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    第一性原理研究鐵銅合金催化氨硼烷水解脫氫

    2018-03-21 09:27:04晏婉娟
    電腦知識與技術(shù) 2018年3期
    關(guān)鍵詞:密度泛函理論過渡態(tài)

    晏婉娟

    摘要:氨硼烷(,AB)因含氫量高,脫氫效率高等特點(diǎn)而成為一種優(yōu)越的儲氫材料。該文我們通過理論模擬研究了二十面體鐵銅合金團(tuán)簇催化水解氨硼烷脫氫微觀機(jī)制。結(jié)果表明:水分子中的O-H首先被活化能生成更穩(wěn)定的中間體,并且H(O)和H(B)逐步轉(zhuǎn)移到同一鐵原子頂位解離出氫氣。

    關(guān)鍵詞:氨硼烷;密度泛函理論;過渡態(tài);脫氫

    中圖分類號:TB3 文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A 文章編號:1009-3044(2018)03-0219-01

    1 概述

    氨硼烷因?yàn)榫哂懈吆瑲淞浚?9.6 wt%)和熱穩(wěn)定性而成為非常有前景的固體儲氫材料[2]。近些年,催化水解AB脫氫的相關(guān)研究不斷增加,其中,找到物美價(jià)廉的催化劑使AB在溫和的條件下盡可能釋放出氫氣一直是人們研究的熱點(diǎn)。2013年,Zhang等人利用鐵銅合金納米粒子,在室溫下催化AB水解脫氫[1]。此催化劑的催化效果優(yōu)于很多其他金屬催化劑,測得其反應(yīng)活化能壘為43.2kal/mol。為了探索其脫氫的內(nèi)部反應(yīng)機(jī)制,我們采用第一性原理計(jì)算進(jìn)行了研究。

    2 計(jì)算方法

    我們的計(jì)算采用以密度泛函理論為基礎(chǔ)的代碼,使用了廣義梯度近似(GGA)下的PW91交換關(guān)聯(lián)勢。為了得到過渡態(tài),我們采用的是線性同步度越(LST)和二次同步度越(QST)結(jié)合的方法。

    3 結(jié)果與討論

    如圖1所示,所有結(jié)構(gòu)均為中間體的構(gòu)型(IM或R1)。通過第一性原理計(jì)算我們探索了二十面體鐵銅合金團(tuán)簇催化AB水解脫氫的反應(yīng)機(jī)制,并展示了兩條反應(yīng)路徑:紅色線條Path1和藍(lán)色線條Path2。

    3.1 Path1:先活化B-H鍵,再活化O-H鍵

    在R1構(gòu)型中,AB被吸附在鐵銅團(tuán)簇,形成抓氫鍵[B-H(B)……Fe],使B-H鍵被拉伸了0.011埃。因此,金屬團(tuán)簇對AB上的B-H鍵產(chǎn)生一定的活化作用。B-H鍵斷裂,H(B)轉(zhuǎn)移到鄰近的兩個鐵原子的橋位形成不穩(wěn)定的中間體IM11,該構(gòu)型并不穩(wěn)定,其能量相對能量為-3.547eV。吸附在金屬團(tuán)簇的水分子斷裂O-H鍵,同時伴隨氫原子和羥基的移動,這個過程經(jīng)過過渡態(tài)TS12需要跨越0.955eV的能壘,生成圖中最穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)IM12。位于鐵銅合金團(tuán)簇橋位的兩個H原子逐漸轉(zhuǎn)移到同一鐵原子的頂位(IM14)發(fā)生相互作用脫去一個氫氣分子,最終生成P15。

    3.2 Path2:先活化O-H鍵,再活化B-H鍵

    在Path2中,二十面體團(tuán)簇上吸附的水分子首先被裂解,而H原子轉(zhuǎn)移到了近鄰三個鐵原子的空位,形成了穩(wěn)定的IM21,其能量低于初始物4.617eV。經(jīng)過過渡態(tài)TS22,AB上的一個B-H鍵斷裂,生成相對能量為-4.54eV的IM22。從IM22到IM23,團(tuán)簇上兩個橋位氫原子轉(zhuǎn)移到同一鐵原子的頂位,這個過程需要克服一個較高能壘1.178eV,生成的中間體IM23的能量為-3.560eV,遠(yuǎn)不如路徑一中能量為-4.978eV的IM13穩(wěn)定。最后氫氣從鐵頂位釋放,得到P25。

    4 結(jié)論

    通過理論計(jì)算研究了鐵銅合金團(tuán)簇催化水解AB脫氫,我們發(fā)現(xiàn)水分子中的O-H首先被活化能生成更穩(wěn)定的中間體,并且H(O)和H(B)逐步轉(zhuǎn)移到同一鐵原子頂位解離出氫氣。其他的AB水解脫氫反應(yīng)的可能路徑還有待進(jìn)一步探索。

    參考文獻(xiàn):

    [1] Lu ZH, Li J, Zhu A, Yao Q, et al. Catalytic hydrolysis of ammonia borane via magnetically recyclable copper iron nanoparticles for chemical hydrogen storage. Int J Hydrogen Energy,2013(38):7.

    [2] Hess N J, Schenter G K, Hartman M R, et al. Neutron powder diffraction andmolecular simulation study of the structural evolution of ammonia borane from 15 to 340 K[J]. The Journal of Physical Chemistry A, 2009, 113(19):5723-35.

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