湖南礦區(qū)縣域耕地重金屬污染空間特征及潛在風(fēng)險評價

周俊馳，鐵柏清，劉孝利，雷 鳴，葉長城

（湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，湖南 長沙 410128）

湖南礦區(qū)縣域耕地重金屬污染空間特征及潛在風(fēng)險評價

周俊馳，鐵柏清，劉孝利，雷 鳴，葉長城

（湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，湖南 長沙 410128）

運用單因子指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法，借助GIS技術(shù)，對研究區(qū)耕地土壤Cd、Cr、Pb、As和Hg的污染狀況進(jìn)行了評價和預(yù)警。單因子指數(shù)評價結(jié)果顯示，研究區(qū)各重金屬的污染指數(shù)大小依次為Cd＞As＞Hg＞Cr＞Pb；潛在生態(tài)風(fēng)險評價結(jié)果顯示，研究區(qū)各重金屬單項潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)大小依次為：Cd＞Hg＞As＞Pb＞Cr，其中八團(tuán)鄉(xiāng)和高垅鎮(zhèn)的Cd污染風(fēng)險相對較大；研究區(qū)耕地土壤重金屬的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險程度中等，各個鄉(xiāng)鎮(zhèn)的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)從大到小依次為：高垅鎮(zhèn)＞八團(tuán)鄉(xiāng)＞潞水鎮(zhèn)＞思聰鄉(xiāng)＞平水鎮(zhèn)＞嚴(yán)塘鎮(zhèn)＞秩堂鎮(zhèn)＞腰陂鎮(zhèn)＞火田鎮(zhèn)＞洣江鄉(xiāng)＞虎踞鎮(zhèn)＞下東鄉(xiāng)；綜合潛在生態(tài)風(fēng)險預(yù)警結(jié)果顯示，巨警區(qū)主要集中在高垅鎮(zhèn)、八團(tuán)鄉(xiāng)、潞水鎮(zhèn)、平水鎮(zhèn)、思聰鄉(xiāng)以及桃坑鄉(xiāng)。研究結(jié)果可為研究區(qū)域的重金屬污染綜合防控和農(nóng)業(yè)安全生產(chǎn)布局提供科學(xué)依據(jù)。

單因子評價；潛在生態(tài)風(fēng)險評價；重金屬；GIS

重金屬是一種毒性大、潛伏期長，且能通過食物鏈在人體內(nèi)富集的污染物，對人體健康構(gòu)成極大威脅[1-3]。近年來，耕地土壤中重金屬污染問題受到學(xué)術(shù)界以及社會廣泛關(guān)注[4-6]，湖南是“有色金屬之鄉(xiāng)”，同時也是“魚米之鄉(xiāng)”，因有色金屬礦山開采導(dǎo)致Pb、Cd、Hg、As等重金屬污染的土地面積達(dá)2.8×104km2，占湖南省總面積的13%[7]，耕地土壤的重金屬污染嚴(yán)重影響了農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量，諸多學(xué)者針對湖南地區(qū)的耕地重金屬污染問題在污染區(qū)開展了風(fēng)險評價相關(guān)研究[8-9]。

土壤重金屬常用的評價方法可歸納為指數(shù)法、模型指數(shù)法和基于重金屬形態(tài)分析、有效態(tài)含量和總量、人體健康風(fēng)險以及GIS和地統(tǒng)計學(xué)的評價方法[10]。其中單因子指數(shù)法可確定沉積物中主要的污染因子，潛在生態(tài)危害指數(shù)法可定量評價潛在生態(tài)危害程度[11]，兩種評價方法應(yīng)用廣泛[12]。

研究以湖南省典型礦區(qū)某縣域為研究對象，以單因子指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法為評價方法，并借助GIS技術(shù)，對研究區(qū)耕地土壤中Cd、Cr、Pb、As和Hg這5種典型有毒有害元素含量的污染狀況進(jìn)行評價，對綜合污染潛在生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行預(yù)警，以期為研究區(qū)域的重金屬污染綜合防控和農(nóng)業(yè)安全生產(chǎn)布局提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于湖南省東南部，北抵長沙，南通廣州，西接衡郴，東鄰江西，屬株洲市轄區(qū)，位于東經(jīng)113°20′～113°65′，北緯26°30′～27°7′之間，縣域面積2 506 km2。該縣屬于亞熱帶季風(fēng)濕潤氣候，氣候溫和，雨量充沛，冬寒期短，年平均氣溫17.9℃。地貌類型以山地為主，占該縣總面積的49.73%；丘陵次之，占21.48%?？h內(nèi)主要河流為洣江，屬湘江水系，全縣地表水徑流總量4.43×10 m，流域面積2 495 km2，洣江的主要支流有茶水、洮水、漚江和文江。

研究區(qū)有色金屬資源富饒，已發(fā)現(xiàn)煤、鐵、鉛、鋅、銅、錳、鎢、錫、銻、金、銀、鈮、鉭、飾面花崗石、石灰石、螢石、硅石、透輝石、粘土和砂礫石等26種礦產(chǎn)，占湖南省已發(fā)現(xiàn)礦種的22.5%。其中鉭鈮礦儲量居全國第一、亞洲第二，花崗巖資源儲量達(dá)1.7億m3。

1.2 樣品采集與分析

研究采樣時間為2013年，樣點的布設(shè)遵循“隨機(jī)”與“等量”原則，采用系統(tǒng)隨機(jī)布點法，將研究區(qū)劃分為面積相等的采樣單元，原則上每22.93 hm2為一個采樣單元，每個采樣單元設(shè)置5個二級采樣區(qū)，每個采樣區(qū)的范圍控制在約200 m2，以二級采樣區(qū)為單位采集混合樣品，單個混合樣品的采集采用對角線法，根據(jù)前期調(diào)研情況，對污染較突出的區(qū)域加密采樣點的布設(shè)。采樣深度為0～20 cm，均勻混合后用四分法從中選取1 kg土樣作為代表該點的混合樣品，并用標(biāo)簽紙記錄采樣點相關(guān)信息，用GPS記錄經(jīng)緯度，總共采集耕地土壤樣本451個，具體采樣點位分布見圖1。

重金屬Cd、Pb采用石墨爐原子吸收分光光度法測定，Hg、As采用微波消解/原子熒光法測定，Cr采用火焰原子吸收分光光度法測定。

1.3 研究方法

1.3.1 單因子指數(shù)法 采用單因子指數(shù)法對研究區(qū)耕地土壤中的Cd、Cr、Pb、As和Hg的污染狀況進(jìn)行評價，公式如下：

式（1）中，Pi為土壤中某種重金屬的污染指數(shù)；Ci為某種重金屬的實測平均含量；Co為某種重金屬的參比值。研究采用表1所示的《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級標(biāo)準(zhǔn)作為參比值，將污染程度劃分為4個等級：清潔（P＜1）、輕度污染（1≤P＜2）、中度污染（2≤P＜3）、重度污染（P≥3）[13]。

表1 土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)

1.3.2 潛在生態(tài)危害指數(shù)法 潛在生態(tài)危害指數(shù)法由瑞典著名地球化學(xué)家Hakanson[14]在1980年提出，此方法綜合考慮了重金屬毒性對人體的危害。其計算公式如下：

某種重金屬污染因子：

式（2）中，Ci為某種重金屬的實測平均含量，Ce為某種重金屬的參比值，研究采用《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級標(biāo)準(zhǔn)作為參比值。

某種重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)：

式（3）中，Ti為Hakanson制定的某種重金屬的毒性響應(yīng)參數(shù)，Cd、Cr、Pb、As和Hg的毒性響應(yīng)參數(shù)分別為30、2、5、10和40。

重金屬綜合潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)：

式（4）中，RI為綜合潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)，RI的大小與參評污染物的種類和數(shù)量呈正相關(guān)。因此在應(yīng)用RI進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險評價時，應(yīng)根據(jù)參評污染物的數(shù)量和種類來對其進(jìn)行調(diào)整，研究的RI值分級標(biāo)準(zhǔn)調(diào)整如表2所示[15-16]。

表2 重金屬Ei和RI分級標(biāo)準(zhǔn)

1.3.3 指示克里格法 指示克里格法（Indicator Kriging）是屬于非參數(shù)地統(tǒng)計學(xué)方法的一種，能對隨機(jī)函數(shù)在待估值點的不確定性做出估計[17]。它無需假設(shè)數(shù)值來自某種特定分布的總體，也無需對原始數(shù)據(jù)進(jìn)行變換，可以在不去掉重要的而實際又存在的特異值的情況下處理各種不同的現(xiàn)象，保持變異函數(shù)的穩(wěn)健性[18-19]。

進(jìn)行指示克里格法插值的一般步驟為：（1）根據(jù)實際研究情況，確定閾值，根據(jù)指示函數(shù)將原數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換為0或1；（2）用GS+9.0進(jìn)行指示變異函數(shù)計算，并進(jìn)行擬合；（3）利用ArcGIS 10.2地統(tǒng)計學(xué)模塊，以模型擬合結(jié)果為參數(shù)，進(jìn)行指示克里格插值，得到研究變量的概率空間分布圖[20]。

2 結(jié)果與分析

2.1 總量特征分析

經(jīng)測定，研究區(qū)耕地土壤pH值偏酸性，平均pH值為5.35。由表3可知，除重金屬Cd以外，其余4種重金屬采樣點監(jiān)測值的平均值及中值均小于《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》二級標(biāo)準(zhǔn)值，說明從整體來看研究區(qū)耕地土壤Cd超標(biāo)更加明顯；除了重金屬Cr，其他4種重金屬的最大值都大于國家二級標(biāo)準(zhǔn)值，說明局部地區(qū)耕土壤中Pb、As、Hg存在超標(biāo)情況。Cd含量的平均值是國家二級標(biāo)準(zhǔn)值的2.5倍，且點位超標(biāo)率達(dá)到了98%，污染相對比較嚴(yán)重，這是長期的采礦和冶煉活動所導(dǎo)致的；As、Hg的點位超標(biāo)率分別為8%和3%，局部地區(qū)存在污染；只有2個采樣點存在Pb超標(biāo)情況；Cr的點位超標(biāo)率為0。重金屬Cr、Hg的變異系數(shù)為36%和51%，屬于中等強(qiáng)度變異，Cd、Pb、As的變異系數(shù)都大于100%，屬于強(qiáng)變異，說明這3種重金屬元素污染的區(qū)域差異大，受人為因素影響的可能性大[21]。

2.2 單因子評價

研究區(qū)耕地土壤中重金屬的單因子指數(shù)評價結(jié)果如表4所示，從整體情況來看，耕地土壤重金屬的污染指數(shù)從大到小排列為Cd＞As＞Hg＞Cr＞Pb，重金屬Cd污染最為嚴(yán)重，污染程度達(dá)到中度污染，而其他4種重金屬污染的程度都處于清潔水平。從各種重金屬的污染指數(shù)區(qū)間可以看出研究區(qū)耕地土壤Cd、As和Pb的含量差異相對較大，說明這3種重金屬在該縣耕地土壤中污染程度的空間差異性較大；此外，Cd、Pb和As重度污染樣點數(shù)分別為63、1和10個，占總樣點數(shù)的13.97%、0.22%和2.22%。

各鄉(xiāng)鎮(zhèn)耕地土壤中重金屬的單因子指數(shù)評價結(jié)果如表5所示，高垅鎮(zhèn)和八團(tuán)鄉(xiāng)的耕地土壤Cd污染指數(shù)分別達(dá)到了5.71和3.89，屬于重度污染，受重金屬Cd污染影響最大，潞水鎮(zhèn)、平水鎮(zhèn)、思聰鄉(xiāng)耕地土壤Cd污染程度為中度，其余鄉(xiāng)鎮(zhèn)也受到輕度Cd污染；耕地土壤As污染最嚴(yán)重的鄉(xiāng)鎮(zhèn)是高垅鎮(zhèn)，污染指數(shù)為1.91，屬于輕度污染，其他鄉(xiāng)鎮(zhèn)的As污染不明顯，污染程度屬于清潔級；耕地土壤Cr、Pb、Hg污染指數(shù)最高的鄉(xiāng)鎮(zhèn)分別為潞水鎮(zhèn)、八團(tuán)鄉(xiāng)和高垅鎮(zhèn)，但污染程度僅為清潔?？梢奀d是各鄉(xiāng)鎮(zhèn)耕地土壤重金屬污染的主要污染因子，其次是As，高垅鎮(zhèn)和八團(tuán)鄉(xiāng)各重金屬污染指數(shù)之和分別為8.73和5.38，耕地土壤重金屬污染情況最為突出。

2.3 潛在生態(tài)風(fēng)險評價

研究區(qū)耕地土壤重金屬單項潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)和綜合潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)見表6，各重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險從大到小依次為：Cd＞Hg＞As＞Pb＞Cr，這與單因子評價的結(jié)果有些差異，主要原因是Hg比As的毒性響應(yīng)系數(shù)大。其中，研究區(qū)耕地土壤Cd污染的潛在生態(tài)風(fēng)險最大，其潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)介于40～80之間，存在中等程度潛在生態(tài)風(fēng)險，而Cr、Pb、As、Hg污染的潛在生態(tài)風(fēng)險很小，潛在生態(tài)風(fēng)險程度僅為輕微。

研究區(qū)耕地土壤樣點的重金屬污染的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)的范圍在24.26～1 577.68之間，潛在生態(tài)風(fēng)險程度達(dá)到極強(qiáng)的采樣點占5.32%。RI均值為102.08，說明該縣耕地土壤重金屬污染存在中等程度的潛在生態(tài)風(fēng)險，其中Cd對綜合風(fēng)險指數(shù)的貢獻(xiàn)率最高，占73.12%，其次是Hg，占18.70%。

表3 土壤重金屬統(tǒng)計特征

表4 耕地重金屬污染指數(shù)

表5 各鄉(xiāng)鎮(zhèn)耕地重金屬污染指數(shù)

表6 耕地重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險評價

從各鄉(xiāng)鎮(zhèn)的重金屬污染潛在生態(tài)風(fēng)險評價結(jié)果來看（表7），高垅鎮(zhèn)和八團(tuán)鄉(xiāng)耕地土壤Cd污染的潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)分別為171.38和116.81，潛在生態(tài)風(fēng)險程度分別達(dá)到很強(qiáng)和強(qiáng)，Cd污染風(fēng)險明顯高于其他鄉(xiāng)鎮(zhèn)；而各鄉(xiāng)鎮(zhèn)耕地土壤其他4種重金屬污染的潛在生態(tài)風(fēng)險均較小，都僅存在輕微程度的潛在生態(tài)風(fēng)險。

各鄉(xiāng)鎮(zhèn)耕地土壤重金屬污染的RI從大到小依次為高垅鎮(zhèn)＞八團(tuán)鄉(xiāng)＞潞水鎮(zhèn)＞思聰鄉(xiāng)＞平水鎮(zhèn)＞嚴(yán)塘鎮(zhèn)＞秩堂鎮(zhèn)＞腰陂鎮(zhèn)＞火田鎮(zhèn)＞洣江鄉(xiāng)＞虎踞鎮(zhèn)＞下東鄉(xiāng)，其中高垅鎮(zhèn)的RI為218.86，耕地重金屬綜合污染的潛在生態(tài)風(fēng)險最大，八團(tuán)鄉(xiāng)和潞水鎮(zhèn)的RI為141.66和101.24，綜合污染潛在生態(tài)風(fēng)險次之，其他鄉(xiāng)鎮(zhèn)的綜合污染潛在生態(tài)風(fēng)險程度都僅為輕微。

表7 各鄉(xiāng)鎮(zhèn)耕地重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險評價

2.4 綜合潛在生態(tài)風(fēng)險預(yù)警

借助ArcGIS 10.2和GS+9.0技術(shù)平臺，對研究區(qū)耕地土壤重金屬污染綜合潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)進(jìn)行插值和可視化展示，并對耕地土壤重金屬綜合污染潛在生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行預(yù)警分析。通過K-S檢驗，各采樣點位RI值不符合正態(tài)分布或?qū)?shù)正態(tài)分布，而運用指示克里格法進(jìn)行插值并不用考慮原始數(shù)的分布情況，能充分發(fā)揮其處理偏態(tài)數(shù)據(jù)的優(yōu)勢[22]，根據(jù)指示變異函數(shù)模型擬合結(jié)果最優(yōu)為原則，設(shè)置閾值為72.589 2。研究運用等間距法[23]，根據(jù)閾值概率，將研究區(qū)耕地土壤重金屬的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險預(yù)警類型分為5級：無警（≤20）、輕警（20～40）、中警（40～60）、重警（60～80）和巨警（80～100）。

指示克里格插值結(jié)果如圖2所示，其分布特征“斑塊狀”化明顯。其中，無警區(qū)、輕警區(qū)、中警區(qū)、重警區(qū)和巨警區(qū)面積分別為158.62、97.70、94.81、74.72和23.23 km2，分別占縣內(nèi)耕地總面積的35.32%、21.76%、21.11%、16.64%和5.17%。其中，巨警區(qū)域主要集中在該縣北部的高垅鎮(zhèn)、八團(tuán)鄉(xiāng)，中西部的平水鎮(zhèn)和思聰鄉(xiāng)以及北部的潞水鎮(zhèn)，這與潛在生態(tài)危害指數(shù)法評價的結(jié)果一致。

研究區(qū)耕地土壤重金屬污染巨警區(qū)主要集中在中北部地區(qū)，這與礦產(chǎn)資源的分布狀況密切相關(guān)?？h內(nèi)有色金屬資源主要分布于中部及以北地區(qū)，且相對集中，南部地區(qū)礦產(chǎn)資源相對貧乏；研究區(qū)耕地土壤污染最為嚴(yán)重的重金屬Cd多與鉛礦、鋅礦等以共、伴生形式存在，而錫田鎢錫、鉛鋅、銅、鈮鉭等多金屬礦產(chǎn)基地，主要位于研究區(qū)北部的八團(tuán)鄉(xiāng)和高垅鎮(zhèn)境內(nèi)；其次，該縣中北部地區(qū)經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)，人口密集，交通工農(nóng)業(yè)活動頻繁，有研究指出，大氣沉降對長株潭地區(qū)土壤中重金屬積累的物源作用最強(qiáng)[25]；此外，濫用化肥以及污水灌溉等也是造成耕地土壤污染的原因之一[26]。

圖2 綜合潛在生態(tài)風(fēng)險概率圖

3 結(jié) 論

（1）研究區(qū)耕地土壤中5種重金屬Cd、Cr、Pb、As和Hg的點位超標(biāo)率分別為98.00%、0.00%、0.00%、8.00%和3.00%；重金屬Cr、Hg的變異強(qiáng)度中等，Cd、Pb、As的變異性強(qiáng)。

（2）研究區(qū)耕地土壤重金屬的單因子污染指數(shù)從大到小排列為Cd＞As＞Hg＞Cr＞Pb；重金屬Cd污染達(dá)到中度污染水平，其余4種重金屬污染屬于清潔水平。耕地土壤各重金屬污染潛在生態(tài)風(fēng)險大小依次為：Cd＞Hg＞As＞Pb＞Cr；其中八團(tuán)鄉(xiāng)和高垅鎮(zhèn)的Cd污染潛在生態(tài)風(fēng)險程度高于其他鄉(xiāng)鎮(zhèn)，其他4種重金屬潛污染的潛在生態(tài)風(fēng)險程度僅為輕微。

（3）研究區(qū)耕地土壤重金屬綜合污染潛在生態(tài)風(fēng)險程度為中等，Cd對綜合污染風(fēng)險指數(shù)貢獻(xiàn)率最高，占73.12%。各鄉(xiāng)鎮(zhèn)的綜合污染潛在生態(tài)風(fēng)險從大到小依次為高垅鎮(zhèn)＞八團(tuán)鄉(xiāng)＞潞水鎮(zhèn)＞思聰鄉(xiāng)＞平水鎮(zhèn)＞嚴(yán)塘鎮(zhèn)＞秩堂鎮(zhèn)＞腰陂鎮(zhèn)＞火田鎮(zhèn)＞洣江鄉(xiāng)＞虎踞鎮(zhèn)＞下東鄉(xiāng)。

（4）研究區(qū)耕地土壤重金屬綜合污染的巨警區(qū)面積為23.23 km2，占縣域耕地總面積的5.17%；其中，巨警區(qū)主要集中在高垅鎮(zhèn)、八團(tuán)鄉(xiāng)、潞水鎮(zhèn)、平水鎮(zhèn)以及思聰鄉(xiāng)。

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（責(zé)任編輯：肖彥資）

Spatial Characteristics and Potential Risk Assessment of Heavy Metal Pollution in Farmland in Hunan Mining Area

ZHOU Jun-chi，TIE Bo-qing，LIU Xiao-li，LEI Ming，YE Chang-cheng

（College of Resources and Environment, Hunan Agricultural University, Changsha 410128,PRC）

The pollution status of Cd, Cr, Pb, As, and Hg in cultivated land in County was evaluated and analyzed by using the single factor index method and potential ecological risk index method, with the help of GIS technology. The results of single factor index showed that the pollution index of each heavy metal in the study area is Cd, As, Hg, Cr, Pb. The potential ecological risk assessment results indicated that the potential ecological risk coefficient of each heavy metal in the study area was Cd, Hg, As, Pb, Cr, and the risk of Cd pollution in the Batuan town and the Gaolong town was relatively large. The comprehensive ecological risk of heavy metals in the cultivated soil of County was moderate, its index of each township from high to low is Gaolong Town, Batuan Town, Lushui Town, Sicong Town, Pingshui Town, Zhitang Town, Yantang Town, Yaopi Town, Huotian Town, Mijiang Town, Huju Town, Xiadong Town; The results of the risk warning showed that the giant police areas are mainly concentrated in Gaolong town, Batuan Township, Lushui Town, Pingshui Town, Sicong Town and Taokeng Town. The results can provide a scientific basis for the comprehensive prevention and control of heavy metal pollution and the layout of agricultural safety production in the study area.

Single-factorial Evaluation; Ecological Risk Assessment; Heavy Metal; GIS

X53

A

1006-060X（2017）04-0075-05

10.16498/j.cnki.hnnykx.2017.004.020

2017-02-08

農(nóng)業(yè)部財政部專項（20160606）；農(nóng)業(yè)部財政部專項（20160418）；國家科技支撐計劃（2015BAD05B02-07；2015BAD05B02）；湖南省重點研發(fā)計劃（2015NK3015）

周俊馳（1991-），男，湖南常德市人，碩士研究生，研究方向為區(qū)域環(huán)境規(guī)劃與管理。

鐵柏清