• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    基于多重散射光理論的石油焦/褐煤共成漿穩(wěn)定性的研究

    2017-09-25 08:27:06任陽光徐志強(qiáng)鄭家興胡佳木
    煤炭學(xué)報(bào) 2017年8期
    關(guān)鍵詞:石油焦焦煤褐煤

    任陽光,徐志強(qiáng),周 燕,鄭家興,李 群,胡佳木,邵 帥

    (中國(guó)礦業(yè)大學(xué)(北京) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,北京 100083)

    基于多重散射光理論的石油焦/褐煤共成漿穩(wěn)定性的研究

    任陽光,徐志強(qiáng),周 燕,鄭家興,李 群,胡佳木,邵 帥

    (中國(guó)礦業(yè)大學(xué)(北京) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,北京 100083)

    利用基于多重散射光技術(shù)的Turbiscan LAB穩(wěn)定性分析儀,從宏觀相分離程度和介觀顆粒粒度的角度研究了石油焦/褐煤配比對(duì)混合漿體穩(wěn)定性的影響。結(jié)果表明:焦煤比>7∶3時(shí),漿體在靜置0~7 d內(nèi)出現(xiàn)明顯的顆粒團(tuán)聚并遷移的現(xiàn)象,且焦煤比越大,頂部分層厚度越大,顆粒向下遷移速率越大。焦煤比<7∶3時(shí),漿體在靜置1~7 d內(nèi)顆粒團(tuán)聚,漿體整體的平均粒徑增大但沒有因遷移形成明顯的澄清層。焦煤比>6∶4時(shí),漿體在0~90 min內(nèi)頂部較大顆粒的沉降造成中部平均粒徑增大;1~7 d內(nèi)中部大顆粒團(tuán)聚并逐漸向下遷移,中部平均粒徑逐漸減小。焦煤比≤6∶4時(shí),漿體平均粒徑在0~90 min內(nèi)保持穩(wěn)定不變;1~7 d內(nèi)中部顆粒團(tuán)聚但沒有遷移,中部平均粒徑逐漸增大。在靜置7 d中,不同焦煤比漿體穩(wěn)定性由好到壞的焦煤比順序?yàn)椋?∶10和5∶5最好,其次依次為6∶4,7∶3,8∶2,9∶1,10∶0。因此從宏觀和介觀角度分析,焦煤比>7∶3的混合漿體由于顆粒聚結(jié)和遷移導(dǎo)致體系析水、分層及不穩(wěn)定;焦煤比≤7∶3的混合漿體顆粒在靜置過程中團(tuán)聚但不遷移,體系穩(wěn)定性較好。

    石油焦;褐煤;混合漿;穩(wěn)定性;多重散射光理論

    石油焦是原油經(jīng)蒸餾將輕重質(zhì)油分離后,重質(zhì)油再經(jīng)熱裂轉(zhuǎn)化而成的產(chǎn)品,是延遲焦化裝置的副產(chǎn)品[1]。由于石油焦的熱值高、水分低而且揮發(fā)分低,將它與水、添加劑混合可制成固體濃度很高的水焦?jié){,水焦?jié){可代油燃燒、氣化。但石油焦的揮發(fā)分較低、固體顆粒密度大,制成的水焦?jié){穩(wěn)定性差,這大大制約了水焦?jié){的發(fā)展和應(yīng)用[2]。針對(duì)水焦?jié){穩(wěn)定性較差的問題,許多學(xué)者發(fā)現(xiàn)使用黃原膠作為穩(wěn)定劑能有效改善水焦?jié){的穩(wěn)定性和流變性[3-4]。但黃原膠價(jià)格較貴,無法大規(guī)模投入應(yīng)用,因此如果能有效解決石油焦制備的漿體燃料穩(wěn)定性差的問題,它將成為極具優(yōu)勢(shì)的代油燃料。

    我國(guó)褐煤資源儲(chǔ)量豐富,已探明的褐煤保有儲(chǔ)量1 311.42億t,約占全國(guó)煤炭總儲(chǔ)量的13%[5]。由于褐煤水分高、發(fā)熱量低以及揮發(fā)分高,將其直接外運(yùn)易發(fā)生自燃而且不經(jīng)濟(jì)[6]。利用褐煤制備的水煤漿為煤化工原料并就地進(jìn)行化學(xué)轉(zhuǎn)化是褐煤的重要出路之一,褐煤由于內(nèi)水含量高、孔隙發(fā)達(dá)、極性官能團(tuán)豐富、絲質(zhì)組含量多,將其制成褐煤水煤漿時(shí)成漿濃度低[7-8],但穩(wěn)定性很好,因此提高褐煤的可制漿濃度將有效擴(kuò)大其應(yīng)用范圍。

    將石油焦配褐煤制備混合漿體,一方面可以解決石油焦制備水焦?jié){時(shí)漿體穩(wěn)定性差的問題,另一方面可以解決褐煤制備水煤漿時(shí)成漿濃度低的問題。這樣可以使混合漿體成漿濃度提高的同時(shí),穩(wěn)定性得到改善,達(dá)到優(yōu)勢(shì)互補(bǔ)[9-10]。石油焦配褐煤共成漿課題已有一定的研究基礎(chǔ),高夫燕等[10]認(rèn)為褐煤與石油焦干基質(zhì)量比為2∶3時(shí)可以制備出漿體濃度大于60%、穩(wěn)定性好的假塑性漿體。但前人在表征漿體的穩(wěn)定性時(shí)均使用的是傳統(tǒng)的靜置觀察法或棒插法,這些方法受主觀因素影響、不能定量分析而且還會(huì)破壞樣品結(jié)構(gòu)等,除此之外并沒有具體分析石油焦/褐煤混合漿體不穩(wěn)定的原因,因此本文采用基于多重散射光理論的Turbiscan LABTM系列來表征、量化及實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)不同石油焦/褐煤配比對(duì)混合漿體穩(wěn)定性的影響[11-16],從宏觀和介觀尺度上分析混合漿體在靜置7 d中的穩(wěn)定性變化。通過不同焦煤比混合漿體背散射光的指紋圖譜,初步鑒定混合漿體的不穩(wěn)定性。通過對(duì)不同焦煤比混合漿體中部平均粒徑的測(cè)量,同時(shí)結(jié)合樣品頂部BS及體積分?jǐn)?shù)φ變化情況,表征顆粒粒徑的變化程度同時(shí)分析頂部顆粒的遷移程度。計(jì)算不同焦煤比混合漿體頂部分層的厚度特征,計(jì)算樣品頂部粒子的遷移速率。測(cè)定不同焦煤比漿體穩(wěn)定性動(dòng)力學(xué)指數(shù)(TSI)的變化,清楚并客觀地比較不同樣品在靜置7 d內(nèi)穩(wěn)定性差異,為石油焦和褐煤的綜合利用提供理論依據(jù)。

    1 實(shí)驗(yàn)樣品與方法

    1.1 樣品及藥劑

    實(shí)驗(yàn)樣品選用廣東佛山某廠的石油焦及蒙東地區(qū)的褐煤,樣品的工業(yè)分析、元素分析以及發(fā)熱量分析見表1。由表1可以看出:該石油焦的碳含量以及發(fā)熱量高、水分及灰分較低,可以制備出高濃度的漿體燃料;褐煤的水分、灰分及揮發(fā)分都比較高,然而碳含量較低,能制備出濃度低但穩(wěn)定性較好的漿體燃料。實(shí)驗(yàn)選用KY33(以萘磺酸鹽為主,加入一定的碳酸鈉及其他物質(zhì)制備的混合藥劑)作為制備石油焦/褐煤混合漿的分散劑。

    表1石油焦和褐煤的工業(yè)分析及元素分析
    Table1Proximateandultimateanalysisofpetcokeandlignite

    樣品工業(yè)分析/%MtAdVdafFCdafQbar/(MJ·kg-1)元素分析/%CdafHdafNdafSdafOdaf石油焦1290491109889134328769241195383419褐煤2061166350034997183572305220831142050

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    石油焦和褐煤分別破碎到3 mm以下,然后用球磨機(jī)磨制不同的時(shí)間以達(dá)到相似的粒度分布(石油焦和褐煤的粒度分布如圖1所示)并作為制備混合漿體的實(shí)驗(yàn)樣品。將石油焦與褐煤分別按照干基質(zhì)量比10∶0,9∶1,8∶2,7∶3,6∶4,5∶5和0∶10,占樣品干基質(zhì)量1%的分散劑,與一定質(zhì)量的水在自制高扭力攪拌器上制備成混合漿體。NXS-4C旋轉(zhuǎn)黏度計(jì)和Sartorius MA35型全自動(dòng)水分儀分別來測(cè)定混合漿體的黏度和濃度;Turbiscan LABTM穩(wěn)定性分析儀用來分析混合漿體的靜態(tài)穩(wěn)定性[17-18]。將制備好的混合漿體倒入高度為55 mm的透明玻璃制樣品瓶中,設(shè)定背散射光檢測(cè)儀器和紅外光源沿樣品瓶軸向高度每40 μm掃描一次。掃描過程分為4個(gè)階段:第1階段為1次/2 min,掃描5次;第2階段為1次/5 min,掃描6次;第3階段為1次/10 min,掃描6次;第4階段為1次/24 h,掃描7次得到不同比例石油焦/褐煤混合漿體的指紋圖譜,計(jì)算它們?cè)诓煌瑫r(shí)間段的背散射光值(BS)、以及穩(wěn)定性動(dòng)力學(xué)指數(shù)(TSI),如果TSI值越小,則漿體的靜態(tài)穩(wěn)定性越好。

    圖1 石油焦和褐煤顆粒的粒度分布Fig.1 Particle size distribution curves of petcoke and lignite

    1.3 Turbiscan LAB穩(wěn)定性分析儀測(cè)試原理

    Turbiscan LABTM系列是利用多重光散射(MLS)的原理,通過測(cè)量透射光和背散射強(qiáng)度的變化,就可以知道樣品在某一截面濃度或顆粒粒徑的變化[19-20]。由于混合漿體是不透明樣品,因此測(cè)試過程中測(cè)量的是樣品的背散射光通量BS。樣品的BS與光子自由程l*成反比,根據(jù)米氏理論[21-22],l*與樣品中粒子的平均粒徑d成正比,與樣品中分散相的體積分?jǐn)?shù)φ成反比,它們之間的關(guān)系如式(1)所示:

    式中,l*為光子平均運(yùn)動(dòng)自由程,表示光子在分散體系中的穿越距離;g和Qs均為米氏理論中的參數(shù)。

    Turbiscan LABTM系列可通過測(cè)得樣品BS值隨靜置時(shí)間的變化來直接判斷樣品是否發(fā)生了沉淀、上浮或者絮凝/聚并;除此之外,可以通過計(jì)算樣品的穩(wěn)定性動(dòng)力學(xué)指數(shù)(TSI)來量化和比較不同樣品的不穩(wěn)定性,其計(jì)算公式如式(2)所示:

    式中,h和H分別為掃描點(diǎn)的高度和樣品的總高度。

    2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及討論

    2.1 石油焦/褐煤混合漿體濃度

    測(cè)定不同焦煤比混合漿體的濃度-黏度關(guān)系,得到不同焦煤比樣品在表觀黏度為1 000 mPa·s時(shí)的濃度(即定黏濃度),結(jié)果見表2。隨焦煤比的減小,混合漿體的定黏濃度逐漸降低,焦煤比<6∶4時(shí),混合漿體的濃度低于60%,說明石油焦含量越少,混合漿體的定黏濃度越低。

    表2不同焦煤比混合漿體的定黏濃度
    Table2Solidconcentrationofmixtureslurrieswithdifferentpetcoke/lignitemassratios

    焦煤比10∶09∶18∶27∶36∶45∶50∶10定黏濃度/%6808672666466285597756584483

    2.2 石油焦/褐煤混合漿體背散射光通量BS

    將不同配比的石油焦/褐煤制成的混合漿體緩慢倒入玻璃瓶樣品瓶中,并將測(cè)試瓶緩慢而平穩(wěn)地放入儀器內(nèi),按照設(shè)定的程序進(jìn)行掃描測(cè)量得到不同焦煤比混合漿體BS隨靜置時(shí)間的變化。圖2為Turbiscan LAB測(cè)定的不同焦煤比混合漿體的背散射光圖譜。

    根據(jù)圖2中不同焦煤比混合漿體的背散射光掃描圖譜,將樣品瓶底部1 mm以上分區(qū)域分析:底部1~4 mm,中部4~37 mm,頂部37~48 mm。由圖2可以明顯看出,焦煤比為10∶0的漿體在頂部37.62~47.8 mm出現(xiàn)澄清層;焦煤比為9∶1的漿體在39.8~47.89 mm出現(xiàn)澄清層;焦煤比為8∶2的漿體在頂部44.1~47.72 mm出現(xiàn)澄清層;焦煤比為7∶3,6∶4,5∶5和0∶10的漿體頂部均未見明顯的澄清區(qū)。混合漿體頂部澄清區(qū)高度隨焦煤比的降低逐漸減小直至消失,說明焦煤比的減小會(huì)使混合漿體的穩(wěn)定性提高。焦煤比為10∶0,9∶1和8∶2漿體的澄清區(qū)的BS隨靜置時(shí)間的延長(zhǎng)逐漸增大,說明頂部澄清區(qū)越來越多粒徑較大的顆粒先沉降,造成平均粒徑逐漸減小。為了更清地楚觀察不同焦煤比漿體在靜置過程中穩(wěn)定性的變化情況,對(duì)漿體的穩(wěn)定性進(jìn)行分時(shí)間段討論:即前10 min,10~90 min和7 d內(nèi)樣品中部平均粒徑變化、頂部分層厚度和顆粒遷移速率的變化以及穩(wěn)定性動(dòng)力學(xué)指數(shù)(TSI)的變化。

    圖2 不同焦煤比混合漿體的背散射光圖譜Fig.2 Back scattering spectra of mixture slurries with different petcoke/lignite mass ratios

    2.3 石油焦/褐煤混合漿體平均粒徑的變化

    石油焦/褐煤混合漿體屬于熱力學(xué)不穩(wěn)定體系,體系在靜置過程中會(huì)發(fā)生失穩(wěn)現(xiàn)象,產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因主要是漿體中顆粒遷移以及粒徑變化。Turbiscan LABTM系列穩(wěn)定性分析儀可以直接分析樣品的平均粒徑變化,但只有在體積分?jǐn)?shù)φ變化不大的情況下可測(cè)定體系的平均粒徑[23-25],因此實(shí)驗(yàn)從介觀顆粒粒度角度出發(fā)測(cè)定了不同焦煤比混合漿體在不同時(shí)間段內(nèi)中部平均粒徑的變化,如圖3所示。

    由圖3可以看出,在10 min內(nèi)焦煤比為10∶0,9∶1和8∶2的漿體的平均粒徑增大幅度越來越大,煤焦比為7∶3的漿體中部粒徑先增大后保持不變,其余3種漿體樣品的粒徑幾乎沒變化。10~90 min,焦煤比為10∶0,9∶1,8∶2和7∶3的漿體的平均粒徑增幅逐漸降低,焦煤比為6∶4,5∶5和0∶10的漿體平均粒徑仍然保持穩(wěn)定不變。靜置1~7 d,焦煤比為10∶0,9∶1和8∶2的漿體的平均粒徑降幅逐漸縮小;焦煤比為7∶3,6∶4,5∶5和0∶10的漿體Δd逐漸增大,顆粒的平均粒徑越來越大。為了更加清楚地說明樣品中部平均粒徑變化的原因,分析了不同時(shí)間段內(nèi)樣品頂部ΔBS和體積濃度Δφ的變化,如圖4,5所示。

    由圖4和圖5可以看出,在0~10 min,焦煤比為10∶0和9∶1的漿體頂部BS值迅速增大、體積分?jǐn)?shù)φ迅速降低,由式(1)說明樣品頂部BS的增大主要是由于大顆粒沉降、頂部平均粒徑減小,從而導(dǎo)致中部平均粒徑增加;焦煤比為8∶2的漿體頂部BS值稍稍增大、體積分?jǐn)?shù)φ逐漸減小,說明漿體頂部少量大顆粒向中部遷移,同時(shí)中部顆粒之間團(tuán)聚,造成中部平均粒徑的逐漸增加;焦煤比為7∶3的漿體頂部BS值稍稍增大、體積分?jǐn)?shù)φ變化不大,說明漿體頂部極少量的大顆粒向中部遷移,主要是因?yàn)橹胁款w粒團(tuán)聚導(dǎo)致中部平均粒徑增加;焦煤比為6∶4,5∶5和0∶10的漿體頂部BS值和體積分?jǐn)?shù)φ變化很小,說明這段時(shí)間內(nèi)頂部沒有發(fā)生大顆粒的遷移和顆粒的團(tuán)聚現(xiàn)象,這樣樣品中部的平均粒徑變化不大。在10~90 min,焦煤比為10∶0,9∶1,8∶2漿體頂部BS越來越大、體積分?jǐn)?shù)φ越來越小,說明樣品頂部越來越多的顆粒沉降,導(dǎo)致中部粒徑逐漸增加,但是增加幅度越來越小,說明中間大顆粒開始向底部遷移;焦煤比為7∶3的漿體頂部BS值變化不明顯、體積分?jǐn)?shù)φ逐漸降低,說明樣品中少量大顆粒向中部遷移使中部平均粒徑增加;其余樣品頂部BS值和體積分?jǐn)?shù)φ變化不明顯,說明漿體在這段時(shí)間內(nèi)比較穩(wěn)定。在靜置1~7 d,焦煤比為10∶0,9∶1和8∶2的漿體的ΔBS>0且|ΔBS|逐漸減小,Δφ<0且|Δφ|逐漸減小,說明BS值的減小是由于大量大顆粒的沉降使得樣品頂部平均粒徑大幅度減小,這主要是因?yàn)榛旌蠞{體中石油焦顆粒占較大比例,顆粒間的疏水作用力和范德華作用占主導(dǎo),使顆粒聚結(jié)并在重力作用下逐漸向下遷移,導(dǎo)致體系失穩(wěn)。焦煤比為7∶3和6∶4的漿體頂部ΔBS值逐漸減小,Δφ略微減小,說明在這段時(shí)間內(nèi)樣品中顆粒團(tuán)聚并有很小一部分大顆粒向下遷移;焦煤比為5∶5和0∶10的漿體頂部ΔBS值逐漸減小,Δφ保持不變,說明在這段時(shí)間樣品中顆粒團(tuán)聚平均粒徑增大但沒有向下遷移,中部顆粒平均粒徑增大來源于顆粒之間的相互團(tuán)聚,整個(gè)體系較為穩(wěn)定,這主要是因?yàn)殡S褐煤比例的增加,褐煤顆粒之間能夠形成較為穩(wěn)定的三維空間網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),同時(shí)顆粒與鏈狀的分散劑分子發(fā)生穿插作用而形成較為穩(wěn)定的固-液膠體結(jié)構(gòu),阻礙或者拖住較大顆粒的遷移沉降。

    圖3 不同焦煤比漿體在不同時(shí)間段內(nèi)中部平均粒徑的變化Fig.3 Changes on the average particle size of mixture slurries with different petcoke/lignite mass ratios in different time periods

    圖4 不同焦煤比漿體在不同時(shí)間段內(nèi)頂部ΔBS的變化Fig.4 Changes on the top ΔBS of mixture slurries with different petcoke/lignite mass ratios in different storage time periods

    圖5 不同焦煤比漿體在不同時(shí)間段內(nèi)頂部Δφ的變化Fig.5 Changes on the top Δφ of mixture slurries with different petcoke/lignite mass ratios in different storage time periods

    由此可以判斷:0~10 min,焦煤比為10∶0和9∶1的漿體中部平均粒徑的增大主要來源于頂部大顆粒的遷移;焦煤比為8∶2的漿體中部平均粒徑的增大主要源于頂部大顆粒的遷移少部分是因?yàn)轭w粒之間相互團(tuán)聚;焦煤比為和7∶3的漿體中部平均粒徑的增大主要是因?yàn)轭w粒之間的相互團(tuán)聚。10~90 min,焦煤比為10∶0,9∶1,8∶2和7∶3的漿體的平均粒徑增幅逐漸降低,主要是因?yàn)轫敳亢椭胁看箢w粒逐漸向下遷移。1~7 d,焦煤比為10∶0,9∶1,8∶2的漿體中部平均粒徑減小幅度降低,主要是因?yàn)橹胁看箢w粒逐漸向底部遷移同時(shí)中部顆粒之間相互團(tuán)聚;1~7 d,焦煤比為7∶3,6∶4,5∶5和0∶10混合漿體中部平均粒徑的增大源于顆粒之間相互團(tuán)聚,但顆粒不遷移體系處于相對(duì)穩(wěn)定的狀態(tài)。

    2.4 石油焦/褐煤混合漿體頂部分層厚度的變化

    選取不同焦煤比的漿體樣品頂部為測(cè)試區(qū)域,從宏觀相分離的角度考察頂部分層厚度在不同靜置時(shí)間段內(nèi)的變化,結(jié)果如圖6所示。

    圖6 不同焦煤比漿體在不同時(shí)間段內(nèi)頂部分層厚度的變化Fig.6 Changes on the top layer thickness of mixture slurries with different petcoke/lignite mass ratios in different storage time periods

    由圖6可以看出,0~10 min、10~90 min及1~7 d只有焦煤比為10∶0,9∶1和8∶2的漿體出現(xiàn)明顯的分層,且分層厚度越來越大甚至出現(xiàn)澄清層,說明它們的頂部體積分?jǐn)?shù)和平均粒徑明顯減小;焦煤比為7∶3和6∶4的漿體在5~7 d出現(xiàn)較小的分層厚度,說明在這段時(shí)間內(nèi)樣品頂部體積分?jǐn)?shù)稍有減小;焦煤比為5∶5和0∶10的漿體在0~7 d未見明顯分層,說明漿體整體穩(wěn)定性很好。

    石油焦比例較大的漿體在2 min時(shí)就開始產(chǎn)生分層,說明樣品中大顆粒的遷移速度較快,導(dǎo)致顆粒的差異沉降影響漿體的穩(wěn)定性。因此考察了不同焦煤比漿體頂部在0~10 min和10~90 min顆粒的平均遷移速率,結(jié)果見表3。由表3可以看出,0~10 min隨焦煤比的減小,顆粒的平均遷移速率逐漸減小,焦煤比低于7∶3后未見顆粒遷移;10~90 min,顆粒的遷移速率隨焦煤比的減小逐漸減小,焦煤比為7∶3的漿體開始出現(xiàn)顆粒緩慢的遷移,焦煤比再減小,漿體未見顆粒的遷移,說明石油焦含量越少,顆粒向下遷移速度越慢,顆粒向下遷移的越少,漿體越穩(wěn)定。

    表3不同焦煤比漿體頂部在不同時(shí)間段內(nèi)顆粒的平均遷移速率
    Table3Averagemigrationrateofmixtureslurrieswithdifferentpetcoke/lignitemassratiosindifferentstoragetimeperiods

    0~10min焦煤比粒子遷移速率/(μm·min-1)10~90min焦煤比粒子遷移速率/(μm·min-1)10∶01198310∶016679∶1110009∶115908∶256178∶26007∶307∶33676∶406∶405∶505∶500∶1000∶100

    2.5 石油焦/褐煤混合漿體TSI的變化

    通過計(jì)算不同焦煤比漿體在不同靜置時(shí)間段內(nèi)穩(wěn)定性動(dòng)力學(xué)指數(shù)來直觀地比較不同樣品的靜態(tài)穩(wěn)定性,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖7所示。靜置0~90 min,樣品的TSI均呈現(xiàn)線性增加,且焦煤比為10∶0,9∶1和8∶2的漿體增加幅度較大,樣品的穩(wěn)定性由好至壞的焦煤比排序?yàn)椋?∶5,6∶4,7∶3,8∶2,0∶10,9∶1,10∶0;靜置1~7 d,樣品的TSI均逐漸增加,且焦煤比為10∶0,9∶1的漿體TSI增幅較大,樣品穩(wěn)定性由好至壞的焦煤比排序?yàn)椋?∶10和5∶5最好,其次依次為:6∶4,7∶3,8∶2,9∶1,10∶0,與靜置90 min內(nèi)的穩(wěn)定性順序略有不同,說明樣品中顆粒的遷移和團(tuán)聚在靜置過程中是發(fā)生變化的。

    圖7 不同焦煤比混合漿體在不同時(shí)間段內(nèi)穩(wěn)定性動(dòng)力學(xué)指數(shù)的變化Fig.7 Changes on the “TSI” of mixture slurries with different petcoke/lignite mass ratios in different storage time periods

    3 結(jié) 論

    (1)焦煤比>7∶3的漿體在整個(gè)靜置過程中出現(xiàn)明顯的顆粒團(tuán)聚并沉降的現(xiàn)象,且焦煤比越大,頂部分 層厚度越大,顆粒的遷移速率越大。焦煤比≤7∶3的漿體在靜置初期0~90 min未出現(xiàn)明顯的顆粒團(tuán)聚或遷移現(xiàn)象,但在靜置1~7 d出現(xiàn)明顯的顆粒聚結(jié),漿體整體的平均粒徑增大。

    (2)焦煤比>6∶4的漿體在0~90 min,頂部較大顆粒的沉降以及中部顆粒的團(tuán)聚造成中內(nèi)部平均粒徑增大;1~7 d頂部和中部顆粒團(tuán)聚并逐漸向下底部遷移,平均粒徑逐漸減小。焦煤比≤6∶4的漿體在1~7 d顆粒逐漸團(tuán)聚造成中部顆粒平均粒徑增大。

    (3)靜置7 d,根據(jù)不同焦煤比混合漿體的TSI變化,它們的穩(wěn)定性由好到壞的焦煤比排序?yàn)?∶10和5∶5最好,其次依次為6∶4,7∶3,8∶2,9∶1,10∶0。

    (4)從宏觀和介觀角度分析,焦煤比>7∶3的混合漿體由于顆粒聚結(jié)和遷移導(dǎo)致體系析水、分層及不穩(wěn)定;焦煤比≤7∶3的混合漿體顆粒在靜置過程中團(tuán)聚但不遷移,體系穩(wěn)定性較好。

    [1] 展秀麗.石油焦成漿特性及不同添加物對(duì)石油焦氣化反應(yīng)活性的影響研究[D].上海:華東理工大學(xué),2011:1-20. ZHAN Xiuli.The researeh on petroleum coke slurryability and the influence of different additives on petroleum coke gasifieation reaetivity[D].Shanghai:East China University of Science and Technology,2011:1-20.

    [2] 鄒建輝,楊波麗,龔凱峰,等.石油焦成漿性能的研究[J].化學(xué)工程,2008,36(3):22-25. ZOU Jianhui,YANG Boli,GONG Kaifeng,et al.Research on slurryability of petroleum coke[J].Chemical Engineering,2008,36(3):22-25.

    [3] DAVID J Marchand,ALEXANDER Abrams,BRENNAN R Heiser,et al.Rheological modifiers for petroleum coke-water slurry[J].Fuel Processing Technology,2016,144:290-298.

    [4] BRIAN P Williams,SHUBHAM Pinge,YOUNG-KWANG Kim,et al.Enhanced dispersion and stability of petroleum coke water slurries via triblock copolymer and xanthan gum:Rheological and adsorption studies[J].Langmuir,2015,31:8989-8997.

    [5] 唐慧儒,黃鎮(zhèn)宇,王智化,等.褐煤脫水提質(zhì)技術(shù)的研究與進(jìn)展[J].能源工程,2014(1):12-17. TANG Huiru,HUANG Zhengyu,WANG Zhihua,et al.Research progress on upgrading technology of lignite[J].Energy Engineering,2014(1):12-17.

    [6] 任瑞晨,徐志強(qiáng).煤炭資源綜合開發(fā)與利用[M].徐州:中國(guó)礦業(yè)大學(xué)出版社,2008:18-82. REN Ruichen,XU Zhiqiang.Comprehensive development and utilization of coal resources[M].Xuzhou:China University Mining & Technology Press,2008:18-82.

    [7] 涂亞楠.顆粒級(jí)配及界面改性提高褐煤成漿濃度的研究[D].北京:中國(guó)礦業(yè)大學(xué)(北京),2013:38-50. TU Yanan.Experimental research on improving lignite slurry-ability by packing efficiency optimizing and interface modification[D].Beijing:China University of Mining and Technology(Beijing),2013:38-50.

    [8] 任陽光,曹志華,孫陽陽,等.褐煤經(jīng)微波改性后界面特性的變化對(duì)其成漿性的影響[J].煤炭學(xué)報(bào),2016,41(S2):529-535. REN Yangguang,CAO Zhihua,SUN Yangyang,et al.Effects of changes in interfacial properties of lignite under microwave irradiation on its slurry ability[J].Journal of China Coal Society,2016,41(S2):529-535.

    [9] 楊波麗,龔凱峰,鄒建輝,等.褐煤與石油焦共成漿性研究[J].燃料化學(xué)學(xué)報(bào),2008,36(4):391-396. YANG Boli,GONG Kaifeng,ZOU Jianhui,et al.Slurryability of lignite and petroleum coke mixture[J].Journal of Fuel Chemistry and Technology,2008,36(4):391-396.

    [10] 高夫燕,劉建忠,岑可法.褐煤與石油焦的共成漿特性及機(jī)理研究[J].熱力發(fā)電,2014,43(6):92-97. GAO Fuyan,LIU Jianzhong,CEN Kefa.Characteristics and mechanism of co-slurry of lignite and petroleum coke[J].Thermal Power Generation,2014,43(6):92-97.

    [11] 張小軍,馮建國(guó),劉尚鐘,等.利用多重光散射技術(shù)研究吡蟲啉懸浮劑的物理穩(wěn)定性[J].光譜學(xué)與光譜分析,2013,33(2):423-427. ZHANG Xiaojun,FENG Jianguo,LIU Shangzhong,et al.Physical stability of imidacloprid suspension concentrate studied by the multiple light scattering technique[J].Spectroscopy and Spectral Analysis,2013,33(2):423-427.

    [12] 馮建國(guó),郁倩瑤,史雅麗,等.Turbiscan Lab分散穩(wěn)定性分析儀研究異丙甲草胺水乳劑物理穩(wěn)定性[J].中國(guó)農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào),2015,20(6):152-159. FENG Jianguo,YU Qianyao,SHI Yali,et al.Study on the physical stability of metolachlor emulsionoil in water by Turbiscan Lab analyzer[J].Journal of China Agricultural University,2015,20(6):152-159.

    [13] 江漩濤,敬加強(qiáng),杜磊,等.TURBISCAN LAB穩(wěn)定性分析儀研究稠油乳狀液穩(wěn)定性[J].現(xiàn)代化工,2016,36(1):176-181. JIANG Xuantao,JING Jiaqiang,DU Lei,et al.Study on heavy oil emulsion stability by using Turbiscan Lab[J].Modern Chemical Industry,2016,36(1):176-181.

    [14] 馮建國(guó),張小軍,何羽薇,等.多重光散射技術(shù)及其在農(nóng)藥制劑穩(wěn)定性研究中的應(yīng)用[J].農(nóng)業(yè)科學(xué)與管理,2014,35(12):56-61. FENG Jianguo,ZHANG Xiaojun,HE Yuwei,et al.Multiple light scattering technology and ins application in study on pesticide formulation stability[J].Pesticide Science Adminition,2014,35(12):56-61.

    [15] 黃翔峰,王旭慧,陸麗君,等.多尺度研究油水乳狀液穩(wěn)定性的技術(shù)進(jìn)展[J].化工進(jìn)展,2016,35(1):26-31. HUANG Xiangfeng,WANG Xuhui,LU Lijun,et al.Technical progress of multiscale study on oil-water emulsion stability[J].Chemical Industry and Engineering Progress,2016,35(1):26-31.

    [16] JULIANO P,KUTTER A,CHENG L J.Enhanced creaming of milk fat globules in milk emulsions by the application of ultrasound and detection by means of optical methods[J].Ultrasonics Sonochemistry,2011,18(5):963-973.

    [17] FENG Jianguo,SHI Yali,YU Qianyao,et al.Effect of emulsifying process on stability of pesticide nanoemulsions[J].Colloids and Surfaces A:Physicochem.Eng.Aspects,2016,497:286-292.

    [18] MO Songping,ZHU Kangda,YIN Tao,et al.Phase change characteristics of ethylene glycolsolution-based nanofluids for subzero thermal energy storage[J].Int.J.Energy Res.,2017,41:81-91.

    [19] 孫美潔,徐志強(qiáng),涂亞楠,等.基于多重光散射原理的水煤漿穩(wěn)定性分析研究[J].煤炭學(xué)報(bào),2015,40(3):659-664. SUN Meijie,XU Zhiqiang,TU Yanan,et al.Research on the stability of CWS on the multiple light scattering principle[J].Journal of China Coal Society,2015,40(3):659-664.

    [20] 徐志強(qiáng),孫美潔,鄭劍平,等.粒徑分布對(duì)水焦?jié){性質(zhì)的影響[J].燃料化學(xué)學(xué)報(bào),2015,43(8):940-945. XU Zhiqiang,SUN Meijie,ZHENG Jianping,et al.Effect of particle size distribution on the properties of petroleum coke water slurry[J].Journal of Fuel Chemistry and Technology,2015,43(8):940-945.

    [21] REINHARD H?hler,SYLVIE Cohen Addad,DOUGLAS J Durian.Multiple light scattering as a probe of foams and emulsions[J].Current Opinion in Colloid & Interface Science,2014,19:242-252.

    [22] FLESIA C,SCHWENDIMANN P.Analytical multiple-scattering extension of the Mie theory:the LIDAR equation[J].Applied Physics,1995,60:331-334.

    [23] 杭鋒,艾連中,郭本恒,等.多重光散射技術(shù)在乳體系穩(wěn)定性分析中應(yīng)用[J].中國(guó)乳品工業(yè),2012,40(10):36-40. HANG Feng,AI Lianzhong,GUO Benheng,et al.Application of multiple light scattering on the stabilization of milk syetem[J].Dairy Industry,2012,40(10):36-40.

    [24] DOROTA Dud?áová,GEIR Rune Fláten,JOHAN Sj?blom,et al.Study of asphaltenes adsorption onto different minerals and clays Part 2.Particle characterization and suspension stability[J].Colloids and Surfaces A:Physicochem.Eng.Aspects,2009,335:62-72.

    [25] KANG Wanli,GUO Liming,FAN Haiming,et al.Flocculation,coalescence and migration of dispersed phase droplets and oil-water separation in heavy oil emulsion[J].Journal of Petroleum Science and Engineering,2012,81:177-181.

    Staticstabilityofpetcoke/lignitemixtureslurrybasedonmultiplelightscatteringtheory

    REN Yangguang,XU Zhiqiang,ZHOU Yan,ZHENG Jiaxing,LI Qun,HU Jiamu,SHAO Shuai

    (SchoolofChemical&EnvironmentalEngineering,ChinaUniversityofMiningandTechnology(Beijing),Beijing100083,China)

    This paper investigated the effect of different mass ratios of petcoke/lignite on the static stability of mixture slurries from the macro-scale (phase separation) and mesoscopic scale (particle size) by using Turbiscan LAB stability analyzer based on multiple light scattering technology.The results showed that when the mass ratio was greater than 7∶3,the particles in the slurry aggregated and migrated,and the greater the mass ratio,the greater the top layer thickness and particle migration rate in 0-7 d.When the mass ratio was smaller than 7∶3,the particles aggregated but didn’t settle which caused the increase in average particle size and no visible clear layer on the top of the slurry in 1-7 d.Besides,when the petcoke/lignite mass ratio was larger than 6∶4,the large particles on the top settled and thus increased the average particle size of the middle part between 0-90 min,after that the particles in the middle part gradually aggregated and migrated to the bottom of the slurry in 1-7 d.When the mass ratio was smaller than 6∶4,the average particle size of the middle part remained stable between 0-90 min,after that the particles in the middle part aggregated and increased the average particle size of the middle part.The order of static stability of slurries prepared by different petcoke/lignite mass ratios is that 0∶10 and 5∶5 are the best,the other order is 6∶4,7∶3,8∶2,9∶1,10∶0.Therefore,from the macro-scale and mesoscopic scale analyses,the mixture slurries with mass ratios greater than 7∶3 bled moisture,segregated and were unstable because of the coalescence and migration of particles.The mixture slurries with mass ratios equal or smaller than 7∶3 were stable because of the coalescence and no migration of particles.

    petcoke;lignite;mixture slurry;static stability;multiple light scattering theory

    10.13225/j.cnki.jccs.2016.1493

    TQ536

    :A

    :0253-9993(2017)08-2141-08

    國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51574251)

    任陽光(1991—),女,新疆精河人,博士研究生。E-mail:13126771665@163.com

    任陽光,徐志強(qiáng),周燕,等.基于多重散射光理論的石油焦/褐煤共成漿穩(wěn)定性的研究[J].煤炭學(xué)報(bào),2017,42(8):2141-2148.

    REN Yangguang,XU Zhiqiang,ZHOU Yan,et al.Static stability of petcoke/lignite mixture slurry based on multiple light scattering theory[J].Journal of China Coal Society,2017,42(8):2141-2148.doi:10.13225/j.cnki.jccs.2016.1493

    猜你喜歡
    石油焦焦煤褐煤
    上半年焦煤市場(chǎng)大幅波動(dòng) 下半年預(yù)計(jì)震蕩走弱
    不同烘干溫度下褐煤可磨性指數(shù)研究
    《山西焦煤科技》2022年總目錄
    褐煤粉成型試驗(yàn)研究
    云南化工(2021年6期)2021-12-21 07:30:58
    在春風(fēng)里擎起中國(guó)焦煤品牌——改革開放40年山西焦煤集團(tuán)發(fā)展掠影
    高硫石油焦的堿催化煅燒脫硫?qū)嶒?yàn)研究
    污泥摻混褐煤水熱制固體燃料的理化特性
    焦煤微波干燥特性及動(dòng)力學(xué)研究
    高溫煅燒石油焦排料過程余熱回收
    兩種石油焦氣化制氫工藝的系統(tǒng)模擬研究
    日韩制服骚丝袜av| 好男人在线观看高清免费视频| av在线蜜桃| 亚洲欧美成人精品一区二区| 亚洲精品第二区| 久久综合国产亚洲精品| 99久久中文字幕三级久久日本| 最近中文字幕2019免费版| 亚洲最大成人中文| 特大巨黑吊av在线直播| 成年人午夜在线观看视频 | 日韩人妻高清精品专区| 国产午夜精品一二区理论片| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 亚洲欧美一区二区三区国产| 亚洲最大成人av| 亚洲怡红院男人天堂| 亚洲av国产av综合av卡| 91狼人影院| 国产欧美日韩精品一区二区| 国产伦理片在线播放av一区| 直男gayav资源| 97热精品久久久久久| 精品一区在线观看国产| 97超视频在线观看视频| av又黄又爽大尺度在线免费看| 男人舔奶头视频| 日本免费在线观看一区| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品 | 久久精品熟女亚洲av麻豆精品 | av在线老鸭窝| 久久国内精品自在自线图片| 日本爱情动作片www.在线观看| 91久久精品国产一区二区三区| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 黄色一级大片看看| 成人欧美大片| 欧美高清性xxxxhd video| 国产精品一二三区在线看| 一个人免费在线观看电影| 亚洲怡红院男人天堂| 国产一区二区在线观看日韩| 国产高清不卡午夜福利| 国产探花极品一区二区| 亚洲美女搞黄在线观看| 韩国高清视频一区二区三区| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 国产成年人精品一区二区| av福利片在线观看| 成人美女网站在线观看视频| 亚洲av在线观看美女高潮| 久久韩国三级中文字幕| 日本av手机在线免费观看| 69av精品久久久久久| 日日撸夜夜添| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 中文欧美无线码| 寂寞人妻少妇视频99o| 全区人妻精品视频| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 精品久久久久久久久久久久久| 能在线免费观看的黄片| 亚洲国产色片| 欧美激情在线99| 成人漫画全彩无遮挡| 99久久精品热视频| 神马国产精品三级电影在线观看| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 欧美+日韩+精品| 亚洲精品国产av蜜桃| 亚洲成人久久爱视频| 国产精品久久视频播放| 欧美zozozo另类| 亚洲真实伦在线观看| 1000部很黄的大片| av天堂中文字幕网| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 久久久欧美国产精品| 男人狂女人下面高潮的视频| 一区二区三区免费毛片| 丰满少妇做爰视频| 听说在线观看完整版免费高清| 搡老乐熟女国产| 亚洲怡红院男人天堂| 国产精品人妻久久久影院| www.色视频.com| 床上黄色一级片| 国产成人精品婷婷| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 看非洲黑人一级黄片| 欧美区成人在线视频| 赤兔流量卡办理| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 秋霞伦理黄片| 午夜久久久久精精品| 欧美成人精品欧美一级黄| 亚洲人与动物交配视频| 欧美精品国产亚洲| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 国产成人一区二区在线| 国产成人精品一,二区| 美女高潮的动态| 男人爽女人下面视频在线观看| 亚洲精品日本国产第一区| 日日干狠狠操夜夜爽| 深爱激情五月婷婷| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 国内揄拍国产精品人妻在线| 国产精品一区二区性色av| 国产成人freesex在线| 久久久久久久久久成人| 亚洲欧美日韩东京热| 日韩成人伦理影院| 亚洲av电影不卡..在线观看| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 亚洲精品日本国产第一区| 成年人午夜在线观看视频 | 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 99久久精品国产国产毛片| 18禁在线播放成人免费| 一边亲一边摸免费视频| 午夜福利高清视频| 国产高清不卡午夜福利| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 日韩欧美精品v在线| 精品人妻偷拍中文字幕| 寂寞人妻少妇视频99o| 午夜福利高清视频| 伊人久久精品亚洲午夜| 精品一区二区三卡| 亚洲,欧美,日韩| 尾随美女入室| 人体艺术视频欧美日本| 麻豆久久精品国产亚洲av| 国产精品一区二区在线观看99 | 国产有黄有色有爽视频| 99久久九九国产精品国产免费| 白带黄色成豆腐渣| 女人久久www免费人成看片| 亚洲欧美日韩东京热| 亚洲在久久综合| 老司机影院毛片| 国产精品.久久久| 国产av码专区亚洲av| 中文字幕av成人在线电影| 三级国产精品欧美在线观看| 国产一区二区三区av在线| 国产极品天堂在线| www.色视频.com| 青春草亚洲视频在线观看| 嫩草影院精品99| 黑人高潮一二区| 日本爱情动作片www.在线观看| 男插女下体视频免费在线播放| 91精品伊人久久大香线蕉| 亚洲人与动物交配视频| 在线免费观看不下载黄p国产| 乱系列少妇在线播放| 国产黄片视频在线免费观看| 国产精品爽爽va在线观看网站| 国产精品精品国产色婷婷| 嫩草影院精品99| 成人漫画全彩无遮挡| 六月丁香七月| 亚洲最大成人av| 亚洲欧美清纯卡通| 在线免费观看不下载黄p国产| 国产中年淑女户外野战色| 最后的刺客免费高清国语| 九九在线视频观看精品| 久久精品人妻少妇| 婷婷色麻豆天堂久久| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 搡女人真爽免费视频火全软件| 日本与韩国留学比较| 亚洲av成人精品一二三区| 亚洲18禁久久av| 偷拍熟女少妇极品色| 观看美女的网站| 毛片一级片免费看久久久久| 最后的刺客免费高清国语| 午夜免费激情av| 国产亚洲精品久久久com| 国产亚洲av嫩草精品影院| 久久国内精品自在自线图片| 国产成人aa在线观看| 国产乱来视频区| 青春草国产在线视频| 欧美成人精品欧美一级黄| 九九爱精品视频在线观看| 插阴视频在线观看视频| 丰满少妇做爰视频| 日韩欧美精品免费久久| 亚洲国产最新在线播放| 亚洲精品456在线播放app| 日本三级黄在线观看| 免费av观看视频| 看免费成人av毛片| 国产免费一级a男人的天堂| 午夜福利高清视频| 只有这里有精品99| 久久久久精品久久久久真实原创| 免费av毛片视频| 精品午夜福利在线看| 国产男人的电影天堂91| 日本爱情动作片www.在线观看| 青青草视频在线视频观看| 国产高清有码在线观看视频| 久久韩国三级中文字幕| 麻豆成人午夜福利视频| 亚洲av在线观看美女高潮| 久久这里有精品视频免费| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 国产亚洲精品av在线| 色网站视频免费| 欧美三级亚洲精品| 亚洲自拍偷在线| 免费av毛片视频| 国产男人的电影天堂91| 在线观看美女被高潮喷水网站| 毛片一级片免费看久久久久| 久久久精品94久久精品| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 一区二区三区免费毛片| 观看美女的网站| 成人av在线播放网站| 国产亚洲精品久久久com| 精品久久久久久成人av| 欧美高清成人免费视频www| 免费大片黄手机在线观看| 91aial.com中文字幕在线观看| 亚洲成人精品中文字幕电影| 欧美精品国产亚洲| 免费观看性生交大片5| 免费观看无遮挡的男女| 99久国产av精品国产电影| 五月天丁香电影| 成人二区视频| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 国产免费又黄又爽又色| 91狼人影院| 日韩国内少妇激情av| 精品人妻偷拍中文字幕| av在线观看视频网站免费| 久久久欧美国产精品| 一级毛片我不卡| 在现免费观看毛片| 国产淫片久久久久久久久| 午夜精品一区二区三区免费看| 国产探花在线观看一区二区| 精品酒店卫生间| av福利片在线观看| 亚洲乱码一区二区免费版| 久久久久久久久久黄片| 欧美性感艳星| 人妻少妇偷人精品九色| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 欧美潮喷喷水| 国产一区二区三区综合在线观看 | 成人av在线播放网站| 午夜激情福利司机影院| 免费黄网站久久成人精品| 日韩电影二区| 精品熟女少妇av免费看| 亚洲精品自拍成人| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 国产精品精品国产色婷婷| 国产高清有码在线观看视频| 国产亚洲一区二区精品| kizo精华| 看十八女毛片水多多多| 3wmmmm亚洲av在线观看| 亚洲欧洲日产国产| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 久久久久九九精品影院| 亚洲人成网站在线播| 欧美最新免费一区二区三区| 国产永久视频网站| 免费电影在线观看免费观看| 亚洲精品久久午夜乱码| 日韩 亚洲 欧美在线| 精品人妻一区二区三区麻豆| 少妇的逼水好多| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 99热网站在线观看| 成人午夜高清在线视频| a级毛色黄片| 精品久久久久久久久久久久久| 欧美激情国产日韩精品一区| 搡女人真爽免费视频火全软件| av在线天堂中文字幕| 免费观看的影片在线观看| 一级黄片播放器| 精品国内亚洲2022精品成人| 免费观看av网站的网址| 国产av不卡久久| av国产久精品久网站免费入址| 伊人久久国产一区二区| 搞女人的毛片| 天堂中文最新版在线下载 | 久久久精品免费免费高清| 中文字幕av成人在线电影| 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲精品影视一区二区三区av| 丝瓜视频免费看黄片| 麻豆成人av视频| 中文天堂在线官网| 丰满人妻一区二区三区视频av| 综合色丁香网| 女人被狂操c到高潮| 国产在线男女| 两个人的视频大全免费| 日本wwww免费看| 免费观看性生交大片5| 99热这里只有精品一区| 午夜免费男女啪啪视频观看| 国产极品天堂在线| 丰满乱子伦码专区| 国产69精品久久久久777片| 国产探花在线观看一区二区| 精品熟女少妇av免费看| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 嘟嘟电影网在线观看| 波多野结衣巨乳人妻| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 国产黄频视频在线观看| 偷拍熟女少妇极品色| 国产精品一二三区在线看| 尾随美女入室| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 少妇的逼好多水| 麻豆乱淫一区二区| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产免费一级a男人的天堂| 精品少妇黑人巨大在线播放| 肉色欧美久久久久久久蜜桃 | 高清午夜精品一区二区三区| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 亚洲国产欧美人成| 91精品国产九色| 麻豆成人av视频| 汤姆久久久久久久影院中文字幕 | 老司机影院成人| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 嫩草影院新地址| 精品久久久久久成人av| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 欧美bdsm另类| 国产精品一区二区三区四区久久| 亚洲综合精品二区| 一级爰片在线观看| 欧美日韩综合久久久久久| 国产av不卡久久| 亚洲国产精品成人久久小说| 亚洲av成人精品一区久久| 日日啪夜夜撸| 久久久精品欧美日韩精品| 人妻系列 视频| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 欧美日韩精品成人综合77777| 午夜亚洲福利在线播放| 国产成人a区在线观看| 亚洲成色77777| 日韩制服骚丝袜av| 春色校园在线视频观看| 高清毛片免费看| 成年女人看的毛片在线观看| 精品久久久久久电影网| 好男人视频免费观看在线| 国产91av在线免费观看| 亚洲最大成人中文| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 欧美高清性xxxxhd video| 少妇高潮的动态图| 日韩精品有码人妻一区| 国产高清有码在线观看视频| 久久久久久久国产电影| 在线观看av片永久免费下载| 777米奇影视久久| 久久久色成人| 天天一区二区日本电影三级| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 免费观看的影片在线观看| 夜夜爽夜夜爽视频| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 听说在线观看完整版免费高清| 一本一本综合久久| 成人欧美大片| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 精品一区二区三区视频在线| 国产精品不卡视频一区二区| 91aial.com中文字幕在线观看| videossex国产| 亚洲av成人精品一区久久| 亚洲av日韩在线播放| 国产亚洲午夜精品一区二区久久 | 18禁在线无遮挡免费观看视频| 精品久久久久久成人av| 色网站视频免费| 国产男人的电影天堂91| 在线免费观看不下载黄p国产| 尾随美女入室| 日韩中字成人| 国产精品嫩草影院av在线观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 一区二区三区免费毛片| 国产色婷婷99| 国产亚洲5aaaaa淫片| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 国产成人一区二区在线| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 午夜免费激情av| 91精品一卡2卡3卡4卡| 亚洲国产精品sss在线观看| 美女内射精品一级片tv| 国产伦在线观看视频一区| 亚洲精品乱久久久久久| 免费看日本二区| 国产高清不卡午夜福利| 一级二级三级毛片免费看| 国产乱来视频区| 欧美激情久久久久久爽电影| 日韩欧美三级三区| 国产麻豆成人av免费视频| 久久精品国产亚洲av涩爱| 国产男人的电影天堂91| 亚洲美女搞黄在线观看| 亚洲第一区二区三区不卡| 搡老乐熟女国产| 欧美高清性xxxxhd video| 亚洲成人av在线免费| 免费电影在线观看免费观看| 熟女人妻精品中文字幕| 亚洲,欧美,日韩| 久久久久久国产a免费观看| 99热这里只有精品一区| 亚洲精品自拍成人| 久久韩国三级中文字幕| 联通29元200g的流量卡| 搡女人真爽免费视频火全软件| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 久久久久久久久久成人| 欧美精品国产亚洲| 超碰97精品在线观看| 久久久久久久久久人人人人人人| 老司机影院毛片| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 99热这里只有是精品在线观看| 黄色配什么色好看| 精品一区在线观看国产| 丝瓜视频免费看黄片| 亚洲欧美日韩无卡精品| 亚洲熟女精品中文字幕| 亚洲av免费高清在线观看| 日本熟妇午夜| 国产精品人妻久久久影院| 亚洲av不卡在线观看| 国产真实伦视频高清在线观看| 嘟嘟电影网在线观看| 日韩精品青青久久久久久| 简卡轻食公司| 国内精品美女久久久久久| 中文乱码字字幕精品一区二区三区 | 内地一区二区视频在线| 我的老师免费观看完整版| 国产成人a∨麻豆精品| 国产午夜精品论理片| 亚洲av免费在线观看| 干丝袜人妻中文字幕| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 春色校园在线视频观看| 久久精品国产亚洲av涩爱| 激情五月婷婷亚洲| 亚洲图色成人| 国产精品国产三级专区第一集| 男插女下体视频免费在线播放| av在线亚洲专区| 国产一区亚洲一区在线观看| 内地一区二区视频在线| 亚洲自拍偷在线| 一本一本综合久久| 亚洲av二区三区四区| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 搡老乐熟女国产| a级一级毛片免费在线观看| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 麻豆av噜噜一区二区三区| 免费观看在线日韩| 卡戴珊不雅视频在线播放| 国产午夜精品一二区理论片| 亚洲国产精品专区欧美| 午夜福利成人在线免费观看| 在线观看av片永久免费下载| 欧美成人一区二区免费高清观看| 内射极品少妇av片p| 日韩av免费高清视频| 日韩欧美国产在线观看| 五月伊人婷婷丁香| 亚洲人与动物交配视频| 人妻夜夜爽99麻豆av| 午夜福利视频精品| 欧美日本视频| 一级毛片电影观看| 久久久a久久爽久久v久久| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 成人鲁丝片一二三区免费| av在线观看视频网站免费| 国产片特级美女逼逼视频| 国产高清不卡午夜福利| 91久久精品国产一区二区成人| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 麻豆国产97在线/欧美| 高清在线视频一区二区三区| 久久99蜜桃精品久久| 在线免费观看不下载黄p国产| 精品国产露脸久久av麻豆 | 亚洲精品中文字幕在线视频 | 久久久久久久久中文| 97超视频在线观看视频| 久久久久久久久久久丰满| 草草在线视频免费看| 色视频www国产| 在线观看av片永久免费下载| 免费观看的影片在线观看| 在线a可以看的网站| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 99久久精品一区二区三区| 色综合站精品国产| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 精品午夜福利在线看| av黄色大香蕉| 久久这里只有精品中国| 国产久久久一区二区三区| 国产精品av视频在线免费观看| 青春草国产在线视频| 国产爱豆传媒在线观看| 乱系列少妇在线播放| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 男人爽女人下面视频在线观看| 精品国产露脸久久av麻豆 | 欧美3d第一页| 中文字幕av成人在线电影| 午夜爱爱视频在线播放| 在线天堂最新版资源| 插阴视频在线观看视频| 一个人看的www免费观看视频| 亚洲精品久久午夜乱码| 看免费成人av毛片| 青青草视频在线视频观看| 免费av观看视频| 久久精品综合一区二区三区| 亚洲丝袜综合中文字幕| 国产av不卡久久| 精品久久久噜噜| 黑人高潮一二区| 青春草视频在线免费观看| 嫩草影院精品99| 久久久欧美国产精品| 久久久久久久午夜电影| 可以在线观看毛片的网站| 精品午夜福利在线看| 国产成人精品一,二区| 高清日韩中文字幕在线| 免费黄网站久久成人精品| 草草在线视频免费看| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 在线观看一区二区三区| 亚洲av在线观看美女高潮| 又大又黄又爽视频免费| 丝瓜视频免费看黄片| 国产成人免费观看mmmm| videos熟女内射| 久久久久久久久大av| 日韩欧美国产在线观看| 我的女老师完整版在线观看| 日韩欧美国产在线观看| 国产男人的电影天堂91| 中文字幕久久专区| 男女边吃奶边做爰视频| 少妇的逼水好多| 国产精品爽爽va在线观看网站| 久久久久久久久中文| 亚洲最大成人av| 人妻一区二区av| 亚洲av一区综合| 国产午夜精品论理片| 日本爱情动作片www.在线观看| 99久久九九国产精品国产免费| 69av精品久久久久久| 免费无遮挡裸体视频| 一二三四中文在线观看免费高清| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 美女高潮的动态| 日本色播在线视频| 久热久热在线精品观看| 草草在线视频免费看| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 亚洲综合色惰| 免费观看精品视频网站| 色综合站精品国产| 日韩在线高清观看一区二区三区| 偷拍熟女少妇极品色| 国内精品一区二区在线观看| 亚洲高清免费不卡视频| 在线天堂最新版资源| 三级毛片av免费| 男人舔女人下体高潮全视频| 日本三级黄在线观看| 日韩大片免费观看网站| 免费观看精品视频网站|