鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度時(shí)空變化及其影響因素

劉洋洋，劉旻霞，王振乾

西北師范大學(xué)地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，甘肅 蘭州 730070

鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度時(shí)空變化及其影響因素

劉洋洋，劉旻霞，王振乾

西北師范大學(xué)地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，甘肅 蘭州 730070

基于鄭州市2005—2015年的OMI遙感反演資料以及地面相關(guān)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，研究了鄭州市對(duì)流層NO2的時(shí)空分布特征，并利用灰色關(guān)聯(lián)法對(duì)鄭州市NO2柱濃度變化的主要影響因素進(jìn)行分析。與地面觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)比檢驗(yàn)顯示，對(duì)流層NO2柱濃度年均值數(shù)據(jù)與近地面監(jiān)測(cè)站NO2濃度的實(shí)測(cè)年均值數(shù)據(jù)呈顯著的正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為0.884 6和0.940 2，表明OMI數(shù)據(jù)資料可以較好地反映地面NO2濃度的變化。鄭州市的對(duì)流層NO2柱濃度在2005—2013年間呈現(xiàn)波動(dòng)變化且2013—2015年NO2柱濃度顯著減小的特征。季節(jié)變化上NO2柱濃度主要表現(xiàn)為冬季>秋季>春季>夏季的特點(diǎn)。鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度的空間變化分布主要表現(xiàn)為由北部向南部逐漸遞減的趨勢(shì)，年際變化上高值區(qū)與低值區(qū)變化不夠顯著，中值區(qū)近年來(lái)不斷擴(kuò)大?；疑P(guān)聯(lián)度分析結(jié)果顯示，汽車保有量與對(duì)流層NO2柱濃度的灰色關(guān)聯(lián)度最低為0.571，而標(biāo)準(zhǔn)煤消耗量、工業(yè)用電量以及采暖供熱量與對(duì)流層NO2柱濃度的灰色關(guān)聯(lián)度比較高，分別為0.956、0.828、0.862，即大氣中工業(yè)過(guò)程及采暖期煤炭燃燒排放的NO2占較大比例，汽車尾氣排放所占的比例相對(duì)較小。

鄭州市；OMI；對(duì)流層NO2柱濃度；時(shí)空特征；灰色關(guān)聯(lián)度

20世紀(jì)以來(lái),人們?cè)絹?lái)越關(guān)注大氣中各組分的含量變化,大氣中任何組分的明顯變化都對(duì)全球環(huán)境和氣候變化產(chǎn)生重大的影響[1]。NO2是大氣中的一種重要痕量氣體，并且它對(duì)維持對(duì)流層和平流層中某些化學(xué)平衡具有重要意義，同時(shí)能夠催化對(duì)流層O3的形成，且對(duì)于平流層O3的分解還是一種催化劑[2]。然而NO2又是眾所周知的大氣污染物，它參與硝酸性酸雨、酸霧及光化學(xué)煙霧的形成。當(dāng)在一定的大氣范圍之內(nèi)，NO2濃度的改變將會(huì)對(duì)人類的健康、動(dòng)植物的生存以及大氣環(huán)境造成不利的影響[3]。NO2主要來(lái)源于化石燃料及生物質(zhì)的燃燒等，因此在工業(yè)化的進(jìn)程中，無(wú)論是制造業(yè)或是發(fā)電，都會(huì)產(chǎn)生大量的NO2，同時(shí)汽車尾氣的排放也是大氣中NO2增多的主要因素[4]。

鄭州市是中原經(jīng)濟(jì)區(qū)建設(shè)的領(lǐng)頭城市，隨著鄭州市經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，工業(yè)化進(jìn)程不斷加快，水泥、鋼鐵以及火力發(fā)電等產(chǎn)業(yè)大量聚集，工業(yè)化進(jìn)程將大量排放NO2氣體。同時(shí)汽車保有量也在迅速增加，截至2014年底，鄭州市的汽車保有量已達(dá)290萬(wàn)輛，該指標(biāo)已接近廣州等一線大城市，汽車尾氣排放也會(huì)增加大氣中NO2的濃度。NO2的監(jiān)測(cè)是環(huán)保部門進(jìn)行環(huán)境治理與保護(hù)的重要工作，主要包括地面觀測(cè)和衛(wèi)星遙感監(jiān)測(cè)2種方法。過(guò)去的監(jiān)測(cè)只能通過(guò)地面監(jiān)測(cè)站進(jìn)行低對(duì)流層的NO2濃度監(jiān)測(cè)，近年來(lái)，國(guó)內(nèi)外專家通過(guò)衛(wèi)星遙感技術(shù)監(jiān)測(cè)來(lái)實(shí)現(xiàn)大范圍的對(duì)流層監(jiān)測(cè)[5]。與傳統(tǒng)的地面監(jiān)測(cè)技術(shù)相比，遙感監(jiān)測(cè)往往可以涉及更廣的范圍，并且具有分辨率高的特點(diǎn)，從而為大氣中NO2等痕量氣體的時(shí)空變化研究提供便利條件[1]。

國(guó)內(nèi)外學(xué)者也通過(guò)衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)對(duì)NO2柱濃度變化、地面實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)驗(yàn)證、反演技術(shù)等方面進(jìn)行過(guò)相關(guān)研究。JAEGLéL等[6]通過(guò)利用GOME衛(wèi)星資料對(duì)生物體燃燒產(chǎn)生的NO2的柱濃度季節(jié)變化以及時(shí)空變化特征進(jìn)行過(guò)研究。閆歡歡等[7]通過(guò)GOME以及SCIAMACHY 的對(duì)流層NO2數(shù)據(jù)對(duì)全球NO2時(shí)空變化進(jìn)行了研究,研究顯示香港以及華東地區(qū)NO2濃度都呈明顯增長(zhǎng)的趨勢(shì)。劉顯通等[8]利用OMI遙感反演對(duì)流層NO2柱濃度數(shù)據(jù)，研究珠三角城市群及相鄰區(qū)域8a以來(lái)的NO2時(shí)空分布特征及變化趨勢(shì)，指出人類活動(dòng)對(duì)NO2濃度有重要影響。然而，以上研究多是針對(duì)2010年前的中國(guó)部分地區(qū)NO2柱濃度變化特征的區(qū)域性研究。對(duì)于中原地區(qū)以及鄭州市的研究鮮有報(bào)道，尤其是缺少最近幾年NO2柱濃度的變化研究[9]。鑒于此，本文通過(guò)利用OMI遙感反演數(shù)據(jù)，研究河南省鄭州市2005—2015年對(duì)流層NO2柱濃度的長(zhǎng)時(shí)間變化規(guī)律、空間變化特征、季節(jié)變化特征及其影響因素，為鄭州市環(huán)保部門的大氣環(huán)境治理及相關(guān)環(huán)保政策的制定提供參考。

1 數(shù)據(jù)來(lái)源及研究方法

1.1數(shù)據(jù)資料

研究使用的OMI數(shù)據(jù)由美國(guó)國(guó)家航空航天局網(wǎng)站(http://mirador.gsfc.nasa.gov)所提供的免費(fèi)產(chǎn)品OMI-AURA_L3-OMTNO2e獲取，其數(shù)據(jù)格式為HDF-EOS 5，拓展名為he 5。該NO2數(shù)據(jù)資料主要從搭載在Aura衛(wèi)星上的臭氧層觀測(cè)儀(OMI)中獲得。該衛(wèi)星是具有太陽(yáng)同步軌道的近極軌道衛(wèi)星，軌道高度大約為705 km，一般于當(dāng)?shù)貢r(shí)間13:40—13:50過(guò)境[10]。所攜帶的OMI傳感器波長(zhǎng)范圍為270～500 nm，通過(guò)測(cè)量地球大氣和表面的后向散射輻射，在波段331.2、317.5 nm范圍內(nèi)根據(jù)NO2的強(qiáng)吸收特性進(jìn)行O3總量反演，其波譜分辨率為0.5 nm[11]。掃描寬度為 2 600 km，星下點(diǎn)分辨率為13 km×12 km，每天覆蓋全球一次[12]。經(jīng)過(guò)大量航空以及地面實(shí)驗(yàn)表明NO2的遙感解譯結(jié)果與地面監(jiān)測(cè)及航空實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)的相關(guān)系數(shù)約為0.8以上，具有顯著的相關(guān)性，因而能夠真實(shí)反映大氣NO2的垂直濃度特征[13-14]。

1.2研究方法

1.2.1 時(shí)空變化分析方法

數(shù)據(jù)處理則通過(guò)HDFView 2.11讀取HDF-EOS 5數(shù)據(jù)后將數(shù)據(jù)導(dǎo)出，然后利用ArcGIS 9.3技術(shù)平臺(tái)將所導(dǎo)出的數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為可讀寫的Shapefile文件格式。為了便于分析，在時(shí)間變化中對(duì)鄭州市2005—2015年的數(shù)據(jù)進(jìn)行年均值計(jì)算，同時(shí)按照3、4、5月為春季，6、7、8月為夏季，9、10、11月為秋季，12月以及次年的1、2 月為冬季的標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行季節(jié)均值計(jì)算[15]，通過(guò)ArcGIS 9.3進(jìn)行插值得到鄭州市年際及季節(jié)空間變化圖，進(jìn)而研究NO2柱濃度的時(shí)空變化特征。研究選取鄭州市環(huán)境監(jiān)測(cè)站以及鄭州市卷煙廠(以下簡(jiǎn)稱煙廠)2個(gè)環(huán)境監(jiān)測(cè)點(diǎn)2005—2015年的NO2地面觀測(cè)數(shù)據(jù)，與鄭州市的NO2柱濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行比對(duì)和驗(yàn)證。需要注意的是，2種數(shù)據(jù)的單位不同，但兩者在NO2垂直柱濃度分布權(quán)重函數(shù)不變的情況下具有線性關(guān)系，對(duì)于NO2濃度較高的地方，其高值則在近地面層比較密集，因此在垂直分布情況下近地面的NO2濃度占有較大權(quán)重，從而具有可比性。因此，2種數(shù)據(jù)之間可以進(jìn)行比對(duì)和驗(yàn)證[16]。監(jiān)測(cè)站點(diǎn)及研究區(qū)域分布圖如圖1所示。

圖1 監(jiān)測(cè)站及研究區(qū)域分布示意圖Fig.1 Stations and regional distribution

1.2.2 影響因素分析方法

NO2柱濃度的影響因素主要通過(guò)灰色關(guān)聯(lián)法研究，具體如下：

1)將主體要素NO2柱濃度數(shù)據(jù)設(shè)為參考數(shù)列：

X0={X0(k)|k=1，2，…,n}，其中X0(k)表示參考數(shù)列不同時(shí)間的值。

影響NO2柱濃度的各個(gè)相關(guān)因素的原始數(shù)據(jù)設(shè)為對(duì)比數(shù)列：

Xi={Xi(k)|k=1，2，…,n}

式中：i=1,2,…，m；Xi(k)分別表示不同時(shí)間各個(gè)相關(guān)影響因素的值。

由于數(shù)列中數(shù)據(jù)單位或量綱不同,為消除該因素對(duì)研究結(jié)果的影響,常通過(guò)極差化、均值化、標(biāo)準(zhǔn)化、初值化、最大值化等方法進(jìn)行無(wú)量綱處理,使量綱達(dá)到一致，即把數(shù)列轉(zhuǎn)化為沒有單位的數(shù)值[17]。通過(guò)均值化方法對(duì)參考數(shù)列和對(duì)比數(shù)列進(jìn)行無(wú)量綱處理，從而得到無(wú)量綱數(shù)列：

X0′={X0′(k)|k=1，2，…,n}，Xi′={Xi′(k)|k=1，2，…,n}。

2)計(jì)算參考數(shù)列與對(duì)比數(shù)列的灰色關(guān)聯(lián)系數(shù)[18]：

η(k)=

(1)

式中：i=1,2,…，N；k=1,2,…,n；ρ為分辨系數(shù),一般取0.5。

3)計(jì)算參考數(shù)列與對(duì)比數(shù)列的灰色關(guān)聯(lián)度[17]：

(2)

式中：r表示NO2柱濃度與各影響要素的關(guān)聯(lián)程度,r越大,表明各影響因素對(duì)NO2柱濃度值的影響程度越顯著。

2 結(jié)果與討論

2.1NO2柱濃度與地面監(jiān)測(cè)濃度的相關(guān)性

對(duì)鄭州市2005—2015年的2個(gè)主要環(huán)境監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的NO2質(zhì)量濃度數(shù)值進(jìn)行年平均，并與對(duì)流層NO2柱濃度年均值進(jìn)行比對(duì)分析，其中監(jiān)測(cè)站數(shù)據(jù)來(lái)自鄭州市環(huán)境監(jiān)測(cè)官方網(wǎng)站。圖2給出了地面實(shí)測(cè)值與遙感觀測(cè)值的對(duì)比情況。由圖2可以看出，鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度年均值與2個(gè)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)NO2實(shí)測(cè)質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)年均值均呈顯著的正相關(guān)，均具有較高的一致性，其中市監(jiān)測(cè)站的相關(guān)系數(shù)為0.884 6，煙廠的相關(guān)系數(shù)為0.940 2，P均小于0.01。通過(guò)分析可知，對(duì)流層NO2柱濃度的OMI遙感數(shù)據(jù)可靠性較高，并且能夠很好地反映近地面NO2濃度變化[8]。

圖2 地面實(shí)測(cè)值與遙感觀測(cè)值的對(duì)比Fig.2 The contrast of ground and remote sensing observations

2.2NO2柱濃度的時(shí)間變化特征

2.2.1 年際變化特征

鄭州市2005—2015年對(duì)流層NO2柱濃度年均值變化如圖3所示。

圖3 2005—2015年鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度年際變化Fig.3 Annual average NO2 column density change of Zhengzhou during 2005—2015

由圖3可見，對(duì)流層NO2柱濃度大體上呈現(xiàn)了2005—2008年、2009—2013年2個(gè)階段增長(zhǎng)以及2013—2015年明顯降低的變化特征。具體如下，2005—2006年鄭州市對(duì)流層NO2垂直柱濃度無(wú)明顯變化，柱濃度值分別為14.91×1015、15.03×1015mol/cm2，隨后大幅度增加，直到2008年為20.1×1015mol/cm2，繼2009年回落之后，在2009—2013年期間逐漸增加，由15.43×1015mol/cm2上升至最大值(20.58×1015mol/cm2)，隨后又大幅度下降，并且到2015年降為10a內(nèi)的最低值(11.94×1015mol/cm2)。2013—2015年對(duì)流層NO2柱濃度明顯降低的原因可能與鄭州市的產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)不斷優(yōu)化、道路交通狀況不斷改善以及汽車油改氣措施的實(shí)施有關(guān)[19]。

2.2.2 季節(jié)變化特征

利用2005—2015年的OMI觀測(cè)數(shù)據(jù)，選擇鄭州市市區(qū)及下屬各縣來(lái)研究季節(jié)變化特征。NO2柱濃度季節(jié)變化曲線如圖4所示。

圖4 2005—2015年鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度季節(jié)變化Fig.4 Seasonal average NO2 column density changeof Zhengzhou during 2005—2015

由圖4可見，NO2柱濃度各個(gè)季節(jié)年際變化特征不同。夏季NO2柱濃度在2005—2015年間始終保持在10×1015mol/cm2以下，最低值為2015年的8×1015mol/cm2。除了2010—2013年之外，春季和秋季NO2柱濃度的變化趨勢(shì)大體上一致。10a間冬季NO2柱濃度的變化趨勢(shì)大致呈“M”型。3個(gè)低值出現(xiàn)在2006、2009、2015年，分別為22.59×1015、25.02×1015、18.44×1015mol/cm2。2個(gè)高值出現(xiàn)在2008、2013年，分別為41.9×1015、40.68×1015mol/cm2。同時(shí)，各個(gè)季節(jié)之間的NO2柱濃度明顯不同。除2011年春季和秋季相同以外，10 a間鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度大體上呈現(xiàn)冬季>秋季>春季>夏季的特點(diǎn)，秋季略高于春季和夏季，而冬季則遠(yuǎn)大于其他3個(gè)季節(jié)。原因可能是冬季進(jìn)入采暖期，而鄭州位于中國(guó)北方，采暖期相對(duì)較長(zhǎng)，煤炭的燃燒量急劇增加，使空氣中的氮氧化物明顯增加[20]。

2.3NO2柱濃度的空間變化特征

2.3.1 年際空間變化特征

圖5體現(xiàn)了鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度年際空間變化特征。

由圖5可以看出，鄭州市NO2柱濃度的空間分布變化在區(qū)域上表現(xiàn)出明顯的空間差異性，大體上呈現(xiàn)出由北向南不斷遞減的變化趨勢(shì)，并且北部與南部的反差也比較大。其中高值區(qū)主要分布在惠濟(jì)區(qū)、滎陽(yáng)市以及鞏義市，原因可能是鄭州市的電力煤炭、建材水泥、金屬冶煉等工業(yè)部門主要集中于該區(qū)域，工業(yè)過(guò)程中的NO2排放量相對(duì)較多，鄭州市區(qū)處于平原地帶，地形較平坦開闊，而西北方向主要為太行山山脈，以至于大氣污染物擴(kuò)散受阻[21]。低值區(qū)則主要分布于南部的登封市、新鄭市以及東部的中牟縣，該區(qū)域則主要發(fā)展農(nóng)業(yè)及旅游業(yè)，人口相對(duì)于市區(qū)又少，因而較市區(qū)污染程度輕。中值區(qū)主要分布于市中心金水區(qū)附近。由年際變化可以看出，2005—2015年鄭州市NO2柱濃度的高值區(qū)分布范圍變化不明顯，惠濟(jì)區(qū)和滎陽(yáng)市仍為高值區(qū)，即為鄭州市污染較嚴(yán)重的區(qū)域，而鞏義市NO2柱濃度繼2005—2007年逐漸增加之后又逐漸減小，即污染程度近年來(lái)不斷減輕。市中心金水區(qū)在2008年之后逐漸變?yōu)楦咧祬^(qū)，在2014年達(dá)到最高值。低值區(qū)則沒有出現(xiàn)太大的變化，登封市的NO2柱濃度由2005—2008年逐漸增加，而后又減小，始終為當(dāng)年的最低值區(qū)域。2008—2010年NO2柱濃度中值區(qū)范圍不斷擴(kuò)大，分布于鄭州市中心周圍，主要包括中牟縣、管城區(qū)以及新鄭市。2012—2015年以來(lái)，鄭州市東南部區(qū)域逐漸由低值區(qū)變?yōu)橹兄祬^(qū)，主要包括新鄭市和中牟縣，而在這期間高值區(qū)也不斷擴(kuò)大，主要分布于市中心區(qū)域。原因可能是近年來(lái)，鄭州市經(jīng)濟(jì)發(fā)展迅速，市中心人員較集中，汽車尾氣排放比較嚴(yán)重。

圖5 鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度年際空間變化[單位為1015(mol/cm2)]Fig.5 Tropospheric NO2 column density of Zhengzhou city in intergalactic space changes

2.3.2 季節(jié)空間變化特征

鄭州市NO2柱濃度的季節(jié)空間變化幅度較明顯，圖6展示了鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度季節(jié)空間變化特征。

圖6 鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度季節(jié)空間變化[單位為1015(mol/cm2)]Fig. 6 Tropospheric NO2 column density seasonal spatial variation of Zhengzhou

由圖6可知，鄭州市NO2柱濃度的季節(jié)空間變化呈現(xiàn)出由北向南逐漸降低的趨勢(shì)。對(duì)流層NO2柱濃度在季節(jié)變化上大體排序?yàn)槎?秋季>春季>夏季。冬季進(jìn)入采暖期，煤炭的燃燒使大氣中的NO2含量顯著增多，春季和秋季會(huì)出現(xiàn)大量的秸稈燃燒，從而使大氣中NO2濃度增加，而夏季氣溫高，降水多，空氣中NO2濃度容易被稀釋。

2.4NO2柱濃度影響因素分析

在工業(yè)生產(chǎn)、人類活動(dòng)、居民生活、交通運(yùn)輸中都會(huì)產(chǎn)生大量的NO2，同時(shí)城市對(duì)流層的NO2柱濃度也受城市的工業(yè)生產(chǎn)工藝及規(guī)模、環(huán)境治理水平及污染物處理技術(shù)、交通管理水平等因素影響，而這些因素對(duì)大氣中NO2柱濃度的影響機(jī)制和結(jié)構(gòu)無(wú)法量化統(tǒng)計(jì)，只能視為灰色的量，因此可將大氣系統(tǒng)作為一個(gè)灰色系統(tǒng)進(jìn)行分析[22]?；疑P(guān)聯(lián)分析的基本原理是在一個(gè)不確定量的系統(tǒng)里,通過(guò)處理主體要素與相關(guān)影響因素?cái)?shù)據(jù)進(jìn)行分析，從而得到主體要素與各個(gè)相關(guān)影響因素的關(guān)聯(lián)程度，進(jìn)而找到其中的主要影響因素[18]。

利用灰色關(guān)聯(lián)度計(jì)算方法，將鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度年均值作為參考數(shù)列X0(年均值見表1)，選取標(biāo)準(zhǔn)煤消耗量、發(fā)電量、年耗萬(wàn)噸標(biāo)準(zhǔn)煤以上工業(yè)企業(yè)個(gè)數(shù)、汽車保有量、工業(yè)用電量、采暖供熱量以及工業(yè)產(chǎn)值作為影響對(duì)流層NO2柱濃度的影響因素(表2),形成對(duì)比數(shù)列，從而進(jìn)行灰色關(guān)聯(lián)分析，進(jìn)而研究鄭州市NO2的主要影響因素。

表1 鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度年均值Table 1 The annual average concentration of troposphericNO2 column of Zhengzhou 1015mol/cm2

表2 鄭州市NO2柱濃度影響因素的歷史數(shù)據(jù)Table 2 The historical data of NO2 column concentration factors of Zhengzhou

注：數(shù)據(jù)根據(jù)2005—2015年《鄭州統(tǒng)計(jì)公報(bào)》整理。

將原始數(shù)列計(jì)算后，得到參考數(shù)列與對(duì)比數(shù)列的灰色關(guān)聯(lián)系數(shù)和灰色關(guān)聯(lián)度(表3)。

表3 NO2柱濃度與相關(guān)影響因素的關(guān)聯(lián)系數(shù)以及灰色關(guān)聯(lián)度Table 3 The correlation coefficient and gray correlation degree of NO2 column concentration with factors

表3結(jié)果表明,鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度與各個(gè)影響因素間的灰色關(guān)聯(lián)度大小有明顯不同，表明2005—2015年各個(gè)相關(guān)因素都對(duì)鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度有影響，但影響程度有差異。具體為標(biāo)準(zhǔn)煤消耗量>工業(yè)企業(yè)個(gè)數(shù)>采暖供熱量>工業(yè)用電量>發(fā)電量>工業(yè)產(chǎn)值>汽車保有量。鄭州市標(biāo)準(zhǔn)煤消耗量與對(duì)流層NO2柱濃度的灰色關(guān)聯(lián)度最大，為0.956，說(shuō)明鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度的變化主要是由于煤炭的燃燒引起的。而煤炭燃燒主要用于工業(yè)化生產(chǎn)、火力發(fā)電以及寒冷季節(jié)人們生活取暖[23]。

由表3可知，3個(gè)影響因素(工業(yè)企業(yè)個(gè)數(shù)、工業(yè)用電量以及發(fā)電量)與對(duì)流層NO2柱濃度的灰色關(guān)聯(lián)度均比較高，分別為0.885、0.828及0.704，即與煤炭消耗緊密相關(guān)的工業(yè)發(fā)展對(duì)對(duì)流層NO2柱濃度的影響較大。而采暖供熱量與對(duì)流層NO2柱濃度的灰色關(guān)聯(lián)度也高達(dá)0.862，表明寒冷季節(jié)供暖也是大氣中NO2濃度改變的主要因素。由圖4同樣看出冬季鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度明顯高于其他季節(jié)，同樣也表明典型的采暖期煤炭燃燒增多，與灰色關(guān)聯(lián)分析結(jié)果一致。汽車尾氣同樣是大氣中NO2的重要來(lái)源，而汽車保有量與對(duì)流層NO2柱濃度的灰色關(guān)聯(lián)度最低，為0.571，且2013—2015年汽車保有量與對(duì)流層NO2柱濃度的灰色關(guān)聯(lián)系數(shù)也比較小，出現(xiàn)這種狀況的原因可能是與鄭州市近年來(lái)加大黃包車淘汰力度、道路交通設(shè)施完善以及大量汽車都采用油改氣等措施的實(shí)施有很大關(guān)系。綜上可知，鄭州市NO2的主要來(lái)源是工業(yè)化進(jìn)程中煤炭大量燃燒排放所致。因此，相關(guān)部門應(yīng)該充分重視該問題，不斷改進(jìn)工廠的生產(chǎn)加工工藝，廢氣排放之前應(yīng)該加大凈化處理力度。另外，鄭州市在發(fā)展過(guò)程中也應(yīng)該不斷地優(yōu)化產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)，大力發(fā)展第三產(chǎn)業(yè)，進(jìn)一步優(yōu)化第二產(chǎn)業(yè),從而逐步減少大氣中的NO2濃度。

3 結(jié)論

1)鄭州市環(huán)境監(jiān)測(cè)站和煙廠2個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的NO2質(zhì)量濃度實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)與對(duì)流層NO2柱濃度數(shù)據(jù)均呈顯著的正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為0.884 6和0.940 2，說(shuō)明對(duì)流層NO2柱濃度的變化可以較好地反映地面NO2濃度的變化。

2)年際變化上，鄭州市的NO2對(duì)流層柱濃度變化呈現(xiàn)了2005—2008年由14.91×1015mol/cm2逐漸增長(zhǎng)至20.1×1015mol/cm2，然后回落，再由2009年的15.43×1015mol/cm2上升至2013年的20.58×1015mol/cm22階段增長(zhǎng)特點(diǎn)，以及2013—2015年NO2的對(duì)流層柱濃度顯著下降的變化特征。季節(jié)變化則主要呈現(xiàn)出對(duì)流層NO2柱濃度在夏季始終保持在10×1015mol/cm2以下，春季和秋季呈波動(dòng)式變化，冬季變化趨勢(shì)呈“M”型的特點(diǎn)。

3)鄭州市對(duì)流層NO2柱濃度的空間變化分布主要表現(xiàn)為由北部向南部逐漸遞減的趨勢(shì)，年際變化上高值區(qū)與低值區(qū)變化不夠顯著，中值區(qū)近年來(lái)不斷擴(kuò)大。季節(jié)變化上NO2柱濃度主要表現(xiàn)為冬季>秋季>春季>夏季的特點(diǎn)。

4)鄭州市NO2柱濃度的變化主要是由于煤炭燃燒造成的，其標(biāo)準(zhǔn)煤消耗量與NO2柱濃度的灰色關(guān)聯(lián)度高達(dá)0.956。NO2主要來(lái)源包括火力發(fā)電等工業(yè)化進(jìn)程的煤炭燃燒以及寒冷季節(jié)采暖期的煤炭燃燒。整體上鄭州市汽車保有量與對(duì)流層NO2柱濃度的灰色柱濃度最低(0.571)，即鄭州市的大氣NO2來(lái)源中汽車尾氣排放所占的比例相對(duì)較小。

[1] 張彥軍, 牛錚, 王力, 等. 基于OMI衛(wèi)星數(shù)據(jù)的城市對(duì)流層NO2變化趨勢(shì)研究 [J]. 地理與地理信息科學(xué),2008,24(3):96-99.

ZHANG Yanjun,NIU Zheng,WANG Li, et al. Study on tropospheric NO2change trend in cities using OMI satellite data[J]. Geography and Geo-Information Science,2008,24(3):96-99.

[2] CRUTZEN P J. The influence of nitrogen oxides on the atmospheric ozone content [J]. Quarterly Journal of the Royal Meteorological Society,1970,96(408):320-325.

[3] CHAN K L, HARTL A, LAM Y F,et al.Observations of tropospheric NO2using ground based MAX-DOAS and OMI measurements during the Shanghai World Expo 2010[J]. Atmospheric Environment,2015,119:45-58.

[4] ZHAO B, WANG S X, LIU H, et al. NOxemissions in China: historical trends and future perspectives [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2013, 13(19):9 869-9 897.

[5] 周春艷, 厲青, 何穎霞, 等. 山東省近10年對(duì)流層 NO2柱濃度時(shí)空變化及影響因素 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué),2015,35(8):2 281-2 290.

ZHOU Chunyan, LI Qing,HE Yingxia,et al. Spatial-temporal change of tropospheric NO2column density and its impact factors over Shandong province during 2005—2014[J]. China Environmental Science,2015,35(8):2 281-2 290.

[6] JAEGLéL, MARTIN R V, CHANCE K, et al. Satellite mapping of rain-induced nitric oxide emissions from soils [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres (1984—2012),2004,109(D21)：1 729-1 742.

[7] 閆歡歡, 張興贏, 王維和. 衛(wèi)星遙感監(jiān)測(cè)全球和中國(guó)區(qū)域污染氣體NO2和SO2時(shí)空變化 [J]. 科技導(dǎo)報(bào),2015,17:41-51.

YAN Huanhuan,ZHANG Xingying,WANG Weihe. Spatiotemporal variations of NO2and SO2over global region and China by OMI observations during 2004-2014[J]. Science Technology Review,2015,17:41-51.

[8] 劉顯通, 鄭騰飛, 萬(wàn)齊林, 等. OMI遙感珠三角城市群NO2的時(shí)空分布特征及人類活動(dòng)影響分析 [J].熱帶氣象學(xué)報(bào),2015,31(2):193-201.

LIU Xiantong,ZHENG Tengfei,WAN Qilin,et al. Spatio-temporal characteristics of NO2in concentrated prdurban districts and analysis of anthropogenic influences based on OMI remote sensing data[J]. Journal of Tropical Meteorology, 2015, 31(2): 193-201.

[9] 潘本鋒, 李莉娜. 環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)計(jì)算方法與分級(jí)方案比較[J]. 中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè),2016,32(1):13-17.

PAN Benfeng, LI Lina. Comparison of the calculating method and classifying program of air quality index among some countries[J]. Environmental Monitoring in China,2016,32(1):13-17.

[10] 肖鐘盠, 江洪, 程苗苗. 利用OMI遙感數(shù)據(jù)研究中國(guó)區(qū)域大氣 NO2[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2011,10:2 080-2 090.

XIAO Zhongli, JIANG Hong, CHENG Miaomiao. Characteristics of atmospheric NO2over China using OMI remote sensing data[J]. Acta Scientiae Circumstantiae,2011,10:2 080-2 090.

[11] 王躍啟, 江洪, 肖鐘湧, 等. 基于OMI數(shù)據(jù)的中國(guó)臭氧總量時(shí)空動(dòng)態(tài)信息提取 [J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù),2009,32(6):177-180.

WANG Yueqi, JIANG Hong, XIAO Zhongyong,et al. Extracting temporal and spatial distribution information about total ozone amount in China based on OMI satellite data[J]. Environmental Science & Technology,2009,32(6):177-180.

[12] MARAIS E A, JACOB D J, KUROSU T P, et al.Isoprene emissions in Africa inferred from OMI observations of formaldehyde columns[J]. Atmospheric Chemistry and Physics,2012，12(14):6 219-6 235.

[13] KRAMER L J, LEIGH R J, REMEDIOS J J,et al.Comparison of OMI and ground-based in situ and MAX-DOAS measurements of tropospheric nitrogen dioxide in an urban area [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres (1984—2012), 2008, 113(D16)：1-12.

[14] HUIJNEN V, ESKES H J, POUPKOU A, et al. Comparison of OMI NO2tropospheric columns with an ensemble of global and European regional air quality models [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010,10(7):3 273-3 296.

[15] 辛名威, 袁金國(guó), 馬晶晶. 基于OMI衛(wèi)星數(shù)據(jù)的河北省對(duì)流層 NO2垂直柱濃度時(shí)空變化研究 [J]. 湖北農(nóng)業(yè)科學(xué),2014,53(10): 2 290-2 295.

XIN Mingwei, YUAN Jinguo, MA Jingjing. Spatiotemporal changes of tropospheric NO2vertical column densities in Hebei Province based on data of OMI satellite[J]. Hubei Agricultural Sciences,2014,53(10): 2 290-2 295.

[16] 林偉立, 徐曉斌. 衛(wèi)星遙感NO2資料地面驗(yàn)證對(duì)中國(guó)大氣本底觀測(cè)的潛在需求[J]. 氣象, 2011,37(5): 571-575.

LIN Weili, XU Xiaobin. The demands on atmosphere background observations in China to meet the validations of NO2satellite remote sensing data[J]. Meteorological Monthly,2011,37(5):571-575.

[17] 樊慶鋅, 孟憲林, 周定, 等. 佳木斯市東部地區(qū)氣象要素與大氣污染物濃度的灰色關(guān)聯(lián)分析 [J]. 環(huán)境科學(xué)與管理,1999(2):32-33.

FAN Qingxin,MENG Xianlin, ZHOU Ding, et al. Grey correlation analysis of meteorological elements and air pollutant concentrations in the eastern part of Jiamusi city[J]. Environmental Science and management,1999(2):32-33.

[18] 林志周, 權(quán)瑞. 影響鄭州市大氣TSP濃度諸因素的灰色關(guān)聯(lián)分析與彈性分析 [J]. 重慶環(huán)境科學(xué),2001,23(6):52-54.

LIN Zhizhou, QUAN Rui. Grey correlation analysis and elasticity analysis on the influencingfactors of TSP thickness of the atmosphere in Zhengzhou[J]. Chongqing Environmental Science,2001,23(6):52-54.

[19] 孫根年, 吳曉娟, 周立花. 西安大氣SO2/NOx污染時(shí)空變化的分析 [J]. 干旱區(qū)資源與環(huán)境, 2006,20(5):99-103.

SUN Gennian, WU Xiaojuan, ZHOU Lihua. Analysis on temporal and spatial changes of SO2/NOxin Xi’an city[J]. Journal of Arid Land Resources and Environment,2006,20(5):99-103.

[20] 秦福生, 周巖, 王淑琴, 等. 鄭州市主要污染物污染特征及污染趨勢(shì)分析 [J]. 氣象與環(huán)境科學(xué),2007,30(4):63-65.

QIN Fusheng,ZHOU Yan, WANG Shuqin, et al. Analysis of the main pollutant characteristicsand tendency in Zhengzhou[J]. Meteorological and Environmental Sciences,2007,30(4):63-65.

[21] 張義俊, 吳慧敏. 鄭州市大氣污染分析及控制對(duì)策 [J].河南科技,2015,14:136-139.

ZHANG Yijun, WU Huimin. Analysis and control countermeasures of air pollution in Zhengzhou city[J]. Henan Science and Technology,2015,14:136-139.

[22] 徐頌, 陳同慶. 應(yīng)用灰色系統(tǒng)理論對(duì)大氣NO2濃度影響因素的分析及預(yù)測(cè) [J]. 南昌大學(xué)學(xué)報(bào):理科版,2006,30(1):99-102.

XU Song, CHEN Tongqing. Application grey system theory to forecasting and analysis on affectec Factors of atmospheric NO2concentration[J]. Journal of Nanchang University：Natural Science,2006,30(1):99-102.

[23] 許萬(wàn)智, 朱春濤, 陳仲榆, 等. 華北地區(qū)一次重污染天氣的氣象變化過(guò)程分析[J]. 中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè), 2015,31(6):34-40.

XU Wanzhi,ZHU Chuntao,CHEN Zhongyu,et al.The comprehensive analysis of a heavy air pollution episode in North China region in February, 2014[J].Environmental Monitoring in China, 2015,31(6):34-40.

Spatial-TemporalChangesofTroposphericNO2ColumnDensityandItsImpactFactorsinZhengzhou

LIU Yangyang,LIU Minxia,WANG Zhenqian

Geography and Environmental Science，Northwest Normal University，Lanzhou 730070，China

Based on remote sensing data derived from OMI sensor and ground-based observation data in Zhengzhou during 2005-2015, spatial-temporal distribution characteristics of local tropospheric NO2was studyed, and then the main influencing factors of NO2concentration change were analyzed by gray relational method. Compared with the ground observation data, the OMI data showed significant positive correlation with the ground monitoring results and the correlation coefficient was 0.8846 and 0.9402 respectively. The OMI data can better reflect the change of ground concentration of NO2. The tropospheric NO2column density was fluctuated change from 2005 to 2013 and then was significantly reduced in the last two years. Seasonal variation on the concentration of NO2column was mainly for the winter> autumn> spring>summer. Tropospheric NO2column density spatial distribution showed gradually decreasing trend from north to south in Zhengzhou. The interannual variability of high values and lowervalues areas were not obvious, the median area in recent years continued to expand. The results of grey correlation analysis showed that car ownership and tropospheric NO2column density of gray correlation degree a minimum of 0.571. The gray correlation degree of standard coal consumption, industrial electricity consumption as well as heating with tropospheric NO2column density was relatively high, which was 0.956, 0.828 and 0.862 respectively. The atmosphere NO2emissions from industrial process and coal combustion accounts for relatively a large proportion, while the proportion of vehicle emissions was relatively small.

Zhengzhou;OMI;tropospheric NO2column density;temporal and spatial characteristics;gray correlation degree

X87

A

1002-6002(2017)05- 0180- 09

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.05.26

2016-05-19;

2016-08-02

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(31360114)

劉洋洋(1991-)，男，河南洛陽(yáng)人，在讀碩士研究生。

劉旻霞