沉積物磷形態(tài)及影響因素研究進(jìn)展

張奇

摘要：指出了磷是多數(shù)淡水湖泊的營養(yǎng)控制性因子，沉積物中的磷向上覆水體釋放會(huì)對(duì)水體中磷含量產(chǎn)生重要影響。不同形態(tài)的磷有著不同的釋放強(qiáng)度，而且影響因素也有所不同。對(duì)沉積物磷形態(tài)及其影響因素的相關(guān)研究進(jìn)行了總結(jié)，分析了其中存在的一些問題，并對(duì)以后的發(fā)展提出了展望。

關(guān)鍵詞：沉積物；磷形態(tài)；影響因素

中圖分類號(hào)：P512.2

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：16749944（2017）10013504

1 引言

沉積物是湖泊生態(tài)系統(tǒng)三大環(huán)境要素之一，通常是勃土、泥沙、有機(jī)質(zhì)及各種礦物的混合物，經(jīng)過長時(shí)間物理、化學(xué)和生物等作用及水體傳輸而沉積于水體底部所形成[1]。人類活動(dòng)產(chǎn)生的污染物隨地表徑流、降水等進(jìn)入湖泊，經(jīng)過一段時(shí)期積累，逐步埋藏形成沉積物[2]，因此沉積物營養(yǎng)物質(zhì)的含量和分布特征，是了解和研究區(qū)域營養(yǎng)物質(zhì)沉積歷史和環(huán)境變遷的一種重要依據(jù)[3]。沉積物是水體中營養(yǎng)物質(zhì)的“匯”和“源”[4]，當(dāng)外源營養(yǎng)物質(zhì)不斷注入湖泊，營養(yǎng)鹽在湖泊沉積物中逐步積累，使沉積物成為了上覆水體中營養(yǎng)物質(zhì)的“匯”[5]。但是當(dāng)外部環(huán)境發(fā)生變化時(shí)，被沉積物吸附的營養(yǎng)物質(zhì)能通過解析、溶解等作用返回上覆水體，會(huì)對(duì)湖泊水質(zhì)惡化產(chǎn)生重要的影響，此時(shí)沉積物便成為上覆水體營養(yǎng)物質(zhì)的“源”[6]。

磷是絕大多數(shù)淡水湖泊的營養(yǎng)控制性因子[7]，沉積物中的磷，特別是“活性”的含磷組分的再生活化，可能導(dǎo)致沉積物向水體的磷釋放，形成湖泊系統(tǒng)磷負(fù)荷的重要內(nèi)源[8]，因此湖泊沉積物中磷形態(tài)分析研究有助于認(rèn)識(shí)沉積物-水界面之間磷的交換機(jī)制和沉積物內(nèi)源磷負(fù)荷機(jī)制[9]，也是了解水體沉積物磷地球化學(xué)循環(huán)的重要途徑[10]。因此筆者總結(jié)了沉積物磷形態(tài)及其影響因素的研究進(jìn)展，以期找到現(xiàn)存的一些不足之處，并為沉積物磷形態(tài)的相關(guān)研究提出些許展望。

2 沉積物磷形態(tài)提取方法

沉積物中磷以無機(jī)磷（IP）及有機(jī)磷（OP）兩大類形式存在，其中無機(jī)磷的存在形式還可以進(jìn)一步分為易交換態(tài)或弱吸附態(tài)磷、鋁結(jié)合磷、鐵結(jié)合磷、鈣結(jié)合磷[11]；OP由于分離和鑒定困難，許多學(xué)者將有機(jī)磷看作一個(gè)形態(tài)[12]，實(shí)際上有機(jī)磷又可以分為糖類磷酸鹽、核苷酸、腐殖質(zhì)和富里酸部分、磷酸酯、膦酸鹽[13]，不同形態(tài)IP 和OP的釋放機(jī)制，穩(wěn)定性及生物有效性差異甚遠(yuǎn)[14]。

2.1 沉積物IP形態(tài)提取方法

Chang和Jackson首次提出土壤中無機(jī)磷的分級(jí)方法（C-J法），利用NaOH與HCl對(duì)無機(jī)磷進(jìn)行了分離，把無機(jī)磷分為易溶性和弱吸附性磷、鐵結(jié)合磷、鋁結(jié)合磷、鈣結(jié)合磷、閉蓄態(tài)磷等[15]。Williams等[16]改進(jìn)了C-J法，將沉積物中的磷分成了磷灰?guī)r磷（AP）、磷灰?guī)r磷（NAP）以及有機(jī)磷（OP）三種形態(tài)，該方法（W法）目的主要是為了克服C-J法中可能出現(xiàn)的一部分鐵結(jié)合態(tài)磷在提取過程中會(huì)被重新吸附的問題。Hieltjes等[17]提出改進(jìn)后的W法也存在一定缺陷，因?yàn)镹aOH所提取的磷，部分可能在提取的過程中被沉積物中的鈣鹽重吸附，從而提出以NH4Cl作為提取劑。這樣的目的是為了在提取不穩(wěn)性磷的同時(shí)能夠避免鈣鹽的重吸附問題，該方法即是后來被廣泛應(yīng)用的四步連續(xù)分級(jí)提取法。Psenner等[18]將沉積物磷分為水溶性磷，可還原水溶態(tài)磷，鐵鋁結(jié)合態(tài)磷，鈣結(jié)合態(tài)磷以及惰性磷（Psenner法）。Ruttenberg[19]建設(shè)性地提出在每個(gè)提取步驟之間以MgCl2和H2O分別洗滌沉積物，以降低各步之間磷的重吸附，由此發(fā)展了Ruttenberg法。Ruttenberg法首次提出了區(qū)分原生碎屑磷和自生鈣結(jié)合態(tài)磷的磷形態(tài)分離方法，但是該法對(duì)其他形態(tài)的磷分離不夠。我國學(xué)者李悅等[11]對(duì)Ruttenberg法進(jìn)行了改進(jìn)，該方法結(jié)合顧益初等[20]人對(duì)土壤無機(jī)磷形態(tài)的分級(jí)提取方法，克服了Ruttenberg法一些缺點(diǎn)，主要是增加了鐵結(jié)合態(tài)磷、鋁結(jié)合態(tài)磷和閉蓄態(tài)磷的提取步驟。但是李悅法主要是針對(duì)海洋沉積物的，后來朱廣偉等[21]把該方法應(yīng)用到了長江中下游湖泊沉積物磷形態(tài)的提取，發(fā)現(xiàn)在提取閉蓄態(tài)磷過程中，由于上清液中有大量的膠體存在，其含量容易出現(xiàn)較大誤差，所以能否對(duì)上清液進(jìn)行有效地過濾提取，對(duì)于測定結(jié)果會(huì)有很大影響。Hupfer等[22]在Psenner法的基礎(chǔ)上進(jìn)行改進(jìn)，將沉積物磷形分為弱吸附態(tài)磷、可還原態(tài)磷、鐵鋁氧化態(tài)磷、腐殖酸結(jié)合態(tài)磷、鈣結(jié)合態(tài)磷和殘?jiān)鼞B(tài)磷六種形態(tài)（Hupfer法），其中的腐殖酸結(jié)合態(tài)磷包括易水解的有機(jī)磷和聚磷酸鹽，而殘?jiān)鼞B(tài)磷則包括惰性無機(jī)磷和難溶性有機(jī)磷。

雖然各種磷形態(tài)提取方法在不斷發(fā)展，但是仍沒有一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)的統(tǒng)一提取方法，而且各個(gè)方法之間由于提取方法的差別，結(jié)果也缺乏可比性，為了改變這種情況，歐洲標(biāo)準(zhǔn)測試測量組織發(fā)起了一個(gè)聯(lián)合項(xiàng)目，該項(xiàng)目在綜合考慮之后，在Williams等人方法的基礎(chǔ)上進(jìn)行改進(jìn)，最終形成了淡水沉積物磷形態(tài)連續(xù)提取的SMT協(xié)議，SMT 協(xié)議中提取了五種形態(tài)的磷，分別為鈣磷、鐵鋁結(jié)合態(tài)磷、OP、IP以及總磷（TP）[23，24]。該方法的優(yōu)點(diǎn)是提取過程比較簡單，可重復(fù)操作性較強(qiáng)，但是其缺點(diǎn)是磷形態(tài)分類較少。

2.2 沉積物中OP形態(tài)提取方法

上述有磷形態(tài)分級(jí)提取方法多是針對(duì)IP的分級(jí)提取，OP基本是當(dāng)做一個(gè)整體來進(jìn)行研究，有關(guān)OP形態(tài)及其分級(jí)提取方法的研究遠(yuǎn)少于IP。其實(shí)部分OP已經(jīng)被證實(shí)可以有效地被生物利用，也有較高的活性，是湖泊沉積物磷“內(nèi)負(fù)荷”的一個(gè)重要組成部分[13]。沉積物OP形態(tài)的分級(jí)提取方法也是源自于土壤學(xué)研究中相應(yīng)的分類方法。Bowman與Cole（1978）首次提出了土壤有機(jī)磷的形態(tài)分類方法[25]，而后Ivanoff（1998）等[26]對(duì)上述方法進(jìn)行了改進(jìn)，將有機(jī)磷分為活性有機(jī)磷（NaHCO3提取有機(jī)磷）、中等活性有機(jī)磷（HCl提取有機(jī)磷與富里酸有機(jī)磷之和）和非活性有機(jī)磷（胡敏酸有機(jī)磷和殘態(tài)有機(jī)磷之和）。

3 沉積物磷形態(tài)影響因素

3.1 沉積物IP形態(tài)影響因素

3.1.1 人為活動(dòng)和區(qū)域地質(zhì)背景對(duì)沉積物IP形態(tài)的影響

以往的研究發(fā)現(xiàn)，一般情況下，受人為活動(dòng)影響較大的城市湖泊，鐵結(jié)合態(tài)磷含量占TP的比例較高，對(duì)湖泊內(nèi)負(fù)荷的貢獻(xiàn)較大；而在以農(nóng)業(yè)為主的湖泊流域內(nèi)，沉積物中鈣結(jié)合態(tài)磷的含量占TP的比例較高[27]。黎睿等[28]對(duì)長江中下平原和云南高原湖泊沉積物磷形態(tài)進(jìn)行研究時(shí)發(fā)現(xiàn)這兩個(gè)不同區(qū)域的磷形態(tài)占總磷的比例有較大的區(qū)別?？傮w來看，云南高原湖泊沉積物TP的含量要高于長江中下游湖泊，而云南高原湖泊沉積物TP中潛在可以移動(dòng)磷形態(tài)成分（即具有較高的生物可利用性，對(duì)湖泊內(nèi)負(fù)荷貢獻(xiàn)較大的磷形態(tài)）占TP的比例卻低于長江中下游平原，云南高原湖泊沉積物中性質(zhì)較穩(wěn)定、基本不會(huì)被生物利用的磷成分占TP的比例則高于長江中下游平原。這與兩個(gè)區(qū)域的人為活動(dòng)和地質(zhì)狀況有較大關(guān)關(guān)系，長江中下游平原城鎮(zhèn)化和工業(yè)化水平較高，人口較密集，會(huì)有大量的城市生活和工業(yè)污廢水排入湖泊，而鐵鋁磷則主要是來自生活污水和工業(yè)廢水[29]，因此造成其沉積物中潛在可以移動(dòng)磷形態(tài)所占的比例較高；而云南高原湖泊所流經(jīng)的區(qū)域城鎮(zhèn)化和工業(yè)化水平遠(yuǎn)不如長江中下游地區(qū)，而且流域內(nèi)水土流失嚴(yán)重，湖泊沉積物多為流域內(nèi)風(fēng)化侵蝕的產(chǎn)物[30]，加之受喀斯特地質(zhì)背景影響也較大，鈣結(jié)合態(tài)磷占比較高，所以潛在可移動(dòng)磷形態(tài)占TP的比例較低。

3.1.2 沉積物理化性質(zhì)對(duì)沉積物IP形態(tài)的影響

沉積物中有機(jī)質(zhì)的堆積在磷的收支循環(huán)中有著重要的作用[31]，目前關(guān)于有機(jī)質(zhì)對(duì)沉積物中磷的影響也存在不同的觀點(diǎn)，有的研究發(fā)現(xiàn)有機(jī)質(zhì)含量的增加會(huì)增加沉積物中磷的吸附點(diǎn)位從而提高磷的含量，有的研究則認(rèn)為有機(jī)質(zhì)含量的增加會(huì)降低沉積物對(duì)磷的吸附容量，從而降低磷的含量。有機(jī)質(zhì)在沉積物中對(duì)不同形態(tài)的磷影響也有較大差別，OP一般情況下會(huì)與有機(jī)質(zhì)呈現(xiàn)顯著正相關(guān)。無機(jī)磷尤其是鐵鋁結(jié)合態(tài)磷由于受到的影響因素較多，與有機(jī)質(zhì)的關(guān)系較不穩(wěn)定，有些污染較嚴(yán)重，有機(jī)質(zhì)含量較高的沉積物中，鐵鋁結(jié)合態(tài)磷含量隨著污染程度的提升和增加；但是有些污染嚴(yán)重的沉積物中有機(jī)質(zhì)含量過高，礦化分解會(huì)消耗大量的氧分，從而會(huì)造成鐵鋁結(jié)合態(tài)磷的釋放[32，33]。沉積物粒徑對(duì)不同形態(tài)的磷影響也較為不一致，一般情況下，活性較大、易于釋放的磷形態(tài)會(huì)明顯隨沉積物粒徑減小而吸附能力增強(qiáng)，從而含量較高，而如鈣磷和閉蓄態(tài)磷等性質(zhì)較穩(wěn)定的磷形態(tài)，粒徑大小對(duì)其影響要小的多[34]。鈣結(jié)合態(tài)磷對(duì)pH值較為敏感，在pH值驟降的情況下容易釋放[35]，鋁結(jié)合態(tài)磷在中性pH值下比較穩(wěn)定，過酸或過堿情況下都會(huì)釋放[36]。此外沉積物中鐵、鋁等金屬元素的含量和形態(tài)對(duì)沉積物磷形態(tài)的含量和分布特征也有較大影響[37]。

3.1.3 水生生物對(duì)沉積物IP形態(tài)的影響

水生植物也是影響沉積物磷形態(tài)的一個(gè)重要因素。胡俊等[38]通過室內(nèi)模擬和野外采樣調(diào)查，發(fā)現(xiàn)水生植物對(duì)沉積物磷形態(tài)有一定影響，尤其以對(duì)鐵結(jié)合態(tài)磷的影響最為顯著，而這種影響主要是通過植物根系的微型氧化還原環(huán)境變化來實(shí)現(xiàn)的。莫家勇等[39]研究發(fā)現(xiàn)水生植物茂密的區(qū)域沉積物中鐵磷和鋁磷的含量要顯著高于其他地方，分析其原因主要是因?yàn)橹参镌谏L的過程中可以通過體內(nèi)的通氣組織輸送氧氣，而讓其根部保持在一個(gè)好氧的狀態(tài)，從而有利于鐵磷、鋁磷的賦存。可以看出水生植物在不同時(shí)期對(duì)沉積物磷形態(tài)影響是不同的，在生長初期，為了保持植物根系的健康，會(huì)向根部輸送大量的氧氣，從而保持較好的好氧狀態(tài)，有利用鐵磷和鋁磷等活性磷的沉積，而當(dāng)水生植物處于生長旺盛期的時(shí)候，由于需要大量的營養(yǎng)元素來維持其生長，便會(huì)優(yōu)先利用富集在根部的活性磷，而當(dāng)水生植物死亡之后，由于其殘?bào)w分解需要大量的氧氣，從而會(huì)使沉積物處于厭氧的狀態(tài)，進(jìn)而會(huì)加速沉積物中磷的釋放，此時(shí)鐵磷和鋁磷等活性磷又是較易釋放的磷形態(tài)[38，39]。此外水生動(dòng)物的擾動(dòng)也會(huì)對(duì)沉積物磷形態(tài)產(chǎn)生影響，對(duì)鐵結(jié)合態(tài)的磷影響最為明顯，而這種影響主要是通過水生動(dòng)物擾動(dòng)改變沉積物-水界面的氧化還原條件實(shí)現(xiàn)的[40]。

3.2 沉積物OP形態(tài)影響因素

OP的相關(guān)研究近年來受到一些學(xué)者的關(guān)注，也取得了一些研究成果，與IP一樣，OP形態(tài)在沉積物中的含量與分布也會(huì)受到多種因素的影響，比如湖泊的污染程度、有機(jī)質(zhì)含量、水生植物分布狀況以及微生物活動(dòng)情況。

湖泊的污染程度對(duì)沉積物中OP的含量和成分會(huì)有較大影響，不同營養(yǎng)等級(jí)的湖泊沉積物中OP含量差別較大，研究發(fā)現(xiàn)重度污染沉積物中OP總量及各組分含量明顯高于中度污染沉積物[41]。有機(jī)質(zhì)是OP的重要載體，其附著作用對(duì)沉積物磷的固定會(huì)產(chǎn)生很大影響，直接影響著OP含量，一般情況下OP的含量會(huì)隨著有機(jī)質(zhì)含量的增加而增加[42]。水生植物可以顯著降低沉積物中OP的含量，尤其是對(duì)OP中活性磷形態(tài)影響最為明顯[43，44]。但同時(shí)，由于水生植物的殘?bào)w在沉積物中的生物沉積會(huì)增加沉積物中有機(jī)質(zhì)含量[45]，OP又與有機(jī)質(zhì)有著密切的關(guān)系，所以在利用水植物凈化沉積物的同時(shí)一定要注意及時(shí)打撈枯死的水生植物。湖泊水體流動(dòng)性也會(huì)在一定程度上影響OP的含量，水體流動(dòng)性較強(qiáng)的湖泊，磷的遷移轉(zhuǎn)化速率較快，OP不易沉積，含量相對(duì)較低；而水體流動(dòng)性較弱的湖泊，風(fēng)浪擾動(dòng)較小，OP較易沉積，含量較高[46]。湖泊水位變化對(duì)沉積物OP也會(huì)產(chǎn)生影響，水位下降之后，沉積物出露水面時(shí)間延長可能會(huì)促進(jìn)活性O(shè)P形態(tài)向非活性O(shè)P形態(tài)轉(zhuǎn)化，這會(huì)一定程度上降低枯水期沉積物OP潛在的釋放風(fēng)險(xiǎn)[47]。此外，OP的含量和分布特征不但會(huì)受氧化還原條件的影響，微生物活動(dòng)對(duì)其也會(huì)影響到其含量和分布特征，因?yàn)槲⑸锘顒?dòng)的存在，OP無論在厭氧還是好氧的情況下都會(huì)釋放[39，48]。

4 不足和展望

（1）沉積物磷在沉積物水界面的交換作用受到的影響因素較為復(fù)雜，物理的、化學(xué)的和生物的因素對(duì)磷的沉積或釋放都會(huì)產(chǎn)生影響，而目前大部分國內(nèi)研究者的研究重點(diǎn)主要集中于物理和化學(xué)因素，生物因素的影響則多集中在生物擾動(dòng)這些方面。微生物在沉積物磷的釋放與固定中也可起重要作用，尤其是對(duì)OP來說，但是由于相關(guān)研究條件不完善和難度較大，國內(nèi)有關(guān)這方面的研究還不多，也是沉積物-水界面磷循環(huán)相關(guān)研究缺失的一個(gè)重要環(huán)節(jié)。

（2）化學(xué)連續(xù)分級(jí)提取法是磷形態(tài)分級(jí)提取的一個(gè)傳統(tǒng)有效的方法，但化學(xué)逐級(jí)提取法研究富營養(yǎng)化湖泊沉積物時(shí)只能對(duì)特定的磷形態(tài)進(jìn)行簡單分級(jí)，且主要是針對(duì)IP形態(tài)，對(duì)OP形態(tài)的提取和信息反映有較大缺失，因而難以從OP組分層面分析。隨著31P核磁共振技術(shù)、同步輻射X射線吸收光譜技術(shù)和紅外光譜技術(shù)等現(xiàn)代技術(shù)在沉積物磷形態(tài)分析中的應(yīng)用，更精確、更簡便的磷形態(tài)測定方法將使得人們對(duì)沉積物IP、OP形態(tài)更加深入地分析成為了可能。

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