相對(duì)比較法分析放射性核素研究

卿云花

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相對(duì)比較法分析放射性核素研究

卿云花

福建省職業(yè)病與化學(xué)中毒預(yù)防控制中心

該文描述了采用HPGeγ譜儀通過相對(duì)比較法處理受干擾放射性核素時(shí)，放射性核素在消除干擾前后的異常活度而引發(fā)對(duì)干擾校正的研究。結(jié)果表明，若刻度源為混合源，且含受干擾不可忽略的待分析核素，無論是否對(duì)樣品中待分析核素進(jìn)行校正，則都要對(duì)刻度源中待分析受干擾核素進(jìn)行校正。

HPGeγ譜儀 放射性核素 干擾校正 相對(duì)比較法

1 概述

為了提高放射衛(wèi)生技術(shù)機(jī)構(gòu) γ 能譜實(shí)驗(yàn)室放射性核素檢測水平，保證放射性核素γ 能譜測量的質(zhì)量，2015年，由中國疾病預(yù)防控制中心輻射防護(hù)與核安全醫(yī)學(xué)所（以下簡稱組織機(jī)構(gòu)）組織開展放射性核素 γ 能譜分析能力考核。本實(shí)驗(yàn)室于2015年8月上旬收到代號(hào)為2015- BD004，基質(zhì)為土壤的樣品，要求分析樣品中232Th、40K和137Cs三種放射性核素比活度。綜合實(shí)驗(yàn)室條件和比對(duì)樣品特性，我們?cè)诖舜伪葘?duì)過程中采用相對(duì)比較法來分析樣品中各放射性核素比活度。由于本實(shí)驗(yàn)室使用的土壤體標(biāo)準(zhǔn)源為混合源，該標(biāo)準(zhǔn)源中含232Th、40K、137Cs等放射性核素。232Th的 1459.2 keV γ射線會(huì)對(duì)40K的 1460.8 keV γ射線產(chǎn)生干擾[1]，特別是在232Th活度相對(duì)較大時(shí)，對(duì)分析結(jié)果會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重影響。又由于40K只有1460.8 keV這一種能量γ射線[2]可用于分析，因此消除1459.2 keVγ射線的干擾很有必要。在比對(duì)過程中，本文采用王崇杰等[3]在消除γ能譜中232Th對(duì)40K的干擾中的方法對(duì)刻度系數(shù)進(jìn)行校正,得到40K特征能能量為1460.8 keV的校正后比活度為577Bq/kg，而校正前未對(duì)40K做干擾峰校正的比活度卻為562Bq/kg。校正前比活度小于修正后比活度的異常結(jié)果使人深思，為探究異常結(jié)果的因素，本文在利用原比對(duì)結(jié)果的基礎(chǔ)上，采用兩個(gè)經(jīng)中國計(jì)量院校準(zhǔn)的土壤標(biāo)準(zhǔn)體源進(jìn)行驗(yàn)證。

2 實(shí)驗(yàn)裝置和標(biāo)準(zhǔn)源

2.1實(shí)驗(yàn)裝置

本實(shí)驗(yàn)采用了ORTEC公司的HPGeγ譜儀，3個(gè)用于能量刻度的點(diǎn)源和2個(gè)土壤混合體源（其中一個(gè)體源借用于中國疾病預(yù)防控制中心輻射防護(hù)與核安全醫(yī)學(xué)所）均經(jīng)中國計(jì)量科學(xué)研究院校準(zhǔn)，HPGeγ譜儀和標(biāo)準(zhǔn)源的相關(guān)參數(shù)如表1所示。

表1 測量儀器和標(biāo)準(zhǔn)源相關(guān)參數(shù)

本實(shí)驗(yàn)室用于能量刻度的三個(gè)點(diǎn)源活度在103Bq量級(jí)，兩個(gè)土壤標(biāo)準(zhǔn)源都由規(guī)格型號(hào)為75mm×H70mm的樣品盒封裝。編號(hào)為CZHH-1305的土壤源含232Th，而編號(hào)為14NTR/70-080503的土壤源不含232Th，兩個(gè)體標(biāo)準(zhǔn)源都含有241Am、60Co、137Cs、40K的三種放射性核素，針對(duì)本文研究內(nèi)容，兩個(gè)體標(biāo)準(zhǔn)源的部分核素活度信息如表2所示。

表2 土壤源中放射性核素活度信息

注：相對(duì)擴(kuò)展不確定度的包含因子K為2

2.2 實(shí)驗(yàn)方法

本文主要研究采用相對(duì)比較法分析樣品中受干擾核素在校正前后的核素活度，為探討2015年比對(duì)過程中受干擾核素校正前后異常結(jié)果的原因，也對(duì)未受干擾核素137Cs的放射性比活度進(jìn)行分析。

為驗(yàn)證探討結(jié)果，本文提供兩個(gè)都含有放射性核素40K和137Cs土壤標(biāo)準(zhǔn)源，編號(hào)為CZHH-1305土壤源中的40K受232Th干擾，而編號(hào)為14NTR/70-080503土壤源中的40K未受232Th干擾，以編號(hào)為CZHH-1305的土壤源為刻度源，編號(hào)為14NTR/70-080503的土壤源為樣品進(jìn)行驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)。當(dāng)刻度源中含有待分析核素可利用的條件下，可通過直接計(jì)算待分析核素特征能量點(diǎn)的刻度系數(shù)來分析待測核素活度[4-5]。因文中兩個(gè)體標(biāo)準(zhǔn)源中都含有137Cs和40K兩種放射性核素，從而選擇相對(duì)比較法來分析編號(hào)為14NTR/70-080503的土壤源中137Cs和40K的活度。

3 結(jié)果與討論

3.1 結(jié)果

在2015年比對(duì)過程中，以編號(hào)為CZHH-1305的土壤源為刻度源通過相對(duì)比較法對(duì)編號(hào)為2015-BD004的比對(duì)樣品進(jìn)行分析，經(jīng)干擾校正前后獲得的137Cs和40K兩種放射性核素的比活度及刻度系數(shù)如表3所示。

由表3可知，40K校正前的測量值小于校正后的測量值。137Cs的測量值與參考值相對(duì)偏差為3%，由此可見，未考慮受干擾因素時(shí)，采用土壤中放射性核素的能譜分析方法的分析過程出現(xiàn)的錯(cuò)誤概率很小。通過干擾校正后，40K的測量值與參考值的相對(duì)偏差為3.8%，由此可見，采用王崇杰等在消除γ能譜中232Th對(duì)40K的干擾的方法分析受干擾40K放射性活度過程出現(xiàn)誤差的概率也很小，因而應(yīng)考慮受干擾核素40K在進(jìn)行干擾校正前的分析過程。

表3 刻度系數(shù)和137Cs、40K比活度

由于除2015-BD004的比對(duì)樣品中的40K受干擾核素232Th的影響外，編號(hào)為CZHH-1305的土壤刻度源中的40K也受干擾核素232Th的影響，因此，如果既不對(duì)比對(duì)樣品中的40K進(jìn)行干擾校正，也不對(duì)刻度源中的40K進(jìn)行干擾校正時(shí)，就開始分析受干擾放射性核素的比活度，那么所得結(jié)果并不是能量峰為1459.2 keV和1460.8 keV在多道中累計(jì)計(jì)數(shù)所得比活度，其結(jié)果小于40K的假比活度[3]。只有在未對(duì)樣品中的40K進(jìn)行干擾校正前，對(duì)刻度源中的40K進(jìn)行干擾校正后，其結(jié)果為能量峰1459.2 keV和1460.8 keV在多道中的累計(jì)計(jì)數(shù)所得比活度，該結(jié)果即為因232Th能量峰1459.2 keV對(duì)能量峰1460.8 keV的干擾所致的40K假比活度。因此在分析2015-BD004土壤樣的40K活度前，應(yīng)先對(duì)土壤刻度源中的40K進(jìn)行干擾校正，校正后的刻度系數(shù)見表4，在刻度源校正的前提下，2015-BD004土壤樣中40K校正前后的比活度如表4所示。

表4 刻度系數(shù)和137Cs、40K比活度

由表4可以看出，在對(duì)刻度源進(jìn)行校正的前提下，樣品中受干擾核素40K的校正前的參考值大于校正后的參考值，且校正前的參考值為能量峰為1459.2 keV和1460.8 keV在多道中累計(jì)計(jì)數(shù)所得的40K假比活度。

為驗(yàn)證上述探討，通過相對(duì)比較法以編號(hào)為CZHH-1305的土壤源為刻度源，以編號(hào)為14NTR/70-080503的土壤源為樣品。首先對(duì)刻度源進(jìn)行干擾校正，所得校正前后的刻度系數(shù)見表5。相對(duì)樣品中40K活度，樣品中所含的232Th可忽略不計(jì)，因此樣品中的40K不需要進(jìn)行干擾校正。對(duì)刻度源進(jìn)行干擾校正前和校正后，樣品中待分析核素137Cs和40K的活度如表5所示。由表5可知，137Cs的測量值與參考值的相對(duì)偏差為2.2%。若未對(duì)刻度源進(jìn)行干擾修正，樣品中40K的參考值為1401±66 Bq，該值小于經(jīng)對(duì)刻度源校正后的參考值1470±69 Bq，且經(jīng)對(duì)刻度源進(jìn)行干擾校正后，樣品中40K的測量值與參考值的相對(duì)偏差為1.4%。

表5 刻度系數(shù)和137Cs、40K活度

3.2 結(jié)論

不論是應(yīng)用相對(duì)比較法還是效率曲線法，若樣品中待分析核素受其它干擾核素的影響，且刻度源為混合源，并含受干擾不可忽略的待分析核素，那么在未對(duì)待分析核素進(jìn)行干擾校正前，只有對(duì)刻度源中待分析的受干擾核素進(jìn)行干擾校正后，所得核素活度才為待分析核素假活度。

[1] 朱傳新, 陳淵, 郭海萍, 等. 高純鍺探測器探測效率研究[J].核電子學(xué)與探測技術(shù),2006，26(2)：191-194.

[2] 朱文凱, 陳軍, 熊建平, 等. 兩套 HPGe γ 譜儀對(duì)土壤樣品的測量結(jié)果比對(duì)分析[J]. 核電子學(xué)與探測技術(shù), 2005，25(2): 150-152.

[3] Zapata F. Handbook for the assessment of soil erosion andsedimentation using environmental radionuclides[M]. Kluwer Academic Publishers,2002.

[4]土壤中放射性核素的能譜分析方法: GB 11743-2013[S].2013.

[5] 高純鍺γ能譜分析通用方法: GB 11713-2015[S]. 2015.