不同重金屬鈍化材料對土壤膠體的影響

祝振球，周 靜，徐 磊，劉創(chuàng)慧，高 敏，梁家妮

(1.中國科學院南京土壤研究所，江蘇 南京

不同重金屬鈍化材料對土壤膠體的影響

祝振球1,2,3，周 靜1,2①，徐 磊1,2,3，劉創(chuàng)慧4，高 敏1，梁家妮1

(1.中國科學院南京土壤研究所，江蘇 南京

210008；2.國家紅壤改良工程技術(shù)研究中心/ 中國科學院紅壤生態(tài)試驗站，江西 鷹潭 335211；3.中國科學院大學，北京 100049；4.長安大學環(huán)境科學與工程學院，陜西 西安 710061)

為明確鈍化修復對土壤膠體中重金屬分布的影響，以微米羥基磷灰石、納米羥基磷灰石、磷灰石、生物質(zhì)電廠灰和石灰為供試材料，采用室內(nèi)培養(yǎng)方法研究5種鈍化材料對土壤膠體含量及土壤膠體中重金屬含量的影響。結(jié)果表明，與對照相比，石灰處理土壤膠體含量最大(119 g·kg-1，增幅為131%)，其次為微米羥基磷灰石(118 g·kg-1，增幅為130%)、納米羥基磷灰石(115 g·kg-1，增幅為124%)、磷灰石(82.9 g·kg-1，增幅為61.7%)和生物質(zhì)電廠灰處理(80.6 g·kg-1，增幅為57.1%)。磷灰石、生物質(zhì)電廠灰和石灰處理顯著降低了土壤膠體Cd含量，降幅為12.1%～24.0%；微米羥基磷灰石、納米羥基磷灰石和磷灰石處理均顯著降低土壤膠體中Cu含量，降幅為14.2%～20.5%。此外，5種鈍化材料顯著增加Cd和Cu在土壤膠體中的分配比例，其中添加w為1%的納米羥基磷灰石(NHA)處理Cd分配百分比最大，為69.9%，增幅為154%；添加w為0.2%的石灰(LM)處理Cu分配百分比最大，為47.5%，增幅為135%?？梢?，鈍化修復過程中可能會增加土壤膠體含量及膠體中重金屬的分配比例。因此，在鈍化修復過程中有必要增加對土壤膠體和土壤膠體中重金屬含量的監(jiān)測，加強對鈍化修復過程的風險管控。

重金屬；鈍化材料；膠體

當今中國超過2 000萬hm2農(nóng)田受到Sn、Cr、Pb和Zn等重金屬的污染,每年糧食減產(chǎn)1 000萬t[1]。2008 年4 月,張良運等[2]從江西、湖南、廣東等省農(nóng)貿(mào)市場隨機取樣70 份進行分析,結(jié)果發(fā)現(xiàn)70%以上大米鎘含量超過GB 2762—2012《食品中污染物限量》標準(0.2 mg·kg-1)。

穩(wěn)定固定化技術(shù)是通過添加鈍化材料固定土壤中的重金屬污染物或減少污染物生物有效性,從而降低污染物的毒性。該技術(shù)具有成本低、易操作等特點,已受到廣泛關(guān)注。重金屬鈍化材料主要有天然礦物和工農(nóng)業(yè)廢棄物,如磷灰石、石灰、蒙脫石、秸稈灰、飛灰、赤泥、堆肥、鎂鋁皮石、粉煤灰、沸石、工業(yè)污泥、爐渣等,人工制造和改性材料,如生物炭、聚丙烯酰胺、乙二胺二琥珀酸、磷酸、改性納米炭黑,以及人工合成的微納米級材料,如微納米級羥基磷灰石,均具有良好的鈍化效果[3-5]。目前,大多數(shù)研究集中于鈍化材料對重金屬的生物有效性、生物可給性、浸出性的影響上[3-5]。

土壤膠體廣泛存在于土壤環(huán)境中,是土壤中最微小也最活躍的一部分,對土壤的性質(zhì)和功能具有重要作用。土壤膠體顆粒粒徑小,表面積大,可以和重金屬結(jié)合,并對土壤中重金屬產(chǎn)生影響[6-7]。然而有關(guān)重金屬鈍化材料對土壤膠體的影響鮮有報道?；诖?該文主要研究了在重金屬污染農(nóng)田土壤修復過程中施加重金屬鈍化材料對土壤中膠體和膠體中重金屬的影響,以期為重金屬污染農(nóng)田修復提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 供試材料

供試土壤為貴溪冶煉廠周邊被Cd、Cu污染的表層(0～17 cm)土壤。采集的土壤于通風處風干,剔除植物殘根,全部過2 mm孔徑篩,備用。取一部分用于土壤理化性質(zhì)分析。供試土壤理化性質(zhì):土壤pH值為5.64,w(有機質(zhì))為23.73 g·kg-1,w(堿解氮)為106.58 mg·kg-1,w(速效磷)為58.08 mg·kg-1,w(速效鉀)為42.5 mg·kg-1,CEC為9.09 cmol·kg-1,w(全鎘)為1.85 mg·kg-1,w(全銅)為2 255.79 mg·kg-1。

供試鈍化材料:微米羥基磷灰石(MHA,粒徑為15 μm)和納米羥基磷灰石(NHA,粒徑為40 nm)均購自南京埃普瑞納米材料公司,pH 值分別為7.71和7.14,w(Cd)分別為38.30和37.14 μg·kg-1,w(Cu)分別為5.85和4.40 mg·kg-1。磷灰石(HA,0.15 mm)購自湖北南漳縣鑫泰磷化工廠,pH值為8.4,w(Cd)和w(Cd)分別為1.18和9.54 mg·kg-1。石灰購自河南息縣,pH值為12.21,w(Cd)和w(Cd)分別為1.92和10.11 mg·kg-1。生物質(zhì)電廠灰來自阜陽國幀燃氣有限公司,基本性質(zhì):pH值為10.4,w(Fe2O3)為1.54%,w(CaO)為6.04%,w(MgO)為1.09%,w(K2O)為3.99%,w(P2O5)為0.94%,w(MnO)為0.04%,w(全鎘)為1.96 mg·kg-1,w(全銅)為35.29 mg·kg-1。

1.2 試驗設計

試驗設置6個處理:對照(CK),不添加鈍化材料;添加w為1%的微米羥基磷灰石(MHA);添加w為1%的納米羥基磷灰石(NHA);添加w為1%的磷灰石(HA);添加w為0.4%的生物質(zhì)電廠灰(BA);添加w為0.2%的石灰(LM)。各鈍化材料的添加量根據(jù)CUI等[8-9]、杜志敏等[10]和陶志慧等[11]的田間原位修復和室內(nèi)培養(yǎng)試驗結(jié)果,并結(jié)合農(nóng)田重金屬修復的可操作性及成本等因素而定,每個處理3次重復。

稱取2 kg過2 mm孔徑篩的重金屬污染土壤,按以上設計添加材料(MHA 20 g;NHA 20 g;HA 20 g;BA 8 g;LM 4 g),混合均勻,于室溫下保持70%飽和持水量,每隔3 d稱重,用純水平衡土壤水分,培養(yǎng)1個月后風干,全部過2 mm孔徑篩,備用。

1.3 分析方法

土壤有機質(zhì)、堿解氮、速效磷、速效鉀含量和陽離子交換量(CEC)測定方法參照文獻[12]。根據(jù)斯托克斯定律計算土壤膠體(<2 μm)的沉降時間,用虹吸法提取土壤膠體[13],得到土壤膠體懸液,烘干法測定土壤膠體含量,并測定土壤膠體重金屬含量。具體過程:分別稱取過2 mm孔徑篩的風干材料30 g,加入250 mL純水,土壤用超聲波分散30 min后(為了盡量保持土壤膠體的原始化學形態(tài),分散過程中不添加其他分散劑),用750 mL純水將分散后的懸濁液洗至1 000 mL高型燒杯中,在距液面10 cm處做好標記。用帶橡皮頭的玻璃棒攪拌1～2 min,攪拌一停止,沉降開始計時,根據(jù)液溫查表確定吸取時間(25 ℃,時間為6 h 53 min 24 s),虹吸法提取<2 μm的土壤膠體。用虹吸裝置吸取20 mL土壤膠體懸液于聚四氟乙烯坩堝內(nèi),50 ℃條件下烘干后稱質(zhì)量(精確到0.000 1 g),計算得到土壤膠體含量〔土壤膠體含量=(懸液體積÷吸取體積)×膠體質(zhì)量÷取樣土壤質(zhì)量〕。然后用HF-HClO4-HNO3法消煮坩堝中的土壤膠體,HPLC-ICP-MS(Agilent-7700x)測定土壤膠體全Cd和全Cu含量。Cd檢出限為0.08 ng·L-1,Cu檢出限為0.41 ng·L-1。

1.4 數(shù)據(jù)處理方法

數(shù)據(jù)采用Excel 2007整理和作圖,采用SPSS 20.0軟件進行單因素方差分析(one-way ANOVA)。差異顯著性分析采用Duncan新復極差法,顯著性水平設為α=0.05。

2 結(jié)果與討論

2.1 鈍化材料對土壤膠體含量的影響

與CK處理相比,鈍化材料處理土壤膠體含量均顯著增加(P<0.05),其中LM處理增加幅度最大,增幅為131%。其次為MHA、NHA和HA處理,增加最少的是BA處理,增幅為57.1%(圖1)。

處理 CK為對照,MHA為添加w=1%的微米羥基磷灰石,NHA為添加w=1% 的納米羥基磷灰石,HA為添加w=1%的磷灰石,BA為添加w=0.4% 的生物質(zhì)電廠灰,LM為添加w=0.2%的石灰。直方柱上方英文小寫 字母不同表示各處理間土壤膠體含量差異顯著(P<0.05)。圖1 添加鈍化材料后土壤膠體含量變化Fig.1 Effect of application of the soil amendmens on content of soil colloid

崔紅標[14]發(fā)現(xiàn)添加石灰和磷灰石這2種鈍化材料可增加大團聚體(7～10 mm)含量,提高土壤團聚體穩(wěn)定性,筆者研究結(jié)果表明添加石灰和磷灰石增加了土壤膠體(<2 μm)含量,說明鈍化材料的添加可能會影響土壤顆粒組成,導致土壤顆粒間的轉(zhuǎn)化。磷灰石和微納米羥基磷灰石具有相似的化學組成,由于微納米羥基磷灰石粒徑較小,添加到土壤后可能成為土壤膠體的一部分,可能導致MHA與NHA處理土壤膠體含量高于HA處理。納米材料的尺寸小,比表面積大,且表面缺少相鄰的配位原子,所以具有很高的活性,這種高活性導致納米材料容易發(fā)生團聚[15],因此NHA處理膠體含量稍低于MHA處理。由于生物質(zhì)電廠灰含有Fe和Mn,可能形成土壤氧化鐵錳膠體,從而增加土壤膠體含量。相比于生物質(zhì)電廠灰,石灰添加量較少,但是LM處理土壤pH值為7.94,高于BA處理土壤(pH值為 6.32),這可能是LM處理土壤膠體含量高于BA處理的原因,也可能與石灰的微溶性質(zhì)有關(guān)。

2.2 鈍化材料對土壤膠體中重金屬的影響

結(jié)果表明,除MHA和NHA處理土壤膠體中Cd含量沒有顯著變化外,其他處理Cd含量均顯著降低(P<0.05),降幅為12.1%～24.0%(圖2)。除LM和BA處理土壤膠體中Cu含量沒有顯著變化外,其他處理Cu含量均顯著降低(P<0.05),降幅為14.2%～20.5%(圖2)。這可能是由于其他粒徑土壤轉(zhuǎn)化為土壤膠體,整體上使得土壤膠體中Cd和Cu含量降低。而MHA和NHA處理土壤膠體中Cd含量與LM和BA處理土壤膠體中Cu含量無明顯變化。有研究發(fā)現(xiàn)土壤施加EDTA等螯合劑導致小粒徑顆粒中Cu含量升高,尤其是在黏粒級顆粒中[16]。土壤Cd、Cu全量分別為1.85和2 255.79 mg·kg-1,從圖2可知所有處理土壤膠體中Cd、Cu含量均顯著高于土壤Cd、Cu全量。各處理土壤膠體中Cd、Cu含量是土壤中Cd、Cu全量的4.19～6.07倍和3.17～4.01倍。在諸暨礦區(qū)土壤膠體顆粒中,Cu含量達到31 463.9 mg·kg-1,然而土壤全量Cu僅為12 751.5 mg·kg-1[17]。AJMONE-MARSAN等[18]分析了5個歐洲城市土壤中重金屬的粒徑分布,發(fā)現(xiàn)重金屬(Cr、Cu、Ni、Pb和Zn)主要富集于<10 μm的土壤顆粒上。也有研究發(fā)現(xiàn)射擊場土壤87%的Pb存在于0.45～8 μm的膠體中[19]。這可能是因為土壤膠體比表面積大且具有更多的活性位點,導致土壤膠體對重金屬吸附能力增強[20]。

將土壤膠體含量與重金屬濃度的乘積視為土壤膠體重金屬元素固持分量,其與土壤重金屬元素全量的比值為分配百分比。HA、BA、LM處理均導致土壤膠體中Cd、Cu含量有所降低,然而由于各處理土壤膠體含量顯著增加(圖1),導致土壤膠體中Cd、Cu分配百分比顯著增加(圖3),HA、BA、LM、MHA和NHA處理膠體中Cd分配百分比增幅依次為25.9%、33.0%、105%、153%和154%,膠體中Cd分配百分比分別達到34.7%、36.6%、56.5%、69.8%和69.9%。HA、BA、MHA、NHA和LM處理膠體中Cu分配百分比增幅依次為39.3%、51.5%、84.8%、92.1%和135%,膠體中Cu分配百分比分別達到28.3%、30.6%、37.3%、38.8%和47.5%,說明5種鈍化材料均導致重金屬更多的存在于土壤膠體中,而鈍化材料引起的土壤膠體含量變化是導致不同鈍化材料處理膠體Cd、Cu在土壤中分配差異的主要原因。有研究表明污染稻田土壤中Cd、Pb、As在<2 μm膠體中的分配增加[21]。筆者發(fā)現(xiàn)鈍化材料處理重金屬在<2 μm膠體中的分配顯著高于對照(原污染土壤),說明鈍化材料將導致重金屬在膠體中的分配進一步增加。顆粒態(tài)水遷移和氣遷移是重金屬土壤環(huán)境遷移的重要途徑,分別與水系搬運和勞動者身體接觸有密切關(guān)系[22]。而土壤膠體對重金屬的遷移具有重要影響[23-24],Cu、Cd在土壤膠體中的分配增加,這大大增加了土壤膠體態(tài)重金屬遷移和粉塵遷移的可能性。

處理 CK為對照,MHA為添加w=1%的微米羥基磷灰石,NHA為添加w=1% 的納米羥基磷灰石,HA為添加w=1%的磷灰石,BA為添加w=0.4% 的生物質(zhì)電廠灰,LM為添加w=0.2%的石灰。直方柱上方 英文小寫字母不同表示各處理間某指標差異顯著(P<0.05)。圖2 不同處理土壤膠體中Cd、Cu含量Fig.2 Cu/Cd concentration in soil colloid as affected by treatment

處理 CK為對照,MHA為添加w=1%的微米羥基磷灰石,NHA為添加w=1%的納米羥基磷灰石,HA為添加w=1%的磷灰石,BA為添加w=0.4%的生物質(zhì)電廠灰,LM為添加w=0.2%的石灰。直方柱上方英文 小寫字母不同表示各處理間某指標差異顯著(P<0.05)。圖3 不同處理土壤膠體中Cd、Cu的分配百分比Fig.3 Cu and Cd distribution ratios in soil colloid as affected by treatment

但是很多研究表明石灰、磷灰石、微米羥基磷灰石、納米羥基磷灰石對重金屬具有良好的鈍化效果。比如，添加0.1%、0.2%和0.4%的石灰導致土壤可交換態(tài)Cd降低17.8%～21.7%[25]。磷灰石處理顯著降低礦山污染土壤水溶態(tài)重金屬含量,使水溶態(tài)Cd、Cu、Pb和Zn分別降低92%～99%、94%～99%、95%～99%和83%～99%[26]。CUI等[9]和LI等[27]發(fā)現(xiàn)MHA和NHA可有效穩(wěn)定Cu、Cd、Pb、Zn和Cr。這些結(jié)果說明鈍化材料降低了重金屬對生物的風險,然而卻沒有考慮到重金屬隨土壤膠體遷移的可能性。因此,在農(nóng)田重金屬修復中有必要增加對土壤膠體和土壤膠體中重金屬含量的監(jiān)測,加強對鈍化修復過程的風險管控。

3 結(jié)論

5種重金屬鈍化材料處理土壤中膠體含量顯著增加,增幅在57.1%～131%之間，并且導致Cd、Cu在土壤膠體中分配顯著增加,增幅分別為25.9%～154%和39.3%～135%。土壤膠體對重金屬的遷移具有重要影響,鈍化材料導致土壤膠體含量增加以及Cu、Cd在土壤膠體中的分配增加,這可能會增加土壤膠體態(tài)重金屬遷移和粉塵遷移的可能性。因此,在農(nóng)田重金屬污染土壤中施用重金屬鈍化材料進行穩(wěn)定化修復時可能需要考慮對土壤膠體的影響,有必要增加對土壤膠體和土壤膠體中重金屬含量的監(jiān)測,加強對鈍化修復過程的風險管控。

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(責任編輯： 陳 昕)

Effects of Different Heavy Metal Amendments on Soil Colloid.

ZHUZhen-qiu1,2,3,ZHOUJing1,2,XULei1,2,3,LIUChuang-hui4,GAOMin1,LIANGJia-ni1

(1.Institute of Soil Science, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China;2.National Engineering Research and Technology Center for Red Soil Improvement/ Red Soil Ecological Experiment Station, Chinese Academy of Sciences, Yingtan 335211, China;3.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;4. School of Environment Science and Engineering, Chang′an University, Xi′an 710061, China)

An in-lab incubation experiment was conducted to explore effects of soil amendments, i.e. micro-hydroxyapatite, nano-hydroxyapatite, apatite, ash from biomass burning power plants and lime, used to remedy heavy metals contaminated soils on content of soil colloid, and content and distribution of heavy metals in the colloid. Results show that the soil treated with lime was the highest in content of soil colloid (119 g·kg-1, 131%), and then followed by the other four in a decreasing order, that is, the soils treated with micro-hydroxyapatite (118 g·kg-1, 130%), with nano-hydroxyapatite (115 g·kg-1, 124%), with apatite (82.9 g·kg-1, 61.7%) and with power plant ash (80.6 g·kg-1, 57.1%). The treatment with lime, power plant ash or apatite decreased the content of Cd in the colloid significantly or with a rate ranging from 12.1% to 24.0%, while the treatment with apatite, micro-hydroxyapatite ornano-hydroxyapatite decreased the content of Cu in the colloid significantly or with a rate ranging from 14.2% to 20.5%. Besides, the use of any of the five soil amendments increased the distribution ratios of Cd and Cu in the soil colloid, especially the use of nano-hydroxyapatite with an application rate being 1%, which increased the distribution ratio of Cd, up to 69.9% or by 154%, and the use of lime which increased the distribution ratio of Cu in soil colloid up to 47.5% or by 135%. The findings of this study demonstrate that the use of soil amendments to remedy heavy metals contaminated soils may increase the content of soil colloid and distribution ratios of heavy metals in the colloid. It is necessary to monitor the content of soil colloid and the content of heavy metals in the soil colloid during soil remediation, so as to intensify risk management of the soil remediation process.

heavy metal; amendment; colloid

2016-03-12

國家重點基礎研究發(fā)展計劃(2013CB934302);國家科技支撐計劃(2015BAD05B01);中國科學院“STS”項目(KFJ-EW-STS-016);贛鄱英才555工程;農(nóng)業(yè)部生物有機肥創(chuàng)制重點實驗室開放課題

X53

A

1673-4831(2017)02-0188-05

10.11934/j.issn.1673-4831.2017.02.013

祝振球(1992—),男,江西鷹潭人,碩士,從事污染生態(tài)學研究。E-mail: zqzhu@issas.ac.cn

① 通信作者E-mail: zhoujing@issas.ac.cn