表面活性劑進入含水層的量.

3 結論

3.1 表面活性劑沖洗DNAPLs實驗中,離散狀PCE和表面活性劑的有效接觸面積大,被優(yōu)先去除;池狀PCE會先轉化為離散狀PCE,再被去除;細砂層上部的池狀PCE僅在表面能和表面活性劑發(fā)生增溶作用,溶解能力有限,較難被去除.

3.2 表面活性劑濃度或注入速率較低時,PCE的修復速率和修復效率受污染源區(qū)結構特征影響較大,初始離散狀PCE越多,GTP越高,PCE的修復速率和修復效率也越高.隨著表面活性劑濃度或注入速率的提高,GTP對PCE的修復速率影響仍然較大,但對PCE的修復效率影響逐漸變小.

3.3 均質及非均質條件下,增大Tween 80濃度或注入速率都能夠提高PCE的修復速率,降低PCE的修復效率,實驗過程中修復效率降幅可達93%.增大Tween 80注入速率使PCE的修復速率提高的更明顯.

3.4 線性驅動溶解模型能再現(xiàn)室內實驗中表面活性劑修復DNAPLs的過程,在污染場地修復開展之前,建議通過數(shù)值模擬方式進行預測評估,來降低實際場地的修復成本并提高修復效率.

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Experiment and numerical simulation of surfactant-enhanced aquifer remediation in PCE contaminated laboratory sandbox.

GUO Qiong-ze1, ZHANG Ye1, JIANG Bei-lei2, ZHENG Fei1, SHI Xiao-qing1*, XU Hong-xia1, WU Ji-chun1

(1.Key Laboratory of Surficial Geochemistry, Ministry of Education, School of Earth Science and Engineering, Nanjing University, Nanjing 210023, China；2.State Key Laboratory of Hydrology-Water Resources and Hydraulic Engineering, Nanjing Hydraulic Research Institute, Nanjing 210029, China)., 2018,38(9)：3398~3405

The experiment of remediating PCE with surfactant (Tween 80) was carried out in two-dimensional sandbox filled with quartz sand, and the removal processes of NAPL phase under different source zone architectures (SZA) were monitored via image analysis technology. Considering the lack of experimental data on dissolved phase NAPL concentration, numerical simulation using UTCHEM software was further performed to understand the mass transfer process between NAPL phase and aqueous phase, and the effects of surfactant concentration and injection rate on the DNAPL remediation efficiency were investigated. Results from Sandbox experiments and numerical simulations confirmed that: subsurface heterogeneity largely governs the DNAPL SZA, resulting discrepancies in ganglia-to-pool (GTP) ratio. Due to the larger contact area of discrete ganglia with surfactant, DNAPL ganglia is preferentially removed. The higher the initial GTP ratio, the higher the remediation rate and the remediate efficiency of DNAPL; Though the DNAPL remediation rate could be increased by increasing the surfactant concentration or the injection rate, the surfactant remediate efficiency was reduced significantly by 93% over the course of the test. The linear driving force dissolution model can effectively simulate the process of surfactant remediation for DNAPL. Numerical simulation is an important quantitative tool for the assessment of SEAR in the field DNAPL-contaminated sites.

Tween 80；perchloroethylene；surfactant enhanced aquifer remediation；heterogeneous

X523

A

1000-6923(2018)09-3398-08

郭瓊澤(1994-),男,河南汝州人,南京大學碩士研究生,主要從事地下水數(shù)值模擬研究.

2018-01-27

國家自然科學基金(U1503282,41672229)

* 責任作者, 教授, shixq@nju.edu.cn