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    全氟異丁腈分解反應機理

    2017-04-08 04:16:24陳志國張輝逯陽
    哈爾濱理工大學學報 2017年1期
    關鍵詞:過渡態(tài)

    陳志國 張輝 逯陽

    摘要:采用密度泛函理論,對全氟異丁腈的可能分解反應通道進行了理論研究,計算得到了反應勢能面上各穩(wěn)定點的幾何結構,同時完成了簡諧振動頻率分析,并通過內稟反應坐標理論計算了最小能量路徑,大量的CF3自由基、CN自由基、CF自由基會發(fā)生復雜的化學反應,生成CF3CN等。CF3CN的電氣強度是SF6的1.58,絕緣氣體C4F7N分解產(chǎn)物CF3CN擁有如此高的電氣強度對于保證電氣設備的絕緣性是非常有利的。研究結果表明,生成CF3CN+CF為主反應通道,生成CF3+FCNC為次反應通道為次要通道。

    關鍵詞:全氟異丁腈;過渡態(tài);分解反應通道

    中圖分類號:O641 文獻標志碼:A 文章編號:1007-2683(2017)01-0141-04

    0 引言

    六氟化硫(SF6)因其具有優(yōu)異的化學穩(wěn)定性、良好的滅弧能力和熱力學穩(wěn)定性,被廣泛應用在冶煉、半導體蝕刻和高壓電氣設備中。但是SF6的全球變暖潛能(global warming potential,GWP)是CO2的23 900倍,在大氣中能夠穩(wěn)定存在3200年。在1997年簽署的《京都議定書》中,SF6成為規(guī)定的6種應被逐漸減排的溫室氣體之一。為了減少SF6氣體的排放,需要尋找SF6可替代的絕緣氣體。

    1997年,Christophorou等對SF6/N2混合氣體進行實驗研究,認為混合比例在2:3或者1:1的混合氣體所展示的滅弧能力與純SF6相當,但這種混合氣體的使用局限性非常大,在絕緣性能上也不能和純SF6相比。2014年,瑞士ABB公司發(fā)現(xiàn)全氟酮類氣體(C5F10O、C6F10O等)一些關鍵指標優(yōu)于SF6,如GWP值、絕緣強度等。但由于全氟酮類氣體沸點高,在標準狀況下為液態(tài),只能在低壓時作為C02和N2等氣體的添加物使用。2016年,富玉偉等采用密度泛函理論研究了C5-全氟酮的分解途徑,分析了中間產(chǎn)物CF3CFCF3分子的分解反應,對于了解C5-全氟酮的絕緣性質具有重要幫助。2014年,法國Alston公司聯(lián)合美國3M公司共同推出了名為g3的環(huán)保型混合氣體,該氣體是以全氟異丁腈(C4F7N)為主的混合絕緣氣體,該種混合氣體具有良好的熱穩(wěn)定性、較低的GWP值、高的絕緣強度,美國通用電氣公司已將其應用到145 kV的GIS(gasinsulated switchgear)中。2016年,焦俊濤等對C4F7N分子結構和絕緣性能的關系進行了分析,認為C4F7N具有良好的絕緣性能。2016年,Kieffel等檢測到C4F7N的分解產(chǎn)物中存在CF3CN等氣體。絕緣氣體在高壓畸變電場下,會有局部放電或引弧現(xiàn)象出現(xiàn),絕緣氣體會發(fā)生部分分解反應,分解中間體和分解產(chǎn)物與電子相互作用會對絕緣氣體的絕緣性質產(chǎn)生影響,因此,研究C4F7N可能的分解反應通道、分解反應中間體和分解產(chǎn)物,獲得反應勢能面信息,可以為進一步優(yōu)化g3環(huán)保型混合氣體配比提供重要的理論依據(jù)。到目前為止,C4F7N可能的分解反應通道的理論研究未見報道。

    1 計算方法

    本文應用密度泛函理論方法,在B3LYP/6-311+G(d,p)水平下,優(yōu)化了C4F7N分解反應通道的穩(wěn)定點的幾何結構,對得到的平衡幾何構型進行了簡諧振動頻率計算分析,確認所得到過渡態(tài)的幾何構型為勢能面上的極值點。在相同水平下,以過渡態(tài)結構為出發(fā)點,利用內稟反應坐標理論,得到了多個反應通道的最小能量路徑。在MP-WB1K/6-311+G(3df,2p)水平下對反應勢能面上所有穩(wěn)定點進行高水平單點能計算,獲得較準確的勢能面信息。以上計算是利用Gaussian 09程序在中科院超級計算中心的科學計算網(wǎng)格SCGrid上完成。

    C4F7N可能的分解反應通道包括生成產(chǎn)物氰基、生成產(chǎn)物F和生成產(chǎn)物CF3,涉及C4F7N中心碳原子C-F鍵和C-C鍵斷裂,在MPWB1K/6-311+G(3df,2p)B3LYP/6-311+G(d,p)水平下計算中心碳原子C-F鍵、C-CF3鍵和C-CN鍵的解離能分別為598.21、328.05和482.43 kJ/mol。富玉偉等研究了中間產(chǎn)物CF3CFCF3分子的分解反應,對應C-CN斷鍵的反解反應。在這篇文章當中,我們重點研究了C-CF3斷鍵的分解反應,該分解反應通道的分解路徑示意圖如圖1所示。

    2 結果與討論

    2.1 穩(wěn)定點性質

    在B3LYP/6-311+G(d,p)水平下,優(yōu)化了C4F7N,過渡態(tài)(TS1、TS2、TS3、TS4、TS5),中間體(r1、r2、r3、c1、c2),以及產(chǎn)物(CF3、CF3CF、FCCN、CN、FCNC、CF、CF3CN)的平衡幾何構型,優(yōu)化結果見圖2。

    計算的反應物、過渡態(tài)和產(chǎn)物的簡諧振動頻率數(shù)據(jù)和相應的實驗值列于表1。過渡態(tài)TS1、TS2、TS3、TS4和TS5均有且僅有一個虛頻,虛頻的振動模式對應著相應反應的斷鍵和成鍵。理論計算值與實驗值符合較好,其最大的相對誤差為4.6%。

    2.2 C4F7N的直接分解

    在MPWB1K/6-311+(3df,2p)//B3LYP/6-311+G(d,p)水平下,計算了C4F7N中心碳原子C-CF3斷鍵的分解反應通道的穩(wěn)定點能量,包括反應物、過渡態(tài)、中間體和生成物的電子能、零點振動能和熱焓矯正值。得到的各基元反應的標準摩爾反應焓(△H0298)和加零點振動能校正的反應能壘(△ETS+ZPE)列于表2,能量的單位是kJ/tool,無能壘反應用“--”代替。在B3LYP/6-311+G(d,p)水平下,我們對C4F7N中心碳原子CF3-C的C-C單鍵進行了剛性掃描,此C-C單鍵會發(fā)生無過渡態(tài)反應C4F7N→CF3+r1。在同樣的水平下,對C4F7N的直接分解通道進行能量計算,得到的標準摩爾反應焓(△H0298)為318.40 kJ/mol。

    2.3 r1的分解

    在B3LYP/6-311+G(d,p)水平下,我們使用Gaussian 09對r1進行了剛性掃描,發(fā)現(xiàn)r1可能有3條可能的分解通道:r1→CN+CF3CF,r1→CF3+FCCN,r1→Cl。其中,r1→CN+CF3CF和r1→CF3+FCCN的分解反應也屬于無過渡態(tài)反應,反應勢壘為反應焓。在MPWB1K//B3LYP水平下,對r1的每條分解通道進行了能量計算,得到的各基元反應的標準摩爾反應焓(△H0298)分別為557.69、418.75和211.30 kJ/nol。生成CN自由基和CF3CF反應通道是r1的NC-CF的C-C單鍵直接分解反應;生成CF3自由基和FCCN自由基的反應通道是r1的CF3-CF的C-C單鍵直接分解反應;r1的腈的重排反應涉及C-N-C形成一個三元環(huán)化合物(c1),其中r0→c1的能壘為220.95 kJ/nol。由于這三條反應通道中r1的腈的重排反應通道的反應焓最小,該反應通道是熱力學優(yōu)勢反應通道,接下來研究了成環(huán)中間體c1后續(xù)反應。

    2.4 c1的分解

    在r1的分解過程中,c1是非常重要的中間體,cl會通過Ts2發(fā)生氟遷移形成c2,其能壘為556.72 kJ/mol,然后c2的FC-N鍵和FC-C鍵會分別通過TS3和TS4發(fā)生均裂,形成r2和r3,其能壘分別為240.25和304.89 kJ/mol。r2會通過TS5形成CF3CN和CF,其能壘為51.14 kJ/nol。r3會發(fā)生無能壘分解反應,直接形成CF3與FCNC。從能壘上看,生成r2反應通道需要克服能壘為240.25 kJ/nol,而生成r3反應通道需要克服能壘204.89 kJ/nol,生成r2反應通道更具有競爭力,是動力學優(yōu)勢反應通道。大量的CF3自由基、CN自由基、CF自由基會發(fā)生復雜的化學反應,生成CF3CN等。CF3CN的電氣強度是SF6的1.58,絕緣氣體C4F7N分解產(chǎn)物CF3CN擁有如此高的電氣強度對于保證電氣設備的絕緣性是非常有利的。文檢測了C4F7N的分解產(chǎn)物中存在CF3CN等氣體。

    3 結論

    本文對全氟異丁腈(C3F7N)分解通道及產(chǎn)物進行了理論計算研究,研究結果表明:①r1的三條分解反應通道當中,生成c1的反應通道為熱力學優(yōu)勢反應通道。②c2的兩條分解反應通道當中生成CF3CN+CF的反應通道為動力學優(yōu)勢反應通道,生成CF3+FCNC反應通道為次要反應通道。

    (編輯:溫澤宇)

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