農(nóng)業(yè)系統(tǒng)溶解性有機(jī)態(tài)氮淋濾損失及影響因素研究進(jìn)展

摘要：農(nóng)田土壤氮素的淋溶影響農(nóng)田土壤和水環(huán)境質(zhì)量的演變，是農(nóng)業(yè)非點(diǎn)源污染的重要過(guò)程。農(nóng)業(yè)系統(tǒng)中傳統(tǒng)觀念認(rèn)為氮滲漏由硝酸鹽控制。過(guò)去人們認(rèn)為土壤淋失過(guò)程中，進(jìn)入水中的主要是無(wú)機(jī)態(tài)氮，計(jì)算氮均衡時(shí)經(jīng)常忽視有機(jī)態(tài)氮。但是近年來(lái)人們發(fā)現(xiàn)土壤有機(jī)態(tài)氮淋失現(xiàn)象可能比無(wú)機(jī)態(tài)氮淋失更為嚴(yán)重，有機(jī)態(tài)氮滲漏進(jìn)入河流和飲用水源地導(dǎo)致富營(yíng)養(yǎng)化和酸化，對(duì)人類(lèi)健康帶來(lái)很大的風(fēng)險(xiǎn)。從有機(jī)態(tài)氮的分類(lèi)和定義、收集溶解性有機(jī)態(tài)氮（DON）的方法及其提取方法、對(duì)農(nóng)業(yè)系統(tǒng)有機(jī)態(tài)氮淋濾損失及其控制因素研究進(jìn)行了評(píng)述，闡明了農(nóng)業(yè)系統(tǒng)中影響有機(jī)態(tài)氮淋濾損失的因素，以及它將給人類(lèi)健康和環(huán)境帶來(lái)風(fēng)險(xiǎn)的程度。如何定量研究農(nóng)業(yè)系統(tǒng)DON淋濾損失是未來(lái)研究的方向。

關(guān)鍵詞：溶解性有機(jī)態(tài)氮（DON）；淋濾損失；農(nóng)業(yè)系統(tǒng)；影響因素

中圖分類(lèi)號(hào)：S143.1；X71 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：0439-8114（2016）13-3265-04

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2016.13.001

土壤氮淋溶是指土壤中的氮素隨水分滲入到地底或是由徑流流入到江河中所造成的氮素?fù)p失[1]。土壤氮素淋溶的研究已成為農(nóng)業(yè)和環(huán)境科學(xué)關(guān)注的熱點(diǎn)和重點(diǎn)。過(guò)去人們認(rèn)為土壤淋失過(guò)程中，進(jìn)入水中的主要是無(wú)機(jī)態(tài)氮。但是近年來(lái)，人們發(fā)現(xiàn)土壤有機(jī)態(tài)氮淋失現(xiàn)象可能比無(wú)機(jī)氮淋失更為嚴(yán)重。溶解性有機(jī)態(tài)氮（DON）是一個(gè)在農(nóng)業(yè)系統(tǒng)氮損失中被忽視的途徑[2]。傳統(tǒng)觀點(diǎn)認(rèn)為農(nóng)業(yè)系統(tǒng)中的氮滲漏由硝酸鹽控制，雖然發(fā)現(xiàn)有機(jī)態(tài)氮滲入地下水已經(jīng)有100多年的歷史，但當(dāng)計(jì)算氮均衡時(shí)DON經(jīng)常被忽視。缺乏對(duì)農(nóng)業(yè)系統(tǒng)中DON關(guān)注的一種可能的解釋是因?yàn)橐话阏J(rèn)為NO3-是農(nóng)業(yè)土壤中植物可獲取氮的主要形式。氮肥不管是否經(jīng)過(guò)氧化作用還是還原作用，最終都將以NO3- 存在于土壤中。同樣，當(dāng)有機(jī)態(tài)氮修復(fù)時(shí)，有機(jī)態(tài)氮將隨礦化和硝化作用大量轉(zhuǎn)化成NO3-，使NO3- 成為農(nóng)業(yè)系統(tǒng)可溶性氮的主要形式。由于NO3- 在土壤中的高度可溶性和溶解氮，導(dǎo)致傳統(tǒng)的觀點(diǎn)認(rèn)為氮滲漏損失主要以NO3- 形式存在。

DON滲漏進(jìn)入河流和飲用水源地導(dǎo)致富營(yíng)養(yǎng)化和酸化，對(duì)人類(lèi)健康帶來(lái)很大的風(fēng)險(xiǎn)[3，4]。由于尿素的運(yùn)用，每年從農(nóng)業(yè)系統(tǒng)草地?fù)p失的DON變化很大（從0.3 kg/hm2到127 kg/hm2）。每年草地DON滲漏損失平均值和中位數(shù)值分別為12.7 kg/hm2和 4.0 kg/hm2。平均而言，DON損失占總?cè)芙獾∟O3-與DON之和）損失的26%，平均值為19%。DON的滲漏成為農(nóng)業(yè)系統(tǒng)氮損失的主要路徑[5]。森林生態(tài)系統(tǒng)研究結(jié)果表明DON是一個(gè)循環(huán)的重要組成部分，農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中人們對(duì)DON作為損失的一個(gè)潛在途徑仍然了解很少，需要引起關(guān)注[6]。本文主要從有機(jī)態(tài)氮的分類(lèi)和定義、有機(jī)態(tài)氮提取方法、對(duì)農(nóng)業(yè)系統(tǒng)中有機(jī)態(tài)氮淋濾控制因素進(jìn)行分析，以確定農(nóng)業(yè)系統(tǒng)中DON的損失以及它可能會(huì)給人類(lèi)健康和環(huán)境帶來(lái)多大程度的風(fēng)險(xiǎn)。

1 有機(jī)態(tài)氮的分類(lèi)與定義

可溶性有機(jī)態(tài)氮（SON）和溶解有機(jī)態(tài)氮（DON）在土壤生態(tài)系統(tǒng)中扮演重要角色，SON和DON一起能更好地對(duì)土壤氮素水平進(jìn)行評(píng)估[7]。SON在氮素營(yíng)養(yǎng)中起樞紐作用，既能被部分植物直接吸收[8]，也能在土壤中轉(zhuǎn)化為SON從而被植物體吸收[9]。SON主要來(lái)源于分解的中間產(chǎn)物、施入的有機(jī)肥料和作物秸稈、微生物和根系的代謝產(chǎn)物及分泌物等[6]。

必須注意區(qū)分SON和DON[10]。SON是通過(guò)水、KCl、K2SO4、CaCl2電超濾法或其他萃取劑從土壤中提取出來(lái)的有機(jī)態(tài)氮，DON是SON的一部分。在文獻(xiàn)里，SON和DON交替使用，指出這兩種可溶的土壤氮的化學(xué)成分，DON和SON并不相似，可能在量和質(zhì)的方面有所區(qū)別[10]。雖然對(duì)溶解有機(jī)態(tài)氮（DON）的形成機(jī)制了解很有限，但有研究證明它已成為農(nóng)業(yè)系統(tǒng)影響土壤氮運(yùn)動(dòng)的指示劑。由于季節(jié)變化，它強(qiáng)調(diào)樣品需要每年同一時(shí)間采集，要具有比較性。

2 農(nóng)業(yè)系統(tǒng)收集DON的方法

農(nóng)田土壤中的DON，即流動(dòng)于土壤孔隙以及附著于土壤微孔及土壤團(tuán)塊內(nèi)土壤溶液所溶解的有機(jī)態(tài)氮。近年來(lái)，國(guó)際上有關(guān)DON淋溶研究的方法主要有排水采用多孔杯、多孔板、毛細(xì)管，地中蒸滲儀[11]，焦點(diǎn)集中在氮素的遷移過(guò)程。每種方法都各有優(yōu)缺點(diǎn)。

若要估算土壤中有機(jī)質(zhì)的淋失量或動(dòng)態(tài)變化，通常需要對(duì)某一試驗(yàn)地進(jìn)行長(zhǎng)期的研究，通常用地中蒸滲儀法。地中蒸滲儀是按不同的土壤類(lèi)別剖取一定深度的原狀土柱或人工配制填裝的土體，裝入一個(gè)4周和底部封閉但裝有特制排水、供水系統(tǒng)的圓柱捅內(nèi)，在桶底須事先墊以一定厚度的反濾層，再吊裝安放在觀測(cè)場(chǎng)內(nèi)。地中蒸滲儀的缺點(diǎn)在于當(dāng)測(cè)量總體的DON滲漏時(shí)，DON來(lái)源于側(cè)向水和被排除溶質(zhì)通量，而且垂直邊界能夠出現(xiàn)邊界流效應(yīng)和優(yōu)先流路徑。Weihermueller等[12]發(fā)現(xiàn)取孔隙水樣很困難，而且取樣過(guò)程中土壤孔隙水會(huì)有擾動(dòng)[13]。這個(gè)方法的主要缺點(diǎn)是耗費(fèi)大量的人力物力。一旦排水系統(tǒng)建成，地下管道需要進(jìn)行長(zhǎng)期維護(hù)。通過(guò)測(cè)量流量速率計(jì)算氮流量的損失，定期分析水中DON的濃度[14]。然而管道系統(tǒng)也可導(dǎo)致總DON損失的低估。

3 影響DON測(cè)試的因素

關(guān)于DON的提取具有多種方法，萃取溫度、過(guò)濾、振蕩時(shí)間、土壤溶液配比、土壤儲(chǔ)存時(shí)間、土壤樣品密度、季節(jié)、樣品儲(chǔ)存都可能對(duì)提取土壤中DON產(chǎn)生影響。比較不同的因素對(duì)DON的影響。

1）土壤萃取溫度。對(duì)DON量的影響不大；過(guò)濾對(duì)DON的量無(wú)顯著影響。

2）振蕩時(shí)間。0～15 min振蕩時(shí)間DON的恢復(fù)量為24 h振蕩時(shí)間的（45%±8%），蒸餾水萃取DON的量低于土壤溶液的1/2。

3）土壤篩分和存儲(chǔ)時(shí)間。篩分土壤（<2 mm或 <1 mm）導(dǎo)致蒸餾水萃取DON的量顯著增加，對(duì)NH4+ 無(wú)改變，對(duì)NO3- 有大的增加；干燥土壤萃取獲得的DON量比濕潤(rùn)土壤萃取所得高3～10倍。

4）季節(jié)性。DON濃度具有顯著的季節(jié)性變化，降雨或灌溉及其頻率是導(dǎo)致農(nóng)業(yè)土壤中DON滲漏的最大驅(qū)動(dòng)力。即使大量的DON在土壤表層累積，沒(méi)有大的降雨和灌溉，滲漏很難發(fā)生，而且通過(guò)滲漏發(fā)生DON損失的可能性不大。在夏季多雨季節(jié)，DON滲漏濃度高，在冬季少雨季節(jié)，DON滲漏濃度低。

5）樣品儲(chǔ)存。反復(fù)冷凍冰柜儲(chǔ)存的提取液融化造成的DON聚集在溶液中生成棕色非晶態(tài)不溶性物質(zhì)（即顆粒有機(jī)物）。這種現(xiàn)象在土壤萃取液中特別明顯，在氯化鉀提取物和蒸餾水提取物中很少觀察到。結(jié)果分析表明，DON的60%可以通過(guò)凍融誘導(dǎo)析出丟失。

6）萃取劑。K2SO4浸提出的DON含量最高，其次是純水，CaC12浸提的DON含量最低，說(shuō)明K2SO4對(duì)DON的浸提能力強(qiáng)，而0.01 mol/L CaC12對(duì)DON的浸提能力弱。

4 農(nóng)業(yè)系統(tǒng)DON的滲漏

通過(guò)ISI Web of Science檢索在農(nóng)業(yè)系統(tǒng)中DON滲漏損失的文獻(xiàn)，發(fā)現(xiàn)對(duì)森林生態(tài)系統(tǒng)中DON滲漏損失研究較多[12，10]。對(duì)于農(nóng)業(yè)系統(tǒng)中的DON滲漏損失只有少量田間試驗(yàn)研究，例如每公頃農(nóng)田DON的年均滲漏損失。雖然Lawes等[15]的研究不包括在ISI-Web of Science數(shù)據(jù)庫(kù)中，但這個(gè)研究的最終結(jié)果包括在里面，總共有16組研究報(bào)道了每公頃DON和硝酸鹽年均損失。這個(gè)研究表明除去Lawes等[15]的研究，其他所有的研究都在2000年發(fā)表。這可能是在20世紀(jì)人們忽視很多農(nóng)業(yè)系統(tǒng)中對(duì)DON的研究。然而，研究結(jié)果表明在20世紀(jì)對(duì)農(nóng)田系統(tǒng)的DON損失關(guān)注度非常低。農(nóng)田系統(tǒng)中的有機(jī)態(tài)氮源豐富，但缺乏有效的定量方法，無(wú)法明確這部分氮素導(dǎo)致的環(huán)境效應(yīng)，而這一點(diǎn)對(duì)區(qū)域環(huán)境保護(hù)政策的制定影響很大[5，16]。

通過(guò)所有的農(nóng)業(yè)系統(tǒng)分析表明，NO3- 滲漏損失高于DON，因?yàn)镹O3- 是高溶解性的，而且不會(huì)與黏土礦物結(jié)合，例如NH4+。而且，DON的礦化導(dǎo)致生成NO3-，隨著NH4+ 向NO3- 轉(zhuǎn)化更快速。DON損失占總?cè)芙獾?6%，平均值為19%。換句話說(shuō)，農(nóng)業(yè)系統(tǒng)的DON滲漏的氮損失大概占硝酸鹽損失的1/3。

DON的滲漏占總氮的23%到56%，平均DON和硝酸鹽損失分別為27 kg/hm2和30 kg/hm2。通過(guò)這個(gè)試驗(yàn)很難預(yù)測(cè)通過(guò)農(nóng)業(yè)活動(dòng)進(jìn)入地下水中的營(yíng)養(yǎng)鹽[17]。然而，在控制滲漏研究中相比于硝酸鹽損失DON損失是非常重要的。很多生物化學(xué)模型在農(nóng)業(yè)中被用于預(yù)測(cè)氮滲漏損失集中于單獨(dú)考慮硝酸鹽滲漏[11，18]。從這個(gè)研究中，很明顯農(nóng)田中DON滲漏損失占總N損失中非常重要的組分。因此，在計(jì)算氮均衡時(shí)DON不能被忽視。當(dāng)生物地球化學(xué)模型用于預(yù)測(cè)氮損失時(shí)，建議氮模擬時(shí)需要加入計(jì)算DON損失的模塊[19]。

國(guó)內(nèi)大部分研究是在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)完成的，田間原位條件下的研究相對(duì)較少。對(duì)不同施肥土壤氮素的淋溶多集中在硝態(tài)氮方面，對(duì)其他形態(tài)氮素（DON）在氮素淋失方面的作用的研究更是鮮見(jiàn)報(bào)道。土壤滲漏水氮素研究多集中在水田作物中，如水稻、菱白等[2]，在旱生植物中由于滲漏水收集較困難，因此研究較少，在茶園中更是未曾見(jiàn)過(guò)報(bào)道。

4.1 影響農(nóng)業(yè)系統(tǒng)DON遷移過(guò)程的因素

土壤溶液中DON主要來(lái)自于植物凋落物、植物根系分泌物、微生物的新陳代謝以及土壤中腐殖質(zhì)的分解[14]。DON與無(wú)機(jī)態(tài)氮的最大差別就在于植物根系可以直接吸收NH4+ 和NO3-，只有在貧瘠的土壤中NO3--N濃度很低時(shí)，植物才有可能直接吸收某些小分子的氨基酸類(lèi)物質(zhì)，或者可以通過(guò)菌根間接吸收利用有機(jī)態(tài)氮。DON控制主要受以下因素影響。

4.1.1 降雨或灌溉及其頻率 DON發(fā)生滲漏，當(dāng)土壤排水通過(guò)土壤剖面，加重了水流的大小及其持續(xù)時(shí)間以及自上次時(shí)間內(nèi)土壤被沖刷之后的預(yù)排水持續(xù)時(shí)間[20]。因此，降雨或灌溉及其頻率可能是導(dǎo)致農(nóng)業(yè)土壤中DON滲漏的最大驅(qū)動(dòng)力。即使大量的DON在土壤表層累積，沒(méi)有大量的降雨和較長(zhǎng)的灌溉時(shí)間，滲漏不可能發(fā)生，而且通過(guò)滲漏發(fā)生的DON損失不可能或很少發(fā)生。重新濕潤(rùn)的土壤在一個(gè)干旱期之后，當(dāng)土壤含水量太低阻止礦化和硝化作用發(fā)生時(shí)，可以導(dǎo)致DON和DOC的濃度增加。農(nóng)業(yè)土壤中主要的DON來(lái)源是作物秸稈和土壤有機(jī)質(zhì)，DON形成是分解過(guò)程的一部分。DON形成多少取決于大量的農(nóng)業(yè)管理措施。很少有研究對(duì)農(nóng)作物種類(lèi)或輪作對(duì)DON濃度影響進(jìn)行分析[21]。然而，Oelmann等[22]發(fā)現(xiàn)不同物種對(duì)DON損失影響很小，可是豆類(lèi)的出現(xiàn)導(dǎo)致DON損失增加。

4.1.2 不同的土地利用方式和施肥量 隨著作物秸稈的量增加或者改變從夏季休閑到連續(xù)種植系統(tǒng)可以增加有機(jī)碳[23]，這將同時(shí)增加DON，也將導(dǎo)致在一次降雨后DON滲漏的增加。當(dāng)種植玉米收獲時(shí)每年總DON滲漏損失從4.7 kg/hm2增加到9.2 kg/hm2[10]。隨著家禽糞便使用不僅是顆粒污泥導(dǎo)致高DON損失，而且有機(jī)添加物會(huì)導(dǎo)致更高的DON損失。運(yùn)用非有機(jī)肥N（每年40 kg/hm2），一種牧草組成的單一的草或16個(gè)不同草種導(dǎo)致DON損失增加，可是如果物種數(shù)量繼續(xù)增加的話，DON會(huì)減少[15]。這是可能隨著物種數(shù)量的增加，它可能已按比例增加植物材料的輸入而成為DON的來(lái)源。多個(gè)物種存在時(shí)也可能是物種間的差異和植物組成對(duì)DON滲漏的影響。不同的草本植物根系物理特性不一樣可能會(huì)導(dǎo)致滲漏率不一樣。

4.1.3 生物的影響 有趣的是蚯蚓的增加會(huì)導(dǎo)致DON損失的增加[18]。隨著每平方米增加100條蚯蚓，DON和NO3-滲漏會(huì)明顯增加。作為蚯蚓形成半永久性的垂直深的洞穴，優(yōu)先滲漏通道的出現(xiàn)可能導(dǎo)致DON滲漏的增加。

4.1.4 土壤顆粒組成 研究表明，大部分DON滲漏出現(xiàn)在輕質(zhì)土壤。作為輕質(zhì)土壤，沙土被認(rèn)為容易受到高氮淋溶損失。不同的研究結(jié)果表明，氮淋溶損失與各種土壤的質(zhì)地均具有相關(guān)性，沙質(zhì)土壤比黏質(zhì)土壤更容易遭受淋溶損失[10，12]。

4.2 DON流失途徑的控制

農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)屬于人工濕地系統(tǒng)，具有吸納、降解不同來(lái)源的氮素和有機(jī)物等污染物的能力。通過(guò)節(jié)水灌溉、控制排水措施和作物輪作，可充分發(fā)揮稻田的濕地功能。節(jié)水灌溉措施由于不同灌溉模式的具體淹水、露田、落干時(shí)期與程度不同，在選擇合適的節(jié)水灌溉模式時(shí)，應(yīng)根據(jù)土壤質(zhì)地與肥力、地勢(shì)、地下水位、氣象情況以及水源條件等因地制宜地選用?？刂婆潘胧┛梢越⑥r(nóng)田阻隔氮素流失的“緩沖帶”。在農(nóng)田與水體之間存在的植被緩沖帶有將農(nóng)田與水體隔開(kāi)的作用，設(shè)置緩沖帶可以有效地截留來(lái)自農(nóng)田地表徑流中的固體顆粒物、氮、磷和其他污染物。

目前農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)的氮循環(huán)研究大多集中在土壤無(wú)機(jī)養(yǎng)分轉(zhuǎn)化和損失方面以及有機(jī)肥輸入對(duì)土壤無(wú)機(jī)氮轉(zhuǎn)化和遷移的影響，對(duì)區(qū)域DON的遷移過(guò)程研究較少。多數(shù)研究將DON視為整體，對(duì)土壤溶液或提取液中的DON進(jìn)行籠統(tǒng)的測(cè)定，分析DON轉(zhuǎn)化過(guò)程的最終結(jié)果，即DON的凈生成/殘留量以及凈轉(zhuǎn)化率，而沒(méi)有準(zhǔn)確分析DON產(chǎn)生和分解各個(gè)過(guò)程的速率[14]?？梢陨钊胙芯客寥廊芤汉退w中DON的來(lái)源及其轉(zhuǎn)化和土壤剖面遷移途徑， 為評(píng)價(jià)DON的環(huán)境效應(yīng)、提出調(diào)控措施提供依據(jù)。

5 結(jié)論

雖然對(duì)農(nóng)業(yè)系統(tǒng)中DON損失研究的報(bào)道較少，但農(nóng)業(yè)系統(tǒng)中DON損失的研究結(jié)果表明，隨著農(nóng)業(yè)系統(tǒng)中氮的損失DON也會(huì)損失。特別是尿素投放之后或者當(dāng)有機(jī)態(tài)氮與無(wú)機(jī)氮比率很高時(shí)，DON損失非常重要。目前區(qū)域尺度農(nóng)田氮素循環(huán)研究缺乏對(duì)農(nóng)田有機(jī)態(tài)氮遷移的研究。而在一些人口密集和養(yǎng)殖業(yè)發(fā)達(dá)的區(qū)域，農(nóng)田系統(tǒng)中有機(jī)態(tài)氮源豐富，需要確定有機(jī)源的硝態(tài)氮以及DON的遷移量，評(píng)價(jià)其環(huán)境效應(yīng)，提出調(diào)控措施。國(guó)際上的大多數(shù)非點(diǎn)源污染模型很少考慮DON的區(qū)域遷移過(guò)程。因此，針對(duì)農(nóng)業(yè)系統(tǒng)中DON遷移過(guò)程的影響因素，應(yīng)將有機(jī)態(tài)氮監(jiān)測(cè)方法和區(qū)域氮素遷移模型結(jié)合起來(lái)，發(fā)展區(qū)域氮素遷移的定量評(píng)價(jià)方法，從而明確區(qū)域尺度上農(nóng)田系統(tǒng)中氮素污染的來(lái)源以及不同來(lái)源的貢獻(xiàn)率，進(jìn)而評(píng)價(jià)氮素遷移的環(huán)境效應(yīng)，提出調(diào)控對(duì)策。

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