美國西屋3 400 MWth壓水堆氚排放研究

王 奇，付鵬濤

(1.華龍國際核電技術(shù)有限公司，北京 100037；2.中廣核研究院有限公司，廣東 深圳 518026)

美國西屋3400MWth壓水堆氚排放研究

王 奇1，付鵬濤2

(1.華龍國際核電技術(shù)有限公司，北京 100037；2.中廣核研究院有限公司，廣東 深圳 518026)

本研究較為系統(tǒng)地分析了美國3400MWth壓水堆的運(yùn)行數(shù)據(jù)，為AP1000氚源項(xiàng)的研究提供了重要的技術(shù)支持。通過統(tǒng)計(jì)分析得到現(xiàn)實(shí)和保守的AP1000機(jī)組氚排放量推薦值分別為25.1 TBq/a和44.4 TBq/a，氣氚和液氚的平均釋放比例為12%和88%，發(fā)現(xiàn)美國壓水堆機(jī)組的液氚排放量的極大值集中出現(xiàn)在大修所在季度。另外，本研究初步分析了同一廠址規(guī)劃6臺(tái)AP1000機(jī)組的可行性。本研究為傳統(tǒng)的基于理論模型計(jì)算的AP1000機(jī)組的氚源項(xiàng)設(shè)計(jì)方法提供了新思路，同時(shí)也為AP1000工程項(xiàng)目的源項(xiàng)評審提供了重要依據(jù)。

氚；排放量；AP1000；壓水堆

氚是壓水堆核電廠正常運(yùn)行期間排放量最大的放射性核素，不能被常規(guī)的三廢系統(tǒng)處理手段去除[1]。氚的半衰期長達(dá)12.3年，極易經(jīng)飲水、呼吸和食入等途徑進(jìn)入人體，氚排放導(dǎo)致的公眾劑量占總劑量的10%以上。核電廠的氚排放量評估已成為國內(nèi)核電安全分析和環(huán)境影響評價(jià)的關(guān)注重點(diǎn)。國家標(biāo)準(zhǔn)GB 6249—2011對核動(dòng)力廠中氚年排放量的控制值做出了具體規(guī)定[2]。目前氚源項(xiàng)成為制約廠址規(guī)劃機(jī)組數(shù)量的重要因素，因此科學(xué)合理地確定氚排放量是壓水堆設(shè)計(jì)及工程項(xiàng)目的關(guān)注重點(diǎn)。

根據(jù)我國核電廠源項(xiàng)研究成果和審評要求，應(yīng)根據(jù)源項(xiàng)的保守性提供兩套排放源項(xiàng)，設(shè)計(jì)排放源項(xiàng)要適度保守，現(xiàn)實(shí)排放源項(xiàng)要盡可能真實(shí)，以滿足環(huán)境影響評價(jià)的不同需要。應(yīng)基于理論計(jì)算與運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)相結(jié)合的技術(shù)路線確定源項(xiàng)，以提高源項(xiàng)計(jì)算方法的科學(xué)性和計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性[3]。為了科學(xué)合理地確定AP1000機(jī)組的氚排放量，本研究統(tǒng)計(jì)分析了和AP1000設(shè)計(jì)相近的西屋型3400MWth壓水堆的氚排放運(yùn)行數(shù)據(jù)，經(jīng)分析得到一套可作為AP1000機(jī)組使用的氚排放源項(xiàng)，并開展了同一廠址建造6臺(tái)AP1000機(jī)組的初步可行性討論。

1 AP1000氚源項(xiàng)設(shè)計(jì)和存在的問題

1.1 氚的產(chǎn)生來源

壓水堆機(jī)組向環(huán)境排放的氚來自一回路冷卻劑，一回路主冷卻劑中的氚產(chǎn)生來源主要有[4-6]：

(1) 燃料中三元裂變產(chǎn)生的氚通過包殼擴(kuò)散到一回路冷卻劑中；

(2) 冷卻劑中反應(yīng)性控制加入硼酸中的硼活化產(chǎn)生的氚；

(3) 冷卻劑中調(diào)節(jié)pH加入LiOH中的鋰活化產(chǎn)生的氚；

(4) 冷卻劑中天然存在的氘活化產(chǎn)生的氚；

(5) 二次中子源中鈹活化產(chǎn)生的氚擴(kuò)散到一回路冷卻劑中。

1.2 AP1000氚源項(xiàng)的設(shè)計(jì)

西屋公司在最新的AP1000設(shè)計(jì)控制文件(第19版)詳細(xì)提供了各途徑產(chǎn)生的氚[7，8]，見表1。

表1 AP1000氚源項(xiàng)Table 1 Tritium of the AP1000

注：按照循環(huán)產(chǎn)氚量和循環(huán)長度得到年產(chǎn)氚量。

各途徑產(chǎn)氚量的計(jì)算方法如下：

(1) 確定燃料元件中產(chǎn)生的氚(包括裂變和IFBA活化)，然后乘以氚對燃料包殼的擴(kuò)散比例得到燃料對氚排放量的貢獻(xiàn)；

(2) 通過求解活化反應(yīng)燃耗方程得到冷卻劑中硼、鋰和氘經(jīng)中子活化產(chǎn)生的氚；

(3) 通過求解鈹活化反應(yīng)燃耗方程得到二次中子源內(nèi)的氚積存量，然后乘以氚通過二次中子源包殼的擴(kuò)散比例得到二次源對氚排放量的貢獻(xiàn)。

1.3 AP1000氚源項(xiàng)存在的問題

AP1000氚源項(xiàng)設(shè)計(jì)主要存在如下問題：

(1) 計(jì)算了冷卻劑中氚產(chǎn)生量的預(yù)期值和保守值，但放射性排放源項(xiàng)設(shè)計(jì)中只考慮了一套基于PWR-GALE程序的氚排放量。這不符合對國內(nèi)核電廠放射性流出物分析和環(huán)境影響評價(jià)的基本原則。

(2) 排放源項(xiàng)設(shè)計(jì)中，氣態(tài)氚排放量為13.0TBq/a，超過了GB 6249-2011對同一廠址規(guī)劃6臺(tái)AP1000機(jī)組的氚排放限值(10.0TBq/a)[2]。

(3) 氚排放源項(xiàng)是基于PWR-GALE程序計(jì)算的。該程序計(jì)算氚排放量的方法基于電廠運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)，以20世紀(jì)70年代的美國運(yùn)行電廠的氚排放統(tǒng)計(jì)平均值為基礎(chǔ)，其排放總量按照1.48×1010Bq/MWt·a進(jìn)行簡單估算，氣態(tài)氚與液態(tài)氚的排放比例根據(jù)主回路中氚的活度濃度及排放到環(huán)境中的廢液量等進(jìn)行調(diào)整[9]。相關(guān)參考數(shù)據(jù)陳舊，用于三代堆的設(shè)計(jì)代表性不足，從國內(nèi)外的電廠運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)來看，該程序?qū)﹄芭欧趴偭坑?jì)算結(jié)果過于保守，氣態(tài)和液態(tài)氚釋放比例(液態(tài)氚為37.4TBq/a，氣液態(tài)釋放比例約為26%和74%)與其他電廠運(yùn)行數(shù)據(jù)差異較大。

(4) 計(jì)算中最初采用假設(shè)“氚產(chǎn)生量保守值計(jì)算中采用氚對燃料包殼擴(kuò)散比例為10%”[8]，之后設(shè)計(jì)中對氚的擴(kuò)散比例做出極大調(diào)整，但未進(jìn)行詳細(xì)支持性說明。目前短期內(nèi)難以通過實(shí)驗(yàn)直接確定壓水堆運(yùn)行工況下氚對鋯合金和不銹鋼的擴(kuò)散比例(氚的擴(kuò)散行為受介質(zhì)溫度和氧化層的影響很大)，在短期內(nèi)業(yè)界也難以對氚擴(kuò)散比例達(dá)成共識。

這些問題的存在導(dǎo)致該套AP1000氚源項(xiàng)在我國沒有得到評審認(rèn)可，目前國內(nèi)源項(xiàng)設(shè)計(jì)單位正在重新計(jì)算AP1000氚源項(xiàng)，根據(jù)我國的審評要求，應(yīng)基于理論計(jì)算與運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)相結(jié)合的技術(shù)路線確定源項(xiàng)。本文首次較為系統(tǒng)地分析美國電廠的運(yùn)行數(shù)據(jù)，為AP1000氚源項(xiàng)的研究提供了重要的技術(shù)支持。

2 美國西屋3400MWth壓水堆排放數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析

2.1 運(yùn)行數(shù)據(jù)來源及選取說明

美國核管會(huì)(NRC)網(wǎng)站提供了所有核電廠的氚排放數(shù)據(jù)[10]。研究中收集、整理了美國64個(gè)在運(yùn)壓水堆機(jī)組截至2015年的氚年度排放數(shù)據(jù)(共960堆年)，并選取10臺(tái)機(jī)組(共144堆年)作為AP1000反應(yīng)堆氚源項(xiàng)分析的“參考電廠”，具體見表2。

這些“參考電廠”在以下方面和AP1000堆型是相同或相近的：(1) 機(jī)組熱功率(AP1000機(jī)組功率為3400MWth)；(2) 燃料類型及包殼材料；(3) 二次源設(shè)計(jì)情況；(4) 換料周期； (5) 冷卻劑內(nèi)平均硼濃度；(6) 新燃料的富集度情況；(7) 采用IFBA型可燃毒物的燃料組件。需要指出：(1) 由于數(shù)據(jù)源中一部分機(jī)組排放數(shù)據(jù)是兩臺(tái)機(jī)組總排放量給出的，因此本研究以兩臺(tái)機(jī)組的單堆的平均值作為分析對象，后續(xù)分析中氚排放數(shù)據(jù)都對應(yīng)單臺(tái)機(jī)組;(2) WATTS BAR-1機(jī)組和Diablo Canyon機(jī)組也滿足上述條件，但分別因使用靶件產(chǎn)氚和冷卻劑復(fù)用等原因[11]，其排放量不具有代表性和典型性，因此這兩臺(tái)機(jī)組不作為“參考電廠”。

表2 美國3400MW壓水堆機(jī)組信息[10]Table 2 Information of American 3400MWth PWR

2.2 數(shù)據(jù)處理及分析

2.2.1 原始數(shù)據(jù)

研究中通過分析收集整理的表2中10臺(tái)機(jī)組的氚排放數(shù)據(jù)得到每臺(tái)機(jī)組年實(shí)際氚排放量，結(jié)果見表3。對于大量的排放數(shù)據(jù)，中位值可以反映這些機(jī)組氚排放量的平均水平，最大值表示包含了機(jī)組實(shí)際運(yùn)行中出現(xiàn)的各種工況的保守排放量。

表3 美國3400MWth壓水堆年度實(shí)際氚排放量統(tǒng)計(jì)Table 3 Actual Annual Tritium discharge in 3400MWth PWRs

氚產(chǎn)生量和排放量與機(jī)組當(dāng)年的平均負(fù)荷因子有關(guān)，分析中使用到的機(jī)組年負(fù)荷因子來自國際原子能機(jī)構(gòu)的PRIS數(shù)據(jù)庫[12]。本研究收集單臺(tái)機(jī)組在2000至2015年的年負(fù)荷因子見圖1。所有機(jī)組在統(tǒng)計(jì)年份中大部分年份的負(fù)荷因子大于80%。由于氚產(chǎn)生量與機(jī)組的功率運(yùn)行水平存在正相關(guān)性，因此可將機(jī)組的實(shí)際氚年排放量按照負(fù)荷因子折算到滿功率水平。將所有機(jī)組的氚排放量折算到3400MWth后的氚排放量見表4。

圖1 各機(jī)組年平均負(fù)荷因子Fig.1 The annual average load factor

表4 等效3400MW的氚年度排放量統(tǒng)計(jì)結(jié)果Table 4 Statistics of tritium annual discharge of 3400MWth output

2.2.2 數(shù)據(jù)分析

2.2.2.1 氚排放特點(diǎn)

氚排放量的數(shù)據(jù)分布與電廠的排放管理策略有很大關(guān)系，研究發(fā)現(xiàn)大部分美國壓水堆機(jī)組會(huì)在大修期間集中排放液氚。以McGuire的1號和2號機(jī)組為例，圖2給出了這兩臺(tái)機(jī)組的的季度氚排放量并標(biāo)出大修所在季度。圖中1號和2號分別表示1號機(jī)和2號機(jī)組停堆大修所在的季度。分析表明，不同季度的氣態(tài)氚排放量變化不大(0.04～2.11TBq)，但液氚波動(dòng)很大且液氚排放量的極大值都出現(xiàn)在機(jī)組大修期間(大修前一個(gè)季度或大修所在季度)。這表明McGuire機(jī)組的液氚排放管理與大修密切相關(guān)。通常在機(jī)組大修期間對液氚集中排放，大修期間的液氚排放(>10TBq/季度)遠(yuǎn)大于功率運(yùn)行期間的液氚排放(約5TBq /季度)。

2.2.2.2 離群數(shù)據(jù)分析

由于統(tǒng)計(jì)的機(jī)組排放數(shù)據(jù)受到大修時(shí)間等影響很大，所以部分機(jī)組某些年度氚排放數(shù)據(jù)遠(yuǎn)大于在其他年份排放量。以San Onofre-3機(jī)組為例，2001年至2011年氚排放量的中位值為25.9TBq/a，但2004年的氚排放量48.5TBq/a，屬于“離群值”。對連續(xù)15年的氚排放量分析，發(fā)現(xiàn)2003年的排放量僅為13.9TBq/a(連續(xù)15年的最小年排放量)，盡管這處于箱形圖的正常變化范圍內(nèi)(13.9～37.0TBq/a)，但該值明顯低于其他年份的排放量。如圖3所示。推測2003年機(jī)組產(chǎn)生的一部分氚在2004年(第13循環(huán))大修過程中集中排放。這種大修過程中集中排放液氚的情況在美國其他壓水堆機(jī)組運(yùn)行中也存在。

圖2 McGuire核電廠的季度氚排放量分析Fig.2 Analysis of QuarterTritium Discharges in McGuire NPP

為了避免這種排放管理策略造成對自然年中實(shí)際氚產(chǎn)生量分析的影響，當(dāng)用箱形圖發(fā)現(xiàn)極大的“離群值”后，會(huì)對連續(xù)年份進(jìn)行了平均處理，這在一定程度上可適當(dāng)降低集中排放氚引入的保守性。處理離群值后各機(jī)組氚年排放量統(tǒng)計(jì)結(jié)果見表5。

圖3 San Onofre-3氚年排放量的箱形圖Fig.3 Box Diagram of Annual Tritium Discharge from San Onofre-3

表5 處理離群值后各機(jī)組氚年產(chǎn)生量統(tǒng)計(jì)Table 5 Statistic of annual tritium discharge with truncated outliers

2.2.2.3 氣液相釋放比例分析

定義液態(tài)氚釋放量和氣態(tài)氚釋放量在氣液態(tài)氚釋放量總量中所占的份額分別為液氚釋放比例(簡稱液氚比)和氣氚釋放比例(簡稱氣氚比)。由于機(jī)組的氣態(tài)氚排放量比較穩(wěn)定而液態(tài)氚排放量變化很大，所以氣液態(tài)氚的釋放比例主要受到液態(tài)氚排放值的影響。各機(jī)組液態(tài)氚釋放比例累積曲線及對應(yīng)的液氚排放量見圖4，各機(jī)組氣態(tài)氚釋放比例累積曲線及對應(yīng)的氣氚排放量見圖5。液氚釋放比例在48%～99%之間，同時(shí)液氚比較小的年份均對應(yīng)各機(jī)組液態(tài)氚排放的極小值，是由于機(jī)組當(dāng)年產(chǎn)生的氚未在當(dāng)年排放而是在后續(xù)年份排放引起的。通過連續(xù)兩年或三年的排放數(shù)據(jù)取平均值的處理，可以得到西屋型3400MWth壓水堆中氣氚和液氚的釋放比例的平均值分別為12%和88%，氣氚和液氚的釋放比例的中位值分別為10%和90%。

圖4 液態(tài)氚釋放比例Fig.4 Statistic of Liquid Release Proportion of Tritium

圖5 氣態(tài)氚釋放比例Fig.5 Statistic of Gaseous Release Proportion of Tritium

3 結(jié)果與討論

3.1 結(jié)果

根據(jù)對美國所有3400MWth機(jī)組共144堆年運(yùn)行數(shù)據(jù)的分析，在考慮大修管理對氚排放影響后，單臺(tái)機(jī)組氣相氚排放量的中位值和最大值分別為3.3TBq/a和8.0TBq/a，液相氚排放量的中位值和最大值分別為25.3TBq/a和42.4TBq/a，氚排放總量的中位值和最大值分別為27.6TBq/a和44.4TBq/a。在氚排放總量上考慮10%保守性后，按照氣液相釋放比例得到單臺(tái)西屋型3400MWth機(jī)組的氚排放量的預(yù)期值(假設(shè)負(fù)荷因子為0.91)和保守值(假設(shè)負(fù)荷因子為1.00)，見表6，這可以作為AP1000機(jī)組的氚排放量設(shè)計(jì)。表6同時(shí)給出了西屋公司在AP1000設(shè)計(jì)控制文件(第19版)中提供的氚排放量設(shè)計(jì)值。

氚排放總量的設(shè)計(jì)值(44.4TBq/a)可以包絡(luò)97%的實(shí)際運(yùn)行排放數(shù)據(jù)?？傠芭欧帕颗判蛑凶畲蟮?%運(yùn)行數(shù)據(jù)是由于液態(tài)氚的集中排放導(dǎo)致的，并非由機(jī)組當(dāng)年產(chǎn)生。通過嚴(yán)格的氚排放管理措施完全避免出現(xiàn)這種排放情況，比如液氚排放量同時(shí)設(shè)定年度控制值、季度控制值和月度控制值。簡單地將上述所有機(jī)組氚年排放量的最大值(59.3TBq/a)作為AP1000機(jī)組的氚排放設(shè)計(jì)值不僅沒有必要，而且將會(huì)影響廠址的機(jī)組數(shù)量規(guī)劃和經(jīng)濟(jì)效益。

3.2 討論

表6給出的AP1000機(jī)組氚排放量推薦值包括了預(yù)期值和保守值，符合國內(nèi)核電廠放射性流出物分析和環(huán)境影響評價(jià)的基本原則。氣氚和液氚的平均釋放比例12%和88%與GB 13976資料性附錄中給出的氣氚和液氚的比例基本一致。同時(shí)，有效解決了相關(guān)計(jì)算程序參考數(shù)據(jù)陳舊，代表性不足等問題，較好地解決了目前AP1000氚源項(xiàng)存在的問題。

GB 6249-2011規(guī)定了3000MWth機(jī)組的排放限值，大于和小于3000MWth的機(jī)組根據(jù)其功率并按照上述限值適當(dāng)調(diào)整，對單臺(tái)AP1000機(jī)組，氣相氚和液相氚的排放限值分別為17TBq/a和85TBq/a；同時(shí)規(guī)定對于同一堆型的多堆廠址，所有機(jī)組的年排放量應(yīng)控制在單臺(tái)3000MWth機(jī)組排放限值的4倍以內(nèi)，所以當(dāng)規(guī)劃6臺(tái)AP 1000機(jī)組時(shí)，單臺(tái)機(jī)組的氣相氚和液相氚的排放限值分別為10TBq/a和50TBq/a。同一廠址規(guī)劃6臺(tái)AP1000機(jī)組可以滿足GB 6249-2011對氚排放的要求。

4 結(jié)論與建議

4.1 結(jié)論

與國內(nèi)外通過各種理論模型計(jì)算氚產(chǎn)生量的傳統(tǒng)方法不同，本文首次較為系統(tǒng)的分析美國電廠的運(yùn)行數(shù)據(jù)，提供了基于同類核電廠的運(yùn)行反饋數(shù)據(jù)確定AP1000反應(yīng)堆氚源項(xiàng)設(shè)計(jì)的新思路和方法，給出了AP1000機(jī)組的氚源項(xiàng)設(shè)計(jì)的推薦值，該方法很好地解決了目前AP1000氚源項(xiàng)存在的問題，為AP1000氚源項(xiàng)的研究提供了重要的技術(shù)支持，同時(shí)也為工程項(xiàng)目評審提供了重要參考。另外，本研究從氚年排放量角度分析了同一廠址規(guī)劃6臺(tái)AP1000機(jī)組的可行性。

4.2 建議

(1) 本研究過程中，僅收集到部分機(jī)組完整的大修時(shí)間數(shù)據(jù)，并對這些機(jī)組以循環(huán)產(chǎn)氚量為基礎(chǔ)的統(tǒng)計(jì)了分析，發(fā)現(xiàn)這些機(jī)組中單個(gè)循環(huán)產(chǎn)氚量統(tǒng)計(jì)的結(jié)果比以年產(chǎn)生量統(tǒng)計(jì)的結(jié)果穩(wěn)定性更好，離群值出現(xiàn)的更少。在后續(xù)研究中，將繼續(xù)獲取所有機(jī)組大修時(shí)間數(shù)據(jù)并進(jìn)行以每個(gè)循環(huán)產(chǎn)氚量為基礎(chǔ)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。

(2) 在處理離群值后各機(jī)組氚年排放量統(tǒng)計(jì)結(jié)果中，Sequoyah機(jī)組與其他機(jī)組仍有較大差異，相關(guān)材料中暫未找到產(chǎn)生差異的原因，后續(xù)可進(jìn)一步研究個(gè)別機(jī)組間較大差異的原因。

(3) 以本研究中氚年排放量實(shí)測數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果為基礎(chǔ)，后續(xù)將結(jié)合機(jī)理模型開展氚對燃料包殼擴(kuò)散比例的評估分析。

(4) 研究中尚未收集到上述機(jī)組的硼回收系統(tǒng)設(shè)計(jì)和含氚廢液的復(fù)用情況，后續(xù)將開展進(jìn)一步分析。

致謝

本研究得到了中廣核研究院有限公司蔡德昌所長的大力支持。國內(nèi)外多位同行曾參與討論或提供了幫助，包括EPRI專家Wells Daniel博士、核與輻射安全中心劉新華和方嵐研究員等，上海核工程設(shè)計(jì)院黎輝和李懷斌高工為本研究提供了部分資料。在此表示衷心的感謝。

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[8] Westinghouse. AP1000 Design Control Document Chapter 11 - Radioactive Waste Management[R]. ML11171A346，ML11171A347， ML11171A348，Rev. 19，2011.

[9] 付亞茹，黎輝，等，核電廠中主要弱β釋放體的放射性量及控制方法研究[J]. 核科學(xué)與技術(shù)，2015，35： .

[10] http：//www.nrc.gov/reactors/operating/ops-experience/tritium/plant-info.html.

[11] Private communication with Wells Daniel in EPRI[R]. 2016.

[12] https：//www.iaea.org/PRIS/CountryStatistics/Country Details.aspx?current=US.

StudyonTritiumDischargeBasedonOperationalFeedbackofWestinghouse3400MWthPWRsinUS

WANGQi1，F(xiàn)UPeng-tao2

(1. Hualong Pressurized Water Reactor Technology Corporation，Ltd，Beijing 100037，China；2. China Nuclear Power Technology Research Institute，Guang Dong，Shenzhen，518026，China)

For the first time，this paper analyzes the running data of the 3400MWthpressurized water reactor in the United States，and provides important technical support for the research of AP1000 tritium source. The predicted and conservative discharge of tritium are estimated at 25.1 TBq/a and 44.4 TBq/a. The liquid and gaseous proportion in annual tritium discharge is about 88% and 12%. It’s found most of liquid tritium has been release during quarter of unit outage. It provides a new method to evaluate tritium production and effluent to AP1000 compared with conventional and theoretical calculations.

Tritium；Discharge；AP1000；PWR

2017-07-12

王 奇(1988—)，男，吉林白山人，工程師，主要從事核電廠輻射防護(hù)與環(huán)保方面研究

TL75+1

A

0258-0918(2017)06-1000-08