干式儲(chǔ)藏137Cs源反散射份額的計(jì)算研究

程昌浩，顏擁軍，祁鐵濤，屠 荊

(1.南華大學(xué)核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽(yáng) 421001；2.西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024)

干式儲(chǔ)藏137Cs源反散射份額的計(jì)算研究

程昌浩1，顏擁軍1，祁鐵濤1，屠 荊2

(1.南華大學(xué)核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽(yáng) 421001；2.西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024)

干式儲(chǔ)藏137Cs源由于其自身結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，放射源發(fā)射的γ射線中含有反散射光子，采用此類型的儲(chǔ)藏源校準(zhǔn)劑量計(jì)，會(huì)存在一定的偏差。本文首先建立了多源照射器實(shí)驗(yàn)室三維模型，利用該模型理論計(jì)算并分析了實(shí)驗(yàn)室墻壁對(duì)反散射峰計(jì)數(shù)的影響。然后測(cè)量137Cs能譜，采用兩種方式扣除康普頓坪并計(jì)算出反散射峰與全能峰的計(jì)數(shù)之比。實(shí)驗(yàn)解譜結(jié)果表明，在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)離源6m處反散射光子與661.66keV光子計(jì)數(shù)之比為0.0909，實(shí)驗(yàn)解譜數(shù)據(jù)與蒙卡模擬數(shù)據(jù)相對(duì)偏差為-13.8%。

137Cs源；反散射；干式儲(chǔ)藏源；康普頓坪

活度很高的放射源儲(chǔ)存方式一種是濕式存儲(chǔ)(水池)，通過(guò)水帶走它的熱量、屏蔽它的放射性?，F(xiàn)在國(guó)際上比較成熟的，采用比較多的是另外一種，即干式儲(chǔ)存。干式儲(chǔ)存靠特殊氣體、惰性氣體或者空氣對(duì)放射源進(jìn)行冷卻，也可以有效保障安全。干式儲(chǔ)藏γ射線源常用來(lái)做劑量計(jì)校準(zhǔn)，能量刻度等工作。但由于干式儲(chǔ)藏源自身的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，放射源不僅發(fā)射γ射線，還與源后屏蔽材料發(fā)生康普頓效應(yīng)，產(chǎn)生反散射光子。雖然反散射光子能量低于全能峰光子，但是反散射光子注量與全能峰注量比例并不明確，采用此類型的儲(chǔ)藏源校準(zhǔn)劑量計(jì)，會(huì)存在一定的偏差。本文利用蒙卡程序和測(cè)量實(shí)驗(yàn)譜計(jì)算反散射峰與全能峰之比，以期對(duì)劑量校準(zhǔn)工作提供更準(zhǔn)確的數(shù)據(jù)。論文思路框架如圖1所示。

圖1 思路框圖Fig.1 Train of thought

1 蒙特卡羅方法計(jì)算離源不同距離處反散射光子份額

某單位校準(zhǔn)用γ射線多源照射器采用干法儲(chǔ)源的方式，同時(shí)存儲(chǔ)多枚防護(hù)級(jí)放射源[2]，包括安全容器、準(zhǔn)直裝置、快門以及控制系統(tǒng)幾部分。通過(guò)選擇不同的放射源以及快門的開(kāi)閉控制，來(lái)為核探測(cè)系統(tǒng)靈敏度標(biāo)定、核儀器儀表檢定等實(shí)驗(yàn)提供不同能量和強(qiáng)度范圍的標(biāo)準(zhǔn)γ射線輻射場(chǎng)。各源之間的散射可以忽略不計(jì)[3]，本實(shí)驗(yàn)采用137Cs源作為實(shí)驗(yàn)源。

干式儲(chǔ)藏源結(jié)構(gòu)不同于大型輻照源(見(jiàn)圖2)，其周圍有很厚的屏蔽體，正前方有準(zhǔn)直孔。正是由于這樣的結(jié)構(gòu)，γ射線與源襯材料發(fā)生康普頓效應(yīng)，造成其測(cè)量能譜的畸變。研究表明，對(duì)于已知活度標(biāo)準(zhǔn)源發(fā)出某一能量的γ射線，都存在飽和厚度[4，5]，即達(dá)到飽和厚度后，反散射光子計(jì)數(shù)不再發(fā)生變化，而干式儲(chǔ)藏源的厚度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于飽和厚度，因此諸如此類儲(chǔ)藏源的反散射光子計(jì)數(shù)都已達(dá)到最大。

圖2 γ射線多源照射器結(jié)構(gòu)模型1—放射源；2—安全容器；3—芯體；4—準(zhǔn)直器；5—快門；6—光闌Fig.2 Gamma rays multi-source irradiator structure model

放射源實(shí)驗(yàn)室結(jié)構(gòu)布局見(jiàn)圖3所示。實(shí)驗(yàn)室空間大小為：長(zhǎng)9.55m，寬4.12m，高4.2m，墻體材料為水泥，放射源主屏蔽體材料為鉛，準(zhǔn)直孔為鎢合金，出射口加有5mm厚的石墨盲板。在準(zhǔn)直孔水平高度正前方1m至6.8m分別設(shè)置直徑為1cm的點(diǎn)探測(cè)器。

圖3 實(shí)驗(yàn)室布局示意圖Fig.3 Laboratory layout diagram

實(shí)驗(yàn)室墻壁會(huì)造成反散射光子計(jì)數(shù)的增加，因此在數(shù)值模擬中，分別對(duì)有實(shí)驗(yàn)室墻壁和無(wú)實(shí)驗(yàn)室墻壁情況下的反散射光子比例進(jìn)行了計(jì)算。得出有墻和無(wú)墻情況下反散射比例的差別。

本文的模擬計(jì)算采用mcnp5程序?qū)Χ嘣凑丈淦骷捌鋵?shí)驗(yàn)室進(jìn)行了建模，設(shè)置照射源為137Cs各向同性源，模擬計(jì)算得到的不同距離處的能譜見(jiàn)圖4圖與圖5。從模擬計(jì)算結(jié)果可以得出，無(wú)論是否存在墻壁反射，137Cs干式儲(chǔ)藏源在200keV附近都存在反射峰，但計(jì)數(shù)不同。

圖4 有墻時(shí)離源不同距離137Cs能譜Fig.4 The 137Cs energy spectrum with wall at different distance to the source

圖5 無(wú)墻時(shí)離源不同距離137Cs能譜Fig.5 The 137Cs energy spectrum without wall at different distance to the source

從模擬能譜可以看出，在有墻無(wú)墻的情況下，不同距離的反散射峰計(jì)數(shù)是不同的，無(wú)墻情況下的反散射峰為源本身所自有的，與墻壁散射無(wú)關(guān)。但實(shí)際情況是我們所有的實(shí)驗(yàn)都是在有墻的情況下進(jìn)行的，無(wú)墻只是理想情況，因此，弄清反散射中墻壁的貢獻(xiàn)份額同樣十分重要。

在mcnp模擬中，將墻壁密度填充為0，代表是真空狀態(tài)，墻壁主要成分為水泥，密度為2.3g/cm3，利用直徑為1cm的點(diǎn)探測(cè)器進(jìn)行計(jì)數(shù)，得到有墻情況下反散射與全能峰比例見(jiàn)表1，無(wú)墻情況下反散射與全能峰比例見(jiàn)表2。

表1 有墻時(shí)不同距離不同能區(qū)散射所占比例Table 1 The ratios of scattering in different range at different distance with wall

表2 無(wú)墻時(shí)不同距離不同能區(qū)散射所占比例Table 2 The ratios of scattering in different range at different distance without wall

表3 模擬計(jì)算反散射與661.66keV全能峰計(jì)數(shù)之比Table 3 Ratio of backscattering to 661.66 keV full-energy peak in simulation counting

從模擬計(jì)算結(jié)果可以得出：

1) 在有屏蔽墻時(shí)，隨著測(cè)量點(diǎn)遠(yuǎn)離源中心位置，反散射在低能區(qū)(58～220keV)所占的比例呈下降趨勢(shì)，與全能峰和總計(jì)數(shù)的比例呈上升趨勢(shì)；

2) 在無(wú)屏蔽墻時(shí)，隨著測(cè)量點(diǎn)遠(yuǎn)離源中心位置，反散射在低能區(qū)(58～220keV)所占的比例基本保持不變；

3) 對(duì)于源自身產(chǎn)生的散射能區(qū)與全能峰之比的接近10%，在小劑量的輻照實(shí)驗(yàn)及標(biāo)定實(shí)驗(yàn)中，如果要達(dá)到較高的測(cè)量精度，則需要考慮這方面的影響。

2 實(shí)驗(yàn)測(cè)量譜解析反散射峰比例

本實(shí)驗(yàn)所用137Cs源出廠活度為10Ci，出廠時(shí)間為2007年，實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V測(cè)量時(shí)間為2014年11月20日至11月21日。由于放射源活度較高，近距離測(cè)量能譜會(huì)造成在PHA(脈沖高度分析)方式工作下的能譜分析系統(tǒng)死時(shí)間過(guò)高，計(jì)數(shù)率超過(guò)測(cè)量系統(tǒng)的上限。因此在測(cè)量時(shí)選取了小平面型HPGe探測(cè)器，該探測(cè)器具有對(duì)低能部分探測(cè)效率高，高能探測(cè)效率低的特點(diǎn)，具有良好的能量分辨率。本實(shí)驗(yàn)首先對(duì)探測(cè)器進(jìn)行參數(shù)測(cè)試，測(cè)量了探測(cè)器離源不同距離的能譜；然后建立了HPGe探測(cè)器探頭模型，并且利用建立的探測(cè)器模型對(duì)探測(cè)效率進(jìn)行了計(jì)算；最后采用扣除數(shù)值模擬康普頓坪法和按比例扣除康普頓坪法，解析離源6m測(cè)量位置的反散射與全能峰計(jì)數(shù)之比。

2.1 探測(cè)器參數(shù)測(cè)試

要正確解析測(cè)量能譜的反散射峰，需要得到探測(cè)器的本征效率或者在不同距離的探測(cè)器效率。距離較遠(yuǎn)的探測(cè)效率標(biāo)定比較困難，通過(guò)蒙卡模擬得到修正探測(cè)器模型，而后得到探測(cè)器的本征效率，這對(duì)于本實(shí)驗(yàn)是可行且值得探索的。為了使本征效率計(jì)算更為準(zhǔn)確，首先利用標(biāo)準(zhǔn)源137Cs和152Eu獲得探測(cè)器能量刻度和效率刻度，能量刻度曲線結(jié)果見(jiàn)圖6，效率刻度曲線見(jiàn)圖7。

圖6 HPGe探測(cè)器能量刻度曲線Fig.6 HPGe detector energy calibration curve

圖7 HPGe探測(cè)器效率刻度曲線Fig.7 The HPGe detector efficiency calibration curve

從圖6中可以看到，該探測(cè)器在我們所關(guān)注的能量范圍120～670keV內(nèi)具有良好的能量線性和能量分辨率，滿足本實(shí)驗(yàn)的需求。

2.2 137Cs能譜測(cè)量

在對(duì)探測(cè)器進(jìn)行了能量刻度后，繼續(xù)添加液氮冷卻探測(cè)器，待探測(cè)器性能穩(wěn)定后對(duì)137Cs源進(jìn)行測(cè)量。

圖8 多源實(shí)驗(yàn)室本底譜Fig.8 The background energy spectrum of multi-source in the laboratory

從測(cè)量能譜來(lái)看，多源實(shí)驗(yàn)室本底譜相對(duì)于源能譜來(lái)說(shuō)計(jì)數(shù)非常低，可以忽略。離源不同距離的137Cs實(shí)驗(yàn)測(cè)量能譜如圖9所示。在137Cs測(cè)量能譜中，我們可以很明顯地發(fā)現(xiàn)在200keV附近的反散射峰，這和我們?cè)诙嘣凑丈淦鲾?shù)值模擬中看到的譜是一致的；其次就是在653keV附近出現(xiàn)小角散射峰，這也與數(shù)值模擬譜中觀察到的現(xiàn)象是一致的。

圖9 離源不同距離的137Cs能譜Fig.9 The 137Cs energy spectrum at different distance to the source

2.3 建立HPGe探測(cè)器數(shù)值模擬模型

在上面的實(shí)驗(yàn)及理論分析中我們發(fā)現(xiàn)建立HPGe探測(cè)器數(shù)值模擬模型是非常有必要的，而數(shù)值模擬一般是建立在實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上的，只有和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合，才能說(shuō)明建立的模型可用。因此我們首先在固定位置(相對(duì)較近的距離)用標(biāo)準(zhǔn)的137Cs、152Eu平面源對(duì)探測(cè)器進(jìn)行效率刻度，然后結(jié)合ORTEC公司給出的產(chǎn)品說(shuō)明書對(duì)建立的模型進(jìn)行適當(dāng)調(diào)節(jié)，從而得到準(zhǔn)確可用的探測(cè)器模型。

HPGe探測(cè)器建模見(jiàn)圖10所示，在建立探測(cè)器模型時(shí)忽略了對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果很小的液氮罐部分。

圖10 HPGe探測(cè)器建模圖Fig.10 HPGe detector modeling

通過(guò)計(jì)算模擬效率和實(shí)驗(yàn)效率之間的均方相對(duì)偏差來(lái)判斷建立模型是否可用。均方相對(duì)偏差計(jì)算式為：

(1)

式中xi中為蒙卡計(jì)算效率，E(xi)為實(shí)驗(yàn)測(cè)量效率，i=1，2，3，4，5，6為分別表示為121.78keV，244.7keV，344.28keV，411.12keV，443.96keV，661keV 6種能量。最終得到HPGe理論計(jì)算效率與實(shí)驗(yàn)效率的對(duì)比見(jiàn)表4，效率相對(duì)偏差在7%之內(nèi)，說(shuō)明建立的模型可用[9]。

表4 實(shí)驗(yàn)效率與模擬計(jì)算效率相對(duì)偏差Table 4 The experiment and simulation computation efficiency relative deviation

2.4 反散射峰解析

如圖3所示，在上面的模型建立好后，在探測(cè)器正前方設(shè)置單能單向平面源，平面源直徑與探測(cè)器靈敏體積直徑相同。得出單能康普頓坪實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V(見(jiàn)圖11)。結(jié)合能譜圖，確定反散射峰左邊界點(diǎn)為170keV，右邊界點(diǎn)為220keV。按照上述邊界與本征效率可得出反散射峰面積，即：

(2)

式(2)中SR為反散射峰面積，Si為扣除康普頓坪后每道計(jì)數(shù)，εi為對(duì)應(yīng)能量的本征效率。表5列出了170～220keV和661.66keV的本征效率，其他能量本征效率可以通過(guò)插值得出。

由第一部分模擬計(jì)算結(jié)果可知，測(cè)量點(diǎn)距離源中心位置6m以上時(shí)墻壁散射增加，然而對(duì)放射源自身的反散射卻變化不大。考慮實(shí)際情況后選取6m這一個(gè)測(cè)量位置的能譜進(jìn)行解析對(duì)比，將測(cè)量能譜中的反散射峰扣除康普頓本底后，利用修正的探測(cè)器模型計(jì)算出本征效率后，便可以得出實(shí)驗(yàn)測(cè)量中的反散射光子與661.66keV光子計(jì)數(shù)之比，由表6數(shù)據(jù)得到兩者之比為0.1261。而經(jīng)過(guò)理論計(jì)算得出兩者之比為0.1055。

圖11 單能康普頓坪實(shí)驗(yàn)?zāi)茏VFig.11 The spectrum of monoenergetic Compton plateau

表5 本征效率計(jì)算結(jié)果Table 5 The intrinsic efficiency of the detector

表6 峰面積計(jì)算結(jié)果Table 6 The results of calculation of peak area

從上面的能譜實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析可以看出，正確解析反散射峰面積關(guān)系到整個(gè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的準(zhǔn)確性。除了扣除數(shù)值模擬康普頓坪法之外，我們也可以通過(guò)理論推導(dǎo)實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V中反散射注量與全能峰注量之比，然后按比例扣除康普頓坪。

假設(shè)點(diǎn)源活度為A，在源襯材料足夠厚的情況下，反散射的產(chǎn)生幾率為εR，如果空氣對(duì)反散射光子產(chǎn)生衰減，經(jīng)空氣衰減后反散射光子依然存在的概率為εRS，單能放射源的發(fā)射幾率為Pγ，在空間r處反散射光子依然存在的概率為εS，幾何效率乘積為εo，反散射光子注量φR與全能峰光子注量φO在距離r處別分為：

φR=APγεRεRS

(3)

φO=APγεoεS

(4)

因此，r處的反散射與全能峰光子注量之比為：

(5)

如果入射到探測(cè)器里，由于：

因此測(cè)量能譜上解出的反散射光子峰面積與全能峰峰面積之比實(shí)際上是r處φR與φO之比再乘以各自能量對(duì)應(yīng)的本征效率之比。記反散射光子能量為ER，探測(cè)器對(duì)ER的本征效率為εBR，全能峰能量為EO，本征效率為εBO，探測(cè)器對(duì)兩種能量的光子計(jì)數(shù)分別為nR和nO，則：

(6)

我們?cè)诘谝徊糠纸⒘硕嘣凑丈淦骷皩?shí)驗(yàn)室模型并模擬計(jì)算了放射源在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)不同位置的能譜。mcnp程序計(jì)算粒子輸運(yùn)過(guò)程實(shí)際就是抽取一個(gè)粒子[6，7]，然后根據(jù)庫(kù)截面計(jì)算粒子在不同位置出現(xiàn)的幾率。多源照射器及實(shí)驗(yàn)室模型都是真實(shí)可驗(yàn)證的，而mcnp計(jì)算的粒子探測(cè)效率或者說(shuō)粒子出現(xiàn)幾率的問(wèn)題是相當(dāng)準(zhǔn)確的。

對(duì)于干式儲(chǔ)藏源，反散射光子產(chǎn)生幾率、空氣散射后光子的存活率、準(zhǔn)直孔多次散射產(chǎn)生的散射光子幾率、墻壁散射產(chǎn)生光子的幾率等等，這些通過(guò)理論公式計(jì)算是相當(dāng)難完成的，mcnp的計(jì)數(shù)實(shí)際已經(jīng)完全耦合了各種幾率，即：

(7)

NR和NO分別為mcnp計(jì)算所得反散射計(jì)數(shù)和主射線計(jì)數(shù)。

我們?cè)谀M康普頓坪法中求出HPGe探測(cè)器本征效率，而全能峰峰面積是標(biāo)準(zhǔn)的高斯峰形，易求解得出，只需要確定測(cè)量能譜中反散射峰的左右邊界，然后根據(jù)全能峰峰面積與反散射峰面積之比就可以得出反散射峰面積，即：

(8)

利用推導(dǎo)法得出反散射與全能峰計(jì)數(shù)之比實(shí)際是相應(yīng)能區(qū)的對(duì)應(yīng)效率之比。而測(cè)量能譜中反散射計(jì)數(shù)nR與全能峰計(jì)數(shù)nO之比則需要乘上對(duì)應(yīng)的本征效率。由于全能峰計(jì)數(shù)nO相對(duì)易求，便可利用nR與nO之比得出測(cè)量譜中的反散射計(jì)數(shù)。模擬結(jié)果為：nR=3995779，nO=1877716，nR/nO=2.218。在既定能區(qū)170～220keV范圍內(nèi)，計(jì)算得出需整體扣除本底計(jì)數(shù)為9100。

康普頓坪(此能區(qū)可視為常數(shù))扣除示意圖見(jiàn)圖12，經(jīng)效率刻度后反散射峰面積為37184601，全能峰面積為409088453。反散射與全能峰計(jì)數(shù)之比的實(shí)驗(yàn)與模擬計(jì)算結(jié)果比較見(jiàn)表7。

圖12 扣除康普頓坪以解析反散射峰面積Fig.12 Excluding Compton Plateau to calculate backscattering peak area

表7 反散射與全能峰計(jì)數(shù)之比的實(shí)驗(yàn)與模擬計(jì)算結(jié)果比較Table 7 Results comparison of backscattering with full-energy peak count in simulations and experiments

3 結(jié)論

本實(shí)驗(yàn)對(duì)某單位的多源照射器及其實(shí)驗(yàn)室建立了三維計(jì)算模型，利用該模型理論計(jì)算了實(shí)驗(yàn)室墻壁對(duì)反散射峰計(jì)數(shù)的影響。實(shí)驗(yàn)測(cè)量了多源照射器離源不同距離的能譜，證實(shí)了干式儲(chǔ)藏源的確存在反散射峰。本文采用兩種方法扣除測(cè)量能譜中的康普頓坪，計(jì)算得到所列的干式儲(chǔ)藏源反散射與全能峰面積之比分別為0.1261和0.0909。而模擬計(jì)算得到此位置的計(jì)數(shù)之比為0.1055，后者更接近模擬計(jì)算結(jié)果，相對(duì)偏差為-13.8%。模擬計(jì)算與實(shí)驗(yàn)解譜結(jié)果存在較大偏差的原因可能是探測(cè)器模型與實(shí)際情況有差別。反散射峰康普頓坪的扣除是近似扣除，也是造成較大偏差的一個(gè)原因。

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TheCalculationofRatiooftheDryStorage137CsSourceBackscatteringPeak

CHENGChang-hao1，YANYong-jun1，QITie-tao1，TUJing2

(1. School of Nuclear Science & Technology，University of South China，Hengyang of Hunan Prov. 421001，China；2. Northwest Institute of Nuclear Technology，Xi’an of Shaanxi Prov.710024，China)

Because of the special structures of the137Cs source，the γ ray emitted by the radioactive source contains backscattering photons. And using this type of storage source in dosimeter’s calibration，there will be some deviations. In this paper，a three dimensional model of the multi-source illuminator is established，which is used to calculate and analyze the effects of the walls to the backscattering counting. Then the137Cs energy spectrum is measured，and two methods to deduct Compton plateau are used to calculate the ratio of the backscattering peak to the full energy peak. The experimental results show that the ratio of backscattering photon at 6 meter in the laboratory to the 661.66keV photon was 0.0909 and the relative deviation was -13.8% between the experimental analysis and the Monte Carlo simulations results.

137Cs source；Backscattering；Dry storage source；Compton plateau

2017-03-30

國(guó)家自然科學(xué)基金(11575081)

程昌浩(1993—)，男，湖北黃岡人，碩士研究生，現(xiàn)從事核技術(shù)應(yīng)用方面研究

顏擁軍：yan_jason@163.com

TL812

A

0258-0918(2017)06-0929-07