礦物調(diào)理劑對(duì)稻田土壤鎘形態(tài)和水稻鎘吸收的影響

李超，艾紹英，唐明燈，李林峰，王艷紅，李義純

（廣東省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)資源與環(huán)境研究所/農(nóng)業(yè)部南方植物營(yíng)養(yǎng)與肥料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室/廣東省養(yǎng)分資源循環(huán)利用與耕地保育重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣州510640）

0 引言

【研究意義】水稻（Oryza sativa）是最主要的糧食作物之一，我國(guó)有近60%的人口以水稻為主食，水稻安全生產(chǎn)對(duì)確保我國(guó)糧食安全起到舉足輕重的作用。2014年，環(huán)保部和國(guó)土資源部聯(lián)合發(fā)布的調(diào)查公告顯示，我國(guó)鎘污染點(diǎn)位超標(biāo)率達(dá)7%[1]。雷鳴等2010年調(diào)查了湖南市場(chǎng)112份大米樣品，發(fā)現(xiàn)鎘含量平均值為0.28 mg·kg-1，超過(guò)食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)[2]。甄艷紅等調(diào)研全國(guó)6 個(gè)地區(qū)（華東、東北、華中、西南、華南、華北）縣級(jí)以上市場(chǎng)，隨機(jī)采購(gòu)大米樣品91個(gè)，鎘含量超標(biāo)（食品衛(wèi)生質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)）達(dá)10%[3]。也有報(bào)道指出，目前我國(guó)人體鎘攝取量是歐盟國(guó)家的兩倍多[4]。稻米鎘超標(biāo)已嚴(yán)重影響到我國(guó)糧食安全。因此，必須采取適當(dāng)措施以降低土壤鎘活性和稻米鎘含量?！厩叭搜芯窟M(jìn)展】施用調(diào)理劑是解決農(nóng)田重金屬污染問(wèn)題的有效措施之一。調(diào)理劑加入土壤后，通過(guò)調(diào)節(jié)和改變土壤的物理化學(xué)性質(zhì)，使重金屬離子產(chǎn)生吸附、絡(luò)合、沉淀、離子交換等一系列反應(yīng)，降低其在土壤環(huán)境中的生物有效性和可遷移性，從而減少重金屬對(duì)動(dòng)植物的毒害和降低農(nóng)產(chǎn)品中重金屬含量[5]。石灰[6,13]、海泡石[7]、膨潤(rùn)土[8]、磷礦粉[9]和硅酸鈣[10]]等是常用的無(wú)機(jī)調(diào)理劑，PING等[11]認(rèn)為施用石灰的阻控效果最好，而宗良綱等認(rèn)為硅肥效果最好，鈣鎂磷肥次之，最后是石灰[12]。不同土壤調(diào)理劑的修復(fù)效果存在顯著差異[13-14]，選用合適的調(diào)理劑材料來(lái)降低稻米鎘含量是當(dāng)前亟需解決的問(wèn)題。【本研究切入點(diǎn)】大量研究表明，單一類型調(diào)理劑施用效果低于復(fù)配處理[13,15]。因此，本試驗(yàn)擬采用一種新型礦物源調(diào)理劑，該調(diào)理劑選取石灰石、硅石、海泡石及白云石等常用礦物材料，按一定配比混勻煅燒而成的粉末狀材料。通過(guò)盆栽試驗(yàn)，采用動(dòng)態(tài)取樣方法，研究不同生育時(shí)期稻田土壤中鎘的形態(tài)及水稻各部分鎘含量的變化，揭示鎘在土壤—水稻系統(tǒng)中的遷移規(guī)律?！緮M解決的關(guān)鍵問(wèn)題】探討不同用量調(diào)理劑對(duì)土壤鎘的鈍化效果及水稻鎘吸收、運(yùn)輸、累積的影響，為該調(diào)理劑的田間應(yīng)用提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 供試材料

1.1.1 供試土壤 采自廣東省韶關(guān)市仁化縣董塘鎮(zhèn)高宅村某田塊，其基本理化性質(zhì)為：pH 6.15，總氮1.43 g·kg-1，堿解氮 61.4 mg·kg-1，有效磷 34.7 mg·kg-1，速效鉀 23.0 mg·kg-1，有機(jī)質(zhì) 27.3 g·kg-1，全鎘 3.52 mg·kg-1，DTPA-Cd 2.66 mg·kg-1，根據(jù)土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)GB 15618—1995，該土壤屬于重度鎘污染土壤。

1.1.2 水稻品種 為粵油絲苗，秈型常規(guī)水稻品種，平均生育期為112—114 d。

1.1.3 供試調(diào)理劑 是采用白云石、硅石、石灰石及海泡石等材料經(jīng)特定工藝煅燒而成的一種粉末狀礦物調(diào)理劑，其主要成分詳見(jiàn)表1。

表1 本研究所用礦物調(diào)理劑的主要組成成分Table 1 Main components of the tested mineral conditioner

1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

試驗(yàn)采用塑料盆缽，每盆裝8 kg過(guò)1 cm篩風(fēng)干土。試驗(yàn)設(shè)7個(gè)調(diào)理劑用量水平：每千克土壤添加0、1.67、3.34、5.01、10.02、15.03、20.04 g礦物調(diào)理劑，依次標(biāo)記為CK、T1、T2、T3、T4、T5、T6。每處理20次重復(fù)，共140盆，隨機(jī)排列。

施肥量按照每千克土施N 0.2 g、P2O50.15 g、K2O 0.2 g，以尿素、磷酸氫二銨、硫酸鉀為肥源。分2次施入，分別為基施（50% N、100% P、50% K）、分蘗肥（50% N、50% K）。土壤調(diào)理劑基施，與土樣混合均勻后裝盆。試驗(yàn)于廣東省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)資源與環(huán)境研究所網(wǎng)室進(jìn)行，網(wǎng)室設(shè)有玻璃鋼網(wǎng)防雨棚。水稻于2015年5月9日插秧，每盆3穴，每穴3株，水稻全生育期按照常規(guī)方法栽培管理。

采用動(dòng)態(tài)性采樣方法，分別于返青期（5月21日）、分蘗期（6月9日）、拔節(jié)期（7月1日）、孕穗期（7月15日）、成熟期（8月6日）采集樣品。

1.3 測(cè)定項(xiàng)目及方法

1.3.1 樣品的前處理 土壤經(jīng)風(fēng)干、研磨、過(guò)篩（20目與100目）、混勻等一系列操作后，裝入密封袋以備用。采集的植株樣品用去離子水反復(fù)沖洗干凈，然后將水稻各器官分別裝袋，稱鮮重后放入烘箱 105℃殺青45 min，再調(diào)至75℃烘干至恒重。稻谷曬干后脫殼處理，將烘干的樣品稱重、粉碎后裝入紙袋，干燥器中保存。

1.3.2 土壤鎘的測(cè)定 土壤有效態(tài)鎘含量采用DTPA浸提-火焰原子吸收分光光度法[16]測(cè)定。土壤中鎘的不同形態(tài)用修正的BCR連續(xù)提取法[17]進(jìn)行提取,石墨爐原子吸收分光光度計(jì)測(cè)定。

表2 水稻不同生育時(shí)期的土壤pH變化Table 2 Variation of soil pH at different growth stages of rice

1.3.3 植株中鎘的測(cè)定 稱取0.25 g（±0.0002）經(jīng)干燥研磨成粉末狀的植株樣品于100 mL三角瓶中，緩緩加入8 mL濃硝酸、1 mL高氯酸。放于150℃石墨爐上消化至澄清，然后180℃趕酸至0.5 mL左右。冷卻后轉(zhuǎn)移至50 mL容量瓶中，超純水定容。消煮時(shí)做空白試驗(yàn)以校正試劑誤差，用標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)（Gsb-6）進(jìn)行質(zhì)控[18]。石墨爐原子吸收分光光度計(jì)測(cè)定鎘的含量。

1.4 計(jì)算公式

生物富集系數(shù)（BCF）=水稻某部分鎘的含量/土壤鎘的全量

轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)（TF）=水稻地上部鎘含量/水稻地下部鎘含量

本文旨在研究紅外蒸汽烤制對(duì)烤鴨理化品質(zhì)的作用，探索烤制過(guò)程中烤制溫度、蒸汽烤制時(shí)間和蒸汽噴射時(shí)間等因素對(duì)烤鴨品質(zhì)的影響，通過(guò)單因素試驗(yàn)和正交試驗(yàn)，得到最佳工藝參數(shù)。在保證烤鴨傳統(tǒng)風(fēng)味的基礎(chǔ)上，實(shí)現(xiàn)低耗損，低排放，低危害物含量，提高產(chǎn)品品質(zhì)，為工業(yè)化、連續(xù)化生產(chǎn)提供指導(dǎo)。

水稻鎘的富集系數(shù)劃分為 BCF根系、BCF莖葉、BCF谷殼、BCF糙米，水稻對(duì)鎘的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)劃為從根部向莖葉的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)（TF莖葉/根）、莖葉向稻谷的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)（TF稻谷/莖葉）。

1.5 數(shù)據(jù)處理

使用EXCEL 2003整理數(shù)據(jù)，SPSS 19.0 進(jìn)行平均數(shù)的差異顯著性檢驗(yàn)（LSD法）和相關(guān)性分析。

2 結(jié)果

2.1 調(diào)理劑對(duì)水稻不同生育時(shí)期土壤pH的影響

土壤酸堿度是土壤重要的化學(xué)性質(zhì)之一，土壤pH的改變會(huì)影響土壤對(duì)鎘離子的吸附行為。表2顯示，水稻返青期時(shí)，礦物調(diào)理劑顯著提高了土壤pH，且土壤pH與調(diào)理劑用量呈顯著正相關(guān)（P＜0.05），分蘗期、拔節(jié)期、孕穗期及成熟期土壤pH的變化規(guī)律與返青期一致。與對(duì)照相比，處理 T6從返青期到成熟期pH值依次增加了2.58、2.21、1.60、2.06、2.09個(gè)單位。此外，本試驗(yàn)基礎(chǔ)土樣pH為6.15，由對(duì)照可知，從插秧到分蘗期土壤pH逐漸降低，拔節(jié)期有一個(gè)升高的過(guò)程，拔節(jié)期以后逐漸降低。說(shuō)明不同生育時(shí)期水稻根系分泌物及泌氧量不同，導(dǎo)致土壤pH改變。水稻生育時(shí)期和調(diào)理劑用量對(duì)土壤pH的雙因素方差分析結(jié)果可知，調(diào)理劑用量與水稻生育時(shí)期均極顯著影響土壤pH，且二者的交互作用也極顯著影響土壤pH（F=7.072**）。

2.2 調(diào)理劑對(duì)水稻不同生育時(shí)期的土壤DTPA浸提態(tài)鎘影響

表3顯示，水稻返青期時(shí)，施用調(diào)理劑顯著降低DTPA-Cd含量，降低幅度為13.5%—29.7%，其中處理T6含量最低，處理T1、T2、T4及T5之間差異不顯著（P＞0.05）。分蘗期與孕穗期土壤DTPA-Cd的變化規(guī)律與返青期相似。拔節(jié)期時(shí)，處理T2和T4差異不顯著（P＞0.05）。成熟期時(shí)，各處理對(duì)土壤DTPA-Cd 的降低幅度為7.7%—23.2%，其中處理T6含量最低。本試驗(yàn)基礎(chǔ)土樣 DTPA-Cd含量為 2.66 mg·kg-1，由對(duì)照可知，從返青期到成熟期土壤DTPA-Cd有一個(gè)先降低，后升高，再降低的過(guò)程，與返青期相比，孕穗期增加了 5.6%，而拔節(jié)期降低了10.8%。由水稻生育時(shí)期和調(diào)理劑用量對(duì)土壤DTPA-Cd含量的雙因素方差分析結(jié)果可知，水稻生育時(shí)期顯著影響土壤 DTPA-Cd含量，調(diào)理劑用量極顯著影響土壤 DTPA-Cd含量，且二者的交互作用也顯著影響土壤DTPA-Cd（F=4.097**）。

表3 水稻不同生育時(shí)期的土壤DTPA浸提態(tài)鎘含量變化Table 3 Variation of soil DTPA-Cd content at different growth stages of rice

2.3 調(diào)理劑對(duì)水稻不同生育時(shí)期的土壤中鎘形態(tài)的影響

土壤鎘的形態(tài)變化如表4所示，與對(duì)照相比，隨著調(diào)理劑用量的增加，返青期土壤可交換態(tài)鎘(Ex-Cd)含量逐漸降低，T4、T5和 T6顯著降低。各處理 T3除外）之間土壤可還原態(tài)鎘（De-Cd）及可氧化態(tài)鎘（Re-Cd）含量無(wú)顯著差異。調(diào)理劑增加了土壤殘?jiān)鼞B(tài)鎘（Ox-Cd）含量，且處理T4、T5與T6均顯著提高。

水稻插秧至孕穗期間，土壤一直處于淹水狀態(tài)。孕穗期時(shí)，施用調(diào)理劑增加土壤 De-Cd含量，降低土壤Ex-Cd的含量，其中T4、T5與T6處理達(dá)到顯著增加水平，T3、T5與T6處理顯著降低。各處理之間關(guān)于土壤Ox-Cd無(wú)顯著差異。施用調(diào)理劑提高了土壤Re-Cd含量，與對(duì)照相比，處理T1、T2與T3達(dá)到顯著水平（P＜0.05）。

水稻成熟采樣前晾田7 d。成熟期時(shí)，隨著調(diào)理劑用量增加，土壤Ex-Cd含量均有升高趨勢(shì)，但差異不顯著（P＞0.05）。與對(duì)照相比，低用量處理降低土壤Re-Cd含量且處理T3顯著降低，高用量處理提高土壤Re-Cd含量，但差異不顯著。

綜上可知，返青期至孕穗期，各處理Ex-Cd含量均有所降低，Ox-Cd含量變化不顯著，但 De-Cd和Re-Cd含量會(huì)明顯提高。孕穗期至成熟期，各處理Ex-Cd和Ox-Cd含量有回升的趨勢(shì)，但De-Cd和Re-Cd含量會(huì)明顯降低。即返青期至孕穗期，土壤中易提取態(tài)鎘逐漸向難提取態(tài)或殘?jiān)鼞B(tài)轉(zhuǎn)化；孕穗期至成熟期，土壤不可提取態(tài)和難提取態(tài)鎘有向可交換態(tài)轉(zhuǎn)化的趨勢(shì)。

2.4 土壤調(diào)理劑對(duì)不同生育時(shí)期水稻植株各部位鎘含量的影響

水稻根部與土壤環(huán)境直接接觸，是重金屬鎘進(jìn)入植株的第一門戶。水稻根系鎘含量直接影響地上部對(duì)鎘的吸收與分配。調(diào)理劑顯著降低根系鎘含量（表5），且根系鎘含量與調(diào)理劑用量呈顯著負(fù)相關(guān)（P＜0.05）。由對(duì)照可知，水稻不同生育時(shí)期根系鎘含量大小順序?yàn)椋撼墒炱凇址登嗥冢景喂?jié)期＞分蘗期＞孕穗期。從水稻生育時(shí)期和調(diào)理劑用量對(duì)根系鎘含量的雙因素方差分析結(jié)果可知，水稻生育時(shí)期和調(diào)理劑用量均極顯著（P＜0.01）影響根系鎘含量，二者的交互作用也顯著（P＜0.05）影響根系鎘含量。

表4 水稻不同生育時(shí)期土壤中不同鎘形態(tài)的含量Table 4 The fractions of Cd in paddy soil at different growth periods of rice

表5 不同生育時(shí)期水稻根系中鎘含量的變化Table 5 Variation of Cd content in rice root at different growth stages

表6顯示，隨著調(diào)理劑用量的增加，水稻莖葉鎘含量逐漸降低，且調(diào)理劑用量與莖葉鎘含量呈顯著負(fù)相關(guān)；水稻各生育時(shí)期莖葉鎘含量變化規(guī)律相似，由對(duì)照可知，莖葉鎘含量大小表現(xiàn)為：返青期＞成熟期＞分蘗期＞拔節(jié)期＞孕穗期。調(diào)理劑顯著降低水稻糙米和谷殼中鎘含量，且用量越高效果越顯著（表7）。與對(duì)照相比，糙米鎘的降低幅度為12.7%—80.6%，谷殼鎘的降低幅度為35.6%— 86.3%。當(dāng)調(diào)理劑用量為5 g·kg-1時(shí)，糙米鎘含量為 0.145 mg·kg-1，低于食品安全限量標(biāo)準(zhǔn)（0.2 mg·kg-1）。此外，水稻不同部位鎘含量的大小表現(xiàn)為：根部＞莖葉＞糙米＞谷殼。

表6 不同生育時(shí)期水稻莖葉中鎘含量的變化Table 6 Variation of Cd content in rice stem and leaf at different growth stages

表7 調(diào)理劑對(duì)水稻谷殼及糙米中鎘含量的影響Table 7 Effect of tested conditioner on Cd content of rice hull and hulled rice

2.5 成熟期水稻各部位鎘含量與不同形態(tài)鎘之間的相關(guān)性分析

由表8可知，成熟期土壤DTPA-Cd含量與水稻各部位鎘含量均呈極顯著正相關(guān)；成熟期土壤 Ex-Cd含量與谷殼、莖葉及根系鎘含量呈顯著負(fù)相關(guān)，與糙米鎘含量相關(guān)性不顯著；水稻各部位鎘含量與返青期及孕穗期土壤Ex-Cd呈極顯著正相關(guān)，與返青期土壤Ox-Cd及孕穗期土壤De-Cd呈極顯著負(fù)相關(guān)。說(shuō)明土壤可交換態(tài)鎘是影響水稻對(duì)鎘吸收的最主要形態(tài)。

2.6 調(diào)理劑對(duì)水稻各部位鎘的富集系數(shù)與轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)的影響

生物富集系數(shù)代表水稻植株對(duì)土壤鎘的吸收富集能力，富集系數(shù)越大其吸收富集鎘的能力越強(qiáng)。由對(duì)照可知，成熟期水稻各部位富集系數(shù)的大小順序?yàn)椋焊担厩o葉＞糙米＞谷殼，其中根系對(duì)鎘的富集系數(shù)是莖葉的7.16倍，是谷殼的125.5倍，是糙米的97.8倍（表9）。這進(jìn)一步說(shuō)明根系是水稻吸收、累積鎘的最重要的器官。與CK相比，施用調(diào)理劑顯著降低水稻各器官對(duì)鎘的富集系數(shù)，且對(duì)水稻根系、莖葉、谷殼、糙米富集系數(shù)的最大降低幅度依次為 92.0%、94.1%、86.3%、80.6%。水稻各部位對(duì)鎘的富集系數(shù)與水稻各部位鎘含量的變化規(guī)律一致。

轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)是指重金屬在植株體內(nèi)的轉(zhuǎn)運(yùn)，轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)越大表明重金屬向下一個(gè)器官的遷移能力越強(qiáng)。從表10看到，隨著水稻的生長(zhǎng)，處理CK從根系到莖葉對(duì)鎘的轉(zhuǎn)運(yùn)能力的大小順序?yàn)椋悍登嗥冢痉痔Y期＞成熟期＞孕穗期＞拔節(jié)期，其中返青期的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)是拔節(jié)期的2.88倍。說(shuō)明在返青期和分蘗期水稻對(duì)鎘向地上部遷移的能力比較強(qiáng)。此外，由對(duì)照可知，成熟期水稻各部位的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)大小順序?yàn)?TF莖葉/根＞TF稻谷/莖葉，其中 TF莖葉/根是 TF稻谷/莖葉的 2.09 倍。即根系向莖葉的遷移是阻控鎘進(jìn)入水稻籽實(shí)的關(guān)鍵過(guò)程。

表8 土壤鎘的不同形態(tài)與成熟期水稻各部位鎘含量的相關(guān)性Table 8 The correlation on different forms of soil Cd and Cd content in different rice's parts at mature period

表9 成熟期水稻不同部位鎘的生物富集系數(shù)Table 9 Bio-concentration factors of Cd in different rice parts at mature period

3 討論

土壤 pH與土壤鎘的吸附存在密切聯(lián)系，是影響水稻鎘吸收的主要因子之一[19-20]。周歆等[21]研究表明，石灰石和海泡石組配顯著提高了土壤pH，且土壤pH與土壤交換態(tài)鎘呈顯著負(fù)相關(guān)。黎秋君等[22]發(fā)現(xiàn)，酸性土壤施用6%的蠶沙后，土壤pH提高了3.56個(gè)單位，土壤有效鎘的降幅達(dá)59.6%；而中性土壤添加6%蠶沙后，土壤pH提高了1.36個(gè)單位，土壤有效鎘的降幅達(dá) 59.0%。本試驗(yàn)表明，礦物調(diào)理劑顯著提高了土壤pH，降低了土壤DTPA-Cd含量，且土壤pH與DTPA-Cd極顯著負(fù)相關(guān)（P＜0.01）。說(shuō)明土壤pH顯著影響土壤鎘的有效性。造成該現(xiàn)象的原因[23-24]：一方面可能是提高土壤 pH會(huì)增加土壤膠體表面的負(fù)電荷密度，導(dǎo)致土壤對(duì)鎘離子吸附能力增強(qiáng)，從而降低土壤DTPA-Cd含量。另一方面可能是pH的提高導(dǎo)致鎘離子水解成羥基化鎘，增加了羥基化鎘與土壤吸附點(diǎn)位的結(jié)合力，從而降低土壤 DTPA-Cd含量。此外，該礦物調(diào)理劑具有較大的比表面積且含有大量的鈣、鎂、硅等元素，通過(guò)離子交換、離子拮抗和表面吸附也是降低土壤鎘生物有效性的主要途徑[25-26]。

植物對(duì)鎘的吸收不僅與土壤全鎘的含量有關(guān)，更大程度上受土壤有效鎘含量的影響，降低土壤有效鎘含量能顯著抑制作物對(duì)鎘的吸收[27-29]。本研究表明，土壤 DTPA-Cd分別與水稻根系、莖葉、谷殼及糙米鎘含量呈極顯著正相關(guān)關(guān)系（P＜0.01）。說(shuō)明降低土壤DTPA-Cd含量是降低植株鎘含量的主要途徑之一，這與郭麗敏等[30]和朱奇宏等[31]的研究結(jié)論相一致。此外，本研究還發(fā)現(xiàn)，水稻生育時(shí)期也顯著影響土壤DTPA-Cd。水稻返青期到成熟期，土壤 DTPA-Cd有一個(gè)先降低，后升高，再降低的過(guò)程，其中孕穗期土壤 DTPA-Cd含量最高，成熟期最低。這可能是水稻植株對(duì)鎘的吸收速率造成的。由處理CK不同生育時(shí)期根系鎘含量的變化可知，孕穗期根系鎘含量最低，而成熟期最高（表5），與土壤DTPA-Cd的變化相反。說(shuō)明水稻根系對(duì)鎘的吸收速率是影響土壤 DTPA-Cd含量的主要因素之一。

表10 調(diào)理劑對(duì)水稻不同部位鎘轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)的影響Table 10 Effect of tested conditioner on Cd transfer coefficient at different growth stages

重金屬鎘以不同的形態(tài)存在土壤中，鎘的形態(tài)特征將影響其在生態(tài)系統(tǒng)中的遷移性及生物毒性的高低[32-33]。熊仕娟等[34]發(fā)現(xiàn)，沸石促進(jìn)土壤Ex-Cd向難利用態(tài)或向殘?jiān)鼞B(tài)轉(zhuǎn)化，同時(shí)降低大白菜鎘含量。孫文博等[35]研究表明，羥基蔗渣降低土壤弱酸提取態(tài)鎘，增加土壤殘?jiān)鼞B(tài)鎘含量，且顯著抑制小白菜對(duì)鎘的吸收。本研究表明，返青期時(shí)，礦物調(diào)理劑明顯降低土壤Ex-Cd含量，且調(diào)理劑用量越高降低效果越顯著。這與魏建宏等[36]和范洪黎等[37]的研究報(bào)道相類似。說(shuō)明該礦物調(diào)理劑可促進(jìn)土壤中鎘由可利用態(tài)向難利用態(tài)或殘?jiān)鼞B(tài)轉(zhuǎn)化，有效的鈍化土壤有效鎘。其鈍化機(jī)制可能是，一方面，該調(diào)理劑可以提高土壤pH，土壤 pH通過(guò)鎘離子水解、離子交換、吸附表面電荷等提高土壤對(duì)鎘的吸附能力。另一方面，該調(diào)理劑本身含有Fe、Mg、Mn等金屬元素，還原條件下，促使鎘離子和鐵錳氧化物、碳酸鹽及有機(jī)質(zhì)等緊密結(jié)合，從而促使重金屬鎘由可交換態(tài)向其他形態(tài)轉(zhuǎn)化。從返青期到孕穗期，土壤一直處于淹水狀態(tài)，與返青期相比，孕穗期各處理土壤Ex-Cd含量明顯降低，而土壤Re-Cd與De-Cd含量明顯增加。說(shuō)明返青期到孕穗期土壤中鎘的形態(tài)發(fā)生了再分配，且再分配的過(guò)程是持續(xù)緩慢的進(jìn)行。水稻各生育時(shí)期，土壤鎘主要以可交換態(tài)的形式存在，向其他形態(tài)轉(zhuǎn)化較少。這與王秀麗[38]等和LIM等[39]的研究相一致。其原因一方面可能是該土壤屬于重度鎘污染水平，且土壤中鎘活性較高。另一方面可能是土壤中鎘的可交換態(tài)向可還原態(tài)和可氧化態(tài)轉(zhuǎn)化的速度較慢。本研究也發(fā)現(xiàn)，返青期、孕穗期及成熟期土壤 Ex-Cd均與水稻糙米鎘、谷殼鎘、莖葉鎘及根系鎘含量有顯著相關(guān)性。說(shuō)明土壤Ex-Cd是影響水稻鎘吸收的最關(guān)鍵形態(tài)，礦物調(diào)理劑通過(guò)降低土壤 Ex-Cd含量，抑制水稻對(duì)鎘的吸收，從而達(dá)到降低水稻鎘含量的目的。此外，本研究還發(fā)現(xiàn)，從孕穗期到成熟期，土壤Ex-Cd及Ox-Cd含量均有所升高，但Re-Cd和De-Cd會(huì)明顯降低。這可能是由于成熟期采樣前土壤回旱的過(guò)程所致。土壤回旱的過(guò)程顯著增強(qiáng)了土壤環(huán)境的氧化能力，進(jìn)而促使土壤中有機(jī)結(jié)合態(tài)、鐵錳結(jié)合態(tài)等形態(tài)的鎘向易提取態(tài)轉(zhuǎn)化。該現(xiàn)象與陳莉娜等[40]和齊雁冰等[41]的研究結(jié)論相一致。

史靜等[42]發(fā)現(xiàn)，水稻不同生育時(shí)期對(duì)鎘的吸收有所不同，其中分蘗期和成熟期是水稻的主要吸收時(shí)期。王凱榮等[43]研究了不同品種的水稻在不同生育時(shí)期對(duì)鎘吸收、分配與累積的差異，結(jié)果表明，水稻不同時(shí)期對(duì)鎘的吸收速率表現(xiàn)為中期＞后期＞前期。而本試驗(yàn)表明，礦物調(diào)理劑顯著降低了水稻植株鎘含量，但由處理CK可知，水稻各生育時(shí)期根部鎘含量表現(xiàn)為：成熟期≈返青期＞拔節(jié)期＞分蘗期＞孕穗期，水稻各生育時(shí)期莖葉中鎘含量的大小表現(xiàn)為：返青期＞成熟期＞分蘗期＞拔節(jié)期＞孕穗期。該現(xiàn)象與史靜等[42]和王凱榮等[43]的研究結(jié)果不盡相同。這可能與試驗(yàn)材料與方法的不同有關(guān)，水稻品種、土壤類型及管理措施等均是影響水稻鎘吸收的重要因素。糙米鎘含量不僅與根系的吸收能力有關(guān)，更大程度上受地上部各器官轉(zhuǎn)運(yùn)能力的影響。URAGUCHI等[44]發(fā)現(xiàn)，在兩個(gè)水稻品種根部對(duì)鎘吸收差異不大的情況下，木質(zhì)部對(duì)鎘的運(yùn)輸過(guò)程是造成其糙米鎘含量不同的主要原因，且水稻不同生育時(shí)期鎘從水稻根部向上轉(zhuǎn)移的強(qiáng)度也有所不同。本研究發(fā)現(xiàn)，礦物調(diào)理劑對(duì)水稻生育前期 TF莖葉/根的降低效果優(yōu)于水稻生育后期。這一方面與水稻不同生育時(shí)期根系向地上部的轉(zhuǎn)運(yùn)能力有關(guān)。由對(duì)照可知，水稻生育前期TF莖葉/根的值遠(yuǎn)大于后期，即該調(diào)理劑對(duì)早期的阻控效果顯著優(yōu)于生育晚期。不同的水稻品種其根系向莖葉的遷移能力也有所不同。另一方面也可能與調(diào)理劑的作用效果有關(guān)。隨著調(diào)理劑施入時(shí)間的的延伸，其鈍化效果可能會(huì)出現(xiàn)變化，該調(diào)理劑的長(zhǎng)效性有待于進(jìn)一步的研究。此外，由本試驗(yàn)處理CK可知，成熟期水稻各器官鎘含量表現(xiàn)為根系＞莖葉＞糙米＞谷殼，而不同器官的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)表現(xiàn)為 TF莖葉/根＞TF稻谷/莖葉。這與肖美秀等[45]和楊祥田等[46]的研究報(bào)道不一致。這是因?yàn)槭芑蛐?、環(huán)境、基因型和環(huán)境互作等的影響，導(dǎo)致不同品種和類型之間的水稻鎘積累存在顯著差異[47-48]。水稻鎘積累存在差異的原因，可能是由于根系對(duì)鎘的敏感性和吸收性差異造成的，也可能是水稻對(duì)鎘的轉(zhuǎn)運(yùn)能力差異造成的。關(guān)于鎘在該水稻品種各器官的遷移轉(zhuǎn)化機(jī)制還有待于進(jìn)一步研究。

4 結(jié)論

4.1 礦物調(diào)理劑顯著提高了土壤pH，進(jìn)而降低了土壤DTPA-Cd含量。其用量與土壤pH呈極顯著正相關(guān)，而與土壤DTPA-Cd呈極顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系。

4.2 礦物調(diào)理劑促進(jìn)土壤中鎘的可利用態(tài)向難利用態(tài)或殘?jiān)鼞B(tài)轉(zhuǎn)化。返青期Ex-Cd及孕穗期Ex-Cd與水稻各部位鎘含量呈極顯著正相關(guān)，而返青期Ox-Cd及孕穗期De-Cd與水稻各部位鎘含量呈極顯著負(fù)相關(guān)。成熟期時(shí)，土壤回旱的過(guò)程使土壤中部分低活性鎘重新轉(zhuǎn)化為高活性鎘。

4.3 不同生育時(shí)期水稻根系鎘含量大小順序?yàn)椋撼墒炱凇址登嗥冢景喂?jié)期＞分蘗期＞孕穗期；而莖葉鎘含量大小順序?yàn)椋悍登嗥冢境墒炱冢痉痔Y期＞拔節(jié)期＞孕穗期。該調(diào)理劑降低了水稻根系、莖葉、谷殼和糙米鎘含量，最大降幅依次達(dá)到了92.0%、94.1%、86.3%、80.6%，當(dāng)調(diào)理劑用量為5 g·kg-1時(shí)，糙米鎘含量低于食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)（0.2 mg·kg-1）。水稻各部位鎘含量大小順序?yàn)椋焊担荆厩o葉＞＞糙米＞谷殼。

4.4 由處理CK可知，成熟期水稻各部位的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)大小順序?yàn)?TF莖葉/根＞TF稻谷/莖葉，其中 TF莖葉/根是TF稻谷/莖葉的 2.09 倍；而不同生育時(shí)期 TF莖葉/根也存在差異。礦物調(diào)理劑對(duì)于水稻生育前期的阻控效果優(yōu)于生育后期。由水稻各部位鎘的轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)可知，根系向莖葉的遷移是阻控鎘進(jìn)入水稻籽粒的關(guān)鍵過(guò)程。

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