質(zhì)子交換膜燃料電池停機(jī)策略的實(shí)驗(yàn)研究

王 勇, 劉志祥

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質(zhì)子交換膜燃料電池停機(jī)策略的實(shí)驗(yàn)研究

王 勇, 劉志祥

(西南交通大學(xué)電氣工程學(xué)院, 四川成都 610031)

質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)停機(jī)過(guò)程中引起性能衰減的根本原因是陽(yáng)極側(cè)殘留有氫氣。為了滿足快速消除電堆內(nèi)殘留的氫氣，研究提出了利用空冷電堆的風(fēng)扇對(duì)電堆放電和使用輔助負(fù)載對(duì)電堆中各個(gè)單電池單獨(dú)放電的停機(jī)控制策略。通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究對(duì)比了直接停機(jī)、利用輔助負(fù)載整體放電和利用輔助負(fù)載對(duì)各個(gè)單電池單獨(dú)放電三種停機(jī)方式對(duì)PEMFC性能的影響。結(jié)果表明，利用輔助負(fù)載對(duì)各個(gè)單電池單獨(dú)放電的停機(jī)策略不僅能縮短燃料電池停機(jī)后各個(gè)單電池維持在高電位的時(shí)間，同時(shí)也能防止PEMFC停機(jī)放電過(guò)程中單電池反極現(xiàn)象的發(fā)生，是一種十分有效的質(zhì)子交換膜燃料電池停機(jī)策略。

質(zhì)子交換膜燃料電池；耐久性；停機(jī)策略；輔助負(fù)載

1 前 言

近年來(lái)，燃料電池因其高效環(huán)保安全的優(yōu)勢(shì)迅速發(fā)展，如質(zhì)子交換膜燃料電池、微生物燃料電池和固體氧化物燃料電池等[1~3]。其中質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)發(fā)展最為迅速。PEMFC的壽命一直是制約其大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵因素之一。尤其對(duì)于車(chē)載燃料電池系統(tǒng)，會(huì)頻繁地經(jīng)歷各種不同形式的工況，如啟停工況等。余意等[4,5]測(cè)試了PEMFC電堆在啟停工況下的性能衰減速率，結(jié)果表明停機(jī)工況對(duì)燃料電池壽命的影響很大。PEMFC在停機(jī)過(guò)程中引起性能衰減的根本原因是由于在陽(yáng)極側(cè)殘留氫氣引起的[6~9]。

燃料電池停機(jī)后，迅速消耗陽(yáng)極側(cè)殘留的氫氣是延長(zhǎng)燃料電池壽命的重要方法[10~12]。其中系統(tǒng)停機(jī)控制策略主要分為以下兩個(gè)方面：1)氣體吹掃；2)利用輔助負(fù)載。氣體吹掃是一種非常有效的辦法，能防止電堆陽(yáng)極形成氫-空界面，但是質(zhì)子交換膜燃料電池在實(shí)際系統(tǒng)中不具備吹掃氣體。因此，電堆停機(jī)后利用輔助負(fù)載消耗殘留在電堆中的氫氣較為普遍。Kim等[13~15]研究了輔助負(fù)載的存在與否對(duì)燃料電池經(jīng)歷頻繁啟停后性能衰減速率的重要影響，結(jié)果表明利用輔助負(fù)載能夠有效地減弱PEMFC停機(jī)過(guò)程中性能衰減程度和降低電化學(xué)活性面積減小速率。王誠(chéng)等[3]認(rèn)為緩解碳腐蝕有效的方式是對(duì)燃料電池的啟停過(guò)程采用系統(tǒng)策略控制高電壓產(chǎn)生以及縮短其停留時(shí)間。但是，當(dāng)電堆各單片電壓均衡性較差時(shí)，停機(jī)過(guò)程中性能較差的單片電池電壓會(huì)降得很快，當(dāng)其它單電池電壓還很高時(shí)，該片電池電壓已經(jīng)降至零，但為了防止其反極化，從而不得不過(guò)早地切除停機(jī)負(fù)載，顯著降低了停機(jī)電阻的放電效率。

圖1 PEMFC停機(jī)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

本文針對(duì)上述情況提出了新的燃料電池系統(tǒng)停機(jī)控制策略，即可以在燃料電池系統(tǒng)停機(jī)后，利用電堆自身風(fēng)扇對(duì)電堆整體放電和輔助負(fù)載對(duì)電堆中各個(gè)單電池單獨(dú)進(jìn)行放電。通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究對(duì)比直接停機(jī)、利用輔助負(fù)載整體放電和利用輔助負(fù)載對(duì)各個(gè)單電池單獨(dú)放電三種停機(jī)方式對(duì)PEMFC性能的影響，證實(shí)了利用輔助負(fù)載對(duì)各個(gè)單電池單獨(dú)放電的停機(jī)策略不僅能縮短燃料電池停機(jī)后各單電池維持在高電位的時(shí)間，同時(shí)也能防止PEMFC停機(jī)放電過(guò)程中單電池反極現(xiàn)象的發(fā)生，是一種十分有效的質(zhì)子交換膜燃料電池停機(jī)策略。

2 實(shí)驗(yàn)方案

2.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)如圖1所示，所用PEMFC為加拿大Ballard公司FCgen?1020ACS空冷自增濕型PEMFC，單電池?cái)?shù)13片，額定功率500 W，額定工作電流65 A，最大工作電流75 A，工作溫度上限為75℃，PEMFC配備2個(gè)DC 24 V/1.5 A的可調(diào)速風(fēng)扇對(duì)電堆進(jìn)行散熱和供氧。負(fù)載采用ITECH公司的IT8816B，功率為600 W。PLC控制器利用輔助開(kāi)關(guān)控制輔助負(fù)載的切入和斷開(kāi)。利用KT848R無(wú)紙記錄儀采集和記錄PEMFC單電池電壓。PLC控制器采集環(huán)境溫度，環(huán)境濕度，電堆溫度，電堆電壓，電堆電流，氫氣壓力等參數(shù)，并控制風(fēng)扇轉(zhuǎn)速，陽(yáng)極氫氣進(jìn)氣閥、排氣閥、負(fù)載開(kāi)關(guān)和輔助負(fù)載開(kāi)關(guān)的開(kāi)啟和閉合，保證電堆工作在合理狀態(tài)。

2.2 實(shí)驗(yàn)條件

實(shí)驗(yàn)在環(huán)境溫度為18℃~20℃，環(huán)境濕度為50%~60%的室內(nèi)環(huán)境中進(jìn)行。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，負(fù)載采用恒流(CC)模式，停機(jī)輔助負(fù)載采用恒阻(CR)模式，實(shí)驗(yàn)所用的氫氣為99.999%的高純氫，氫氣壓力為35.29 kPa(即0.36 bar)。PEMFC穩(wěn)定運(yùn)行過(guò)程中，PEMFC陽(yáng)極排氣間隔2300，每次排氣時(shí)間為1 s。

圖2 直接停機(jī)單體電池電壓變化趨勢(shì)

3 實(shí)驗(yàn)分析

3.1 直接停機(jī)對(duì)PEMFC性能的影響

首先采取直接停機(jī)的方式停機(jī)。停機(jī)過(guò)程中，切斷負(fù)載的瞬間，同時(shí)關(guān)閉氫氣進(jìn)氣閥、排氣閥和風(fēng)扇。圖2是在15 A的運(yùn)行負(fù)載電流下，PEMFC直接停機(jī)后的單電池電壓曲線。從圖2中可以看出燃料電池停機(jī)后，電堆維持在開(kāi)路電壓的時(shí)間長(zhǎng)達(dá)40~45 min，而開(kāi)路電壓容易引起催化劑碳載體氧化腐蝕，造成電堆性能衰減和壽命縮短。直接停機(jī)過(guò)程中，電堆維持在開(kāi)路電壓的時(shí)間過(guò)長(zhǎng)，這主要是由于電堆停機(jī)后殘留在陽(yáng)極側(cè)的氫氣所引起的。因此，PEMFC停機(jī)后，迅速消耗掉殘留在陽(yáng)極側(cè)的氫氣對(duì)于縮短開(kāi)路電壓時(shí)間和提高電堆壽命顯得尤為重要。

3.2 利用輔助負(fù)載整體放電對(duì)PEMFC性能的影響

針對(duì)上述直接停機(jī)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中存在的問(wèn)題，為縮短PEMFC停機(jī)后電堆維持在開(kāi)路電壓的時(shí)間和加快陽(yáng)極殘留氫氣的消耗速度，可以在PEMFC停機(jī)后通過(guò)在電堆陰陽(yáng)極兩端連接輔助負(fù)載(恒電阻)的方式消耗殘留在陽(yáng)極流道內(nèi)的氫氣。具體操作方法為當(dāng)燃料電池在15 A負(fù)載電流下穩(wěn)定運(yùn)行后，關(guān)閉PEMFC系統(tǒng)，同時(shí)關(guān)閉氫氣進(jìn)氣閥并將輔助負(fù)載(輔助負(fù)載采用恒電阻，電阻值分別為1、5、10 Ω)切入到電堆兩極來(lái)消耗殘留在電堆陽(yáng)極側(cè)的氫氣，對(duì)電堆整體放電，其單電池電壓曲線見(jiàn)圖3。

圖3 恒電阻停機(jī)單體電池電壓變化趨勢(shì)

在燃料電池的實(shí)際操作中，對(duì)PEMFC停機(jī)過(guò)程中單電池電壓的控制是非常有必要的，這是為了防止單電池電壓下降過(guò)快而導(dǎo)致單電池反極現(xiàn)象的發(fā)生。因此，本實(shí)驗(yàn)中通過(guò)上位機(jī)和無(wú)紙記錄儀監(jiān)控電堆中各個(gè)單電池電壓，當(dāng)電堆中電壓最低的單電池快反極時(shí)，切斷輔助負(fù)載，以防止單片電池反極對(duì)電堆性能造成負(fù)面影響。將圖3和圖2對(duì)比，可以發(fā)現(xiàn)，輔助負(fù)載的使用不僅可以加快殘留在電堆陽(yáng)極側(cè)氫氣的消耗速度，同時(shí)也縮短了電堆各單片電池維持高電壓的時(shí)間，這必然能有效地保護(hù)催化劑碳載體和延長(zhǎng)電池壽命。但是在PEMFC實(shí)際停機(jī)過(guò)程中，若PEMFC各單片電壓均衡性不好，某些性能較差的單片電池很可能出現(xiàn)反極現(xiàn)象。其原因在于如果將輔助負(fù)載應(yīng)用于整個(gè)電堆，當(dāng)某一片或多片單電池不能獲得足夠的氫氣時(shí)其電壓就會(huì)迅速下降，而此時(shí)整個(gè)電堆電壓還處于比較高的水平，外接的輔助負(fù)載還會(huì)從電堆中抽取電流，這就會(huì)導(dǎo)致殘留氫氣不足的單電池出現(xiàn)由提供能量變成消耗能量的情況，被動(dòng)的抽取電流，從而出現(xiàn)單電池反極現(xiàn)象。因此，必須確保電堆中最小單片電池電壓反極化前將輔助負(fù)載切除。若燃料電池電堆中某片性能很差，停機(jī)過(guò)程中該單片電壓會(huì)降得過(guò)快，為了防止其反極化，從而過(guò)早的切除停機(jī)負(fù)載，大大降低了停機(jī)電阻的放電效率。

3.3 利用電堆自身的輔助設(shè)備來(lái)放電對(duì)PEMFC性能的影響

本文又利用空冷電堆自身的散熱風(fēng)扇作為放電負(fù)載來(lái)對(duì)PEMFC進(jìn)行整體放電。具體操作方法如下：讓燃料電池在15A負(fù)載電流下穩(wěn)定運(yùn)行后，然后關(guān)閉PEMFC系統(tǒng)，同時(shí)關(guān)閉氫氣進(jìn)氣閥，并將電堆自身的風(fēng)扇切入電堆兩端來(lái)消耗殘留在電堆陽(yáng)極側(cè)的氫氣，對(duì)電堆整體進(jìn)行放電，其單電池電壓曲線見(jiàn)圖4。

圖4 風(fēng)扇停機(jī)單體電池電壓變化趨勢(shì)

圖5 風(fēng)扇U-I 特性曲線

電堆自身的散熱風(fēng)扇是非線性感性負(fù)載，電堆放電過(guò)程中其阻抗值在實(shí)時(shí)變化，相當(dāng)于一個(gè)動(dòng)態(tài)的放電負(fù)載。風(fēng)扇放電的-特性曲線見(jiàn)圖5。風(fēng)扇其本質(zhì)是一個(gè)直流電機(jī)，當(dāng)風(fēng)扇兩端的電壓低于5 V時(shí)，風(fēng)扇不轉(zhuǎn)動(dòng)，此時(shí)電流接近零，可以當(dāng)作此時(shí)風(fēng)扇已被切開(kāi)電源。當(dāng)風(fēng)扇兩端的電壓高于5 V時(shí)，風(fēng)扇轉(zhuǎn)動(dòng)起來(lái)，并且隨著電壓的增加轉(zhuǎn)速越來(lái)越快，此時(shí)風(fēng)扇以熱能和動(dòng)能兩種形式消耗電能，動(dòng)能為主要的消耗形式。

從圖3和圖4可以看出用一個(gè)恒定阻值的停機(jī)負(fù)載使電堆各單片電壓降到0.2 V以下需要300~500 s的時(shí)間，而用風(fēng)扇作為停機(jī)負(fù)載只需要250 s左右。在停機(jī)過(guò)程中用1、5、10 Ω恒定阻值對(duì)電堆整體放電時(shí)所切入的時(shí)間分別維持了16、29、52 s。而風(fēng)扇切入的時(shí)間為150 s左右。可見(jiàn)使用恒定的放電負(fù)載對(duì)電堆放電，會(huì)迫使某些性能相對(duì)較差的單電池電壓迅速下降，為防止該電池反極化從而過(guò)早的切除停機(jī)負(fù)載；但是如果使用非線性感性負(fù)載作為放電負(fù)載，由于電堆放電過(guò)程中非線性感性負(fù)載兩端電流是實(shí)時(shí)變化的，那么其阻抗值也在實(shí)時(shí)變化，這相當(dāng)于一個(gè)動(dòng)態(tài)的放電負(fù)載。而動(dòng)態(tài)的放電負(fù)載和恒定的放電負(fù)載相比，它能自動(dòng)實(shí)時(shí)調(diào)整從電堆中抽取的電能大小，這樣便會(huì)延長(zhǎng)停機(jī)負(fù)載切入的時(shí)間，從而消耗更多的氫氣。并且空冷燃料電池風(fēng)扇承擔(dān)著控溫和供空氣的雙重功能，風(fēng)扇轉(zhuǎn)動(dòng)可提供更多的空氣加快氫氣消耗的速度。

將燃料電池系統(tǒng)中風(fēng)扇充當(dāng)放電負(fù)載，這樣不需要增加額外的放電負(fù)載，節(jié)省了系統(tǒng)部件，簡(jiǎn)化了系統(tǒng)結(jié)構(gòu)，操作更加方便。當(dāng)燃料電池系統(tǒng)大負(fù)載電流下直接停機(jī)，其電堆溫度會(huì)超過(guò)PEMFC空載條件下的最佳溫度，過(guò)高的電堆溫度會(huì)加速質(zhì)子交換膜的降解。因此，若燃料電池系統(tǒng)停機(jī)后使用風(fēng)扇充當(dāng)放電負(fù)載，電堆殘留的氫氣能驅(qū)動(dòng)電堆風(fēng)扇繼續(xù)運(yùn)轉(zhuǎn)一段時(shí)間，不僅能加快電堆內(nèi)部殘留氫氣的消耗速度，其對(duì)電堆散熱還能減緩質(zhì)子交換膜的降解。

3.4 利用輔助負(fù)載對(duì)各個(gè)單電池單獨(dú)放電對(duì)PEMFC性能的影響

針對(duì)上述實(shí)驗(yàn)過(guò)程中將輔助負(fù)載應(yīng)用于整個(gè)燃料電池電堆中容易出現(xiàn)某單片電壓降得過(guò)快而提前切除負(fù)載的弊端，本文提出一種利用輔助負(fù)載對(duì)電堆中各個(gè)單電池單獨(dú)進(jìn)行放電的燃料電池系統(tǒng)。該方法就是將輔助負(fù)載連接到每一片單電池的陰陽(yáng)極兩端，從而實(shí)現(xiàn)單片電池的單一放電。如圖6所示為單電池單獨(dú)放電電堆整體結(jié)構(gòu)圖。在每一片單電池的陰陽(yáng)極兩端串聯(lián)一個(gè)控制開(kāi)關(guān)和一個(gè)恒電阻的輔助負(fù)載，其中控制開(kāi)關(guān)用于控制輔助負(fù)載的接入和斷開(kāi)，本實(shí)驗(yàn)中的輔助負(fù)載采用1 Ω電阻。

圖6 單電池單獨(dú)放電電堆整體結(jié)構(gòu)

1. hydrogen storage tank 2. pressure reducing valve3. pressure stabilization valve 4. hydrogen inlet valve5. load switch 6. load7. outlet valve 8. auxiliary load9. auxiliary load switch 10. end plate11. insulation board 12. single cell13. electrode

圖7所示為對(duì)電堆中各個(gè)單電池單獨(dú)放電時(shí)，電堆中各單電池電壓曲線。從圖7可以看出，各個(gè)單電池電壓在1 Ω輔助負(fù)載作用下迅速下降，使得各單片電壓低于0.2 V只需要120 s左右。采用如圖6所示的單電池放電電路，其各單片電池之間放電是相對(duì)獨(dú)立的，輔助負(fù)載只消耗對(duì)應(yīng)單電池的電能，只要該片單電池中有氫氣存在，單電池便一直提供能量，直至氫氣消耗殆盡。氫氣濃度在電堆中各個(gè)部位是分布不均的，但氫氣總是從高濃度擴(kuò)散到低濃度的。能量下降的各單片電池的氫氣濃度在電堆整個(gè)氫氣流道中是最低的，從而在停機(jī)過(guò)程中會(huì)不停地有氫氣從電堆氫氣流道中的其他地方擴(kuò)散到各單片電池繼續(xù)提供能量，直至整個(gè)電堆中所殘留氫氣被耗盡。也正因?yàn)楦鲉纹姵貑为?dú)放電，便不會(huì)出現(xiàn)電堆整體放電時(shí)部分單片電池由于性能差而被動(dòng)放電出現(xiàn)反極化的現(xiàn)象。各單電池單獨(dú)放電時(shí)，輔助負(fù)載是沒(méi)有被切除的，故輔助負(fù)載一直在消耗氫能，因而停機(jī)時(shí)間比較短。

圖7 單電池單獨(dú)放電單體電池電壓變化趨勢(shì)

4 結(jié) 論

(1) 若燃料電池電堆各單片電壓均衡性不好，用恒定電阻對(duì)電堆整體放電時(shí)性能較差的單電池電壓會(huì)降得過(guò)快，為了防止其反極化，從而過(guò)早的切除停機(jī)負(fù)載，大大降低了恒定停機(jī)電阻的放電效率；

(2) 由于空冷燃料電池自身風(fēng)扇是一個(gè)非線性感性負(fù)載，用它對(duì)電堆整體放電其停機(jī)時(shí)間比用恒定電阻整體放電要短，并且不需要增加額外的放電負(fù)載，簡(jiǎn)化了系統(tǒng)結(jié)構(gòu)，風(fēng)扇對(duì)電堆散熱在一定程度上還能減緩質(zhì)子交換膜的降解；

(3) 提出了一種采用輔助負(fù)載對(duì)電堆中的各個(gè)單電池單獨(dú)進(jìn)行放電的系統(tǒng)停機(jī)控制策略，該控制策略不僅能有效縮短電堆停機(jī)時(shí)間，同時(shí)也能防止停機(jī)過(guò)程中某些性能較差的單片電池反極現(xiàn)象發(fā)生，這必然有利于減緩電池的衰減，延長(zhǎng)電池壽命，是一種十分有效的燃料電池系統(tǒng)停機(jī)控制策略。

符號(hào)說(shuō)明：

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Experimental Study on Shutdown Strategy of Proton Exchange Membrane Fuel Cells

WANG Yong, LIU Zhi-xiang

(School of Electric Engineering, School of Southwest Jiaotong University, Chengdu 610031, China)

The decrease of proton exchange membrane fuel cell performance during shutdown process is mainly due to the existence of residual hydrogen in the anode side. In order to quickly eliminate residual hydrogen, two shutdown control strategies (which discharge every single fuel cell using air-cooling stack fans and auxiliary load, respectively) were proposed in this paper. Effects of three shut-down strategies including direct shut-down, overall discharging shut-down and individually discharging shut-down using auxiliary load were studied on the performance of PEMFC. The results demonstrate that the strategy proposed can shorten the time for each cell remaining under high voltage and prevent the occurrence of single cell reverse polarity during shutdown, which proves the effectiveness of the proposed strategy.

proton exchange membrane fuel cell; durability; shut-down strategy; auxiliary load

1003-9015(2016)05-1197-06

TM911.4

A

10.3969/j.issn.1003-9015.2016.05.031

2015-11-10;

2016-01-29。

國(guó)家科技支撐計(jì)劃(2014BAG08B01)；國(guó)家自然科學(xué)基金(51177138，61473238，51407146)；四川省杰出青年基金(2015JQ0016)。

王勇(1991-)，男，四川瀘州人，西南交通大學(xué)碩士生。通訊聯(lián)系人：劉志祥，E-mail：liuzhxiang@swjtu.edu.cn