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    毛細(xì)管電泳法快速定量檢測(cè)連多硫酸鹽

    2017-07-07 15:22:46李國(guó)防凌翠霞劉瑛張富強(qiáng)
    關(guān)鍵詞:出峰硫酸根緩沖溶液

    李國(guó)防,凌翠霞,劉瑛,張富強(qiáng)

    (1.商丘師范學(xué)院 化學(xué)化工學(xué)院 河南 商丘 476000;2.山西師范大學(xué) 化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院,山西 臨汾 041004)

    毛細(xì)管電泳法快速定量檢測(cè)連多硫酸鹽

    李國(guó)防1,凌翠霞1,劉瑛1,張富強(qiáng)2

    (1.商丘師范學(xué)院 化學(xué)化工學(xué)院 河南 商丘 476000;2.山西師范大學(xué) 化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院,山西 臨汾 041004)

    連多硫酸鹽;毛細(xì)管電泳;快速檢測(cè)

    因連多硫酸及其鹽在化學(xué)工程、環(huán)境監(jiān)測(cè)和某些微生物的新陳代謝中具有重要作用,對(duì)連多硫酸鹽的研究又呈現(xiàn)復(fù)蘇趨勢(shì)[1].由于高純度連多硫酸鹽的合成和快速定量檢測(cè)是推進(jìn)相關(guān)領(lǐng)域研究的基礎(chǔ),在我們已經(jīng)找到了簡(jiǎn)便合成高純度連多硫酸鹽新工藝的前提下[2,3],探討快速定量檢測(cè)連多硫酸鹽的合適方法是促進(jìn)連多硫酸鹽相關(guān)研究的重要工作之一.

    化學(xué)滴定法是測(cè)定連多硫酸鹽最原始的方法,但滴定法存在操作步驟多和由于誤差傳遞測(cè)定結(jié)果準(zhǔn)確度不高的弊端,而且該分析方法也不適合于痕量分析[1].相比而言,某些色譜技術(shù)如離子色譜[4-6]、高效液相色譜[7-10]和毛細(xì)管電泳[11-14]可以快速測(cè)定低含量的連多硫酸鹽混合物.三類色譜分析法中,高效液相色譜需使用含乙腈的強(qiáng)極性流動(dòng)相,因此,操作時(shí)需做好毒性防護(hù).離子色譜測(cè)定的離子種類有一定局限性.毛細(xì)管電泳法使用無(wú)機(jī)鹽緩沖溶液做電泳運(yùn)行液,操作安全而且分析速度快.但用于定量分析時(shí),必須嚴(yán)格控制操作條件才能獲得好的重現(xiàn)性[11-14].而且,我們發(fā)現(xiàn),利用毛細(xì)管電泳法測(cè)定連多硫酸鹽的文獻(xiàn)工藝存在基線不穩(wěn)和峰型不好的缺陷[12].因此,有必要對(duì)現(xiàn)行毛細(xì)管電泳法測(cè)定連多硫酸鹽的檢測(cè)條件進(jìn)行改進(jìn).鑒于自制連多硫酸鉀的工藝,連多硫酸鹽含微量的氯離子和硫酸根雜質(zhì)[2,3],因此,實(shí)驗(yàn)也探索了CE法簡(jiǎn)便測(cè)定氯離子和硫酸根的條件.

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 儀器與試劑

    毛細(xì)管電泳儀Beckman Coulter P/ACE MDQ(美國(guó)貝克曼庫(kù)爾特商貿(mào)有限公司),光電二極管陣列檢測(cè)器(Photo Diode Array Detector,PDA),檢測(cè)波長(zhǎng)195 nm、214 nm和254 nm,32 Karat數(shù)據(jù)處理工作站.聚酰亞胺涂層熔融硅毛細(xì)管(河北永年銳灃光導(dǎo)纖維廠)長(zhǎng)57.5 cm(有效長(zhǎng)度為50 cm),內(nèi)外徑分別為75 μm i.d.和375 μm o.d..實(shí)驗(yàn)所用試劑除二氯化硫和二氯化二硫由淄博大榮精細(xì)化工有限公司提供,五水硫代硫酸鈉、亞硫酸氫鈉、三氯化鐵、磷酸氫二鉀、磷酸二氫鉀、硝酸鉀、氫氧化鉀、氯化鈉、硫酸鉀、磷酸、四氯化碳、鹽酸、硫酸、甲醇和乙醇均為市售分析純,用前未經(jīng)進(jìn)一步處理.溶液配制均采用Millpore MilliQ超純水系統(tǒng)所制超純水(≥ 18.2 MΩ·cm).

    1.2 實(shí)驗(yàn)用料連多硫酸鉀的合成

    實(shí)驗(yàn)所用連三、連四、連五和連六硫酸鉀按先前報(bào)道的工藝制備[2,3].

    1.3 氯離子、硫酸根和連多硫酸根的毛細(xì)管電泳法測(cè)定

    2 結(jié)果與討論

    2.1 CE法測(cè)定連多硫酸鹽的緩沖溶液

    圖1 K2S3O6、K2S4O6 和K2S5O6在不同緩沖體系下的電泳譜圖Fig.1 Electropherograms of K2S3O6, K2S4O6 and K2S5O6 under different buffer

    圖2 0.6 mM K2S6O6的電泳譜圖Fig.2 Electropherograms of 0.6 mM K2S6O6

    為了確立最佳的分析條件,我們對(duì)連多硫酸鹽分析的CE色譜條件進(jìn)行了較為系統(tǒng)的研究.為了便于比較選擇條件的優(yōu)劣,每次測(cè)定試樣前,毛細(xì)管柱均先活化處理.由于磷酸鹽與石英管壁的平衡需要很長(zhǎng)的時(shí)間,會(huì)出現(xiàn)分離的時(shí)間進(jìn)程,因此,沖洗干凈的毛細(xì)管先用磷酸鹽緩沖溶液沖洗60 min并浸泡過(guò)夜后再用.通過(guò)實(shí)驗(yàn)我們發(fā)現(xiàn),單獨(dú)使用10 mM KH2PO4的電解液,譜圖基線較5 mM KH2PO4-5 mM (NH4)2SO4電解液的體系平穩(wěn),但峰面積與藥劑濃度的關(guān)聯(lián)性差.使用10 mM K2HPO4-10 mM KH2PO4緩沖溶液,基線平穩(wěn),而且峰面積與藥劑濃度在適宜的范圍內(nèi)呈線形關(guān)系,但以上兩種電泳條件下的樣品出峰時(shí)間均逐漸后延.樣品出峰時(shí)間逐漸后延的原因與緩沖溶液的pH值有關(guān),由于毛細(xì)管表面硅羥基的PKa約為2.2[11-14],當(dāng)緩沖溶液的pH值大于此值時(shí),毛細(xì)管壁與磷酸鹽作用強(qiáng)而且形成平衡的時(shí)間長(zhǎng),易造成出峰時(shí)間不穩(wěn).因此,為了穩(wěn)定出峰時(shí)間,必需消除毛細(xì)管管壁硅羥基的影響.由于連多硫酸鹽在酸性介質(zhì)下的化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定[15,16],而且連多硫酸鹽是強(qiáng)電解質(zhì),在水中存在的離子形式可以在較寬的pH值范圍內(nèi)保持不變,所以,我們重點(diǎn)探索了使用pH值為2.12的KH2PO4-H3PO4緩沖溶液測(cè)定連多硫酸鹽的CE條件.

    圖2是0.6 mM K2S6O6在使用10 mM KH2PO4-10 mM H3PO4電泳液的CE譜圖.圖1和圖2說(shuō)明,使用10 mM KH2PO4-10 mM H3PO4電泳液,譜圖基線平穩(wěn),出峰時(shí)間穩(wěn)定.在分離電壓-30 kV時(shí),電流約55 μA,所有連多硫酸根2~3 min出峰;分離電壓-20 kV時(shí),電流約37 μA, 3~4 min出峰.如果降低電解質(zhì)溶液一半的濃度,在分離電壓-30 kV時(shí),電流約55 μA,2~3 min出峰;分離電壓-20 kV,電流約23.5 μA,3~4 min出峰.研究發(fā)現(xiàn)KH2PO4-H3PO4緩沖體系下的所有譜圖的基線均平穩(wěn),而且出峰時(shí)間穩(wěn)定.使用低濃度的KH2PO4-H3PO4緩沖體系,雖然檢測(cè)靈敏度高,但峰型變差,影響定量分析.考慮到快速定量分析連多硫酸鹽的實(shí)驗(yàn)?zāi)康?,使?0 mMKH2PO4-10 mMH3PO4緩沖溶液做電泳液是合適的.

    2.2 CE法測(cè)定連多硫酸根、氯離子和硫酸根的線性范圍和檢出限

    圖3 K2S6O6(左上)、K2S5O6(右上)、K2S4O6(左下)和K2S3O6(右下)的濃度標(biāo)準(zhǔn)曲線Fig.3 Standard concentration-absorbency curve of potassium polythionates.K2S6O6(upper left figure), K2S5O6(upper right figure),K2S4O6(lower left figure)and K2S3O6 (lower right figure)

    表和 Cl-的濃度線形范圍和檢出限

    圖4 氯離子(左)和硫酸根(右)的濃度標(biāo)準(zhǔn)曲線Fig.4 Standard concentration-absorbency curve of chloride ion (light figure) and sulfate radical (right figure), respectively

    3 結(jié) 論

    [1]李國(guó)防, 張富強(qiáng).連多硫酸鹽的合成、檢測(cè)與應(yīng)用[J].商丘師范學(xué)院學(xué)報(bào), 2016, 32(3):33-39.

    [2]Li G, Zhao Y, Li P, Zhang F, et al.Antibacterial activities of polythionates enhanced by carbonates[J].Med.Chem.Commun., 2015(6):1643-1648.

    [3]Li G, Xia Y, Zhao Y, Li P,et al.Solid-Liquid Reaction Synthesis of High-Purity Potassium Hexathionate and Its Antibacterial Properties[J].Aust.J.Chem., 2016, 69:267-272.

    [4]Miura Y, Saitoh A, Koh T.Determination of sulfur oxyanions by ion chromatography on a silica ODS column with tetrapropylammonium salt as an ionpairing reagent[J].J.Chromatog.A, 1997, 770:157-164.

    [5]O’Reilly J W, Shaw M J, Dicinoski G W, Grosse A C,et al.Separation of polythionates and the gold thiosulfate complex in gold thiosulfate leach solutions by ion-interaction chromatography[J].Analyst, 2002, 127:906-911.

    [6]Miura Y, Kawaoi A.Determination of thiosulfate, thiocyanat and polythionates in a mixture by ion-pair chromatography with ultraviolet absorbance detection[J].J.Chromatog.A, 2000, 884:81-87.

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    [11]óReilly J W, Dicinoski G W, Miura Y, Haddad P R.Separation of thiosulfate and the polythionates in gold thiosulfate leach solutions by capillary electrophoresis[J].Electrophoresis, 2003, 24:2228-2234.

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    [15]Pan C, Liu Y, Horva?th A K, Wang Z, et al.Kinetics and Mechanism of the Alkaline Decomposition of Hexathionate Ion[J].J.Phys.Chem.A, 2013, 117:2924-2931.

    [16]Pan C, Wang W, Horváth A K, Xie J,et al.Kinetics and Mechanism of Alkaline Decomposition of the Pentathionate Ion by the Simultaneous Tracking of Different Sulfur Species by High-Performance Liquid Chromatography[J].Inorg.Chem., 2011, 50:9670-9677.

    [責(zé)任編輯:徐明忠]

    Rapid quantitative determination of polythionates by capillary electrophoresis

    LI Guofang1, LING Cuixia1, LIU Ying1, ZHANG Fuqiang2

    (1.School of Chemical & Engineering, Shangqiu Normal University, Shangqiu 476000,China; 2.School of Chemistry and Material Science,Shanxi Normal University, Linfen 041004,China)

    polythionates; capillary electrophoresis; rapid detection

    2016-10-21

    國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(21271125)

    李國(guó)防(1970—),男,河南睢縣人,商丘師范學(xué)院副教授,博士,主要從事抗菌材料制備與應(yīng)用的研究.

    O657.8

    A

    1672-3600(2017)06-0032-05

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