牙科陶瓷的耐久性和裂紋生長的研究

摘要：目的 本文確定了五種不同牙科陶瓷材料的慢速裂紋擴(kuò)展（SCG）和威布爾分布參數(shù)：玻璃陶瓷（V），長石質(zhì)瓷（D），長石質(zhì)玻璃陶瓷（E1）， 二硅酸鋰微晶玻璃（E2）和玻璃滲透氧化鋁陶瓷（IC）。方法 按照原材料制造商推薦的方式，制作80個試樣并拋光，浸在37℃人造唾液中并承受五種應(yīng)力級別，通過動態(tài)疲勞測試獲得應(yīng)力腐蝕敏感系數(shù)（n）。結(jié)果 二硅酸鋰微晶玻璃（E2）有著最低的裂紋生長敏感系數(shù)（17.2），長石質(zhì)瓷（D）20.4，玻璃陶瓷（V）26.3，長石質(zhì)玻璃陶瓷（E1）30.1，玻璃滲透氧化鋁陶瓷（IC）31.1。材料V有著最低的威布爾模數(shù)（5.2），其他材料比較相近，從9.4～11.7不等。討論 這項研究的結(jié)果反映了幾種廣泛應(yīng)用的牙科陶瓷顯微組織和裂紋生長特點，對于臨床上陶瓷材料的選擇有很大幫助。同時，牙醫(yī)可根據(jù)本文對陶瓷的壽命進(jìn)行預(yù)測，相關(guān)機(jī)構(gòu)也可依照本文開發(fā)新的牙科陶瓷材料。

關(guān)鍵詞：裂紋生長；壽命；可靠性；牙科陶瓷

由于使用烤瓷材料進(jìn)行牙科修補不夠美觀，故開發(fā)一種既可進(jìn)行單個牙修補又可用于臨時冠的全瓷材料成為市場的需要。現(xiàn)已有多種全瓷材料達(dá)到了商業(yè)應(yīng)用且外形美觀，但使用壽命仍達(dá)不到烤瓷材料的年限[1]。

陶瓷材料在拉應(yīng)力的作用下會發(fā)展出不同形式的裂紋，裂紋尖端的應(yīng)力強度（KI）達(dá)到臨界水平（KIC）的時候斷裂就會出現(xiàn)。應(yīng)力強度的大小是由多方面因素決定的：應(yīng)力（σ），裂紋長度（a），以及無綱量常數(shù)Y. Y是由應(yīng)力類型，材料的形狀尺寸和裂紋的結(jié)構(gòu)決定的[2，3]。

測試結(jié)果顯示，不同陶瓷材料在強度方面有很大的差別，對陶瓷材料強度的分析需要采取不同的統(tǒng)計工具。同時，應(yīng)力面積或者材料體積也會影響材料強度。

對于陶瓷材料進(jìn)行強度和結(jié)構(gòu)可靠性分析，最常用的統(tǒng)計工具就是威布爾統(tǒng)計法， 這種方法對一定的應(yīng)力水平S下脆性材料的失效比例進(jìn)行統(tǒng)計，并與應(yīng)力大小，強度和威布爾模數(shù)有關(guān)。一組試樣的威布爾模數(shù)高意味著試樣中的缺陷性質(zhì)比較單一且分布較一致，而低則意味著材料中裂紋的長度變化很大，且分布隨試樣的不同有比較大的差異[4，5]。

在對陶瓷材料的臨界裂紋的研究中有一個很重要的方面是SCG， 即材料受到的應(yīng)力在臨界值以下，尤其是在水和水蒸氣存在的環(huán)境中，裂紋緩慢穩(wěn)定的發(fā)展。在材料受應(yīng)力的情況下，水分子進(jìn)入了裂紋尖端，產(chǎn)生氫氧化物并與陶瓷發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，破壞了金屬氧化物的鏈接，從而導(dǎo)致了慢速裂紋擴(kuò)展的出現(xiàn)。這種情況下，裂紋會緩慢生長到臨界尺寸，繼而引發(fā)斷裂。口腔環(huán)境中有許多可以導(dǎo)致SCG的要素， 如唾液中和牙本質(zhì)小管中的水，咀嚼力和pH值的變化。

除了材料失效的概率以外，預(yù)測義齒的使用壽命在臨床上也很重要。為了獲得材料壽命的預(yù)測數(shù)據(jù)，必須繪制強度-失效概率-時間的三變量圖，此圖表描述了材料的強度降低與時間的關(guān)系，整合了威布爾模數(shù)和SCG系數(shù)。

1 資料與方法

1.1一般資料 本項研究所使用的牙科陶瓷材料如表1中所述。這些材料代表了不同的顯微結(jié)構(gòu)并按照制造商規(guī)定的方法被加工成80個試樣（直徑12mm，厚2mm）。表1研究中使用的材料特性。提供的信息有：泊送比的平均值和標(biāo)準(zhǔn)差（括號中數(shù)字），晶體含量（面積分?jǐn)?shù)），平均晶粒尺寸，氣孔含量（面積分?jǐn)?shù)）和平均氣孔尺寸。

1.2方法 將所有的試樣按照ASTM C1161[6]的標(biāo)準(zhǔn)加工到1.3mm，之后將試樣的一面使用金剛石懸浮液作為磨料進(jìn)行拋光，使試樣的最終尺寸基本為？覫12mm×1.1mm。試樣表面200μm的材料被打磨掉， 消除了原本包含及磨削過程中造成的缺陷。打磨過程也模擬了在臨床上對義齒進(jìn)行的上釉和精磨[7]。

在動態(tài)測試中，試樣被固定在一個三點接觸式活塞工裝上，使用萬能測試機(jī)對試樣施加兩個方向的應(yīng)力（參考標(biāo)準(zhǔn)ASTM C 1368-00[8]）。應(yīng)力速率共有5個等級：10-2，10-1，100，101，102MPa/s，除了1MPa/s外，每個等級對應(yīng)10 個試樣。有30個樣本是在1MPa/s的應(yīng)力塑率下進(jìn)行測試的，用以進(jìn)行威布爾統(tǒng)計分析，進(jìn)而得到應(yīng)力-失效比例-時間三變量圖。以上共70個樣本被置于37℃的含有人造唾液的玻璃容器中。人造唾液的成分為：100ml KH2PO4（2.5mM）；100ml Na2HPO4（2.4mM）；100mlKHCO3（1.5mM）；100mlNaCl（1.0M）；100mlMgCl2（0.15mM）；100mlCaCl2（1.5mM）；6ml檸檬酸（0.002mM）。另外10 個樣品被放在中性液體中進(jìn)行測試，且樣本表面覆蓋一層硅油以減小環(huán)境對亞臨界裂紋的生長造成的影響，這10個樣本受到的應(yīng)力速率較大，為102MPa/s。以上即為所有80個樣本的測試條件。

其中KIC是材料斷裂韌度，σf是斷裂試樣的抗彎強度，Y是與形狀有關(guān)的因子。對于圓盤形試樣的表面裂紋，Y約為1.24。公式7得到的結(jié)果在下面會與斷口圖片中的實際裂紋深度進(jìn)行比較。

顯微結(jié)構(gòu)的分析是利用掃描電鏡及配套的能譜儀進(jìn)行的。借助圖像分析儀（Leica QWin）每種材料通過10張顯微照片來計算氣缺陷的數(shù)量和面積 [11]。

對實驗結(jié)果的統(tǒng)計分析是采用單因素方差分析的方法。材料壽命曲線則是通過失效時的應(yīng)力與失效時間兩個參數(shù)計算得出的。見圖1、圖2。

2 實驗結(jié)果

2.1 顯微結(jié)構(gòu)分析 圖1和圖2分別給出了試樣的X射線衍射圖像和掃描電鏡照片。

根據(jù)掃描電鏡圖像，在玻璃陶瓷材料中只能觀測到了玻璃基體，并沒有第二相結(jié)晶（圖1曲線A）。立方體長石在長石陶瓷基體中的分布不均勻且呈樹枝狀，晶粒聚團(tuán)后的尺寸達(dá)到了50μm，X射線能譜顯示一些細(xì)小的晶粒分布在基體上，這些晶粒很有可能是氟磷酸鈣晶粒，圖2b中的明亮的部分即為氟， 但由于數(shù)量比較少，在X射線衍射圖像（圖1B）中并沒有被發(fā)現(xiàn)。長石質(zhì)玻璃陶瓷中的長石晶粒的分布相對要均勻很多（圖2c）。長石晶粒在長石陶瓷和長石質(zhì)玻璃陶瓷中的面積分別占總面積的16%和29% ，長石晶粒的尺寸在兩種材料中均為1μm（表1）。二硅酸鋰微晶玻璃中針狀的二硅酸鋰晶粒在基體上均勻分布（圖2d），其中結(jié)晶相占總面積的58%，晶體長約為10μm，厚度約為1μm。對于玻璃滲透氧化鋁陶瓷，氧化鋁晶粒在最終形成的化合物中均勻分布，面積分?jǐn)?shù)約為65%，晶粒尺寸變化量比較大（從1～20μm）且呈現(xiàn)不同的相，包括板條狀，多面體狀和一些細(xì)小等軸晶粒（圖2e）。另外基于顯微圖像的分析結(jié)果，表1中列出了各材料中氣孔的面積分?jǐn)?shù)及其平均尺寸。結(jié)果顯示長石陶瓷和玻璃滲透氧化鋁陶瓷的氣孔面積比較大（分別為2.9% 和2.7%），其次是玻璃陶瓷（2.0%），長石質(zhì)玻璃陶瓷和二硅酸鋰微晶玻璃材料中的氣孔面積相似，均比較?。ǚ謩e為0.7% 和0.3%）。玻璃陶瓷和長石陶瓷的尺寸比較大，分別為5.8μm和5.9μm， 其次是長石質(zhì)玻璃陶瓷和二硅酸鋰微晶玻璃，尺寸分別為4.4μm和4.6μm，玻璃滲透氧化鋁陶瓷的氣孔尺寸最小，為2.0μm。

2.2威布爾參數(shù) 表2中列出了根據(jù)材料試驗結(jié)果得到的威布爾參數(shù)（m和σ0）。括號中的數(shù)字為在95%置信區(qū)間情況下的結(jié)果，如果括號內(nèi)外的數(shù)字不重疊，則說明此結(jié)果有統(tǒng)計學(xué)上的顯著性。在所有測試材料中玻璃陶瓷的m值是最小的，其他4種材料的m值相近，從9.4～11.7之間。長石陶瓷的特征強度σ0最低，玻璃滲透氧化鋁陶瓷的σ0值最高。表中也體現(xiàn)了5%失效比例條件下的斷裂強度，數(shù)值是從36.3MPa（長石陶瓷）到318.6MPa（玻璃滲透氧化鋁陶瓷）。

表2中幾種材料的威布爾參數(shù)（m：威布爾模數(shù)；σ0：特征強度）； 5%失效比例下的斷裂強度（σ5%）；疲勞系數(shù)的平均值和標(biāo)準(zhǔn)差（n：裂紋生長敏感系數(shù)；σf0：換算因數(shù)），括號中的數(shù)字為95%置信區(qū)間情況下的結(jié)果。

2.3 慢速裂紋擴(kuò)展（SCG）系數(shù) 圖3和表3中反映了斷裂強度與應(yīng)力速率的關(guān)系?？梢钥闯觯?種陶瓷材料的斷裂強度都隨應(yīng)力速率的提高而上升。另一個比較明顯的現(xiàn)象是，應(yīng)力速率相同的情況下（同為100MPa/s），在人造唾液環(huán)境中五種材料的斷裂強度都大幅低于中性（硅油）環(huán)境下，從數(shù)值上看前者只有后者的9%（玻璃滲透氧化鋁陶瓷）至36%（二硅酸鋰微晶玻璃）。

從表2中的動態(tài)疲勞測試系數(shù)可以看出：二硅酸鋰微晶玻璃的n值（裂紋生長敏感系數(shù)）最小，其次是長石陶瓷（20.4）和（玻璃陶瓷）。長石質(zhì)玻璃陶瓷和玻璃滲透氧化鋁陶瓷的n值最高，分別為30.1和31.1。圖3 中的應(yīng)力速率-斷裂強度曲線也反映了相同的結(jié)果，圖中的曲線斜率越大，n值越小。表2中的結(jié)果顯示換算因數(shù)σf0的范圍為48～384MPa。

給出了五種材料的應(yīng)力速率和斷裂強度之間的關(guān)系。空心圖標(biāo)連成的線是在37℃人造唾液中的測試結(jié)果。實心圖標(biāo)是在100MPa/s的應(yīng)力速率下硅油環(huán)境中的測試結(jié)果。

時間軸的單位為秒，圖中標(biāo)出了1d，1年和10年的粗略位置。

圖4為由試驗結(jié)果得到的材料壽命曲線，反映了動態(tài)疲勞測試中材料的斷裂時間與試樣斷裂強度之間的關(guān)系。曲線中空心圖標(biāo)為試樣的實際失效時間，連接零點和試樣斷裂的時間點，從而得到了一條延伸至10年時間的曲線，以用來預(yù)測使用時材料的壽命。長石陶瓷和二硅酸鋰微晶玻璃對應(yīng)的曲線斜率最大，長石質(zhì)玻璃陶瓷和玻璃滲透氧化鋁陶瓷的曲線斜率最小。

2.4 斷口分析 斷口分析的主要任務(wù)是通過裂紋的形狀找到裂紋源。所有5種試樣在最低應(yīng)力速率（10-2MPa/s）下最終都斷為2塊，而應(yīng)力速率和碎片數(shù)量在更高的速率下呈正相關(guān)，即隨著應(yīng)力速率的提高，斷裂后的碎片數(shù)呈上升趨勢（見圖5 ），且端口邊緣較鋒利。這表示材料儲存的彈性勢能隨著應(yīng)力速率的上升而釋放。在碎片數(shù)量方面，不同材料之間也表現(xiàn)出了不同。二硅酸鋰微晶玻璃在10MPa/s的應(yīng)力速率下仍能保持?jǐn)喑?塊，且裂紋形狀始終為類似半圓形狀的曲線，這與此種材料的晶體結(jié)構(gòu)類似。由于此種材料的成型工藝為熱壓，故會在此種材料的晶界上形成軟相，造成材料強度的降低。

包括5個在人造唾液環(huán)境中得到的數(shù)據(jù)和1個在中性環(huán)境中測試得到的數(shù)據(jù)。

圖6中的圖片為五種測試材料的斷口照片。在圖6a中，實線箭頭所指的部位為玻璃陶瓷材料中半橢圓形的臨界缺陷。根據(jù)公式7的計算方法，此試樣（53.1MPa時斷裂）的裂紋深度約為163μm，與臨界缺陷深度（170μm）近似。由于玻璃陶瓷材料大部分是由玻璃相組成的，所以斷面表面相對光滑。在臨界缺陷兩邊都發(fā)現(xiàn)有梳紋線（H），他們與裂紋方向一致，互相平行，但與斷裂面不共面，這些梳紋線是在裂紋快速移動過程中形成的。梳紋狀尾跡（WH）是與裂紋方向一致，由裂紋前端的一個點延伸出去的梳紋線。另外在此斷口上也發(fā)現(xiàn)了河流紋，這是一種類似于海浪狀的紋理，其發(fā)展方向與裂紋發(fā)展方向一致的。由圖6b可見，長石陶瓷的斷口表面要比玻璃陶瓷的表面更不規(guī)則，也粗糙的多。這是由于長石陶瓷擁有的第二相晶粒改變了裂紋發(fā)展的方向，減弱了裂紋尖端的應(yīng)力集中，對材料起到了強化的作用。在圖6b中可以看到裂紋發(fā)生的原始缺陷（實線箭頭），為了更方便觀察樣品斷口的顯微結(jié)構(gòu)，試樣的斷面被2%的氫氟酸腐蝕15s。在這種情況下，裂紋是從被玻璃基體包圍的長石晶粒團(tuán)中發(fā)展出來的。與長石陶瓷相同，試樣經(jīng)過氫氟酸腐蝕，試樣由于長石晶粒而使表面比較粗糙。盡管長石質(zhì)玻璃陶瓷材料中的長石晶粒分布比較均勻，但裂紋源仍然是在長石晶粒分布比較集中的區(qū)域。

二硅酸鋰微晶玻璃的斷口非常不規(guī)整，表面高低不均，說明斷裂時裂紋發(fā)展速度有很大的變化，并在斷口上留下了如圖6d中出現(xiàn)的扭梳紋（TH）。這些梳紋把斷裂面分為幾部分，并在應(yīng)力作用下以主應(yīng)力方向為軸發(fā)生的旋轉(zhuǎn)扭曲。在圖6e中也可以觀察到扭梳紋，且二硅酸鋰晶粒伸長的方向是與盤狀試樣表面平行。圖6f為玻璃滲透氧化鋁陶瓷的斷口圖像，其中實線箭頭指向的是半橢圓形的臨界缺陷。根據(jù)公式7和此試樣的實際斷裂應(yīng)力（284.5MPa），可計算出其裂紋深度應(yīng)為68μm，與在此試樣上測量到的臨界缺陷深度（90μm）近似。圖像顯示在裂紋源附近存在材料成形缺陷，這種缺陷很有可能是在玻璃滲透過程中出現(xiàn)的。其斷口非常不規(guī)整，表面粗糙度很大，說明在裂紋發(fā)展過程中有過偏轉(zhuǎn)，從而提高了材料的強度。但如圖6g所示，在裂紋發(fā)展到氧化鋁晶界時，裂紋還是出現(xiàn)了很多穿晶現(xiàn)象（TG）。

斷口圖片同時也提供了臨界裂紋尺寸的信息，與測試前猜測的相同，臨界裂紋尺寸越大，斷裂應(yīng)力值越小。玻璃陶瓷和長石陶瓷材料的臨界缺陷尺寸最大，玻璃滲透氧化鋁陶瓷最小。由于具有比較大的臨界缺陷的試樣很多都在低應(yīng)力速率（10-2MPa/s）的情況下發(fā)生了斷裂，故對本研究中裂紋生長方式的分析造成了一些困難。

對于長石陶瓷，長石質(zhì)玻璃陶瓷，長石質(zhì)玻璃陶瓷和玻璃滲透氧化鋁陶瓷，裂紋偏轉(zhuǎn)是其主要的材料增韌方式。同時，對于二硅酸鋰微晶玻璃玻璃和滲透氧化鋁陶瓷這兩種材料來說，裂紋橋聯(lián)是另一種增韌方式。

2.5 強度-失效比例-時間（SPT）三變量圖 見表4、圖7。

圖7中的三張圖表分別為五種測試材料在1d，1年和10年的使用時間條件下應(yīng)力和失效比例的關(guān)系。如將失效比例設(shè)置為5%，則根據(jù)圖7可得到每種材料在此失效比例下的應(yīng)力，結(jié)果顯示在表4中。

3 討論

對于牙科陶瓷，一些文獻(xiàn)報告顯示其m值為5～15之間[13-15]。本研究得到的m值也在這個區(qū)域內(nèi)，為5.2（玻璃陶瓷）到11.7之間（長石陶瓷）。在這里需要注意的是，盡管長石陶瓷材料的特征強度是幾種測試材料中最低的，但其m值卻是最高的，也就是說長石陶瓷材料中的缺陷一致性是最好的。此結(jié)果在臨床上的指導(dǎo)意義是，在一些低應(yīng)力的使用環(huán)境下，類似長石陶瓷這種低特征強度高威布爾模數(shù)的材料就可以被選用。長石陶瓷的另一種應(yīng)用的是用來覆蓋烤瓷牙的金屬基材，這時基材可以支撐和加強其表面覆蓋的陶瓷。另外，特征強度描述的是失效比例為63.2%情況下的應(yīng)力水平，但在醫(yī)療行業(yè)，5%的失效比例要更為合理[16]。表2中的數(shù)據(jù)即包含5%失效比例情況下的斷裂應(yīng)力。此外，在臨床應(yīng)用上需要考慮實際環(huán)境和測試環(huán)境的區(qū)別，此項測試得到的結(jié)果可能由于實際牙冠的尺寸與試樣尺寸不同而發(fā)生變化[17，18]。

在所有測試材料上都觀察到了斷裂強度隨應(yīng)力速率的降低而降低（圖3和表3），這時由于在低應(yīng)力速率水平下材料的缺陷，也就是裂紋源，可以有足夠的時間生長。在最低應(yīng)力速率水平下（0.01MPa/s），試樣發(fā)生斷裂的時間為從70～532min（約為1～9h）。而在最高應(yīng)力速率水平下（100MPa/s，人造唾液環(huán)境），材料斷裂的時間為0.5～4.5 s。在臨床應(yīng)用中是不可能出現(xiàn)中性環(huán)境，陶瓷義齒在安裝后馬上就處于唾液環(huán)境中。所以硅油環(huán)境中的測試結(jié)果僅供參考，人造唾液中的測試結(jié)果更能反映材料強度在腐蝕應(yīng)力的作用下的降低。

從本研究的結(jié)果可以通過n值來確認(rèn)材料的裂紋生長敏感系數(shù)，但是在實際選用一種材料時，還需要考慮換算因數(shù)σf0，以確定材料在腐蝕環(huán)境中的斷裂強度。

一些文獻(xiàn)顯示對于玻璃陶瓷和兩種長石基陶瓷，n的值基本在15～28之間，σf0的值則在49.1～91.3之間[19，20]。本研究得到的數(shù)據(jù)（表2）基本也在此區(qū)域內(nèi)。對于n值，與玻璃陶瓷（20.4）相比，長石質(zhì)玻璃陶瓷的n值（30.1）較高，二硅酸鋰微晶玻璃的n值（17.2 ）最低。一些專家[21]建議盡管二硅酸鋰微晶玻璃的強度相對比較高，但這種材料對裂紋非常敏感，故不推薦使用在牙科義齒上。然而，以上的結(jié)論只是基于有限元分析軟件得到的結(jié)果，并沒有在實際的動態(tài)疲勞實驗中被確認(rèn)過。在本研究中此種材料表現(xiàn)出較低的n值的原因主要是其顯微結(jié)構(gòu)特性。我們在二硅酸鋰微晶玻璃試樣的澆口處發(fā)現(xiàn)了比較集中的二硅酸鋰晶粒，且這些晶粒在同一方向上呈半圓形分布，這種分布方式成為了顯微結(jié)構(gòu)上的裂紋發(fā)展的通道，從而增加了其對裂紋的敏感程度。

盡管玻璃滲透氧化鋁陶瓷的n值（31.1 ）在本研究中是最高的，但并不顯著（長石質(zhì)玻璃陶瓷的n值為30.1）。單純的滲透玻璃和玻璃滲透氧化鋁化合物的n值是近似的，分別為18.7和22.1。

在使用威布爾統(tǒng)計法來計算強度值時，我們使用強度-失效比例-時間三變量圖（圖7）。對于玻璃陶瓷和長石陶瓷，由于長石陶瓷n值比較低（20.4），這兩條曲線隨著時間的延長而逐漸分開。類似的現(xiàn)象也可以在二硅酸鋰微晶玻璃材料上觀察到。它的曲線隨著時間的延長而與長石質(zhì)玻璃陶瓷的曲線更近，與此同時逐漸遠(yuǎn)離玻璃滲透氧化鋁陶瓷的曲線。

另外，影響義齒使用壽命的因素還有：義齒的厚度和形狀， 義齒制造過程和試戴過程造成的缺陷，以及義齒材料的殘留內(nèi)應(yīng)力，都會使依靠材料參數(shù)來預(yù)測義齒使用壽命變得困難。

4 結(jié)論

本文通過實驗論述了陶瓷材料的顯微結(jié)構(gòu)對其性能的影響，包括斷裂強度，可靠性和裂紋生長特性。二硅酸鋰微晶玻璃對裂紋發(fā)展有著最高的敏感性。長石質(zhì)玻璃陶瓷和玻璃滲透氧化鋁陶瓷有著最高的應(yīng)力腐蝕敏感系數(shù)n，即對裂紋最不敏感。玻璃陶瓷的威布爾模數(shù)是最小的，相應(yīng)的長石質(zhì)瓷和玻璃滲透氧化鋁陶瓷的威布爾模數(shù)最大。實驗結(jié)果得到的n值和m值有所不同，這說明在預(yù)測陶瓷材料在長時間使用下的壽命時不能只考慮單因素，強度-失效比例-時間三變量表綜合了這些數(shù)據(jù)，從而提高的壽命預(yù)測的準(zhǔn)確率。

本研究同時也表明了在裂紋生長敏感系數(shù)和應(yīng)力腐蝕之間有一定的關(guān)系，以及不同材料之間阻礙裂紋生長能力的比較。使用本研究中提供的參數(shù)，可以幫助材料工程師調(diào)整現(xiàn)有陶瓷材料的顯微結(jié)構(gòu)以提高材料性能，或開發(fā)新的具有優(yōu)良性能的牙科陶瓷材料。

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