• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    新疆赤霞珠葡萄酒發(fā)酵過程中生物胺含量的變化

    2017-02-16 07:08:34陳新軍吳新月張珍珍
    中國(guó)釀造 2017年1期
    關(guān)鍵詞:色胺苯乙胺精胺

    王 瑞,陳新軍,吳新月,張 利,張珍珍*

    (1.新疆農(nóng)業(yè)大學(xué)食品科學(xué)與藥學(xué)學(xué)院,新疆烏魯木齊830052;2.新疆中信國(guó)安葡萄酒業(yè)有限公司,新疆昌吉830000)

    新疆赤霞珠葡萄酒發(fā)酵過程中生物胺含量的變化

    王 瑞1,陳新軍2,吳新月1,張 利1,張珍珍1*

    (1.新疆農(nóng)業(yè)大學(xué)食品科學(xué)與藥學(xué)學(xué)院,新疆烏魯木齊830052;2.新疆中信國(guó)安葡萄酒業(yè)有限公司,新疆昌吉830000)

    利用高效液相色譜技術(shù)分析葡萄酒發(fā)酵過程中8種生物胺含量的變化。結(jié)果表明,葡萄酒發(fā)酵過程中8種生物胺總含量整體呈上升趨勢(shì)。色胺含量最高,最高可達(dá)到98.03 mg/L;腐胺和組胺含量較低,含量均不超過2.48 mg/L;精胺和亞精胺含量變化相對(duì)平穩(wěn),波動(dòng)范圍在1.81~3.07 mg/L之間,除色胺外,其他生物胺含量均不超過4.50 mg/L。苯乙胺、尸胺、酪胺等在酒精發(fā)酵后期和蘋果酸-乳酸發(fā)酵初期大幅上升,在蘋-乳發(fā)酵后期,酪胺和亞精胺含量有所下降,其他生物胺含量均有一定程度上升。

    葡萄酒;生物胺;酒精發(fā)酵;蘋果酸-乳酸發(fā)酵

    生物胺是一類具有生理活性的含氮的堿性低分子有機(jī)化合物,多存在于動(dòng)植物體內(nèi)和食品(尤其是發(fā)酵食品)中。適量的生物胺是生物體(包括人體)生理代謝中的正常活性成分,如苯乙胺、兒茶胺等有助于提升人體血壓、調(diào)節(jié)神經(jīng)活動(dòng),亞精胺則能促進(jìn)生長(zhǎng)過程中生物體蛋白質(zhì)的合成[1]。但當(dāng)生物胺的攝入量超過一定范圍時(shí),則會(huì)產(chǎn)生頭疼、腹瀉和嘔吐等一些危害人體健康的不良反應(yīng)[2]。葡萄酒中的生物胺大多為某些微生物中的氨基酸在其相應(yīng)的脫羧酶作用下脫羧產(chǎn)生,即不同的脫羧酶催化其對(duì)應(yīng)的氨基酸進(jìn)行脫羧反應(yīng),如苯丙氨酸經(jīng)脫羧產(chǎn)生苯乙胺,色氨酸脫羧后生成色胺等。這些氨基酸在葡萄酒發(fā)酵過程中同時(shí)也參與其他化合物的形成與轉(zhuǎn)化[3-4]。

    為了降低葡萄酒中生物胺的含量,減少其對(duì)人體健康的危害,本研究以赤霞珠葡萄為原料,通過監(jiān)測(cè)在葡萄酒發(fā)酵過程中生物胺含量的變化規(guī)律,明確關(guān)鍵控制環(huán)節(jié),旨在為日后降低葡萄酒中生物胺含量提供理論基礎(chǔ)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    赤霞珠(Cabernet Sauvignon)葡萄:產(chǎn)自新疆昌吉;甲醇、丙酮(色譜純):美國(guó)Fisher公司;丹磺酰氯、精胺、亞精胺、組胺、酪胺、尸胺、腐胺、苯乙胺、色胺(色譜純):美國(guó)Sigma公司;氯化鈉、乙醚(分析純):南京化學(xué)試劑股份有限公司。

    1.2 儀器與設(shè)備

    1200 Series高相液相色譜(high performance liquid chromatograph,HPLC)儀:美國(guó)Agilent公司;D2155W離心機(jī):德國(guó)Sigma公司;Hc360渦旋儀:美國(guó)Merck公司;0.22μm孔徑有機(jī)相濾膜:上海安譜科學(xué)儀器有限公司;DHG-9053A恒溫箱:上海鴻都電子科技有限公司;PL303電子天平:梅特勒-托利多儀器(上海)有限公司;酸度計(jì):上海艾旺工貿(mào)有限公司。

    1.3 試驗(yàn)方法

    1.3.1 葡萄酒釀造工藝流程

    原料經(jīng)除梗破碎后,在10L發(fā)酵罐中添加酵母0.2g/L、乳酸菌0.015 g/L進(jìn)行發(fā)酵,其中1~27 d為酒精發(fā)酵,28~72 d為蘋乳發(fā)酵,發(fā)酵溫度控制在22~25℃,分別發(fā)酵第1、7、13、20、27、42、57和72天各獲取酒樣兩份,取樣量為250 mL。獲得新鮮的葡萄酒液后,酒樣置于-40℃冰箱。

    1.3.2 樣品前處理

    取葡萄酒10mL,向其中加入NaCl至飽和,用0.1 mol/L NaOH溶液調(diào)節(jié)pH值為12,加入5 mL正丁醇∶氯仿(1∶1)進(jìn)行萃取,漩渦振蕩5 min后,吸取上層清液,用同體積萃取液再進(jìn)行2次萃取,將萃取液合并,搖勻。取3 mL萃取液加人0.3mL的1mol/LHCl溶液,混勻。在40℃水浴條件下用氮?dú)獯蹈桑?mL(0.1mol/L)鹽酸溶液溶解殘留物待衍生。

    1.3.3 生物胺標(biāo)準(zhǔn)系列溶液的配制

    準(zhǔn)確稱量各生物胺標(biāo)準(zhǔn)品10 mg至10 mL容量瓶中,并用0.1 mol/L鹽酸溶液溶解后定容成含量為1 000 mg/L的生物胺標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,封口,避光保存至4℃冰箱中。

    分別吸取1 mL各生物胺的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液1 000 mg/L于同一容量瓶(10 mL)中,用0.1 mol/L鹽酸溶液定容,混勻成含量為100 mg/L的生物胺標(biāo)準(zhǔn)混合使用液。量取0.10 mL、0.25 mL、0.50 mL、1.00 mL、1.50 mL、2.50 mL、5.00 mL生物胺標(biāo)準(zhǔn)混合使用液,分別置于10mL容量瓶中,用0.1mol/L鹽酸溶液定容,使其含量為1.0 mg/L、2.5 mg/L、5.0 mg/L、10.0 mg/L、15.0 mg/L、25.0 mg/L、50.0 mg/L的生物胺標(biāo)準(zhǔn)系列溶液,待衍生。

    1.3.4 生物胺標(biāo)準(zhǔn)溶液和樣品提取液的衍生

    吸取0.5 mL上述待衍生的生物胺標(biāo)準(zhǔn)系列溶液,取1.5 mL飽和碳酸氫鈉溶液及1 mL丹磺酰氯衍生溶液(0.01 mg/L,溶劑為丙酮)置于10 mL具塞試管中,混勻。60℃避光反應(yīng)0.5h,加入100μL谷氨酸鈉溶液(50mg/mL,溶劑為飽和碳酸氫鈉溶液)后振蕩混勻,60℃反應(yīng)15 min后分別加入1 mL的超純水,40℃的水浴條件下用氮吹儀去除丙酮。加入3 mL乙醚并漩渦振蕩2 min,靜置至分層后吸取上層有機(jī)相,重復(fù)萃取兩次,合并萃取液。在40℃的條件下氮?dú)獯蹈?,加? mL的甲醇溶液溶解殘留物,混勻后用0.22 μm有機(jī)相濾膜過濾,濾液待HPLC檢測(cè)。

    吸取0.5 mL樣品提取液進(jìn)行衍生,樣品提取液的衍生與生物胺標(biāo)準(zhǔn)溶液衍生條件及方法相同。

    1.3.5 高效液相色譜條件

    表1 梯度洗脫程序Table 1 Gradient elution program

    色譜條件:Agilent XDB-C18色譜柱(150 mm×4.6 nm,5μm),柱溫30℃,進(jìn)樣量20μL,紫外檢測(cè)波長(zhǎng)254nm,流動(dòng)相A:99.99%甲醇溶液,流動(dòng)相B:超純水,流速:1.5mL/min,梯度洗脫程序見表1。

    1.3.7 定性定量分析

    定性分析:在相同色譜條件下,對(duì)照8種生物胺標(biāo)準(zhǔn)品HPLC色譜圖出峰時(shí)間,對(duì)樣品中各生物胺進(jìn)行定性分析。

    定量分析:通過HPLC色譜檢測(cè)葡萄酒樣品中各生物胺的峰面積,根據(jù)8種生物胺標(biāo)準(zhǔn)回歸方程,計(jì)算葡萄酒樣品中各生物胺的含量。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 8種生物胺標(biāo)準(zhǔn)回歸方程的建立

    對(duì)8種生物胺混合標(biāo)準(zhǔn)溶液衍生處理后,采用高效液相色譜法進(jìn)行檢測(cè),以峰面積(y)為縱坐標(biāo),質(zhì)量濃度(x)為橫坐標(biāo),得到8種生物胺標(biāo)準(zhǔn)回歸方程,結(jié)果見表2。

    表2 8種生物胺線性回歸方程、相關(guān)系數(shù)及檢出限Table 2 Linear regression equation,correlation coefficient and limit of detection of eight kinds of biogenic amines

    由表2可知,8種生物胺的線性回歸方程相關(guān)系數(shù)R2均>0.992,說明峰面積與生物胺含量有良好的線性關(guān)系,能夠滿足葡萄酒樣品中生物胺含量的檢測(cè)要求。

    2.2 生物胺混合標(biāo)準(zhǔn)品和葡萄酒樣品HPLC色譜圖

    采用高效液相色譜法對(duì)8種生物胺混合標(biāo)品及葡萄酒樣品進(jìn)行檢測(cè),結(jié)果如圖1所示。

    由圖1A可知,生物胺混合標(biāo)準(zhǔn)品組分在35min內(nèi)分離效果較好,出峰的時(shí)間順序?yàn)椋荷罚?.50min)、苯乙胺(14.58 min)、腐胺(17.88 min)、尸胺(20.50 min)、組胺(22.95 min)、酪胺(25.41 min)、亞精胺(27.64 min)、精胺(28.38 min)。由圖1B可知,葡萄酒樣品中各生物胺出峰順序?yàn)椋荷?、苯乙胺、腐胺、尸胺、組胺、酪胺、亞精胺、精胺,出峰時(shí)間分別為:4.51 min、14.56 min、17.87 min、20.53 min、22.92 min、25.39 min、27.62 min、28.36 min。

    圖1 生物胺混合標(biāo)準(zhǔn)品(A)及葡萄酒樣品(B)高效液相色譜圖Fig.1 HPLC chromatograms of biogenic amines mix standards(A) and wine samples(B)

    2.3 葡萄酒發(fā)酵過程中生物胺總含量的變化

    圖2 葡萄酒發(fā)酵過程中生物胺總含量的變化Fig.2 Change of biogenic amines content during wine fermentation

    葡萄酒發(fā)酵過程中8種生物胺總含量的變化見圖2,其中1~27 d為葡萄酒酒精發(fā)酵時(shí)期,此后進(jìn)入蘋乳發(fā)酵。由圖2可知,在整個(gè)發(fā)酵過程中,生物胺整體呈上升趨勢(shì),尤其是酒精發(fā)酵后期和蘋乳發(fā)酵前期生物胺總含量迅速增加,由最初的8.14mg/L升至46.36mg/L;在蘋乳發(fā)酵時(shí)期,生物胺總含量繼續(xù)升高,由46.36mg/L升至115.25mg/L,發(fā)酵結(jié)束進(jìn)入陳釀階段后期,含量有所回落。由此可知,葡萄酒中生物胺的產(chǎn)生主要在酒精發(fā)酵后期和蘋乳發(fā)酵初期。在葡萄酒進(jìn)行蘋果酸-乳酸發(fā)酵時(shí),葡萄酒中的微生物會(huì)優(yōu)先以蘋果酸和可發(fā)酵糖為能源物質(zhì),而當(dāng)蘋乳發(fā)酵過程結(jié)束后,因?yàn)槠咸丫浦腥狈@些可供代謝的發(fā)酵底物,則會(huì)利用游離的氨基酸作為其能源物質(zhì),從而致使葡萄酒中生物胺含量的增加[5-6]。因此,應(yīng)在這一時(shí)期及時(shí)進(jìn)行除菌和抑菌等措施控制葡萄酒中生物胺含量。

    2.4 葡萄酒發(fā)酵過程中8種生物胺含量的變化

    圖3 葡萄酒發(fā)酵過程中7種生物胺(A)和色胺(B)含量變化曲線Fig.3 Changes of seven kinds of biogenic amines(A)and tryptamine(B)during wine fermentation

    葡萄酒發(fā)酵過程中8種生物胺含量的變化,結(jié)果見圖3。由圖3可知,在葡萄酒發(fā)酵過程中共檢測(cè)出8種生物胺,分別為色胺、苯乙胺、腐胺、尸胺、組胺、酪胺、亞精胺和精胺。不同發(fā)酵時(shí)期,8種生物胺的含量有所變化。色胺、組胺、尸胺在發(fā)酵開始時(shí)未檢出,而其他幾種生物胺在發(fā)酵最初就被檢測(cè)到,且含量均<3 mg/L。

    在葡萄酒發(fā)酵過程中,精胺和亞精胺含量的變化相對(duì)平穩(wěn),波動(dòng)范圍在1.81~3.07 mg/L,其余6種生物胺都有較大波動(dòng)。除色胺含量較高(最高可達(dá)98.03 mg/L)外,其他7種生物胺含量在發(fā)酵過程中均不超過4.50mg/L。酪胺含量在整個(gè)發(fā)酵過程略高于其他生物胺,葡萄酒中組胺對(duì)人類的危害較大,研究顯示,口服超過0.008 g的組胺即會(huì)產(chǎn)生輕微中毒癥狀,而當(dāng)超過0.1 g時(shí)則會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重中毒癥狀[7-9]。在葡萄酒發(fā)酵的過程中,組胺含量雖然在酒精發(fā)酵結(jié)束后有明顯的上升,但最高含量不超過1.64 mg/L。組胺和腐胺含量最低,苯乙胺、腐胺、尸胺和組胺在酒精發(fā)酵后期(20~27 d)時(shí),含量迅速上升,尸胺含量上升最為明顯,由0.81 mg/L上升至3.37 mg/L。而隨著發(fā)酵過程的進(jìn)行,葡萄酒中各生物胺含量在42~57 d呈下降趨勢(shì)。在57 d后,除酪胺大幅下降外,其余幾種生物胺均有一定程度的上升。

    目前,大多數(shù)研究認(rèn)為生物胺的產(chǎn)生主要與氨基酸脫羧酶的活性有關(guān),而與其含量關(guān)系較小,且乳酸菌具有氨基酸脫羧酶活性,可使氨基酸轉(zhuǎn)化為生物胺,因此乳酸菌是影響葡萄酒中生物胺含量的主要微生物[13]。此外,酒母也會(huì)帶入一部分生物胺,這可能會(huì)抑制乳酸菌的活性;葡萄醪(汁)中氨基酸的濃度也會(huì)在一定程度上影響生物胺的產(chǎn)生量,在一定范圍內(nèi),濃度越大產(chǎn)生物胺越多[14-16],而葡萄酒中生物胺的含量與葡萄品種、原料產(chǎn)地、釀造工藝等也有一定關(guān)系。

    3 結(jié)論

    本研究采用高效液相色譜法對(duì)新疆赤霞珠葡萄酒發(fā)酵過程中8種生物胺含量進(jìn)行了檢測(cè)。結(jié)果表明,在整個(gè)發(fā)酵過程中,生物胺含量整體呈上升趨勢(shì),在酒精發(fā)酵后期和蘋乳發(fā)酵前期生物胺含量迅速增加,總含量由最初的8.14mg/L升高至115.25 mg/L,說明酒精發(fā)酵后期和蘋乳發(fā)酵初期是生物胺生成的主要階段。葡萄酒中色胺含量最高,最高可達(dá)到98.03 mg/L,說明色胺為葡萄酒中主要的生物胺。組胺在整個(gè)發(fā)酵過程中含量最低,酪胺含量雖是除色胺外含量最高的生物胺,但其含量不超過4.50mg/L。

    部分生物胺在蘋乳發(fā)酵結(jié)束時(shí)呈上升趨勢(shì),因此在蘋乳發(fā)酵結(jié)束后,隨著這個(gè)時(shí)期有殺菌作用的游離SO2的減少,要及時(shí)抑菌、除菌,來降低葡萄酒中的生物胺含量。為優(yōu)化生產(chǎn)工藝,控制發(fā)酵條件,從而降低葡萄酒中的生物胺含量提供理論基礎(chǔ)。

    [1]田園,劉蕊,潘秋紅.赤霞珠干紅葡萄酒發(fā)酵過程中氨基酸的轉(zhuǎn)化與利用[J].中國(guó)釀造,2012,31(10):26-28.

    [2]黎姍姍,田園,朱保慶,等.龍眼干白葡萄酒發(fā)酵過程中生物胺和氨基酸含量的變化[J].中外葡萄與葡萄酒,2011,21(7):4-8.

    [3]高年發(fā),李磊,鄧旭衡.葡萄酒釀造過程中氨基酸含量變化的研究[J].中國(guó)釀造,2011,30(1):28-32.

    [4]王光強(qiáng),俞劍燊,胡健,等.食品中生物胺的研究進(jìn)展[J].食品科學(xué), 2016,37(1):269-278.

    [5]孔維府,范春艷,黃衛(wèi)東,等.論葡萄酒中生物胺生成的影響因素及檢測(cè)方法[J].中國(guó)釀造,2010,29(6):13-16.

    [6]蔡成崗,張慧,王智敏,等.食品中生物胺及其檢測(cè)方法研究進(jìn)展[J].食品研究與開發(fā),2009,30(10):153-156.

    [7]喬成棟,宋平順,嚴(yán)祥,等.5種生物胺的毛細(xì)管膠束電動(dòng)色譜分離[J].分析化學(xué),2007,35(1):95-98.

    [8]于英,李記明,姜文廣,等.釀酒工藝對(duì)葡萄酒中生物胺的影響[J].食品與發(fā)酵工業(yè),2011,37(11):66-69.

    [9]HERBERT P,CABRITA M J,RATOLA N,et al.Free amino acids and biogenic amines in wines and musts from the Alentejo region.Evolution of amines during alcoholic fermentation and relationship with variety, sub-region and vintage[J].Food Eng,2005,66:315-322.

    [10]杜木英,陳宗道,闞建全.青稞酒發(fā)酵過程中生物胺動(dòng)態(tài)變化[J].生物工程,2016,33(3):163-166.

    [11]李志軍,吳永寧,劉浩,等.葡萄酒中生物胺多組分的UVD/FLD串聯(lián)HPLC方法研究[J].衛(wèi)生研究,34(5):577-580.

    [12]徐巖.啤酒釀造中腐敗細(xì)菌的研究[J].釀酒,2000(6):68-72.

    [13]李志軍,吳永寧,薛長(zhǎng)湖.生物胺與食品安全[J].食品與發(fā)酵工業(yè),2004,30(10):84-91.

    [14]盧智,朱俊玲,馬儷珍.發(fā)酵香腸中生物胺含量的影響因素[J].肉類工業(yè),2005(8):29-52.

    [15]匡曉東,向敏.干發(fā)酵香腸中的生物胺[J].食品科技,2005,12(1):32-35.

    [16]張春暉,夏雙梅,張軍翔,等.葡萄酒中的生物胺的生產(chǎn)與工藝控制[J].食品科學(xué),2002,23(10):128-130.

    Change of biogenic amines content of Xinjiang Cabernet Sauvignon wine in the fermentation process

    WANG Rui1,CHEN Xinjun2,WU Xinyue1,ZHANG Li1,ZHANG Zhenzhen1*(1.College of Food Science and Pharmacy,Xinjiang Agricultural University,Urumqi 830052,China; 2.Xinjiang CITIC Guoan Wine Industry Co.,Ltd.,Changji 830000,China)

    The change of eight biogenic amines content during the wine fermentation were analyzed by high performance liquid chromatography (HPLC).The results showed that the total contents of the eight biogenic amines in wine overall had an ascending tendency.The tryptamine content was the highest of 98.03 mg/L.The contents of putrescine and histamine were lower,not more than 2.48 mg/L.The changes of spermine and spermine contents were relatively stable in the range of 1.81-3.07 mg/L.Except for tryptamine,the contents of other biogenic amines were less than 4.50 mg/L.the contents of phenylethylamine,cadaverine,tyramine and so on increased significantly in the late stage of alcohol fermentation and the preliminary stage of malolactic fermentation.In the late stage of malolactic fermentation,the contents of tyramine and spermidine decreased slightly, and the contents of other biological amines increased to a certain extent.

    wine;biogenic amines;alcohol fermentation;malolactic fermentation

    N34

    0254-5071(2017)01-0131-04

    10.11882/j.issn.0254-5071.2017.01.027

    2016-07-06

    新疆維吾爾自治區(qū)自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目(2015211A024);大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計(jì)劃項(xiàng)目(201610758082、201610758170)

    王瑞(1992-),女,碩士研究生,研究方向?yàn)槭称焚|(zhì)量與安全。

    *通訊作者:張珍珍(1984-),女,副教授,博士,研究方向?yàn)槭称焚|(zhì)量與安全。

    猜你喜歡
    色胺苯乙胺精胺
    天然產(chǎn)物色胺酮的研究進(jìn)展
    α-苯乙胺拆分研究
    苯乙胺類物質(zhì)的濫用危害與管制措施探析*
    電流-時(shí)間曲線法測(cè)定魚露中的苯乙胺
    腹腔注射亞精胺對(duì)小鼠卵巢組織多胺含量及代謝相關(guān)基因表達(dá)的影響
    色胺酮合成方法研究
    遼寧化工(2017年4期)2017-03-21 07:48:40
    色胺酮抑制胸腺基質(zhì)淋巴細(xì)胞生成素促肥大細(xì)胞增殖的藥理機(jī)制*
    苯乙胺類新型毒品分子的結(jié)構(gòu)、光譜和熱力學(xué)性質(zhì)研究
    外源精胺對(duì)斷奶仔豬血液精胺含量、臟器發(fā)育和生產(chǎn)性能的影響
    外源精胺在哺乳仔豬和哺乳母豬飼料中的穩(wěn)定性研究
    99国产精品免费福利视频| 91精品国产国语对白视频| 国产熟女欧美一区二区| 亚洲精品成人av观看孕妇| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 十八禁网站网址无遮挡| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 制服诱惑二区| 国产日韩欧美亚洲二区| 欧美少妇被猛烈插入视频| 国产熟女欧美一区二区| 国产高清视频在线播放一区 | 欧美xxⅹ黑人| 国产亚洲一区二区精品| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 看免费成人av毛片| 一边摸一边做爽爽视频免费| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 久久久久久久国产电影| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 精品少妇内射三级| 日韩大片免费观看网站| 亚洲精品美女久久av网站| 一本综合久久免费| 伊人亚洲综合成人网| 丝袜在线中文字幕| 99热国产这里只有精品6| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 午夜精品国产一区二区电影| 无限看片的www在线观看| 成人影院久久| 亚洲色图综合在线观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 性色av一级| 99久久综合免费| www.精华液| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 国产精品一国产av| 女性生殖器流出的白浆| 精品一区二区三卡| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 精品国产一区二区三区四区第35| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 久久亚洲国产成人精品v| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 国产免费一区二区三区四区乱码| 久9热在线精品视频| 波野结衣二区三区在线| 精品一品国产午夜福利视频| 超碰97精品在线观看| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 免费看十八禁软件| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 男女下面插进去视频免费观看| 亚洲人成网站在线观看播放| 久久久久久久国产电影| 精品久久久精品久久久| 国产片内射在线| 两人在一起打扑克的视频| 亚洲国产欧美一区二区综合| 国产欧美日韩一区二区三 | av片东京热男人的天堂| 亚洲欧美精品自产自拍| 午夜福利,免费看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 国产精品熟女久久久久浪| 天堂8中文在线网| 99精品久久久久人妻精品| 黄色视频不卡| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 一级黄色大片毛片| 9色porny在线观看| 爱豆传媒免费全集在线观看| 母亲3免费完整高清在线观看| 91精品三级在线观看| 亚洲av综合色区一区| 精品高清国产在线一区| 久久久精品94久久精品| 欧美日韩一级在线毛片| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国产91精品成人一区二区三区 | 国产高清不卡午夜福利| 亚洲精品在线美女| 色网站视频免费| 18禁国产床啪视频网站| 久久久久久久大尺度免费视频| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 精品欧美一区二区三区在线| 国产男女超爽视频在线观看| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| www.熟女人妻精品国产| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 午夜福利,免费看| 亚洲图色成人| 9191精品国产免费久久| 亚洲国产中文字幕在线视频| 国产精品成人在线| 亚洲精品美女久久av网站| 成年av动漫网址| 国产精品熟女久久久久浪| 午夜激情久久久久久久| 一级,二级,三级黄色视频| 捣出白浆h1v1| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 欧美黄色淫秽网站| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 精品免费久久久久久久清纯 | 久久久国产一区二区| 精品国产乱码久久久久久小说| 90打野战视频偷拍视频| 亚洲精品一二三| 美女中出高潮动态图| 精品亚洲成国产av| 欧美日韩黄片免| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 亚洲国产最新在线播放| 色视频在线一区二区三区| 久久久久国产一级毛片高清牌| 国产精品成人在线| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 亚洲精品美女久久av网站| 亚洲伊人色综图| 婷婷成人精品国产| 97人妻天天添夜夜摸| 精品少妇内射三级| xxxhd国产人妻xxx| 午夜久久久在线观看| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 中文欧美无线码| 国产成人精品久久二区二区91| 亚洲成色77777| 国产伦人伦偷精品视频| 久久精品人人爽人人爽视色| 国产91精品成人一区二区三区 | 亚洲av日韩在线播放| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产一卡二卡三卡精品| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 男人舔女人的私密视频| 欧美成人精品欧美一级黄| 妹子高潮喷水视频| 少妇 在线观看| 精品福利观看| 我要看黄色一级片免费的| 久久综合国产亚洲精品| 激情五月婷婷亚洲| 少妇的丰满在线观看| 69精品国产乱码久久久| 亚洲一区二区三区欧美精品| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 久久亚洲国产成人精品v| av欧美777| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 自线自在国产av| 国产日韩欧美视频二区| 美女福利国产在线| 久久午夜综合久久蜜桃| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 成人国产av品久久久| 看免费av毛片| xxxhd国产人妻xxx| 国精品久久久久久国模美| 亚洲国产欧美网| 免费不卡黄色视频| 亚洲国产av影院在线观看| 欧美精品一区二区大全| 母亲3免费完整高清在线观看| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 国产成人精品无人区| 永久免费av网站大全| 日韩av在线免费看完整版不卡| 只有这里有精品99| 嫁个100分男人电影在线观看 | 高清欧美精品videossex| 亚洲精品日本国产第一区| 亚洲专区国产一区二区| 亚洲中文字幕日韩| 久久久久久久大尺度免费视频| 97在线人人人人妻| videos熟女内射| 在线观看免费视频网站a站| 国产又色又爽无遮挡免| 国产一区二区三区综合在线观看| 亚洲成色77777| 久久人妻熟女aⅴ| 亚洲av欧美aⅴ国产| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 久久久国产一区二区| 欧美大码av| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 国产精品免费视频内射| 美女视频免费永久观看网站| 考比视频在线观看| 交换朋友夫妻互换小说| 国产精品偷伦视频观看了| 男女之事视频高清在线观看 | 美女大奶头黄色视频| 欧美激情高清一区二区三区| 捣出白浆h1v1| 看十八女毛片水多多多| 一二三四社区在线视频社区8| 国产欧美亚洲国产| 国产一区二区激情短视频 | 亚洲国产看品久久| 亚洲精品一二三| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 国产日韩一区二区三区精品不卡| 一级毛片电影观看| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 久久久久精品国产欧美久久久 | 午夜福利在线免费观看网站| 女人久久www免费人成看片| 日本黄色日本黄色录像| 女性生殖器流出的白浆| 天天添夜夜摸| 亚洲欧美精品自产自拍| 亚洲av日韩在线播放| av网站免费在线观看视频| 精品国产乱码久久久久久小说| 黄色片一级片一级黄色片| 99久久精品国产亚洲精品| 2018国产大陆天天弄谢| 久久ye,这里只有精品| 我的亚洲天堂| 日日爽夜夜爽网站| 亚洲欧美清纯卡通| 美女国产高潮福利片在线看| 国产亚洲一区二区精品| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 老汉色∧v一级毛片| 欧美+亚洲+日韩+国产| 无遮挡黄片免费观看| 日韩视频在线欧美| 午夜福利一区二区在线看| 国产精品二区激情视频| 国产亚洲欧美在线一区二区| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 亚洲人成77777在线视频| 中文字幕人妻丝袜制服| 亚洲一区二区三区欧美精品| 丝袜人妻中文字幕| 成人黄色视频免费在线看| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 少妇人妻久久综合中文| xxx大片免费视频| 老司机午夜十八禁免费视频| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 免费看不卡的av| www.999成人在线观看| 天天添夜夜摸| 日韩av在线免费看完整版不卡| 超色免费av| 两性夫妻黄色片| av福利片在线| 国产一区亚洲一区在线观看| 国产精品 欧美亚洲| 久久热在线av| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 又黄又粗又硬又大视频| 2021少妇久久久久久久久久久| 99国产精品一区二区三区| 亚洲国产精品成人久久小说| 女性被躁到高潮视频| 日韩一区二区三区影片| 狠狠精品人妻久久久久久综合| avwww免费| 亚洲久久久国产精品| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 日韩人妻精品一区2区三区| 久久精品亚洲av国产电影网| 操美女的视频在线观看| 男女边吃奶边做爰视频| 亚洲精品av麻豆狂野| 日韩免费高清中文字幕av| a级毛片黄视频| 国产亚洲av高清不卡| 自线自在国产av| 午夜福利乱码中文字幕| 国产淫语在线视频| 亚洲av美国av| 国产免费福利视频在线观看| 国产一区二区三区av在线| 制服人妻中文乱码| 午夜日韩欧美国产| 国产老妇伦熟女老妇高清| 亚洲三区欧美一区| 老司机靠b影院| 国产日韩欧美在线精品| 国产不卡av网站在线观看| 在线精品无人区一区二区三| 亚洲国产日韩一区二区| 九草在线视频观看| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 99国产精品一区二区蜜桃av | 久久久欧美国产精品| 国产成人一区二区在线| 国产免费现黄频在线看| 久久精品人人爽人人爽视色| 亚洲成人免费av在线播放| 久久99一区二区三区| 日日夜夜操网爽| 成人午夜精彩视频在线观看| 9热在线视频观看99| 婷婷色综合www| 欧美精品亚洲一区二区| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 久热这里只有精品99| 夫妻性生交免费视频一级片| 又大又爽又粗| 在线观看免费午夜福利视频| 大片电影免费在线观看免费| 亚洲精品久久午夜乱码| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 中文字幕亚洲精品专区| 国产成人系列免费观看| 欧美黄色片欧美黄色片| 成在线人永久免费视频| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 久9热在线精品视频| 国产成人欧美在线观看 | 麻豆av在线久日| 欧美日韩一级在线毛片| 首页视频小说图片口味搜索 | 亚洲少妇的诱惑av| 成人午夜精彩视频在线观看| 啦啦啦 在线观看视频| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 久久精品成人免费网站| 99精品久久久久人妻精品| 久久久久视频综合| 亚洲,一卡二卡三卡| 97人妻天天添夜夜摸| 一个人免费看片子| 午夜福利免费观看在线| 亚洲美女黄色视频免费看| 亚洲欧洲日产国产| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 18禁观看日本| 99re6热这里在线精品视频| 国产成人影院久久av| 啦啦啦在线观看免费高清www| 咕卡用的链子| 一边摸一边做爽爽视频免费| 欧美av亚洲av综合av国产av| 国产三级黄色录像| 日本av免费视频播放| 伦理电影免费视频| 国产精品99久久99久久久不卡| 嫩草影视91久久| 捣出白浆h1v1| 久久精品亚洲av国产电影网| 亚洲国产精品一区三区| 老司机在亚洲福利影院| 精品亚洲成国产av| 久久久久精品人妻al黑| 日本av免费视频播放| 色视频在线一区二区三区| 一级黄色大片毛片| 美女中出高潮动态图| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 69精品国产乱码久久久| 欧美精品av麻豆av| a 毛片基地| 美女中出高潮动态图| 天天添夜夜摸| 亚洲伊人久久精品综合| 国产成人a∨麻豆精品| 乱人伦中国视频| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 最黄视频免费看| 久久ye,这里只有精品| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 亚洲,欧美,日韩| 日韩大码丰满熟妇| 夫妻午夜视频| 97人妻天天添夜夜摸| 精品视频人人做人人爽| 国产福利在线免费观看视频| 国产亚洲欧美精品永久| 欧美人与性动交α欧美软件| 免费少妇av软件| 人成视频在线观看免费观看| www.精华液| 亚洲欧美一区二区三区国产| avwww免费| 99国产精品一区二区蜜桃av | 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 高清av免费在线| 欧美亚洲日本最大视频资源| 少妇被粗大的猛进出69影院| 51午夜福利影视在线观看| e午夜精品久久久久久久| 9191精品国产免费久久| 欧美+亚洲+日韩+国产| 成人亚洲精品一区在线观看| 精品国产一区二区久久| 91精品国产国语对白视频| xxxhd国产人妻xxx| 超碰97精品在线观看| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 免费观看a级毛片全部| 一区二区三区四区激情视频| 韩国精品一区二区三区| 成人亚洲欧美一区二区av| 色综合欧美亚洲国产小说| 久久久精品区二区三区| 另类亚洲欧美激情| 日韩大码丰满熟妇| 久久影院123| 纯流量卡能插随身wifi吗| 丝袜美腿诱惑在线| 婷婷丁香在线五月| 国产视频一区二区在线看| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 国产精品免费视频内射| 久久久精品免费免费高清| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o | 亚洲少妇的诱惑av| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 两人在一起打扑克的视频| 午夜福利视频精品| 男女午夜视频在线观看| 国产精品av久久久久免费| 国产成人免费观看mmmm| 色播在线永久视频| 精品人妻一区二区三区麻豆| 丝袜美腿诱惑在线| www.精华液| 亚洲精品成人av观看孕妇| 男女无遮挡免费网站观看| 成年美女黄网站色视频大全免费| 久久这里只有精品19| 无限看片的www在线观看| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 久久精品国产亚洲av高清一级| 91麻豆av在线| 亚洲成人免费电影在线观看 | 中国美女看黄片| 国产福利在线免费观看视频| 丰满迷人的少妇在线观看| 中文字幕亚洲精品专区| 日本a在线网址| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 色精品久久人妻99蜜桃| 国产1区2区3区精品| 午夜福利乱码中文字幕| 99香蕉大伊视频| 99国产精品一区二区三区| 午夜福利,免费看| 桃花免费在线播放| 秋霞在线观看毛片| 国产精品.久久久| 日韩av免费高清视频| 久热爱精品视频在线9| 视频区欧美日本亚洲| 少妇的丰满在线观看| 性色av一级| 99精国产麻豆久久婷婷| 国产视频首页在线观看| 久久精品国产a三级三级三级| 久久久久久久久久久久大奶| 在线观看免费高清a一片| 人妻 亚洲 视频| 精品国产一区二区久久| 9热在线视频观看99| 十八禁网站网址无遮挡| 成人国语在线视频| 老汉色∧v一级毛片| 久久人妻熟女aⅴ| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 亚洲伊人色综图| 国产黄色免费在线视频| 亚洲国产欧美网| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 亚洲七黄色美女视频| 男女边吃奶边做爰视频| 久久人人爽人人片av| 成人午夜精彩视频在线观看| 亚洲天堂av无毛| 不卡av一区二区三区| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 少妇人妻久久综合中文| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲成色77777| www.精华液| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 女性生殖器流出的白浆| 婷婷丁香在线五月| 久久久久久久国产电影| 老鸭窝网址在线观看| 99久久99久久久精品蜜桃| 考比视频在线观看| 精品久久久久久电影网| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 色94色欧美一区二区| 男女高潮啪啪啪动态图| 乱人伦中国视频| 久久99精品国语久久久| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 99国产精品免费福利视频| av网站在线播放免费| 91字幕亚洲| 国产精品国产三级专区第一集| 91精品伊人久久大香线蕉| 热99久久久久精品小说推荐| 七月丁香在线播放| 亚洲精品中文字幕在线视频| 99国产精品一区二区蜜桃av | 精品第一国产精品| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 制服诱惑二区| 超碰97精品在线观看| 18在线观看网站| 色视频在线一区二区三区| 1024香蕉在线观看| 爱豆传媒免费全集在线观看| 亚洲国产成人一精品久久久| 婷婷色麻豆天堂久久| 亚洲欧美清纯卡通| 久久精品国产亚洲av涩爱| 一级毛片电影观看| 午夜影院在线不卡| 精品国产一区二区久久| 国产免费现黄频在线看| 亚洲情色 制服丝袜| 久热这里只有精品99| 91麻豆av在线| av天堂在线播放| 精品国产乱码久久久久久小说| 国产黄色视频一区二区在线观看| 免费观看av网站的网址| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 男女无遮挡免费网站观看| 操美女的视频在线观看| 亚洲国产成人一精品久久久| 久久精品成人免费网站| 五月天丁香电影| 国产三级黄色录像| 久久综合国产亚洲精品| 国产xxxxx性猛交| 一区二区av电影网| 欧美日韩黄片免| 亚洲av国产av综合av卡| 日本欧美国产在线视频| 老司机影院毛片| 中文字幕av电影在线播放| 欧美人与善性xxx| 国产成人啪精品午夜网站| 日本五十路高清| 99香蕉大伊视频| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 国产精品 国内视频| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 国产精品九九99| 亚洲情色 制服丝袜| 国产午夜精品一二区理论片| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 99久久精品国产亚洲精品| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 啦啦啦啦在线视频资源| 一级,二级,三级黄色视频| a级毛片黄视频| 久久人妻熟女aⅴ| 精品国产国语对白av| 性高湖久久久久久久久免费观看| 日韩av免费高清视频| 亚洲成人免费av在线播放| 国产成人一区二区三区免费视频网站 | 国产成人av激情在线播放| 午夜免费男女啪啪视频观看| 国产精品 欧美亚洲| 国产在线观看jvid| 精品久久久久久电影网| 国产爽快片一区二区三区| 美女主播在线视频| 免费看av在线观看网站| 青草久久国产| 免费看av在线观看网站| 亚洲五月婷婷丁香| 久久久精品区二区三区| 国产黄色免费在线视频| 一级黄片播放器| 色精品久久人妻99蜜桃| 又紧又爽又黄一区二区| 国产黄色免费在线视频| 久久国产精品影院| 一级,二级,三级黄色视频| 水蜜桃什么品种好| 麻豆av在线久日| 一级黄片播放器| 视频在线观看一区二区三区| 国产精品免费视频内射| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 一二三四在线观看免费中文在| 一级,二级,三级黄色视频| 少妇 在线观看| 亚洲人成电影观看| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 制服诱惑二区| 三上悠亚av全集在线观看| 视频区图区小说| 成年av动漫网址| 免费不卡黄色视频| av在线老鸭窝| 午夜激情久久久久久久|