平面雙光子激光誘導熒光技術(shù)在高焓氣流氧原子測量中的初步應用

羅 杰，蔣 剛，王國林，馬昊軍，劉麗萍，張 軍，潘德賢，邢英麗，唐 飛

（1.四川大學原子與分子物理研究所，成都 610065；2.中國空氣動力研究與發(fā)展中心，四川綿陽 621000；3.哈爾濱工業(yè)大學復合材料與結(jié)構(gòu)研究所，哈爾濱 150080）

平面雙光子激光誘導熒光技術(shù)在高焓氣流氧原子測量中的初步應用

羅 杰1，2，＊，蔣 剛1，王國林3，馬昊軍2，劉麗萍2，張 軍2，潘德賢2，邢英麗2，唐 飛2

（1.四川大學原子與分子物理研究所，成都 610065；2.中國空氣動力研究與發(fā)展中心，四川綿陽 621000；3.哈爾濱工業(yè)大學復合材料與結(jié)構(gòu)研究所，哈爾濱 150080）

基于雙光子吸收激光誘導熒光（Two-photon absorption laser-induced fluorescence，簡稱TALIF）技術(shù)，在純凈的高焓流場環(huán)境中進行測量，獲得氧原子的熒光信號。為了獲取更大區(qū)域內(nèi)的流場信息，將激發(fā)激光整形成80mm寬的薄片狀激光。通過對測試鏡頭的優(yōu)化選擇和對ICCD參數(shù)的合理設置，實現(xiàn)了對距離鏡頭大于1.2m超遠目標的清晰成像。對所獲取的熒光圖像進行分析，在測試結(jié)果中可以清晰地看到超聲速流場中在模型頭部形成的弓形激波，亞聲速流場中氧原子濃度在距頭部30～50mm處最強，靠近模型頭部處濃度較前方偏弱，這些結(jié)果符合實驗預期。測試方法將在下一步運用到流場定量測量中。

高焓；氧原子；激光誘導熒光；平面激光；流場

0 引 言

行星探測任務中，空間飛行器進入行星大氣或再入地球大氣過程中，上層大氣的化學作用與飛行器表面材料的熱交換是一個重要的氣動熱力學問題。通過在地面風洞設備上建立的高焓流場，研究材料表面的催化效應對了解氣流與材料之間相互作用非常重要。

在空氣再入環(huán)境下原子表面復合模型反應式［1］：

在火星進入環(huán)境下原子表面復合模型反應式：

這里［s］代表表面位置，下標s代表表面吸附的組分。

從上面幾組反應式可以看出氧原子是其中重要的反應組分或生成組分，因此了解流場環(huán)境中氧原子的情況極其重要。

傳統(tǒng)的物理探針測量方法容易干擾流場，同時受到環(huán)境限制，因而使用范圍有限；且一般只能感受宏觀平均物理量，缺乏足夠的空間和時間分辨率。而發(fā)射光譜法受限于流場自身發(fā)射強度［2］，在流場輻射較弱時，很難獲得理想譜線；吸收光譜法在流場吸收較弱的情況下也需要通過復雜的放大運算才能獲取信息，同時2種方式都無法獲得流場的空間分辨。

借助雙光子吸收激光誘導熒光（Two-photon absorption laser-induced fluorescence，簡稱TALIF）的測試手段不但可以獲得流場中基態(tài)粒子的信息，且可以直接獲得流場參數(shù)的空間分布［3］，對于射流參數(shù)測量和邊界層內(nèi)部粒子信息的空間分布測量具有重要意義。同時利用獲得的信息還可以進一步研究高溫氣體及其與材料相互作用下的化學反應機理，驗證相關(guān)的理論分析和數(shù)值計算。

由于TALIF激發(fā)效率低，以前國際上測試時許多學者仍使用光電倍增管作為探測器，后來逐步開始使用ICCD進行探測，但共同特點是，測試距離短（最遠距離未超過80cm），且都是對線狀激光進行測試，測試面積小，無法對流場進行較完整顯示［4-6］。國內(nèi)方面，僅有華中科技大學的熊青在比利時研究低溫等離子體射流時，使用過TALIF技術(shù)對氧原子進行過測量［7］，由于是低溫等離子體，因此ICCD距離射流區(qū)很近，同時激發(fā)激光為線狀激光，能量密度高，很容易探測到信號。目前，還未見ICCD鏡頭到流場測試區(qū)的距離在1m以上［8］，激發(fā)激光為平面激光，并實現(xiàn)清晰成像的報道。

1 氧原子TALIF（簡稱O-TALIF）原理

激光誘導熒光（Laser-induced Fluorescence，LIF）是以激光作為激發(fā)光源激發(fā)粒子后產(chǎn)生的發(fā)射光譜。在激光經(jīng)過待測粒子所在區(qū)域時，調(diào)整激光頻率，使其與待測粒子的某一上下能級之間的共振躍遷頻率相同，由于待測粒子的共振吸收，其從某一電子基態(tài)被激勵到某一電子激發(fā)態(tài)，激發(fā)態(tài)的粒子向下躍遷，產(chǎn)生熒光信號。

對于很多輕原子，如H、N、O、Cl和F等，其共振躍遷頻率在真空紫外區(qū)域（VUV），要求激發(fā)激光波長處于真空紫外區(qū)域，才能發(fā)生共振躍遷并產(chǎn)生熒光。但在大氣環(huán)境下，190nm以下的紫外光被大氣嚴重吸收。因此，真空紫外激光無法在大氣環(huán)境中有效傳輸并用于實驗測量。

TALIF可以有效克服上述問題。測量過程中，待測粒子通過同時吸收2個光子的能量，從電子基態(tài)被激勵到電子激發(fā)態(tài)，激發(fā)態(tài)的粒子向下躍遷，產(chǎn)生熒光信號［9］。這一過程中激光頻率僅為粒子共振躍遷頻率的一半，其波長為單光子吸收激光誘導熒光所需激發(fā)波長的2倍，有效避開了真空紫外區(qū)域。

圖1為O原子TALIF的能級躍遷原理，通過2個波長為226nm左右的光子［10-11］（準確波長的確定方法在4.1節(jié)給出）將基態(tài)O原子激發(fā)至高能態(tài)3p3P，高能態(tài)再通過自發(fā)躍遷至低能態(tài)3s3S并產(chǎn)生波長為844nm的熒光光子。

圖1 O-TALIF原理圖Fig.1 Schematic diagram of O-TALIF

雙光子吸收是利用激光光子的二次方進行建模的，這就是所謂的雙光子吸收截面。在不飽和激發(fā)的情況下，熒光信號由式（6）給出［12-13］：

S為熒光信號強度，Ω為探測立體角，Vc為熒光收集體積，η為探測器的量子響應效率，?為普朗克常數(shù)除以2π（即1.005×10-34J·s），ω為激光波數(shù)，A21為愛因斯坦系數(shù)，Q21為淬滅系數(shù)，EL為激光能量，AL為激光作用區(qū)域的體積，F(xiàn)2（t）為激光的時間剖面函數(shù)，σ（2）ω為吸收截面，n0為原子密度。

2 測試環(huán)境及設備

2.1 高焓流場環(huán)境

為了獲得更準確的流場信息，應在流場環(huán)境較純凈的條件下進行，因此選擇在高頻等離子體風洞中進行高焓流場O-TALIF測試。高頻等離子體風洞是采用感應加熱的方式產(chǎn)生等離子體，具有流場純凈、運行時間長、實驗狀態(tài)容易控制和運行成本低等特點，其工作介質(zhì)可以是氬氣、空氣、氧氣、氮氣、二氧化碳等。

初期實驗研究對象為空氣。以空氣為工作介質(zhì)時，高頻等離子體風洞的主要性能指標為：電源功率：0.1～1MW；振蕩頻率：446kHz；氣流溫度：3000～10000K；駐點壓力：0.5～23kPa；氣流焓值：15～62MJ／kg；最大運行時間：大于3600s；模擬高度：50～70km。

調(diào)試工作采用出口直徑為80mm的噴管，實驗使用的開車參數(shù)和熱流測試結(jié)果如表1所示，其中駐點熱流采用直徑40mm的半球頭測熱模型在距離噴管出口60mm的位置測量獲得的。

表1 實驗狀態(tài)參數(shù)表Table 1 Parameters list of experimental condition

2.2 測試設備及布置

高焓流場O-TALIF系統(tǒng)由激光器、熒光成像系統(tǒng)、測試光路及其他附屬設備組成，圖2給出了測試系統(tǒng)布置示意圖。

激光器主要由Nd：YAG激光器、染料激光器和相應的倍頻器、混頻器組成。Nd：YAG激光器產(chǎn)生頻率10Hz、波長1064nm、脈寬10ns的脈沖激光（最大脈沖輸出能量為1.6J），經(jīng)倍頻器二倍頻，產(chǎn)生波長532nm的泵浦光（最大脈沖輸出能量為800mJ）。泵浦光將染料泵浦得到572.560nm的染料激光，通過KDP倍頻器和補償晶體后產(chǎn)生波長為286.280nm的激光，再通過KDP混頻器和補償晶體將286.280nm激光同YAG激光器產(chǎn)生的1064nm激光進行混頻，最終獲得所需的波長為225.584nm、最大脈沖能量約為4.8mJ的激發(fā)激光。

圖2 測試系統(tǒng)布置示意圖Fig.2 Layout of measurement system

熒光成像系統(tǒng)主要由ICCD相機（1024pixel× 1024pixel，最小門寬5ns）、Nikonf＝50mm F／1.4鏡頭、濾光片（中心波長為845nm、FMHW為10nm）、控制計算機和圖像采集軟件組成。熒光成像系統(tǒng)與激光器同步及延時通過DG645完成。由于氧原子熒光的壽命一般為40ns，因此ICCD的門限寬度必須大于40ns。門限延時必須與門限寬度相匹配，才能保證：當門限打開時熒光信號還未激發(fā)，當門限關(guān)閉時熒光信號還未結(jié)束。

激光器所產(chǎn)生的激光通過3塊高反射率的紫外鏡片反射調(diào)整后，使其高度與氣流中心線一致、傳輸路徑與氣流中心線垂直并保持水平，再通過一個焦距為500mm的平面激光整形系統(tǒng)整形為80mm寬、厚度小于0.1mm的平面激光后進入流場。在流場激光經(jīng)過區(qū)域的正上方布置ICCD對熒光信號進行采集，現(xiàn)場測量區(qū)域照片見圖3。

圖3 現(xiàn)場測試區(qū)域Fig.3 Test area on the scene

3 測試參數(shù)的選定

為了使獲取的熒光圖像質(zhì)量更好，更有利于下一步數(shù)據(jù)分析使用，需對激光器的輸出參數(shù)進行篩選優(yōu)化，從而獲得最優(yōu)的測試輸入條件。

3.1 激發(fā)激光波長優(yōu)化選擇

氧原子熒光采用激發(fā)電子能級躍遷的方式產(chǎn)生，其各電子能級之間的分立清晰，對應的波長也更為準確，激發(fā)波長的少量偏移就會造成熒光能量的急劇變化。同時，激發(fā)基態(tài)原子不同角動量量子數(shù)狀態(tài)時（J＝2，1，0，見圖1），強度也會有很大的差異。因此，需要確定出最強激發(fā)波長位置。

經(jīng)過對不同波長所激發(fā)出的熒光能力進行測量，確定角動量量子數(shù)J＝2狀態(tài)中波長為225.584nm的激發(fā)激光是進行氧原子激發(fā)的最佳波長（如圖4所示）。

圖4 熒光強度隨波長的變化Fig.4 Fluorescent intensity changing with wavelength

3.2 激發(fā)激光能量優(yōu)化選擇

由于雙光子的激發(fā)效率較低，為了提高信噪比，進行TALIF實驗時激光能量往往比較高。TALIF熒光強度與激光能量平方成線性關(guān)系。但激光能力也不能過高，因為過高將導致一系列激光引發(fā)的飽和效應，例如光電離（Photo-ionization），增益自發(fā)輻射（Amplified Spontaneous Emission，ASE），如圖1所示，在飽和區(qū)熒光強度與激光能量不再呈線性關(guān)系，無法準確地反映相對濃度。因此，需要同時測量激光能量和熒光強度，找到最佳的激光激發(fā)能量。

圖5為不同激光能量條件下的熒光強度測試結(jié)果?？梢钥闯觥啊痢睒耸镜臄?shù)據(jù)已經(jīng)進入非線性響應區(qū)域，對“o”標示的數(shù)據(jù)進行線性擬合，可以看出激光脈沖能量在0.2～3.4mJ時，熒光強度隨激光能量平方的增大線性增加，隨著激光能量繼續(xù)增大，熒光強度進入非線性區(qū)，不再適合測量，因此選用3.4mJ作為最終的激發(fā)能量值。需要說明的是，上述結(jié)論為激發(fā)激光為未經(jīng)過整形系統(tǒng)的線狀激光所獲得的熒光結(jié)果，平面激光能量密度更低，能量強度必然處于線性區(qū)域內(nèi)。

圖5 熒光強度隨激光能量平方的變化Fig.5 Fluorescent intensity changing with quadrate of laser energy

4 測試結(jié)果及分析

在正式實驗時，由于平面激光寬度達80mm，其傳輸路徑上的能量密度較低，另外雙光子激發(fā)效率很低，同時為了降低采集時間內(nèi)（納秒量級）氣流擾動和激光器能量輸出輕微變化對熒光強度的影響，實驗中ICCD采用多次曝光模式，通過連續(xù)曝光150次，同步捕獲150次脈沖激光激發(fā)的熒光信號，將其累積結(jié)果作為圖像輸出，從而獲得穩(wěn)定、清晰、信噪比高的熒光圖像。

圖6為表1中狀態(tài)1超聲速流場條件下沒有激發(fā)激光時拍攝到的圖像，圖中顯示了ICCD各像素點接收到的光子數(shù)量（計數(shù)強度），其大小反應了光的強度，在測試系統(tǒng)未標定的情況下，本文以該光子計數(shù)強度作為光的強度。圖中光強度較大的區(qū)域分別是噴管出口和距離噴管出口120mm的Φ50mm平頭水冷模型，以圖6作為平面激光誘導熒光的背景數(shù)據(jù)。圖7為相同狀態(tài)下有激發(fā)激光時拍攝到的圖像，可以看到平面激光激發(fā)的平面狀熒光圖像和清晰的流場結(jié)構(gòu)。圖7中的計數(shù)強度減去圖6背景計數(shù)強度，獲得扣除背景的熒光強度分布，如圖8所示，可以看到超聲速流場在模型頭部形成的弓形激波。圖9上顯示的是圖8中3條路徑上的信號強度分布，它們的共同趨勢是流場中心位置熒光強度最高，沿徑向向外，其強度逐漸降低，在距中心線約±50mm的位置各有一個小峰值，這是由超聲速射流的壓縮波所形成的，符合超聲速流動的特性。沿流場上下游來看，流場最上游的位置3的強度較下游位置更大，這是因為向下游流動過程本身為能量耗散降低的過程。而位置1的強度比位置2更高是因為位置1處于弓形激波以后，溫度升高，有更多的氧原子離解出來，因此產(chǎn)生的熒光更多。由于放置位置的限制，平面激光整形系統(tǒng)的腰線位置在圖中流場偏右的位置，因此出現(xiàn)了熒光強度右高左低的情況（以下亞聲速也是這種情況）。

圖6 狀態(tài)1無激光激發(fā)時ICCD圖像Fig.6 ICCD image without excitation laser under condition 1

圖7 狀態(tài)1有激發(fā)激光時ICCD圖像Fig.7 ICCD image with excitation laser under condition 1

圖8 狀態(tài)1扣除背景后熒光圖像Fig.8 Fluorescent image after background correction under condition 1

圖9 狀態(tài)1不同位置熒光強度分布Fig.9 Fluorescent intensity distribution at different locations under condition 1

圖10 狀態(tài)2無激光激發(fā)時ICCD圖像Fig.10 ICCD image without excitation laser under condition 2

圖11 狀態(tài)2有激發(fā)激光時ICCD圖像Fig.11 ICCD image with excitation laser under condition 2

圖12 狀態(tài)2扣除背景后熒光圖像Fig.12 Fluorescent image after background correction under condition 2

圖10為表1中狀態(tài)2亞聲速流場條件下沒有激發(fā)激光時拍攝到的圖像，以圖10作為平面激光誘導熒光的背景數(shù)據(jù)。圖11為相同狀態(tài)下有激發(fā)激光時拍攝到的圖像，可以看到平面激光激發(fā)的平面狀熒光圖像和清晰的流場結(jié)構(gòu)。圖11中的計數(shù)強度減去圖10背景計數(shù)強度，獲得扣除背景的熒光強度分布，如圖12所示。圖13是圖12中3條路徑上的信號強度的分布，剔除平面激光整形系統(tǒng)腰線位置造成的影響，熒光強度從中心線到兩側(cè)約±30mm寬的區(qū)域內(nèi)變化較小，形成一個平臺區(qū)域，說明流場中心線到兩側(cè)約±30mm寬的區(qū)域內(nèi)氧原子濃度分布相對均勻，而沿徑向向外，強度急劇降低，顯示平臺以外區(qū)域氧原子濃度急劇降低，這與80mm噴管亞聲速射流核心區(qū)的范圍一致。沿流場上下游熒光強度呈降低趨勢，而由于位置1和位置2較為接近，因此變化不大。

圖13 狀態(tài)2不同位置熒光強度分布Fig.13 Fluorescent intensity distribution at different locations under condition 2

5 結(jié) 論

在高頻等離子體風洞上將氧原子激光誘導熒光技術(shù)用于高焓流場測量，對提高等離子體診斷的可靠性、提升流場精細化測試水平具有重要意義，到目前為止已取得以下的進展：

（1）通過O-TALIF系統(tǒng)的最優(yōu)化搭建，獲得激光器與ICCD同步的最佳控制方法，以及合理選擇光學鏡頭，解決了O-TALIF熒光信號弱、難以使用ICCD采集的難題；

（2）通過獲取氧原子激發(fā)激光的最佳波長，從而保證熒光強度；提高信噪比，以及獲得氧原子熒光線性非飽和區(qū)的激發(fā)激光的最優(yōu)能量范圍，保證了熒光強度與組分濃度成線性關(guān)系；

（3）通過合理的設計平面激光整形系統(tǒng)，以及優(yōu)化ICCD采集方式，首次獲得了氧原子的平面熒光圖像，并且熒光寬度高達80mm；

現(xiàn)階段工作還有很多有待提高的地方，下一步擬在以下幾個方面繼續(xù)開展工作，以更好地完善OTALIF測試水平：

（1）進行O-TALIF標定方法的研究，建立ICCD計數(shù)強度與氧原子濃度的關(guān)系，從而利用激光誘導熒光技術(shù)獲得高焓流場氧原子濃度的絕對值；

（2）將TALIF測試方法應用到氮原子的測量中，實現(xiàn)對高焓流場另一個重要組分氮原子的測量，以便更全面地了解高焓流場信息。

［1］Meyers J M，F(xiàn)letcher D G.Planar two-photon LIF measurements of atomic species in a high-temperature inductively coupled plasma environment［R］.AIAA-2015-2959，2015.

［2］Gessman R J，Laux C O，Kruger C H.Expermiental study of kinetic mechanisms of recombining atmospheric pressure air plasmas［J］.AIAA Journal，1997：97-2364.

［3］Eckbreth A C.Laser diagnostics for combustion temperature and species［M］.New York：Taylor and Francis Books Inc，1996.

［4］Jiang C，Carter C.Absolute atomic oxygen density measurements for nanosecond-pulsed atmospheric-pressure plasma jet using two-photon absorption laser-induced fluorescence spectroscopy［J］.Plasma Sources Science and Technology，2014，23：065006.

［5］Niemi K，Schulz-von der Gathen V，Dobele H F.Absolute atomic oxygen density measurements by two-photon absorption laser-induced fluorescence spectroscopy in an RF-excited atmospheric pressure plasma jet［J］.Plasma Sources Science and Technology，2005，14：375-386.

［6］Knake N，Reuter S，Niemi K，et al.Absolute atomic oxygen density distributions in the effluent of a microscale atmospheric pressure plasmas jet［J］.Journal of Physics D-applied Physics，2008，41（19）：194006.

［7］熊青.大氣壓低溫等離子體射流的研究［D］.武漢：華中科技大學，2013.Xiong Q.Investigations of atmospheric pressure low-temperature plasma jets［D］.Wuhan：Huazhong University of Science ＆Technology，2013.

［8］Masahito Mizuno，Takeshi Ito，Kiyomichi Ishida，et al.Laser induced fluorescence of nitric oxide and atomic oxygen in an arc heated wind tunnel［R］.AIAA-2007-4405，2007.

［9］Lohle Stefan，Auweter-Kurtz Monika，Pidan Sergej，et al.Laserinduced fluorescence measurements in inductively heated highenthalpy plasma flows［R］.AIAA-2005-5324，2005.

［10］Wysong I J，Jeffries J B，Crosley D R.Laser-induced fluorescence of O（3p3P），O2，and NO near 226nm：photolytic interferences and simultaneous excitation in flames［J］.Optics Letters，1989，14（15）：767-769.

［11］Fletcher D G，Bamford D J.Arcjet flow characterization using laser-induced fluorescence of atomic species［R］.AIAA-98-2458，1998.

［12］Dobele H F，Mosbach T，Niemi K，et al.Laser-induced fluorescence measurements of absolute atomic densities：concepts and limitations［J］.Plasma Sources Science and Technology，2005，14（2）：S31-S41.

［13］Reuter S，Niemi K，Gathen V，et al.Generation of atomic oxygen in the effluent of an atmospheric pressure plasma jet［J］.Plasma Sources Science Technology，2009，18（1）：015006.

Preliminary application of planar two-photon LIF measurements of atom O in high-enthalpy flow field

Luo Jie1，2，＊，Jiang Gang1，Wang Guolin3，Ma Haojun2，Liu Liping2，Zhang Jun2，Pan Dexian2，Xing Yingli2，Tang Fei2
（1.Institute of Atomic and Molecular Physics，Sichuan University，Chengdu 610065，China；2.China Aerodynamics Research and Development Center，Mianyang Sichuan 621000，China；3.Center for Composite Materials，Harbin Institute of Technology，Harbin 150080，China）

The high-enthalpy ICP wind tunnel is one of the most reliable ground test facilities to test the thermal protection material for space vehicles.For good understanding the flow field，flow parameters need to be known.Due to high temperature nonequilibrium effects，the life of the thermal protection material can be directly influenced by the density of atom O.Therefore，the knowledge of the O density becomes important.The two-photon absorption laser-induced fluorescence（TALIF）technology is a good way to measure atom O.In this paper，the atom O fluorescent signal has been measured based on TALIF in a pure high-enthalpy flow field.To obtain information in a broader region，the laser beam is transformed into a plane with 80mm width.A clear image of the object with a distance of 1.2meters from the lens has been got when lens and ICCD parameters are properly set.After the analysis of fluorescent images，the experimental result shows that there is an obvious bow shock wave in front of the model in the supersonic flow field.The concentration of atom O exhibits a maximum value in the area of 30to 50mm away from the head in the subsonic flow field，and decreases near the surface.These phenomena are consistent with expected result，so the method can be applied to flow parameters measurement in the future.

high-enthalpy；atom O；laser-induced fluorescence；planar laser；flow field

V211.74＋5

A

（編輯：李金勇）

2016-02-25；

2016-10-09

＊通信作者E-mail：roger＿ljon＠163.com

LuoJ，LiangG，WangGL，etal.Preliminaryapplicationofplanartwo-photonLIFmeasurementsofatomOinhigh-enthalpyflowfield.JournalofExperimentsinFluidMechanics，2017，31（1）：67-72.羅 杰，蔣 剛，王國林，等.平面雙光子激光誘導熒光技術(shù)在高焓氣流氧原子測量中的初步應用.實驗流體力學，2017，31（1）：67-72.

1672-9897（2017）01-0067-06

10.11729／syltlx20160033

羅 杰（1983-），男，四川射洪人，工程師。研究方向：防熱試驗與技術(shù)。通信地址：中國空氣動力研究與發(fā)展中心（621000）。E-mail：roger＿ljon＠163.com