流向變換催化燃燒技術(shù)及其應(yīng)用的研究進(jìn)展

梁文俊，李玉澤，李 堅(jiān)，何 洪

（北京工業(yè)大學(xué) 區(qū)域大氣復(fù)合污染防治北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100124）

流向變換催化燃燒技術(shù)及其應(yīng)用的研究進(jìn)展

梁文俊，李玉澤，李 堅(jiān)，何 洪

（北京工業(yè)大學(xué) 區(qū)域大氣復(fù)合污染防治北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100124）

概述了流向變換催化反應(yīng)技術(shù)的來(lái)源及發(fā)展歷程，介紹了該技術(shù)的特點(diǎn)。流向變換催化燃燒技術(shù)是一種最早實(shí)現(xiàn)工業(yè)化、應(yīng)用廣泛的非定態(tài)催化反應(yīng)技術(shù)之一，具有集成度和熱量回收效率高、抗干擾能力強(qiáng)、可操作彈性大、能通過(guò)自身調(diào)節(jié)維持自熱反應(yīng)狀態(tài)等優(yōu)點(diǎn)。該技術(shù)可應(yīng)用于生產(chǎn)二次能源和化學(xué)品、凈化工業(yè)廢氣及處理可揮發(fā)性有機(jī)物；綜述了該技術(shù)的應(yīng)用研究進(jìn)展，展望了該技術(shù)今后的研究目標(biāo)。

流向變換；非定態(tài)；催化燃燒；研究進(jìn)展

目前應(yīng)用的反應(yīng)器周期性流向變換操作的概念最早來(lái)源于美國(guó)，由Cottrell于1938年提出并申請(qǐng)了相關(guān)專利［1］。但直到20世紀(jì)70年代，Boreskov和Matros對(duì)該操作概念進(jìn)行了系統(tǒng)性的數(shù)學(xué)描述，將其初步應(yīng)用于SO2的氧化性實(shí)驗(yàn)研究并建立了相應(yīng)的工業(yè)反應(yīng)裝置［2-3］。隨后該反應(yīng)器操作概念得到了廣泛關(guān)注并在各種反應(yīng)體系中得到應(yīng)用，被認(rèn)為是替代目前定態(tài)操作技術(shù)的理想選擇。

煤礦乏風(fēng)、表面涂裝、印刷等條件下產(chǎn)生的廢氣流量大、濃度低，采用傳統(tǒng)的回收處理方法不經(jīng)濟(jì)且效率不高。因此目前采用較多的方法是吸附法和破壞法相結(jié)合，但該方法會(huì)使整個(gè)凈化系統(tǒng)變得復(fù)雜，投資成本和運(yùn)行費(fèi)用增加，對(duì)相應(yīng)的操作和控制系統(tǒng)也有極高的要求。而催化燃燒法具有二次污染小、污染物破壞徹底、流程相對(duì)簡(jiǎn)單、操作和控制系數(shù)低等優(yōu)點(diǎn)，是一種較理想的污染氣體去除方法。該方法的應(yīng)用關(guān)鍵在于污染氣體要求具有足夠高的熱值，使其能基本維持相關(guān)反應(yīng)在系統(tǒng)中的熱量平衡而無(wú)需從外界輸入較多的能量，這樣就極大地限制了該方法在低濃度污染氣體領(lǐng)域的應(yīng)用［4-5］。基于此背景提出的流向變換催化反應(yīng)技術(shù)結(jié)合了蓄熱燃燒和催化燃燒的特點(diǎn)，可適用的污染氣體濃度范圍較常規(guī)的催化燃燒技術(shù)更廣，因此應(yīng)用前景更廣闊。

本文概述了流向變換催化反應(yīng)技術(shù)的來(lái)源及發(fā)展歷程，介紹了該技術(shù)的特點(diǎn)及其在生產(chǎn)二次能源和化學(xué)品、凈化工業(yè)廢氣及處理可揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）方面的應(yīng)用，綜述了該技術(shù)的應(yīng)用研究進(jìn)展。

1 流向變換催化反應(yīng)技術(shù)概述

專利［6］描述了流向變換催化反應(yīng)系統(tǒng)的雛形，即一種可利用催化反應(yīng)釋放的熱量預(yù)熱將要進(jìn)入反應(yīng)器的污染氣體的設(shè)備。利用熱量的方式為：首先利用反應(yīng)器兩端的特殊材料將催化反應(yīng)所釋放的熱量蓄積，然后通過(guò)定期改變進(jìn)入反應(yīng)器的污染氣體的流向以利用已蓄積在反應(yīng)器兩端的熱量。該技術(shù)的出現(xiàn)打破了傳統(tǒng)意義中定態(tài)操作對(duì)應(yīng)最優(yōu)操作系統(tǒng)的觀點(diǎn)。進(jìn)一步的研究表明，以一種特殊的方式來(lái)強(qiáng)制實(shí)現(xiàn)進(jìn)氣氣流和系統(tǒng)操作參數(shù)的周期性切換，使整個(gè)系統(tǒng)處于一種非定態(tài)，能極大程度地提高反應(yīng)器的長(zhǎng)期性能，也可改善反應(yīng)器的自適應(yīng)性。到20世紀(jì)60年代末，催化反應(yīng)中自激振蕩現(xiàn)象的發(fā)現(xiàn)為流向變化催化燃燒反應(yīng)器的強(qiáng)制性周期變換操作提供了理論依據(jù)［7］。Douglas等總結(jié)了強(qiáng)制周期性操作上的理論，并進(jìn)一步證明了非定態(tài)操作具有不同于定態(tài)操作的溫度、濃度分布、穩(wěn)定性和自適應(yīng)性、轉(zhuǎn)化率等特點(diǎn)［8］。20世紀(jì)70～80年代，研究人員對(duì)固定床催化反應(yīng)器人為非定態(tài)強(qiáng)制周期性操作技術(shù)進(jìn)行了全面細(xì)致的分析，對(duì)因催化反應(yīng)形成的熱波的傳播特性進(jìn)行了更深入地考察和數(shù)學(xué)性描述，并成功將其投入SO2的氧化性實(shí)驗(yàn)研究和工業(yè)化示范應(yīng)用［9］。到目前為止，對(duì)流向變換催化系統(tǒng)的人為非定態(tài)操作技術(shù)已有大量的研究，并在許多方面有工業(yè)化應(yīng)用的成熟案例。如：SO2的催化氧化、NOx的選擇性催化還原、天然氣的重整、煤礦乏風(fēng)瓦斯的處理、甲醇合成以及氨合成等，流向變換催化技術(shù)在低濃度低熱值氣體催化燃燒方面具有廣闊的應(yīng)用前景［10］。

在理想狀況下，流向變換催化燃燒反應(yīng)系統(tǒng)是一種固定床絕熱式反應(yīng)器，基本結(jié)構(gòu)見(jiàn)圖1。從圖1可看出，反應(yīng)器的主體一般為絕熱效果好的特殊材質(zhì)，中間為催化劑，兩端為吸熱能力較強(qiáng)的蓄熱段。物料氣流（初始污染氣流）從裝置的一端進(jìn)入反應(yīng)器，在催化劑的表面發(fā)生非均相催化反應(yīng)，在此過(guò)程中釋放出大量熱量，隨著產(chǎn)物尾氣沿反應(yīng)器軸向從裝置的另一端流出，在該過(guò)程中，氣流攜帶的熱量被儲(chǔ)存在蓄熱段。在流向變換催化反應(yīng)器的操作過(guò)程中，進(jìn)入反應(yīng)器的氣流方向通過(guò)閥門(mén)控制進(jìn)行周期性的切換。

圖1 流向變換催化燃燒反應(yīng)系統(tǒng)的基本結(jié)構(gòu)Fig.1 Schematic diagram of a reverse-fow catalytic combustion system.

在催化燃燒反應(yīng)持續(xù)進(jìn)行的過(guò)程中，溫度相對(duì)較低的初始污染氣流從反應(yīng)器的一端進(jìn)入，被在上一個(gè)階段中蓄積熱量而溫度相對(duì)較高的床層加熱，與此同時(shí)，此段床層由接近入口端開(kāi)始被相繼冷卻。氣流經(jīng)過(guò)預(yù)熱，溫度逐漸達(dá)到可發(fā)生催化反應(yīng)的起活溫度并接觸催化劑床層，經(jīng)催化劑催化發(fā)生反應(yīng)并釋放出大量熱量。隨著低溫進(jìn)氣氣流不斷進(jìn)入反應(yīng)器，熱交換過(guò)程不斷發(fā)生，由此產(chǎn)生的溫度前沿和反應(yīng)前沿會(huì)沿著氣流方向逐漸向反應(yīng)器出口方向推進(jìn)，如不改變氣體流向，則整個(gè)溫度床層將逐步移出反應(yīng)器，導(dǎo)致反應(yīng)器的溫度水平逐漸降低，最終由于溫度過(guò)低會(huì)導(dǎo)致氣體達(dá)不到起活溫度而使反應(yīng)無(wú)法繼續(xù)進(jìn)行，即反應(yīng)器發(fā)生“熄火”現(xiàn)象。因此，需要定期切換氣體流向，改變反應(yīng)器溫度床層的移動(dòng)方向，將由催化反應(yīng)所釋放熱量形成的主要溫度段留在反應(yīng)器中間的催化劑床層。如此不斷地規(guī)律性切換反應(yīng)器內(nèi)氣體流向，則整個(gè)流向變換催化反應(yīng)系統(tǒng)可持續(xù)穩(wěn)定的進(jìn)行下去［11-13］。

2 流向變換催化反應(yīng)技術(shù)的特點(diǎn)

與傳統(tǒng)的固定床反應(yīng)器相比，流向變換催化反應(yīng)系統(tǒng)可更加廣泛地改變反應(yīng)系統(tǒng)的操作性能。對(duì)于簡(jiǎn)單的可逆放熱反應(yīng)，由于較低的系統(tǒng)出口溫度，因此可得到比定態(tài)操作中最優(yōu)操作參數(shù)更優(yōu)的單程轉(zhuǎn)化效率，而對(duì)于復(fù)雜反應(yīng)，則可改善操作過(guò)程的選擇性，提高最終轉(zhuǎn)化效率，改善反應(yīng)器的操作特性。由于流向變換系統(tǒng)是動(dòng)態(tài)操作系統(tǒng)，因此在一定范圍內(nèi)比定態(tài)操作具有更大的反彈特性，可最大限度降低反應(yīng)器本身對(duì)輸入條件波動(dòng)的敏感度。系統(tǒng)結(jié)構(gòu)集中度相對(duì)較高。流向變換系統(tǒng)一般集催化燃燒反應(yīng)室、蓄熱室、換熱裝置為一體，不僅可降低維護(hù)費(fèi)用，提高換熱效率，還可提高操作安全系數(shù)，降低事故發(fā)生率［14］。主要特點(diǎn)包括：適用濃度范圍廣，較低濃度下能夠維持自熱反應(yīng)；流程集成度較高，設(shè)備費(fèi)用較低；在進(jìn)料輸入?yún)?shù)頻繁波動(dòng)下能夠維持穩(wěn)定運(yùn)行狀態(tài)；床層溫度曲線規(guī)律且特殊；熱量利用率提高；污染小、環(huán)保效益高。

在催化燃燒反應(yīng)中，由于氣、固兩相體積熱容相差較大，抵抗外界環(huán)境的干擾能力較強(qiáng)，這樣在催化燃燒過(guò)程中會(huì)形成一個(gè)沿軸向緩慢移動(dòng)的熱波，其溫升明顯高于絕熱溫升。在催化過(guò)程中，若在熱波還未完全移出反應(yīng)器之前改變反應(yīng)混合物的流向，則可將催化燃燒過(guò)程釋放的反應(yīng)熱全部蓄積在床層中的蓄熱段。在該模式下，即使進(jìn)氣氣料的溫度和濃度均較低、波動(dòng)較小，也能穩(wěn)定維持自熱反應(yīng)的進(jìn)行［15］。

與傳統(tǒng)定態(tài)操作的反應(yīng)器相比，流向變換催化燃燒反應(yīng)器既是催化反應(yīng)的加速室（在催化劑的活性表面上發(fā)生），又是換熱室與反應(yīng)器的接觸點(diǎn)，還是蓄熱段（催化劑床層和兩端惰性材料具有較高的熱容和比表面積），因此反應(yīng)裝置的集成度較高，省去了兩種單元操作下的投資成本和運(yùn)行成本，以及定態(tài)操作中所需的原料預(yù)熱器，同時(shí)降低了整個(gè)床層的傳熱熱阻。

在工業(yè)上，進(jìn)氣氣料的濃度和流量會(huì)存在一定范圍內(nèi)的隨機(jī)上下波動(dòng)，在較大濃度的波動(dòng)情況下，長(zhǎng)時(shí)間擾動(dòng)可能會(huì)打破反應(yīng)器的穩(wěn)態(tài)操作。流向變換系統(tǒng)存在換向操作，由于氣固相單位體積熱容相差較大，因此系統(tǒng)本身具有一定的自適應(yīng)性，在一定范圍內(nèi)，能夠抵抗原始?xì)饬纤俾屎蜐舛鹊膭×覕_動(dòng)，重新維持正常操作。

由于周期性的切換流向，在系統(tǒng)床層中形成一個(gè)中間高、兩端低的軸向溫度分布，非常接近可逆放熱反應(yīng)的最佳操作溫度曲線。因此對(duì)于簡(jiǎn)單可逆放熱反應(yīng)，可以克服平衡限制，即使采用一段床層，也可得到比最優(yōu)定態(tài)操作更高的單程轉(zhuǎn)化率，對(duì)于復(fù)雜反應(yīng)可改善過(guò)程的選擇性或提高收率。

通過(guò)從反應(yīng)器中段高溫區(qū)抽取高品位的熱能，不僅能在一定程度上控制整個(gè)床層的溫度分布，避免因?yàn)殚L(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行導(dǎo)致熱量累計(jì)從而影響運(yùn)行狀況，而且所抽取的高品位熱量也可重復(fù)利用，為氣體凈化過(guò)程帶來(lái)一些經(jīng)濟(jì)效益。從環(huán)保角度看，反應(yīng)器適于廢氣處理，流向變換系統(tǒng)催化效率高，因此可極大程度避免常規(guī)熱力燃燒產(chǎn)生的NOx等二次污染。

3 流向變換催化反應(yīng)技術(shù)的應(yīng)用

3.1 生產(chǎn)二次能源和化學(xué)品

流向變換反應(yīng)器的熱回收率高，能將有限的反應(yīng)熱蓄積在反應(yīng)器床層中，即使待處理原料的濃度和溫度相對(duì)較低，通過(guò)自身的蓄熱及系統(tǒng)操作參數(shù)的調(diào)整也可達(dá)成自熱反應(yīng)；對(duì)于可逆放熱反應(yīng)，當(dāng)催化劑的裝填量相同時(shí)，流向變換反應(yīng)系統(tǒng)的催化效率優(yōu)于傳統(tǒng)的定態(tài)催化技術(shù)，因此可提高原料利用率，降低后處理負(fù)荷。流向變換催化反應(yīng)技術(shù)具有節(jié)能、潔凈、高效、高集成度和能利用低濃度原料的特點(diǎn)。目前該技術(shù)在用含低濃度SO2的原料生產(chǎn)濃硫酸的方向上已工業(yè)應(yīng)用，在甲醇合成、Claus法從低濃度H2S中制取硫磺以及利用H2、CO、CH4低碳烴工業(yè)廢氣（或煤層氣）生產(chǎn)較高品位熱能等領(lǐng)域也展開(kāi)了較系統(tǒng)的研究［16］。

3.2 凈化工業(yè)廢氣

大氣污染治理起初主要集中于研究工業(yè)廢氣中常見(jiàn)的SO2，CO，NOx等污染物質(zhì)，這些污染物的濃度普遍較低。大部分氣體的催化氧化及氮氧化物的氨還原屬于放熱反應(yīng)，若采用傳統(tǒng)的定態(tài)催化反應(yīng)技術(shù)，均需從外界向反應(yīng)系統(tǒng)補(bǔ)充能量才能維持平均值以上的催化效率，而且通常在系統(tǒng)運(yùn)行過(guò)程中，廢氣的濃度、溫度和流量等參數(shù)會(huì)頻繁的波動(dòng)，系統(tǒng)難以平穩(wěn)的維持。如利用流向變換催化反應(yīng)系統(tǒng)，不僅系統(tǒng)維持自熱反應(yīng)持續(xù)進(jìn)行的要求大幅降低，且對(duì)外界輸入條件的波動(dòng)有極強(qiáng)的自適應(yīng)性，可很好的彌補(bǔ)傳統(tǒng)技術(shù)的不足。凈化工業(yè)廢氣是最體現(xiàn)流向變換催化反應(yīng)技術(shù)優(yōu)勢(shì)的領(lǐng)域之一［17-19］。

3.3 處理VOCs

VOCs是重要的大氣污染物，其大多為有毒、有惡臭的氣體，某些物質(zhì)在陽(yáng)光直射的情況下會(huì)揮發(fā)分解或與氧化劑反應(yīng)形成光化學(xué)反應(yīng)，生成光化學(xué)煙霧，即造成一次污染的同時(shí)產(chǎn)生二次污染物，危害環(huán)境質(zhì)量。工業(yè)上產(chǎn)生的VOCs一般氣量較大但濃度較低，傳統(tǒng)的催化燃燒法在燃燒過(guò)程中不可避免地會(huì)散失掉大部分熱量，這部分能量無(wú)法利用，因此能源利用率偏低；其次VOCs在燃燒過(guò)程中會(huì)釋放毒性很大的污染物，形成較為嚴(yán)重的二次污染。流向變換催化反應(yīng)系統(tǒng)突出的特點(diǎn)便是能源利用率高，催化效率好，因此可應(yīng)用于處理VOCs［20-22］。

4 流向變換催化反應(yīng)技術(shù)進(jìn)展

4.1 流向變換系統(tǒng)的數(shù)學(xué)模型化研究

數(shù)學(xué)模型方法是一種建立在實(shí)驗(yàn)室規(guī)模研究基礎(chǔ)上，模擬反應(yīng)器放大至工業(yè)規(guī)模來(lái)觀察系統(tǒng)運(yùn)行狀況的有效技術(shù)手段。通過(guò)對(duì)反應(yīng)機(jī)理的研究來(lái)區(qū)別操作參數(shù)的主次關(guān)系，可以簡(jiǎn)化研究過(guò)程［23-24］。

流向變換催化反應(yīng)系統(tǒng)具有一些較獨(dú)特的性質(zhì)，反應(yīng)器操作方式的核心為進(jìn)氣方向周期性的切換，反應(yīng)器內(nèi)的任何空間、任何點(diǎn)的動(dòng)態(tài)狀態(tài)都在隨時(shí)間發(fā)生改變，如溫度、濃度等參數(shù)?；诖颂攸c(diǎn)，在反應(yīng)器內(nèi)由于氣、固兩相性質(zhì)（主要是熱容量）的不同引起兩相間的傳遞效應(yīng)不可忽略，在進(jìn)行數(shù)學(xué)模擬時(shí)應(yīng)注意氣、固兩相的差異以縮小誤差。在操作過(guò)程中，該系統(tǒng)另外一個(gè)顯著的特點(diǎn)是熱波移動(dòng)。不同于固定床反應(yīng)器中熱波移動(dòng)單一的特征，流向變換催化反應(yīng)系統(tǒng)中，隨進(jìn)氣方向的周期性改變，熱波在床層內(nèi)沿流動(dòng)方向緩慢移動(dòng)會(huì)在床層的軸向形成較大的溫度梯度［25］。用流向變換反應(yīng)器處理煤礦乏風(fēng)瓦斯時(shí)典型的軸向溫度分布見(jiàn)圖2。

圖2 流向變換反應(yīng)器軸向溫度分布圖Fig.2 Distributions of axial temperature in a reverse-fow reactor.

Nijdam等［26］研究了用于凈化污染氣體主體為VOCs的流向變換反應(yīng)器的性能，他們首先基于Laplace變換，并考慮了陡峭溫度梯度的解析方法，采用了兩種不同數(shù)值的解析方法對(duì)簡(jiǎn)化一維均向模型進(jìn)行了求解，對(duì)各種算法得到的結(jié)果進(jìn)行比較，發(fā)現(xiàn)在不考慮擬合模型參數(shù)的情況下，各種算法的結(jié)果較接近。隨后他們?cè)贖andley等［27］的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上，在定制的工業(yè)設(shè)備（直徑220 cm、高300 cm、外加30 cm厚陶瓷隔熱層用來(lái)保溫、換向周期1.5 min）上進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，將數(shù)據(jù)對(duì)3種算法的結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證，發(fā)現(xiàn)均較為相符。因此他們認(rèn)為利用該解析方法時(shí)，如進(jìn)氣的物理參數(shù)在系統(tǒng)空間中的差異極小則可忽略不計(jì)，即使不可忽略，也可用相對(duì)離散的布點(diǎn)模擬差異。

Nieken等［28-29］采用高頻模型探究了反應(yīng)器過(guò)熱和進(jìn)氣濃度過(guò)低時(shí)的反應(yīng)器控制方法。當(dāng)進(jìn)氣濃度過(guò)低時(shí)不能維持反應(yīng)器的自熱進(jìn)行，必須從外界向反應(yīng)器中部催化段輸入熱量（一般為電加熱）；當(dāng)反應(yīng)器產(chǎn)生熱量過(guò)多有可能導(dǎo)致反應(yīng)器出現(xiàn)“飛溫”而導(dǎo)致催化劑失活時(shí)，需從反應(yīng)器中部催化段抽取部分熱量，此部分熱量一般為高品質(zhì)熱能，可加以利用。Ramdani等［30］采用了一維均向模型探究了輸入條件的改變對(duì)反應(yīng)器性能的影響。模擬結(jié)果表明，在流向變換催化反應(yīng)系統(tǒng)運(yùn)行過(guò)程中，如進(jìn)氣濃度突然改變，尤其是突然減少時(shí)，系統(tǒng)的催化效率不會(huì)迅速降低至零，而是會(huì)經(jīng)過(guò)一段較長(zhǎng)的時(shí)間，說(shuō)明流向變換催化反應(yīng)系統(tǒng)在輸入條件急劇波動(dòng)下，仍會(huì)維持一段時(shí)間的平穩(wěn)狀態(tài)。Cittadini等［31］采用了一維動(dòng)態(tài)模型做了更廣范圍的不同條件對(duì)反應(yīng)器運(yùn)行后暫態(tài)特性的研究，包括反應(yīng)床層長(zhǎng)度、輸入條件的改變、循環(huán)周期、床層孔隙率等因素。模擬結(jié)果表明，一些床層的固有性質(zhì)對(duì)反應(yīng)器的操作特性影響較大，如反應(yīng)器散熱過(guò)快，則系統(tǒng)轉(zhuǎn)化率會(huì)下降甚至“熄火”；反應(yīng)器蓄熱段較長(zhǎng)時(shí)有利于提高反應(yīng)器催化段的最高溫度，還可降低出口溫度以避免熱量浪費(fèi)，但缺陷是在運(yùn)行后一段時(shí)間內(nèi)催化效率會(huì)急劇下降；適當(dāng)增加入口濃度可提升催化段溫度以減少反應(yīng)器“熄火”的可能性。

Matros等［32］設(shè)計(jì)了一種簡(jiǎn)化的高頻模型用于計(jì)算運(yùn)行過(guò)程中的反應(yīng)最高溫度。在此基礎(chǔ)上，Nieken等［33］研究了高頻模型的兩種極限操作方式，對(duì)一維模型做了簡(jiǎn)化，模擬計(jì)算出了反應(yīng)器運(yùn)行至穩(wěn)定狀態(tài)時(shí)溫度分布主要參數(shù)（最高溫度和軸向上溫度梯度分布）的數(shù)學(xué)表達(dá)式，此模型計(jì)算結(jié)果與二維模型結(jié)果較為符合。與此不同，Sun等［34］計(jì)算的簡(jiǎn)化模型忽略了軸向?qū)?，但卻區(qū)分了氣、固兩相的差異，并加入了氣固相傳熱狀況，其簡(jiǎn)化模型計(jì)算結(jié)果給出了關(guān)于流向變換反應(yīng)器的設(shè)計(jì)方法。

Züfle等［35］對(duì)比研究了流向變換反應(yīng)器和另外兩種傳統(tǒng)反應(yīng)器（可換熱式絕熱反應(yīng)器和逆流式反應(yīng)器）的不同。他們采用的數(shù)學(xué)模型與前人采用的模型明顯不同，主要基于逆流式反應(yīng)器原理。其反應(yīng)器中段采用電加熱裝置來(lái)預(yù)熱催化劑，離散化后的模型所需采用的解析算法更復(fù)雜，可模擬計(jì)算反應(yīng)器穩(wěn)定運(yùn)行后的溫度分布狀況。

一維模型的研究往往忽略了徑向溫度梯度的影響，為提高模型研究的精度需采用二維模型。Nijdam等［26］在研究低濃度瓦斯氣體在內(nèi)徑為200 mm的流向變換反應(yīng)器內(nèi)的催化燃燒過(guò)程時(shí)采用了二維非均相模型。模擬結(jié)果表明，當(dāng)甲烷含量（φ）為0.3%～1%時(shí)，傳統(tǒng)的定態(tài)反應(yīng)器內(nèi)催化反應(yīng)波動(dòng)較大，而流向變換反應(yīng)器則能自我調(diào)整至穩(wěn)定運(yùn)行狀態(tài)。此外，若反應(yīng)器內(nèi)輸入的甲烷濃度過(guò)高，則會(huì)出現(xiàn)“M”型的軸向溫度分布現(xiàn)象。

Litto等［36］設(shè)計(jì)建立了二維動(dòng)態(tài)模型以研究反應(yīng)器固有參數(shù)和外部操作參數(shù)對(duì)流向變換反應(yīng)器運(yùn)行性能的影響，并討論了最佳操作條件。模擬結(jié)果表明，反應(yīng)器兩端采取高熱容材質(zhì)作為蓄熱體能使反應(yīng)器中部催化段溫度峰值增大，還能降低熱波的軸向移動(dòng)速度；反之，若蓄熱能力較低，則反應(yīng)器兩端出口溫度升高，能量損失增多。增大反應(yīng)器的直徑可使軸向溫度分布曲線更平坦；反應(yīng)器外壁絕熱層會(huì)影響到反應(yīng)器的溫度，但厚度增至一定值時(shí)，影響逐漸降低至0。

4.2 反應(yīng)器床層物性特性對(duì)性能的影響

流向變換反應(yīng)器床層特性（如催化段和蓄熱段的材質(zhì)類型、幾何尺寸、裝填方式、熱物理性質(zhì)及反應(yīng)器大?。?duì)反應(yīng)器性能的影響不可忽視。

Noskov等［37］研究了催化劑和蓄熱體粒徑分布對(duì)操作性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，催化劑顆粒越小，比表面積越大，則催化劑在相同的接觸時(shí)間內(nèi)轉(zhuǎn)化效率越高，可在較低溫度下得到相同的轉(zhuǎn)化率。若采用粗顆粒惰性介質(zhì)，會(huì)增加床層內(nèi)熱傳遞效應(yīng)，導(dǎo)致催化段溫度峰值降低，能量利用率降低。Marin等［38］通過(guò)模型計(jì)算發(fā)現(xiàn)，在低濃度甲烷的催化氧化中，顆粒狀催化劑比結(jié)構(gòu)型催化劑具有更好的穩(wěn)定性，但缺點(diǎn)是相同條件下壓損較大，結(jié)構(gòu)性催化劑內(nèi)的壓降隨表觀流速的降低而降低。Hevia等［39］研究了貴金屬Pd催化劑和金屬氧化物催化劑在低濃度甲烷的流向變換催化氧化中的活性和熱穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，相對(duì)金屬氧化物催化劑而言，貴金屬催化劑的活性更高但熱穩(wěn)定性略低，同時(shí)，在催化劑的選擇中，廢氣的排放條件應(yīng)當(dāng)是關(guān)鍵因素之一。Poirier等［40］在固定床反應(yīng)器中分別裝填了相同體積的顆粒狀蓄熱介質(zhì)和整體式結(jié)構(gòu)的蓄熱介質(zhì)。研究結(jié)果表明，整體式結(jié)構(gòu)蓄熱介質(zhì)的壓降僅為顆粒狀的十分之一，這說(shuō)明整體式結(jié)構(gòu)蓄熱體在節(jié)省運(yùn)行和維護(hù)費(fèi)用方面有獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。

Forzatti等［41］研究發(fā)現(xiàn)，采用整體式催化劑可提高轉(zhuǎn)化率，還可在降低壓降的同時(shí)降低反應(yīng)器內(nèi)部的溫度梯度。因此反應(yīng)器應(yīng)采用具有高熱導(dǎo)率的材料有利于提高反應(yīng)的穩(wěn)定性和催化效率，還可降低反應(yīng)器內(nèi)部“飛溫”現(xiàn)象的可能性。但是仍有兩大問(wèn)題亟待解決：1）反應(yīng)器內(nèi)部所采用的整體式結(jié)構(gòu)和反應(yīng)器壁面的接觸熱阻不可忽視；2）反應(yīng)器內(nèi)的整體式結(jié)構(gòu)催化劑裝填量較低會(huì)在一定程度上限制催化效率。Kushwaha等［42］在低濃度甲烷的流向變換催化燃燒中采用了3種不同的惰性填料（整體式陶瓷、整體式金屬及球狀填料）以研究其對(duì)反應(yīng)器性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，整體式填料能降低反應(yīng)器壓降，如惰性填料導(dǎo)致熱波移動(dòng)速率較高時(shí)，可采取縮短換向周期的方法進(jìn)行改善。

4.3 操作參數(shù)對(duì)反應(yīng)器性能的影響

van de Beld等［43］在內(nèi)徑為0.145 m的小型流向變換反應(yīng)器中進(jìn)行了乙烯和丙烷的流向變換催化燃燒實(shí)驗(yàn)，研究了進(jìn)氣氣速、換向周期、氣料組成成分等因素對(duì)反應(yīng)器運(yùn)行性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，若要系統(tǒng)維持自熱狀態(tài)，進(jìn)氣氣料的濃度輸入應(yīng)有一個(gè)最低限度值；反應(yīng)器壓力對(duì)軸向溫度分布的影響較小；隨進(jìn)氣氣速的增大，反應(yīng)器整體溫度水平會(huì)上升，但氣速增大至一定值時(shí)上升幅度逐漸減小。

Salomons等［44］在低濃度甲烷的流向變換催化燃燒過(guò)程中發(fā)現(xiàn)，當(dāng)甲烷濃度較高或軸向氣速較低時(shí)，整個(gè)反應(yīng)器床層的溫度分布處于“M”型分布狀況。他們認(rèn)為，這是由于徑向散熱效應(yīng)大于中部催化段反應(yīng)產(chǎn)熱的結(jié)果所致?？刹捎酶邷卮呋瘎⑦x擇合適的換向周期、增加軸向熱傳遞效應(yīng)等方法進(jìn)行改善。

Züfe等［45］對(duì)較典型的氣體污染物CO和丙烷做了流向變換催化燃燒實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，許多因素（如催化劑的活性、反應(yīng)物的絕熱溫升、床層的軸向徑向傳熱能力等）會(huì)極大地影響反應(yīng)系統(tǒng)的運(yùn)行性能。如催化劑的活性不會(huì)影響溫度曲線兩端的梯度，但高活性導(dǎo)致催化效率增大會(huì)導(dǎo)致軸向溫度分布曲線中部的溫度峰值增大，使整個(gè)曲線陡峭且中段高溫段變寬，兩側(cè)低溫段變窄。

牛學(xué)坤等［46］建立了用于研究三苯系物廢氣催化燃燒實(shí)驗(yàn)的反應(yīng)實(shí)驗(yàn)臺(tái)，考察了入口氣體條件和操作條件變化對(duì)系統(tǒng)運(yùn)行狀況的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，流向變換反應(yīng)器具有極強(qiáng)的抗干擾能力和自我調(diào)節(jié)能力，可在輸入?yún)?shù)頻繁波動(dòng)的條件下維持較為平穩(wěn)的運(yùn)行狀態(tài)。王盈等［47］在小型中試反應(yīng)器上做了催化劑主體為貴金屬的低濃度瓦斯氣體流向變換催化燃燒試驗(yàn)，考察了氣體濃度、換向周期改變、空速大小等因素對(duì)反應(yīng)器運(yùn)行狀況的影響，并研究了如何從反應(yīng)器中部催化段抽取高品位熱能加以利用。梁文俊等［48-49］在自制的小型流向變換反應(yīng)器上進(jìn)行了乏風(fēng)瓦斯的催化燃燒實(shí)驗(yàn)。他們發(fā)現(xiàn)，相對(duì)空速而言，Pd催化劑的初始預(yù)熱溫度對(duì)催化劑的效率影響更顯著，同時(shí)，選擇合適的循環(huán)周期有利于實(shí)現(xiàn)低濃度氣體的穩(wěn)定燃燒，同時(shí)使出口氣體溫度達(dá)到實(shí)際工程需要。

4.4 反應(yīng)器自熱操作的基本要求

流向變換反應(yīng)器最重要的優(yōu)勢(shì)之一是可維持自熱狀態(tài)，而達(dá)到自熱狀態(tài)需要進(jìn)氣濃度有一個(gè)最低限度。Cunill等［50］總結(jié)了最低濃度和絕熱溫升之間的關(guān)系（ΔTadmin）（見(jiàn)式（1））。

式中，H1為反應(yīng)熱，J/mol；c0lmin為維持自熱所需的標(biāo)準(zhǔn)狀況下的最小有機(jī)物濃度，mol/L；ρ為進(jìn)氣氣體物料平均密度，g/L；Cp為進(jìn)氣氣體物料平均比熱容，J/g·K。

系統(tǒng)能夠維持自熱狀態(tài)的絕熱溫升一般為10～30 ℃。提高進(jìn)氣濃度是系統(tǒng)維持自熱的簡(jiǎn)單方法之一。除此之外還可采用其他方法提高反應(yīng)器的溫升值，如增加進(jìn)料溫度、中間催化段布置電加熱裝置、在反應(yīng)內(nèi)部布置可燃物、向反應(yīng)器內(nèi)部輸入熱空氣等。

4.5 實(shí)驗(yàn)室規(guī)模反應(yīng)器的絕熱方法

工業(yè)上的流向變換反應(yīng)器裝置一般較大，單位體積的床層散熱相對(duì)損失較小，反應(yīng)器接近絕熱狀態(tài)。而在實(shí)驗(yàn)室研究階段，由于反應(yīng)器體積小，散熱面積相對(duì)較大，因此需采取一些必要的手段以接近絕熱操作。

Chaouki等［51］在研究貴金屬Pd催化劑對(duì)低濃度甲烷進(jìn)行流向變換催化燃燒的實(shí)驗(yàn)時(shí)發(fā)現(xiàn)，在操作溫度較高時(shí)，實(shí)驗(yàn)室規(guī)模反應(yīng)器難以模擬絕熱操作。為改善實(shí)驗(yàn)室研究條件，可采用一些方法以保證徑向絕熱，如：采用足夠厚度的保溫層（主要為石英棉和陶瓷片）；保溫層加電伴熱補(bǔ)償措施；真空隔熱措施（如將反應(yīng)器外壁做成真空雙層并于中間加入隔熱擋板）。

5 結(jié)語(yǔ)

開(kāi)發(fā)高活性、熱穩(wěn)定性好且價(jià)格低廉的催化劑；通過(guò)助劑、載體的選擇降低貴金屬催化劑活性組分的含量；提高非貴金屬的活性、穩(wěn)定性是現(xiàn)階段流向變換催化反應(yīng)系統(tǒng)的研究目標(biāo)。流向變換反應(yīng)催化劑的活性、穩(wěn)定性受催化劑制備方法和制備條件的影響很大。因此，制備方法的不斷更新與改進(jìn)，是提高催化劑性能的有效手段。納米尺寸效應(yīng)的存在也可推進(jìn)納米材料催化劑的制備。

流場(chǎng)和溫度場(chǎng)的分布情況制約著流向變換催化反應(yīng)技術(shù)的工程應(yīng)用，因此，需對(duì)其開(kāi)展流場(chǎng)和溫度場(chǎng)的精確模擬。在流向變換系統(tǒng)的現(xiàn)有模擬研究中，大多集中于均向模型，不適用于較復(fù)雜的氣體組分（如VOCs），因此建立更全面的二維非均相模型，模擬更為細(xì)致的系統(tǒng)溫度分布、流場(chǎng)分布，對(duì)于將來(lái)可能利用流向變換系統(tǒng)處理多種污染氣體成分有更為重要的作用。

目前流向變換催化技術(shù)應(yīng)用的范圍大都較為單一，多用于處理單組分污染氣體。而對(duì)于當(dāng)前關(guān)注熱點(diǎn)（如VOCs）的處理，其污染組分一般為兩種或多種，特點(diǎn)為氣量大、濃度低、高熱值，非常適合采用流向變換催化反應(yīng)技術(shù)。

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（編輯 鄧曉音）

北京化工大學(xué)化工資源有效利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室簡(jiǎn)介：北京化工大學(xué)化工資源有效利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室前身為2000年8月成立的可控化學(xué)反應(yīng)科學(xué)與技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，2006年6月27日由國(guó)家科技部批準(zhǔn)籌建國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，2009年1月4日正式通過(guò)驗(yàn)收。實(shí)驗(yàn)室學(xué)術(shù)委員會(huì)由13名專家學(xué)者組成，學(xué)術(shù)委員會(huì)主任由中科院院士周其鳳教授擔(dān)任，實(shí)驗(yàn)室主任由何靜教授擔(dān)任。

重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室密切圍繞我國(guó)建設(shè)資源節(jié)約型社會(huì)的戰(zhàn)略目標(biāo)，以化工資源有效利用為主攻方向，深入研究相關(guān)領(lǐng)域的科學(xué)問(wèn)題與技術(shù)集成原理，充分利用北京化工大學(xué)化學(xué)、化工和材料3個(gè)一級(jí)學(xué)科布局緊湊、專業(yè)方向完整的優(yōu)勢(shì)，通過(guò)學(xué)科間的交叉、滲透和整合，針對(duì)“化工資源有效利用”的途徑，形成了3個(gè)有特色的研究方向：組裝化學(xué)、可控聚合、過(guò)程強(qiáng)化。

實(shí)驗(yàn)室認(rèn)真貫徹執(zhí)行“開(kāi)放、流動(dòng)、聯(lián)合、競(jìng)爭(zhēng)”的方針，重視科學(xué)研究、人才培養(yǎng)、隊(duì)伍建設(shè)和開(kāi)放交流等各方面的工作?；诒本┗ご髮W(xué)的基礎(chǔ)及辦學(xué)宗旨，實(shí)驗(yàn)室確定了基礎(chǔ)研究與應(yīng)用研究密切結(jié)合的定位，即在開(kāi)展學(xué)術(shù)前沿研究的同時(shí)，以國(guó)家實(shí)際需求為切入點(diǎn)，直接進(jìn)入國(guó)民經(jīng)濟(jì)建設(shè)的主戰(zhàn)場(chǎng)。承擔(dān)一批基礎(chǔ)和工程化及產(chǎn)業(yè)化研究項(xiàng)目，發(fā)表一批高水平的學(xué)術(shù)論文，申報(bào)一批國(guó)家和國(guó)際發(fā)明專利，產(chǎn)出一批具有顯示度的科研成果，形成鮮明的應(yīng)用基礎(chǔ)研究特色。

Progresses in technology and application of reverse-flow catalytic combustion

Liang Wenjun，Li Yuze，Li Jian，He Hong
（Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control，Beijing University of Technology，Beijing 100124，China）

The development in reverse-f ow catalytic combustion technology was summarized and its characteristics were introduced. The reverse-flow catalytic combustion technology is one of the realized industrialization and widely applied unsteady catalyst technologies. The technology had many advantages，such as high integration level，high heat recovery efficiency，strong anti-interference ability，large operation elasticity and self-maintained autothermal state. The technology can be applied to produce secondary energy or chemicals，purify the industrial waste gases and remove VOCs. The research progresses in the application of the technology were reviewed and the prospects in the future were forecasted.

reverse-f ow；unsteady state；catalytic combustion；research progress

1000 - 8144（2016）02 - 0125 - 08

TE 992.1

A

10.3969/j.issn.1000-8144.2016.02.001

2015 - 10 - 13；［修改稿日期］2015 - 12 - 01。

梁文?。?978―），男，山西省太原市人，博士，副教授，電郵 liangwenj@bjut.edu.cn。

國(guó)家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃資助項(xiàng)目（2011AA03A406）；國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（21307003）。