零價鐵在廢水處理中應用的研究進展

唐朝春，段先月，陳惠民，葉 鑫，吳慶慶

（華東交通大學 土木建筑學院，江西 南昌 330013）

零價鐵在廢水處理中應用的研究進展

唐朝春，段先月，陳惠民，葉 鑫，吳慶慶

（華東交通大學 土木建筑學院，江西 南昌 330013）

簡述了零價鐵（ZVI）處理廢水的機理。綜述了ZVI、納米零價鐵 （nZVI）對焦化廢水、軍火廠廢水、制藥廢水、橄欖油廠廢水、染料廢水、含鹽類廢水及含重金屬廢水處理的研究進展以及ZVI復合材料處理廢水的研究進展。指出將ZVI與超聲波、微波及Fenton法等技術聯(lián)合，形成具有各自優(yōu)點的新處理技術，將是今后的研究重點。

零價鐵；納米零價鐵；廢水處理；復合材料

工業(yè)的快速發(fā)展，致使含有眾多重金屬和其他有害身體健康的物質進入水體中，使水質惡化，如不及時處理，水質將惡化到無法治理的程度［1］。金屬礦產的開發(fā)使含有重金屬或放射性核素的廢水直接排放到環(huán)境中，必將危害生態(tài)環(huán)境安全。

零價鐵（ZVI）具有活潑的化學性質，電極電位E0（Fe2+/Fe）為－0.44 V［2］，還原能力較強，可以將在金屬活動順序表中排在Fe后面的金屬置換出來，還可以還原氧化性較強的離子或其他化合物。采用ZVI可以還原處理多種污染物，不僅可提高污水的可生化性，還可減小對微生物的毒性［3-5］。ZVI價格低廉且來源廣泛，不會對環(huán)境產生二次污染，在水處理領域具有很好的應用前景［6］。

本文簡介了ZVI處理廢水的機理，綜述了ZVI、納米ZVI （nZVI）以及ZVI復合材料處理各種廢水的研究進展。

1 ZVI處理廢水的機理

1.1 還原作用

ZVI化學性質活潑，還原性較強，在偏酸性環(huán)境中可將高價的金屬離子還原成低價的金屬離子或金屬單質，并通過沉淀法去除。氧化性較強的離子或化合物可被ZVI還原成毒性較小的物質［7］。

1.2 微電解作用

ZVI可與其他物質形成一個小的原電池，進而形成一個電磁場，廢水中含有的微小污染物和膠體在電場作用下聚集在一起形成較大的顆粒，有助于被去除。

1.3 混凝吸附作用

在偏酸性的條件下，ZVI處理廢水會產生Fe2+和Fe3+；在有氧且堿性的條件下會形成絮凝性較強的膠體絮凝劑Fe（OH）2和Fe（OH）3，廢水中的不溶物可被吸附絮凝，使廢水得到有效處理。

2 ZVI處理各種廢水的研究進展

2.1 焦化廢水

焦化廢水是一種典型的難降解有毒有機廢水，主要來自于焦爐煤氣初冷和焦化生產過程中的生產用水。ZVI處理焦化廢水是由于電荷吸附作用，ZVI被腐蝕產生電子、Fe2+及Fe3+，異電荷之間可相互吸附，但溶液pH不能太高，因為pH過高會產生鐵的沉淀及絡合物。在厭氧濾池和曝氣生物濾池中加入ZVI ，可明顯改善出水水質［8-9］。

2.2 軍火廠廢水

用ZVI 對含有混合炸藥PAX-21的廢水進行預處理，可將廢水中的有毒物轉化為無毒物。六氫-1，3-三硝基-1，3，5-三嗪（RDX）經ZVI處理后可被迅速去除，其還原產物為甲醛［10-11］。

2.3 制藥廢水

制藥廢水一般是在生產抗生素、合成藥物、各類制劑的過程中產生的，制藥廢水成分復雜，污染物含量高，難降解，色度深，生化性差，是一類非常難處理的廢水。有研究者采用 ZVI-Fenton氧化和H2O2對其進行處理，僅在1 h內廢水的TOC去除率就達到80%，且過量的ZVI還可促進H2O2分解成無活性的氧［12-13］。這是由于ZVI可通過活性分子氧產生H2O2，而H2O2會被Fe3+分解成·OH，·OH具有較強的氧化性，可氧化廢水中的有機物和無機物，且氧化效率高，可將廢水中有機物氧化生成CO2，無二次污染。

2.4 橄欖油廠廢水

ZVI可對橄欖油廠廢水進行脫色，降解其中的酚類化合物以及去除COD［14-15］。處理過程產生的Fe2+會與H2O2快速反應，產生大量的·OH，但過量的Fe2+與·OH反應可抑制氧化反應（Fe2++·OH→Fe3++-OH），而產生的Fe3+可通過形成沉淀物將其他污染物去除（H2O2+Fe3+→FeOOH2++H+）［16］。在Fenton反應中加入ZVI可顯著提高廢水的可生化降解性［17］。

2.5 染料廢水

ZVI對染料廢水的處理主要因為其自身的氧化還原性。在缺氧條件下，ZVI對廢水中COD的去除率較低；在好氧條件下，ZVI可產生強氧化性來降解染料，而增加溶解氧的溶度和氣體流速可提高ZVI對染料的脫色率及COD去除率［2］。ZVI與超聲波協(xié)同作用可對含氮染料廢水進行脫色處理，這是由于氣泡在ZVI表面形成點蝕和開裂作用。Rasheed等［18］將nZVI與超聲波結合處理煉油廠廢水，也取得了較好的效果。ZVI還能提供長期有效的有利于厭氧菌生長的環(huán)境，從而改善厭氧菌對染料脫色處理的效果［2］。

將ZVI加在電極上安裝在厭氧反應器內可處理含有含氮染料的紡織廢水。在帶電條件下反應器內細菌的種類更加豐富，有助于對氮的降解。ZVI反應過程中會產生Fe2+，ZVI反應越強，F(xiàn)e2+產生的量越多，消耗的H+越多（Fe0+2H+=Fe2++H2），所以反應器內pH可穩(wěn)定在中性，這有利于甲烷的生成，同時也可提高COD去除率［19-20］。

2.6 含鹽類廢水

在酸性環(huán)境下，ZVI對含硝酸鹽和磷酸鹽的廢水有較好的處理效果。原因在于酸性環(huán)境下ZVI被腐蝕產生電子（Fe0→Fe2++2e-，F(xiàn)e3++e-→Fe2+），ZVI與硝酸鹽接觸發(fā)生氧化還原反應生成氨或氮（NO3-+10H++8e-←→NH4++3H2O，2NO3-+12H++10e-→N2+6H2O）；其次ZVI被腐蝕產生的Fe2+和H2O2反應產生·OH（Fe2++H2O2→Fe3++·OH+OH-）；最后，F(xiàn)e3+和磷酸鹽作用產生沉淀（Fe3++PO43-→FePO4，3Fe2++2PO43-→Fe3（PO4）2）。H2O2的存在大大提高了ZVI去除磷酸鹽的效率［21］。

ZVI對高氯酸鹽的去除與環(huán)境pH有關。一般情況下，pH為中性（pH在7.0～8.0）最適合微生物的生存，過量的 H+或OH-會擾亂微生物的新陳代謝。pH過高，ZVI被腐蝕產生Fe2+和Fe3+（Fe0+2H2O→Fe2++2OH–+H2），形成的鐵的氫氧化物會覆蓋微生物，抑制高氯酸鹽還原細菌的生命活動，減少高氯酸鹽的產生［22］。

2.7 含重金屬廢水

與有機污染物不同，重金屬是不可生物降解的，可在生物體內積存，不易排出體外，且很多重金屬都有毒或可致癌。

采用ZVI流化床工藝處理電鍍廢水，可將其中CrO42-還原成Cr3+，形成Cr（OH）3沉淀，降低其毒性。ZVI對Cr的去除率與溶液pH有很大關系［23］，當CrO42-質量濃度為418 mg/L、ZVI加入量為41 g/ L、水力停留時間為1.2 min、溶液pH為2.0時，Cr去除率為29.0%；當其他條件不變、水力停留時間為5.6 min、溶液pH為1.5時，Cr去除率達99.9%。當溶液pH為2時，產生的鐵的氧化物或鐵的硫化物會阻礙ZVI還原Cr。反應過程中主要發(fā)生如下反應：3Fe0+2CrO42-+8H2O→3Fe2++2Cr3++16OH-；Fe0+2H+→Fe2++H2；3Fe2++CrO42-+4H2O→3Fe3++ Cr3++8OH-。

Li等［24］研究發(fā)現(xiàn)，1 g nZVI可還原地下水中84.4～109.3 mg Cr（Ⅵ），還原土壤和地下泥漿中69.28～72.65 mg Cr（Ⅵ）。在同樣的環(huán)境下，其還原能力是微米ZVI的50～70倍。nZVI對其他金屬如Pb和Se都具有較高的去除率［25］，對Se的吸附受溶液pH的影響［26］。nZVI對Zn的去除效果取決于初始溶液pH。在酸性條件下，γ-FeO（OH）和ZnxFe3-xO4（x≤1）是主要沉淀物；在堿性條件下，nZVI表面主要覆蓋著ZnxFe3-xO4，還有少量γ-FeO（OH）；在中性條件下，nZVI對Zn的去除效果最佳［27］。

ZVI通過自身的吸附、還原性能，對重金屬廢水具有較好的處理效果，而組合的處理方式在一定程度上要好于單一的處理方式［28］。Nu?ez等［29］將nZVI和電凝固法（EC）相結合，處理銅礦冶煉過程中產生的含As廢水。在酸性條件下，As以HAsO-24和HAsO42-兩種形式存在，兩者都易與ZVI反應或被ZVI吸附。在EC法中，陽極會釋放出Fe2+和Fe3+，H+在陰極被消耗（2H++2e-→H2）。陽極釋放出Fe3+會提高As的去除率，這是因為Fe和As之間存在較高的置換比例，同時反應過程中氧化還原反應同時存在，促使Fe/As氧化物沉淀的形成。nZVI與EC 結合可很好地處理含As廢水，也可處理含Cu廢水和含Zn廢水。

3 ZVI復合材料處理廢水的研究進展

ZVI相關技術存在局限性。主要缺點是活性低，工作pH范圍窄，反應活性隨著反應時間的延長會慢慢降低，這是由于反應過程中生成鐵的氫氧化物或鐵的碳酸鹽，對一些難處理污染物的處理效果有限。制備納米ZVI可增加比表面積，負載其他金屬可具備其他金屬的催化能力，通過物理或化學方法與其他吸附材料耦合制成復合材料，可增加其他吸附材料的吸附能力［30］。

文獻［31］報道，nZVI 負載淀粉（S）的復合材料S/nZVI 比nZVI 負載羧基纖維素（CMC）的復合材料C/nZVI對As（Ⅴ）和As（Ⅲ）去除能力更強，對As（Ⅴ）的去除率為36.5% ，對As（Ⅲ）的去除率為30%。S-nZVI吸附能力更強是因為材料之間的靜電力阻礙納米粒子的快速聚集。

水體中含有過量的磷會導致水體富營養(yǎng)化。ZVI和石英砂復合材料可去除污水中90%的磷（磷酸鹽質量濃度小于10 mg/L時）［32］。用包裹磁性碳的銅（CCMC）沉積在氧化鐵的表面，制成（Fe0/ CMCC）復合材料，能去除廢水中82%的COD［33］。ZVI、磁鐵礦、Fe2+組成的混合ZVI（hZVI）對硝酸鹽的去除率超過80%［34］。Cu2+負載在毫米級ZVIS-Fe0表面，在20.0 g/L的雙金屬催化劑作用下，在60 min內可去除水溶液中20.0 mg/L的羅丹明B［35］。nZVI顆粒負載在介孔SiO2上組合成復合材料（nZVI/SBA-15）可對硝基苯酚進行有效的還原降解［36］。

采用nZVI和活性炭（AC）組成的復合納米材料（nZVI/AC）處理三鹵甲烷，由于結合了兩者的還原、吸附性能，相較于AC、nZVI處理能力更強［37］。而ZVI/AC復合材料在pH為6時對硝酸鹽的去除率達73%，是ZVI單獨處理時硝酸鹽去除率的7倍［38］。復合材料兩者之間存在相對電位差，有助于還原反應，可將硝酸鹽還原為氨。

負載膨潤土的nZVI復合材料（B-nZVI）對質量濃度100 mg/L的含Cu2+溶液的Cu2+去除率為92.9%，對質量濃度100 mg/L的含Zn2+溶液的Zn2+去除率為58.3%。B-nZVI對Cu2+的去除主要是還原作用而不是吸附，但對Zn2+的作用主要是吸附［39］。

4 ZVI對生產成本、運行時間的影響

ZVI- Fenton組合工藝的處理成本比常規(guī)Fenton法低很多，還可提高廢水的可生化降解性［40-41］。海綿狀ZVI（S-Fe0）對染料的處理成本僅為nZVI的1%［42］。ZVI不僅可以顯著降低工藝處理成本，而且還可縮短整個工藝系統(tǒng)的運行時間，提高生產效益［43-47］。在硫酸鹽還原細菌反應系統(tǒng)中加入ZVI可將反應時間從40 h降至2 h［48］。nZVI可使厭氧氨氧化的啟動時間由126 d縮短為84 d［49］。在厭氧系統(tǒng)中加入ZVI，可使氫的產量增加20%，COD去除率提高10%［50］。

5 結語

ZVI具有毒性小、成本低、易操作且對環(huán)境不會產生二次污染等優(yōu)點。正是由于ZVI的還原、吸附、沉淀混凝作用，對工業(yè)廢水、染料廢水、含鹽類及重金屬廢水都有較好的處理效果。ZVI與其他具有不同性能的材料相結合，綜合兩者的優(yōu)點可對污染物達到更好的處理效果，且有助于提高工業(yè)生產效率，降低生產成本。如果能明確反應機理將有助于今后處理更多更復雜的污染物。另外將ZVI與超聲波、微波及Fenton法等技術聯(lián)合，形成具有各自優(yōu)點的新處理技術，將是今后的研究重點。

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（編輯 祖國紅）

Research progresses on application of zero value iron in wastewater treatment

Tang Chaochun，Duan Xianyue，Chen Huimin，Ye Xin，Wu Qingqing
（School of Civil Engineering and Architecture，East China JiaoTong University，Nanchang Jiangxi 330013，China）

The mechanism of wastewater treatment by zero valent iron（ZVI）is introduced. The research progresses on application of ZVI and nano zero valence iron（NZVI）in treatment of wastewater，such as coking wastewater，ordnance plant wastewater，pharmaceutical wastewater，olive mill wastewater，dye wastewater，salt-containing wastewater and heavy metal-containing wastewater，are summarized. Those of ZVI composite material in wastewater treatment are also reviewed. It is pointed out that the future focus is combining ZVI with ultrasonic wave，microwave or Fenton method to form new treatment technologies with different advantages.

zero valence iron；nano zero valence iron；wastewater treatment；composite material

X703.1

A

1006-1878（2017）01-0013-06

10.3969/j.issn.1006-1878.2017.01.003

2016 - 05 - 16；

2016 - 08 - 01。

唐朝春（1964—），男，安徽省和縣人，碩士，教授，電話13807098019，電郵 tangcc1964@163.com。

江西省自然科學基金項目（20132BAB203033）。