基于人造金剛石晶體的拉曼激光器研究進(jìn)展

陳志瓊， 付喜宏， 張　俊， 彭航宇

(1. 發(fā)光學(xué)及應(yīng)用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所， 吉林 長(zhǎng)春　130033;2. 中國(guó)科學(xué)院大學(xué)， 北京　100049)

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基于人造金剛石晶體的拉曼激光器研究進(jìn)展

陳志瓊1,2， 付喜宏1*， 張俊1， 彭航宇1

(1. 發(fā)光學(xué)及應(yīng)用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所， 吉林 長(zhǎng)春130033;2. 中國(guó)科學(xué)院大學(xué)， 北京100049)

受激拉曼散射是一種重要的非線性光學(xué)頻率變換技術(shù)，在拓展激光波段方面有十分廣泛的應(yīng)用前景。因此，尋找具有優(yōu)良光學(xué)性質(zhì)的拉曼介質(zhì)，提高拉曼激光器性能，具有重要的研究?jī)r(jià)值。相比于傳統(tǒng)的固體拉曼晶體，人造金剛石晶體具有拉曼增益系數(shù)大、拉曼頻移大、導(dǎo)熱率高和透過性好等顯著優(yōu)點(diǎn)，基于人造金剛石晶體的拉曼激光器能夠獲得更高的輸出功率和轉(zhuǎn)換效率。本文簡(jiǎn)要介紹了化學(xué)氣相沉積法(CVD)制備的金剛石晶體的光學(xué)性質(zhì)和熱學(xué)特性，總結(jié)了基于人造金剛石晶體的拉曼激光器在紫外波段、可見光波段及紅外波段的研究現(xiàn)狀，并對(duì)其發(fā)展進(jìn)行了展望。

人造金剛石； 受激拉曼散射； 拉曼激光器

1　引　　言

隨著激光在通訊、軍事、醫(yī)藥、工業(yè)等眾多領(lǐng)域中日益廣泛的應(yīng)用，現(xiàn)有激光波長(zhǎng)已不能很好地滿足實(shí)際應(yīng)用的需求。因此，擴(kuò)展激光波段成為激光技術(shù)中一項(xiàng)重要的研究?jī)?nèi)容。目前，拓展激光波段的主要方式主要有兩種：一是開發(fā)新的工作物質(zhì)；二是利用非線性光學(xué)頻率變換技術(shù)。其中，非線性光學(xué)頻率變換技術(shù)又分為兩種：一是以和頻、差頻、光學(xué)參量振蕩技術(shù)為代表的彈性作用；二是以受激拉曼散射和受激布里淵散射技術(shù)為代表的非彈性作用。受激拉曼散射作為一種重要的非線性光學(xué)頻率變換方法，不僅可以實(shí)現(xiàn)激光的頻率變換，填補(bǔ)傳統(tǒng)激光器尚未實(shí)現(xiàn)的激光波段，而且對(duì)光束有凈化作用，能夠獲得高光束質(zhì)量的激光輸出。

固體拉曼介質(zhì)與氣體、液體拉曼介質(zhì)相比，具有增益系數(shù)大、導(dǎo)熱率高等優(yōu)點(diǎn)。以固體為介質(zhì)的拉曼激光器結(jié)構(gòu)緊湊、輸出功率高、可實(shí)現(xiàn)高重頻運(yùn)轉(zhuǎn)。傳統(tǒng)的拉曼晶體有Ba(NO3)2[1-2]、KGd-(WO4)2[3-4]、YVO4[5-6]、LiO3[7]等，與這些晶體相比，人造金剛石晶體具有拉曼增益系數(shù)大、導(dǎo)熱率高、透過性好等優(yōu)點(diǎn)，是一種優(yōu)良的拉曼晶體而被用于非線性光學(xué)頻率變換。

天然金剛石因其拉曼頻移量大、拉曼增益系數(shù)大、導(dǎo)熱率高而成為一種潛在的拉曼晶體。但是，天然金剛石晶體的光學(xué)質(zhì)量差，在作為拉曼介質(zhì)方面的發(fā)展受到了限制。上個(gè)世紀(jì)90年代初，科研人員利用化學(xué)氣相沉積(CVD)等晶體生長(zhǎng)技術(shù)實(shí)現(xiàn)了人造金剛石晶體的制備[8-10]。由于早期的人造金剛石晶體含雜質(zhì)較多、對(duì)拉曼光的吸收率非常大，無法實(shí)現(xiàn)光學(xué)應(yīng)用。從2000年開始，隨著晶體生長(zhǎng)技術(shù)的快速發(fā)展，人們得以實(shí)現(xiàn)高光學(xué)質(zhì)量的人造金剛石晶體。之后，Prawer[11]、Goncharov[12]、Giorgio[13]等測(cè)量了CVD法制備的人造金剛石晶體的光學(xué)性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)其具有良好的透過性，能夠?qū)崿F(xiàn)光學(xué)應(yīng)用。起初，研究人員利用摻雜的人造金剛石作為激光工作物質(zhì)[10]獲得激光輸出，但是由于轉(zhuǎn)換效率低且人造金剛石晶體摻雜難度大，導(dǎo)致該方面的研究逐漸減少。隨后，憑借透過性的改善，人造金剛石晶體作為一種優(yōu)良的拉曼晶體引起人們的注意。之后，研究人員在這一方面開展了大量研究工作。

2　基于人造金剛石晶體的拉曼激光器的研究現(xiàn)狀

與傳統(tǒng)的拉曼晶體相比，人造金剛石晶體具有拉曼增益系數(shù)大、導(dǎo)熱率高、透過性好等優(yōu)點(diǎn)，是一種優(yōu)良的拉曼晶體(表1)。2008年至今，澳大利亞Macquarie大學(xué)的研究人員在基于人造金剛石晶體的外腔式拉曼激光器方面做了大量工作[14-26]，實(shí)現(xiàn)了高功率、高效率的拉曼激光輸出。2009年至今，英國(guó)Strathclyde大學(xué)的研究人員在基于人造金剛石晶體的內(nèi)腔式拉曼激光器方面做了相關(guān)研究[17-32]，獲得了波長(zhǎng)可調(diào)諧的拉曼激光輸出。此外，美國(guó)[33]、捷克[34]等國(guó)家的研究人員也分別開展了基于人造金剛石晶體的拉曼激光器的相關(guān)研究，國(guó)內(nèi)尚未有相關(guān)研究報(bào)道。

目前，基于人造金剛石晶體的拉曼激光器已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了紫外、可見、近紅外、中紅外波段的激光輸出，下文將對(duì)其發(fā)展現(xiàn)狀進(jìn)行介紹。

表1　室溫下常見拉曼晶體性質(zhì)對(duì)比

與其他拉曼晶體相比，人造金剛石晶體在270～320 nm紫外波段以及大于6 μm紅外波段具有良好的透過性(圖1)，這些波段的激光在傳感器、國(guó)防、材料處理等領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。2011年，Granados等[14]利用經(jīng)四次諧波后的Nd∶YVO4激光器做泵浦源(圖2)，實(shí)現(xiàn)了脈沖能量為0.96 nJ 的275.7 nm紫外波段的激光輸出。然而，雖然在這一波長(zhǎng)處人造金剛石的拉曼增益系數(shù)很大(100 cm/GW)，但是，這一波段的雙光子吸收效應(yīng)導(dǎo)致其轉(zhuǎn)換效率很低(10%)。

圖1人造金剛石與其他典型的拉曼晶體在短波波段的透過性及拉曼增益系數(shù)對(duì)比[14]

Fig.1Gain coefficient and short wavelength transmission range of synthetic diamond compared with conventional Raman materials[14]

圖2　基于人造金剛石的275.7 nm拉曼激光器裝置圖[14]

Fig.2Experimental setup of diamond Raman laser operating at 275.7 nm[14]

2.2可見光波段

2008年，Mildren等[15]利用調(diào)Q倍頻輸出的532 nm激光器作為泵浦源，采用外腔結(jié)構(gòu)，得到了最大脈沖能量為0.3 mJ、斜率效率為22%的573 nm脈沖激光輸出，驗(yàn)證了人造金剛石作為拉曼晶體的可行性。2013年，Mildren等[16]又進(jìn)一步探討了泵浦光傳播方向(圖3)和偏振方向(圖4)對(duì)人造金剛石拉曼增益系數(shù)的影響。圖4中，gs為歸一化的拉曼增益系數(shù)、Ip為斯托克斯光偏振分量、Iup為斯托克斯光未偏振分量，三者具有如下關(guān)系：gs∝Ip+Iup/2。結(jié)合理論模型與實(shí)驗(yàn)結(jié)果，Mildren等發(fā)現(xiàn)，當(dāng)泵浦光沿<110>傳播、<111>方向偏振時(shí)具有最大的拉曼增益系數(shù)。

圖3歸一化的拉曼增益系數(shù)隨泵浦光傳播方向的變化關(guān)系[16]

Fig.3Normalized Raman gain coefficient as a function of the propagation direction[16]

圖4泵浦光沿<110>方向傳播時(shí)歸一化的拉曼增益系數(shù)(上圖)、斯托克斯光偏振方向(下圖)與泵浦光偏振方向的關(guān)系[16]。

Fig.4Normalized gain coefficientgs(upper) and the Stokes polarization direction (lower) as a function of the polarization direction of pump laser for propagation along <110> axes[16]

由此可見，為得到高效的拉曼激光器需要對(duì)泵浦光的傳播方向和偏振方向進(jìn)行選擇。通常，晶體的熱致雙折射或其他因素會(huì)導(dǎo)致斯托克光偏振態(tài)的改變，從而引起拉曼增益系數(shù)的降低，但是金剛石的熱致雙折射系數(shù)低(15×10-6K-1)，高溫下激光的偏振態(tài)改變較小，可保證拉曼激光器在高溫(高功率)下穩(wěn)定高效運(yùn)轉(zhuǎn)。

2015年，Schlosser等[27]利用675 nm輸出的半導(dǎo)體碟片激光器做泵浦源，采用內(nèi)腔結(jié)構(gòu)(圖5)，實(shí)現(xiàn)了736.6～750.4 nm的紅光輸出，在741.5 nm處的輸出功率為70 mW。

圖5基于人造金剛石的736.6～750.4 nm拉曼激光器實(shí)驗(yàn)裝置圖[27]

Fig.5Experimental setup of 736.6～750.4 nm Raman laser based on synthetic diamond[27]

2.3近紅外波段

2010年，Sabella等[17]采用外腔結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了功率為2 W的1 240 nm脈沖激光輸出。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在高功率泵浦時(shí)產(chǎn)生的二級(jí)斯托克斯光降低了一級(jí)斯托克斯光的轉(zhuǎn)換效率(圖6)。隨后，他們通過提高輸出鏡對(duì)二級(jí)斯托克斯光的透過率、增大斯托克斯光束腰半徑(360 μm)以減小吸收損耗等方式將斜率效率提高到84%，接近量子極限(85.8%)。2010年，Lubeigt等[28]利用調(diào)Q的Nd∶YVO4激光器做泵浦源，采用內(nèi)腔式結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了1 240 nm、平均功率375 mW的脈沖激光輸出。

圖6斯托克斯光功率、剩余光功率與泵浦光功率關(guān)系。實(shí)心圖標(biāo)為泵浦光沿[111]方向偏振，空心圖標(biāo)為泵浦光沿[100]方向偏振[17]。

Fig.6Stokes powers and residual pump power for increasing pump input. Filled markers are for pump polarization aligned with [111]. Hollow markers are for pump aligned with[100][17].

2）觀察不同層級(jí)的患者的血糖、血壓、視網(wǎng)膜病變進(jìn)展程度、疾病知識(shí)掌握程度以及疾病治療方法和并發(fā)癥知識(shí)的知曉提高程度。

圖7半導(dǎo)體碟片激光器泵浦的內(nèi)腔式可調(diào)諧倍頻輸出拉曼激光裝置[23]

Fig.7Experimental setup of SDL-pumped intra-cavity frequency-doubled tunable diamond Raman laser[23]

2.4人眼安全波段

1.4～1.8 μm是人眼安全波段，該波段位于大氣傳輸窗口，在激光雷達(dá)、激光制導(dǎo)和目標(biāo)識(shí)別等領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。與用傳統(tǒng)的獲得人眼安全波段激光方式(摻鉺激光器、光學(xué)參量振蕩)相比，受激拉曼散射方法能夠獲得更高的輸出功率、更好的光束質(zhì)量。2011年，Sabella等[18-19]利用1 064 nm激光泵浦人造金剛石晶體，通過二階拉曼頻移實(shí)現(xiàn)了輸出功率1.63 W、斜率效率56%、光束質(zhì)量M2為1.05的1 485 nm二階斯托克斯光輸出。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，通過改變輸出鏡透過率(圖8)平衡泵浦光、一階斯托克斯光、二階斯托克斯光三者之間的轉(zhuǎn)換效率可以有效地提高輸出光的轉(zhuǎn)換效率。

2011年，Jelínek等[34]利用1 340 nm Nd∶YAP激光器做泵浦源，獲得了波長(zhǎng)1 632 nm、脈寬6 ns、脈沖能量25 μJ的人眼安全激光輸出。2012—2013年，Mckay等[20-21]通過改變輸出鏡對(duì)一階斯托克斯光和二階斯托克斯光的透過率、采用外腔結(jié)構(gòu)，得到了14.5 W、1 485 nm高功率脈沖激光輸出，斜率效率達(dá)65%。

圖8　二級(jí)斯托克斯光斜率效率與輸出鏡反射率關(guān)系[19]

Fig.8Dependence of slope efficiency of the second Stokes wavelength on the reflectivity of the output coupler[19]

2.5中紅外波段

中紅外激光器在激光通信、激光制導(dǎo)、激光雷達(dá)、光譜分析和環(huán)境監(jiān)測(cè)方面有重要應(yīng)用， 潘其坤等[35]介紹了中紅外激光器的研究現(xiàn)狀及其應(yīng)用價(jià)值。2014年，Sabella等[22]利用波長(zhǎng)可從2.3～2.5 μm調(diào)諧變化的光學(xué)參量振蕩激光器作為泵浦源，實(shí)現(xiàn)了3.38～3.80 μm中紅外波段拉曼激光輸出。在3.7 μm處脈沖能量為80 μJ、斜率效率29%。分析實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)(圖9)，由于人造金剛石晶體在2.5～3.75 μm處存在的三聲子吸收效應(yīng)、3.75～6 μm處的雙聲子吸收效應(yīng)以及輸出鏡對(duì)較短波長(zhǎng)的透過率較大，增加了斯托克斯光的損耗，使輸出波長(zhǎng)局限于3.38～3.80 μm。

圖93.38～3.80 μm斯托克斯光的平均脈沖能量，實(shí)線為雙聲子和三聲子吸收率，虛線為金剛石透過率[22]。

Fig.9Average Stokes energies as the output wavelength from 3.38 to 3.80 μm. The solid and short dashed curves are the diamond absorption and input coupler transmission, respectively[22].

2.6高功率輸出

在激光器高功率運(yùn)轉(zhuǎn)時(shí)，由于晶體對(duì)光的吸收而引起的熱效應(yīng)直接影響到激光器的輸出特性。人造金剛石晶體導(dǎo)熱率相比其他晶體高兩個(gè)數(shù)量級(jí)(2 000 W·m-1·K-1)，更適宜實(shí)現(xiàn)高功率輸出。

2011年，Kitzler等[23]用1 064 nm激光器作為泵浦源，實(shí)現(xiàn)了斜率效率為42%、功率為7.5 W的1 240 nm準(zhǔn)連續(xù)激光輸出。同年又通過增強(qiáng)泵浦光聚焦程度提高了斜率效率(49.7%)和輸出功率(11.3 W),其工作裝置如圖10所示[24]。

圖10　高功率輸出拉曼激光器的實(shí)驗(yàn)裝置圖[23]

Fig.10Experimental setup of Raman laser with high output power[23]

2014年，Williams等[25]通過理論分析，計(jì)算出人造金剛石的熱分布穩(wěn)定時(shí)間為53 μs。然后采用外腔結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了108 W的準(zhǔn)連續(xù)輸出。實(shí)驗(yàn)結(jié)果(圖11)表明，輸出功率在前35 μs抖動(dòng)嚴(yán)重，隨著熱分布的穩(wěn)定而趨于平穩(wěn)，這與理論預(yù)測(cè)相符。另外，他們還發(fā)現(xiàn)，由于金剛石晶體良好的導(dǎo)熱性，在連續(xù)運(yùn)轉(zhuǎn)時(shí)能夠高效散熱，降低晶體中的熱積累，有效提高了金剛石端面減反膜的損傷閾值。

2015年，Williams等[26]又利用光纖激光器做泵浦源，實(shí)現(xiàn)了381 W的1 240 nm準(zhǔn)連續(xù)(占空比20%)激光輸出。通常，激光諧振腔內(nèi)高功率密度引起的熱透鏡焦距小于一定值時(shí)會(huì)造成激光的多模輸出。但是，實(shí)驗(yàn)測(cè)得輸出光仍為TEM00模，高功率輸出時(shí)拉曼光未受到熱透鏡效應(yīng)的影響。他們根據(jù)Klemens模型[36]推測(cè)，這是由于金剛石的失相時(shí)間T2小(7 ps)，產(chǎn)生的光學(xué)聲子在造成熱效應(yīng)之前就會(huì)擴(kuò)散為聲學(xué)聲子，由于擴(kuò)散(約50 μm)使熱密度減小、熱透鏡焦距增加，從而顯著減小了熱透鏡效應(yīng)對(duì)激光輸出的影響。高功率運(yùn)轉(zhuǎn)時(shí)受熱效應(yīng)影響小、輸出光束質(zhì)量高是人造金剛石有別于其他晶體的顯著優(yōu)勢(shì)。

圖11輸出功率為108 W時(shí)，泵浦光、拉曼光的脈沖波形以及對(duì)應(yīng)的轉(zhuǎn)換效率[26]。

Fig.11Shape of pump pulse, Raman pulse and corresponding conversion efficiency at 108 W Stokes output power[26].

如上文所述，科研人員利用人造金剛石晶體作為拉曼介質(zhì)開展了大量相關(guān)工作，表2總結(jié)了目前基于人造金剛石晶體的拉曼激光器的研究現(xiàn)狀。

表2　基于人造金剛石的拉曼激光器研究現(xiàn)狀

4　總結(jié)與展望

隨著晶體生長(zhǎng)技術(shù)的發(fā)展，研究人員利用化學(xué)氣相沉積(CVD)法制備出了高光學(xué)質(zhì)量的金剛石晶體，基于人造金剛石晶體的拉曼激光器的相關(guān)研究得到了快速發(fā)展。利用人造金剛石做拉曼晶體，研究人員實(shí)現(xiàn)了從紫外到紅外多個(gè)波段的拉曼激光輸出。高功率激光器在軍事、工業(yè)等領(lǐng)域有重要的應(yīng)用價(jià)值，憑借人造金剛石導(dǎo)熱率高、熱膨脹系數(shù)低、抗損傷閾值高等優(yōu)點(diǎn)，研究人員實(shí)現(xiàn)了381 W的高功率準(zhǔn)連續(xù)輸出。在實(shí)驗(yàn)中沒有觀察到由于熱效應(yīng)引起的功率飽和現(xiàn)象，因此，最大輸出功率還有提高的空間。研究人員利用人造金剛石吸收系數(shù)低、增益系數(shù)大等特性，實(shí)現(xiàn)了低閾值、高斜率效率(84%)的拉曼激光器。同時(shí)，由于拉曼散射對(duì)入射光的凈化作用，輸出的拉曼光光束質(zhì)量高，使其在醫(yī)藥、環(huán)境檢測(cè)等對(duì)激光光束質(zhì)量有一定要求的領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景。由此可見，與傳統(tǒng)的拉曼晶體相比，人造金剛石晶體具有更優(yōu)良的光學(xué)和熱學(xué)性質(zhì)，這些性質(zhì)可進(jìn)一步提高固體拉曼激光器的性能。

國(guó)外的研究人員已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了從紫外到紅外的部分波段的高功率、高效率、高光束質(zhì)量的激光輸出，國(guó)內(nèi)尚沒有相關(guān)研究報(bào)道。鑒于人造金剛石具有拉曼增益系數(shù)大、導(dǎo)熱率高、透過性好等優(yōu)點(diǎn)，對(duì)生長(zhǎng)高光學(xué)質(zhì)量的人造金剛石晶體并對(duì)基于人造金剛石晶體的拉曼激光器的相關(guān)研究有助于提高固體激光器的性能，使其在工業(yè)、軍事、通訊、醫(yī)藥等領(lǐng)域有更佳的表現(xiàn)。

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陳志瓊(1991-),男，山東莒南縣人，碩士研究生，2014年于大連理工大學(xué)獲得學(xué)士學(xué)位，主要從事脈沖激光技術(shù)及應(yīng)用方面的研究。E-mail: chenzhiqiong14@mails.ucas.ac.cn付喜宏(1980-)，男，內(nèi)蒙古巴彥淖爾人，博士，副研究員，2008年于中科院長(zhǎng)春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所獲得博士學(xué)位，主要從事脈沖激光技術(shù)及應(yīng)用方面的研究。

E-mail: fuxh@ciomp.ac.cn

Development of Raman Laser Based on Synthetic Diamond Crystal

CHEN Zhi-qiong1,2, FU Xi-hong1*, ZHANG Jun1, PENG Hang-yu1

(1.StatekeyLaboratoryofLuminescenceandApplications,ChangchunInstituteofOptics,FineMechanicsandPhysics,ChineseAcademyofSciences,Changchun130033,China;2.UniversityofChineseAcademyofSciences,Beijing100049,China)

*CorrespondingAuthor,E-mail:fuxh@ciomp.ac.cn

Stimulated Raman scattering(SRS) is a kind of efficient nonlinear optical frequency conversion technology to extend laser wavelength range， and it has extensive prospects for various applications. Thus, it is important to develop new Raman medium with excellent optical properties and improve the performance of Raman laser. Compared with conventional Raman materials, diamond grown by chemical vapor deposition (CVD) has high Raman gain coefficient, large Raman frequency shift, outstanding thermal conductivity and broad optical transmission range. These properties are beneficial to raise average output power and conversion efficiency of Raman laser. In this paper, the optical and thermal properties of the CVD diamond were introduced briefly， and researches on Raman lasers based on synthetic crystal diamond were summarized in ultraviolet, visible and infrared range, respectively. Finally, the development of diamond Raman lasers was forecasted.

synthetic diamond; stimulated Raman scattering; Raman laser

1000-7032(2016)05-0583-08

2016-01-09；

2016-03-02

國(guó)家自然科學(xué)基金(61405190)； 吉林省科技發(fā)展計(jì)劃(N20150101041JC); 國(guó)家科技重大專項(xiàng)(2014ZX04001151)資助項(xiàng)目

O437.3; TN248

A

10.3788/fgxb20163705.0583