吸收譜線Doppler展寬對(duì)原子多步光電離的影響

盧肖勇 張小章? 張志忠

1)(清華大學(xué)工程物理系,北京 100084)

2)(核工業(yè)理化工程研究院,天津 300180)

吸收譜線Doppler展寬對(duì)原子多步光電離的影響

盧肖勇1)張小章1)?張志忠2)

1)(清華大學(xué)工程物理系,北京 100084)

2)(核工業(yè)理化工程研究院,天津 300180)

原子法激光同位素分離的核心之一是如何高效地將原子激發(fā)電離.本文從原子法激光同位素分離的實(shí)際情況出發(fā),研究了原子吸收譜線的Doppler展寬對(duì)原子電離率的影響.研究中使用的理論工具是原子激發(fā)電離的密度矩陣方程,并利用數(shù)值計(jì)算方法對(duì)方程進(jìn)行求解.研究結(jié)果表明:當(dāng)吸收譜線有Doppler展寬時(shí),在激光參數(shù)不變的條件下原子電離率會(huì)降低;且當(dāng)激光功率固定時(shí),存在使原子電離率為最大的線寬值.這與已發(fā)表文獻(xiàn)中無Doppler展寬時(shí)的計(jì)算結(jié)果有很大不同.為了追求最佳的原子電離效果,在原子法激光同位素分離系統(tǒng)中激光應(yīng)該盡可能地工作在最佳線寬條件下.如果激光線寬有不可控的隨機(jī)波動(dòng),在技術(shù)上讓激光線寬略大于最佳線寬更為有利.無論如何控制激光線寬,盡可能地降低原子吸收譜線的Doppler展寬都有利于原子電離率的提高.

Doppler展寬,激光線寬,Rabi頻率,電離率

1 引 言

原子多步光電離是原子蒸汽激光同位素分離(atom vapor laser isotope separation,AVLIS)中關(guān)鍵的一步,由于涉及目標(biāo)同位素原子的提取率和分離選擇性,國內(nèi)外許多學(xué)者對(duì)此進(jìn)行了理論［1?9］和實(shí)驗(yàn)研究［10?14］.在已有的理論研究中,原子通常被認(rèn)為處于靜止?fàn)顟B(tài),即不考慮原子在激光傳播方向上運(yùn)動(dòng)產(chǎn)生的吸收譜線Doppler展寬.在一般的原子束光激發(fā)條件下［15?17］,原子在激光傳播方向上的速度分量很小,可以忽略Doppler展寬的影響.但是在AVLIS過程中,當(dāng)工作介質(zhì)的加熱蒸發(fā)功率很高時(shí),原子蒸汽束的Doppler展寬將十分顯著.所以,研究有Doppler展寬條件下的原子光電離是十分必要的.之前有學(xué)者采用Maxwell速率分布描述原子運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致的吸收譜線的Doppler展寬［18］,這種數(shù)學(xué)處理方法顯然是不正確的,因?yàn)橹挥性诩す鈧鞑シ较蛏系脑铀俣确至坎艜?huì)引起吸收譜線的頻移.本文采用Maxwell速度分布來處理這一問題.

原則上運(yùn)用速率方程理論可以求解原子的多步光電離問題［13,14,19］,但是由于速率方程理論本身的局限性,有些激光與原子的相互作用性質(zhì)并未被考慮進(jìn)去,如躍遷的功率展寬問題.而全量子理論又過于復(fù)雜,且在光子數(shù)足夠大的條件下與密度矩陣的計(jì)算結(jié)果一致,因此本文采用密度矩陣方法研究Doppler展寬對(duì)光電離的影響.

本文以文獻(xiàn)［1］中給出的原子光激發(fā)電離密度矩陣方程組為基礎(chǔ),建立了考慮原子吸收譜線Doppler展寬的光激發(fā)電離動(dòng)力學(xué)方程組,運(yùn)用數(shù)值方法對(duì)方程進(jìn)行計(jì)算,根據(jù)計(jì)算結(jié)果分析了Doppler展寬對(duì)原子光電離的影響.

2 考慮Doppler展寬的光激發(fā)電離動(dòng)力學(xué)方程組

在AVLIS中,原子的激發(fā)電離方案如圖1所示.在三束不同頻率激光作用下,原子會(huì)從基態(tài)躍遷到高能態(tài)并電離.由于原子從第二激發(fā)態(tài)(束縛態(tài))到電離態(tài)(非束縛態(tài))的躍遷截面非常小,一般第三束激光是將原子從第二激發(fā)態(tài)激發(fā)到自電離能級(jí)(束縛態(tài)),原子的電離則是通過自電離過程實(shí)現(xiàn)的.由于將原子從第二激發(fā)態(tài)激發(fā)到自電離態(tài)涉及多電子激發(fā),這一問題在理論上還沒有得到很好的解決,唯象引入自電離速率是人們較為常用的方法.且由于自電離態(tài)的能級(jí)展寬較寬,自電離過程對(duì)第三束激光的線寬不敏感,所以我們只對(duì)前兩束激光線寬對(duì)原子電離率的影響做了研究.

圖1 原子多步光電離過程Fig.1.Schematic diagram of multi-step photoionization of atom.

根據(jù)文獻(xiàn)［1］,對(duì)于一個(gè)在激光傳播方向上靜止的原子,圖1的激發(fā)躍遷過程可以用如下的密度矩陣方程組描述:

其中,ρmm表示原子在能級(jí)m上的布居概率,?m為第m步躍遷的Rabi頻率,bm為第m步激光的線寬,R為自電離速率,?m為第m步激光的失諧量,其定義如下:

其中,ωm為第m步激光的頻率,ωm+1,m為原子從m能級(jí)躍遷至m+1能級(jí)吸收譜線的中心頻率.需要說明的是,(1a)—(1g)式中的失諧量、激光線寬所用的數(shù)值均為圓頻率.(1a)—(1g)式表示成矩陣形式為

其中,［ρ11ρ12···ρ33］T為密度矩陣元矢量,A為一個(gè)9×9的系數(shù)矩陣.如果原子在激發(fā)光傳播方向有不為零的速度分量vatom,也就是原子具有橫向速度,則由于Doppler效應(yīng),原子吸收譜線的中心頻率會(huì)有一個(gè)頻移.設(shè)原子橫向速度方向與激光傳播方向相同時(shí)速度為正,則(2)式給出的第m步激光失諧量變?yōu)?/p>

其中,c表示光速.在原子束中有橫向速度不同的各種原子,每種原子都對(duì)應(yīng)著一個(gè)系數(shù)矩陣A(vatom).另一方面,由于AVLIS過程中脈沖激光的脈寬很短(大約在100 ns以下),分離裝置內(nèi)的原子密度也很低(量級(jí)為1013cm?3),可以認(rèn)為在激光持續(xù)作用的時(shí)間段內(nèi)原子之間是沒有碰撞的.這意味著在激光作用過程中,原子的橫向速度不發(fā)生變化,因此以不同橫向速度vatom運(yùn)動(dòng)原子的激發(fā)電離方程組如下:

其中,ρ(vatom,t)為橫向速度vatom運(yùn)動(dòng)原子的密度矩陣元矢量,A(vatom,t)為橫向速度vatom運(yùn)動(dòng)原子的系數(shù)矩陣.其電離率則由(6)式給出:

令f(vatom)表示原子束中原子按橫向速度vatom的分布函數(shù),則原子蒸汽束中所有原子的平均電離率可由(7)式得到:

3 計(jì)算結(jié)果

在下面的計(jì)算結(jié)果中,取自電離速率R=0.5×109s?1,激光作用時(shí)間為30 ns,兩束激光的波長λ1=λ2=500 nm.雖然原子蒸汽束中原子不是處于熱平衡狀態(tài)的,但是為了計(jì)算方便,原子橫向速度分布采用Maxwell分布［20,21］.對(duì)于定性揭示Doppler展寬對(duì)原子激發(fā)電離概率影響的一般規(guī)律來講,這種選擇并不會(huì)帶來原則上的問題.

圖2(a)給出了原子束的電離率隨兩束激光線寬變化的等高線圖,作為對(duì)比,圖2(b)給出了沒有Doppler展寬時(shí)的情況,貼近每條曲線處的數(shù)字表示電離率的大小.從圖2(a)和圖2(b)的差別可以看出,當(dāng)原子吸收譜線沒有Doppler展寬時(shí),激光的線寬越小,原子電離概率越高,當(dāng)兩束激光的線寬均為零時(shí),電離率達(dá)到最大值,這與文獻(xiàn)［1,2］中得到的結(jié)論相同;當(dāng)原子束中的原子吸收譜線有Doppler展寬時(shí),激光線寬對(duì)電離率的影響在性質(zhì)上有了很大的變化.兩束激光都存在一個(gè)最佳的線寬,在兩束激光都取最佳線寬時(shí),原子電離率達(dá)到最大值,單頻激光反而不能獲得好的電離效果.

對(duì)于以上計(jì)算結(jié)果可以給出如下的解釋:單頻激光只能有效激發(fā)某個(gè)橫向速度附近的一小部分原子,大部分具有其他橫向速度的原子則不能被有效激發(fā),最終導(dǎo)致原子的電離率較低;當(dāng)單頻光變?yōu)槎囝l光且線寬逐漸增大時(shí),更大橫向速度范圍內(nèi)的原子會(huì)被激發(fā),使原子的電離率增大;但是這種電離概率的增加不會(huì)隨著線寬的增加而一直增加,原因在于:1)在激光功率一定的條件下,激光線寬的增加會(huì)導(dǎo)致譜功率密度下降,使得譜線中心吸收頻率處于激光線寬內(nèi)的原子受到的激發(fā)減弱;2)激光線寬增加到一定大小之后,同樣的激光線寬增量所覆蓋的原子會(huì)越來越少.以上兩個(gè)因素將導(dǎo)致激光線寬到達(dá)某個(gè)值之后,繼續(xù)增大激光線寬會(huì)導(dǎo)致原子電離概率的下降.從圖2給出的理論計(jì)算可以知道,最佳激發(fā)光線寬遠(yuǎn)小于吸收譜線的Doppler寬度.

圖3是第一步躍遷的Rabi頻率?1取不同值時(shí),電離率隨第一束激光線寬b1的變化曲線,靠近每條曲線處的數(shù)字表示第一步躍遷Rabi頻率?1的大小,黑色三角形的頂點(diǎn)表示每條曲線的最高點(diǎn).可以看出,最佳線寬隨著激光功率(Rabi頻率)的增大而增大.當(dāng)激光功率較低時(shí),激光功率對(duì)最佳線寬的影響尤為顯著,如圖3中所示,Rabi頻率從0.7 GHz增大到1.0 GHz時(shí)(激光功率增大約1倍),第一束激光最佳線寬則由0.98 GHz增加到1.21 GHz.

圖2 電離率隨激光線寬變化的等高線圖 (a)有Doppler展寬;(b)無Doppler展寬;計(jì)算參數(shù) ?1=?2=1.0 GHz,?1=?2=0 GHz,?Doppler=8.0 GHzFig.2.Contours of variation of ionization yield with laser bandwidths:(a)With Doppler broadening;(b)without Doppler broadening.Calculation parameters:?1=?2=1.0 GHz,?1=?2=0 GHz,?Doppler=8.0 GHz.

圖3 不同Rabi頻率下電離率隨激光線寬的變化 計(jì)算參數(shù) ?2=1.0 GHz,?1= ?2=0 GHz,b2=2.0 GHz,?Doppler=8.0 GHzFig. 3. Variation of ionization yield with laser bandwidths at di ff erent Rabi frequency.Calculation parameters:?2=1.0 GHz,?1= ?2=0 GHz,b2=2.0 GHz,?Doppler=8.0 GHz.

圖3中另外一個(gè)值得注意的性質(zhì)是:Rabi頻率越大,Pion-b1曲線在最佳線寬點(diǎn)附近電離率隨線寬變化越緩.這個(gè)現(xiàn)象告訴我們,激光功率較低時(shí),需要嚴(yán)格配置激光線寬.而在激光功率較高的條件下,激光線寬在最佳值附近有一定偏差時(shí)不會(huì)對(duì)電離率有很大影響.當(dāng)激光功率較高時(shí),考慮到最佳線寬點(diǎn)右側(cè)曲線變化較左側(cè)緩慢很多,在激光線寬有不可控制的隨機(jī)波動(dòng)時(shí),可以將激光線寬設(shè)置在比最佳線寬稍大的位置,這樣可以降低線寬的隨機(jī)波動(dòng)對(duì)電離率的影響.

圖4 最佳激光線寬隨Doppler展寬的變化 計(jì)算參數(shù)?1=?2=1.0 GHz,?1=?2=0 GHzFig. 4. Variation of best laser bandwidths with Doppler broadening.Calculation parameters:?1=?2=1.0 GHz,?1=?2=0 GHz.

圖4給出了最佳激光線寬隨原子吸收譜線Doppler展寬的變化.可以看出,最佳線寬隨著Doppler展寬的增大而近似線性增大.另外,第一束激光的最佳線寬總是大于第二束激光的最佳線寬,這是因?yàn)榈谝皇す庠诩ぐl(fā)基態(tài)原子時(shí),在零失諧的條件下,橫向速度接近零的原子更容易被激發(fā)到第一激發(fā)態(tài),因此處于第一激發(fā)態(tài)上原子的橫向速度分布的寬度比基態(tài)原子小,相應(yīng)的第二束激光的最佳線寬也就比第一束激光的最佳線寬要小.

圖5表示電離率隨Doppler展寬的變化曲線,每條曲線上所標(biāo)的數(shù)字是第一束激光的線寬,第二束激光的線寬是固定的.虛線表示兩束激光的線寬均取最佳激光線寬時(shí)電離率隨Doppler展寬的變化.可以看出,無論激光線寬如何選取,電離率都是隨Doppler展寬的增大而下降,這是因?yàn)镈oppler展寬變大,激光需要在更寬的頻率范圍內(nèi)分配功率,導(dǎo)致原子感受到的平均激發(fā)功率下降,因此電離率下降.從圖5中還可以看出,第一束激光線寬越小,電離率隨Doppler展寬增加而減小的速度越快;當(dāng)兩束激光的線寬均取最佳線寬時(shí),電離率隨Doppler展寬增加而減小的速度是最快的.考慮到實(shí)際的AVLIS系統(tǒng)是工作在最佳線寬條件下的,因此降低原子Doppler展寬可以有效地提高原子電離率.

圖5 不同激光線寬下電離率隨Doppler展寬的變化 計(jì)算參數(shù) ?1= ?2=1.0 GHz,?1= ?2=0 GHz,b2=2.0 GHzFig.5.Variation of ionization yield with Doppler broadening at di ff erent laser bandwidths.Calculation parameters:?1=?2=1.0 GHz,?1=?2=0 GHz,b2=2.0 GHz.

4 結(jié) 論

本文在考慮原子吸收譜線Doppler展寬的情況下,對(duì)原子的光電離問題進(jìn)行了研究.得到了如下結(jié)論:在原子吸收譜線有Doppler展寬時(shí),兩束激光在各自取某個(gè)線寬值時(shí)可以使原子的電離概率為最大,即激發(fā)電離效應(yīng)存在最佳的激光線寬;最佳線寬與激光功率和原子譜線的Doppler寬度有關(guān),但是小于Doppler寬度,且第一步激發(fā)光的最佳線寬大于第二步激發(fā)光的最佳線寬;當(dāng)激光線寬在最佳線寬附近波動(dòng)時(shí),原子電離概率對(duì)負(fù)波動(dòng)(指激光線寬向小于最佳值的方向波動(dòng))更為敏感,所以在實(shí)際分離過程中應(yīng)當(dāng)設(shè)置激光線寬略大于最佳線寬.另外,無論在何種條件下,降低原子的Doppler展寬都可以提高原子的電離率,且激光線寬等于最佳線寬時(shí),這種提高尤為顯著.

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In fl uences of Doppler broadening of absorption lines on a multi-step photoionization process of atoms

Lu Xiao-Yong1)Zhang Xiao-Zhang1)?Zhang Zhi-Zhong2)
1)(Department Engineering of Physics,Tsinghua University,Beijing 100084,China)
2)(Research Institute of Physics and Chemical Engineering of Nuclear Industry,Tianjin 300180,China)

Photoexcitation and photoionization of atoms,the central part of atom vapor laser isotope separation(AVLIS),relate to the ionization yield and isotope selectivity directly.Doppler broadening of absorption lines is one of the parameters that in fl uence the photoexcitation and photoionization process of atoms.When evaporation temperature is high or beam equipment is absent,Doppler broadening has obvious in fl uence on the ionization yield because most of atoms are non-resonantly excited.In this paper,we study the in fl uences of Doppler broadening of absorption lines on a multi-step photoexcitation and photoionization process of atoms according to the facts of AVLIS.A Doppler-broadened three-level atom system with two resonant lasers is investigated.The interaction between laser fi eld and atoms is described by a density matrix,which is calculated by fourth-order Runge-Kutta numerical method with variable steps.The results show that the ionization yield of atoms decreases with the increase of Doppler broadening of absorption lines under the same laser parameters.At a constant laser power,the ionization yield reaches its maximum value at the best laser bandwidths,which is di ff erent from that obtained without Doppler broadening,as reported in published papers.Meanwhile,the best laser bandwidth increases with the increase of Rabi frequency and Doppler broadening when other parameters are constant.Moreover,the best bandwidth of the second laser is smaller than that of the fi rst laser in a multi-step photoionization process of atoms.Therefore,lasers should work at the best bandwidths in AVLIS for highest ionization yield.It is advantageous to make laser bandwidths slightly bigger than the best bandwidths technically for smaller fl uctuation of ionization yield,owing to incoercible stochastic volatility in laser bandwidths.The ionization yield increases with the decrease of Doppler broadening,especially at the best laser bandwidths.Therefore,it is necessary to reduce Doppler broadening of atom vapor in laser ionization zone.

Doppler broadening,laser bandwidth,Rabi frequency,ionization yield

15 May 2017;revised manuscript

10 July 2017)

(2017年5月15日收到;2017年7月10日收到修改稿)

10.7498/aps.66.193201

?通信作者.E-mail:zhangxzh@mail.tsinghua.edu.cn

?2017中國物理學(xué)會(huì)Chinese Physical Society

PACS:32.80.–t,32.80.Fb,42.50.Hz

10.7498/aps.66.193201

?Corresponding author.E-mail:zhangxzh@mail.tsinghua.edu.cn