基于抽運(yùn)-探測(cè)法的皮秒反斯托克斯拉曼頻移器的理論研究*

王聰 呂冬翔

1) (天津理工大學(xué)理學(xué)院, 天津 300384)

2) (中國(guó)電子科技集團(tuán)公司第十八研究所, 天津 300384)

采用拉曼頻移器在晶體介質(zhì)中利用相干反斯托克斯散射效應(yīng)可以獲得超短脈沖(皮秒)反斯托克斯激光.基于抽運(yùn)-探測(cè)法的晶體拉曼頻移器可以實(shí)現(xiàn)相干反斯托克斯散射的共線相互作用, 從而可以有效提高反斯托克斯光的轉(zhuǎn)化效率.本文在平面波近似下建立了基于抽運(yùn)-探測(cè)法的皮秒反斯托克斯拉曼頻移器的耦合波方程組, 引入歸一化參量對(duì)方程組進(jìn)行了歸一化處理.通過數(shù)值計(jì)算, 得到了描述皮秒反斯托克斯拉曼頻移器運(yùn)行的一組普適理論曲線, 分析了歸一化拉曼增益系數(shù)G、歸一化相位失配參數(shù)ΔK 以及探測(cè)光脈沖能量占基頻光總能量的比值rprobe 三個(gè)變量對(duì)反斯托克斯拉曼頻移器性能的影響, 確定了實(shí)現(xiàn)高效反斯托克斯轉(zhuǎn)化時(shí)各歸一化變量的合理取值.采用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)該理論模型的正確性進(jìn)行了驗(yàn)證, 反斯托克斯轉(zhuǎn)化效率的理論值與文獻(xiàn)數(shù)據(jù)基本一致.

1 引 言

隨著晶體材料研究的不斷深入, 基于受激斯托克斯拉曼散射(stimulated Stokes Raman scattering, SSRS)效應(yīng)的晶體拉曼激光器作為擴(kuò)展激光波長(zhǎng)范圍的重要手段之一, 已成為固體激光器領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)[1?10].利用相干反斯托克斯拉曼散射(coherent anti-Stokes Raman scattering, CARS)效應(yīng), 可以在拉曼晶體中實(shí)現(xiàn)頻率上轉(zhuǎn)換, 從而獲得反斯托克斯光[11?19].它可以進(jìn)一步擴(kuò)大相干光譜范圍, 產(chǎn)生具有重要應(yīng)用價(jià)值的相干光.例如,晶體中的CARS 效應(yīng)能夠?qū)?32 nm 激光轉(zhuǎn)化為在彩色全息、光學(xué)對(duì)抗、激光顯示等方面有重要應(yīng)用的藍(lán)光輸出.另外, 皮秒激光以其超高的峰值功率在許多領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用.因此, CARS 效應(yīng)與皮秒激光的結(jié)合為反斯托克斯激光的應(yīng)用開辟了更多的可能性[12,14].

拉曼頻移器是產(chǎn)生超短脈沖反斯托克斯激光的有效方法.2004 年, Grasiuk 等[14]采用兩級(jí)拉曼頻移器在KGd(WO4)2晶體中實(shí)現(xiàn)了532 nm 激光的頻率上轉(zhuǎn)換, 當(dāng)?shù)谝患?jí)晶體產(chǎn)生的一階斯托克斯種子光與抽運(yùn)光在第二級(jí)晶體中的傳播方向滿足相位匹配條件時(shí), 獲得了轉(zhuǎn)化效率為4%的511 nm反斯托克斯光輸出.然而, 第二級(jí)晶體中的非共線相位匹配導(dǎo)致抽運(yùn)光、一階斯托克斯光和反斯托克斯光的光束不能完全重合, 從而限制了反斯托克斯光的轉(zhuǎn)化效率.2017 年, Smetanin 等[12]設(shè)計(jì)了一種新的實(shí)驗(yàn)方案, 采用抽運(yùn)-探測(cè)法實(shí)現(xiàn)了CaCO3晶體中共線相位匹配的皮秒反斯托克斯拉曼頻移器, 由探測(cè)光向反斯托克斯光的轉(zhuǎn)化效率高達(dá)30%.基頻光光源發(fā)出的基頻光由分光裝置分為不同偏振態(tài)的抽運(yùn)光和探測(cè)光, 經(jīng)光學(xué)延時(shí)系統(tǒng)進(jìn)行時(shí)間和空間同步后入射到拉曼晶體中.當(dāng)抽運(yùn)光和探測(cè)光束以一定的角度入射到拉曼晶體中時(shí), 可以實(shí)現(xiàn)抽運(yùn)光、探測(cè)光、一階斯托克斯光和反斯托克斯光的共線相位匹配.抽運(yùn)光通過SSRS 效應(yīng)產(chǎn)生一階斯托克斯光, 反斯托克斯光則由探測(cè)光經(jīng)CARS 效應(yīng)產(chǎn)生.

理論模擬是研究激光運(yùn)轉(zhuǎn)的重要手段.Shen和Bloembergen[20]采用耦合波方程解釋了受激拉曼散射中高階斯托克斯和反斯托克斯光的產(chǎn)生.此后, 耦合波方程被廣泛用來研究拉曼激光器[8,9]和反斯托克斯激光器特性[11?13].Smetanin 等[12]采用物質(zhì)方程和耦合波方程分析了探測(cè)光和抽運(yùn)光光強(qiáng)三種占比情況下CaCO3皮秒反斯托克斯拉曼頻移器的轉(zhuǎn)化效率.然而, 以往報(bào)道的反斯托克斯拉曼頻移器理論雖能反映頻移器的運(yùn)轉(zhuǎn)規(guī)律, 但未有報(bào)道研究頻移器的最優(yōu)化問題, 也未有報(bào)道給出頻移器參量對(duì)反斯托克斯激光輸出特性的影響.本文采用耦合波理論對(duì)基于抽運(yùn)-探測(cè)法的皮秒反斯托克斯拉曼頻移器進(jìn)行了理論研究.考慮探測(cè)通道中一階斯托克斯光和抽運(yùn)通道中二階斯托克斯光的產(chǎn)生, 在平面波近似下, 建立了皮秒反斯托克斯拉曼頻移器的耦合波方程.對(duì)耦合波方程進(jìn)行了歸一化處理和數(shù)值求解, 得到了一組反映歸一化參數(shù)對(duì)反斯托克斯拉曼頻移器性能影響的曲線, 分析了歸一化參量對(duì)反斯托克斯光轉(zhuǎn)化效率的影響.本文提出的歸一化耦合波理論有助于了解皮秒反斯托克斯拉曼頻移器的運(yùn)轉(zhuǎn)規(guī)律, 而且對(duì)頻移器的設(shè)計(jì)具有指導(dǎo)意義.

2 理論分析

2.1 相互作用原理

考慮探測(cè)通道中一階斯托克斯分量的產(chǎn)生和抽運(yùn)通道中二階斯托克斯分量的產(chǎn)生, 忽略高階斯托克斯光和反斯托克斯光的產(chǎn)生, 各分量之間的相互作用原理如圖1 所示.圖1(a)為抽運(yùn)通道SSRS過程的能級(jí)圖.頻率為ωpump的抽運(yùn)光入射到拉曼晶體中, 與物質(zhì)分子相互作用, 一個(gè)抽運(yùn)光光子轉(zhuǎn)化成一個(gè)頻率為ω1s的一階斯托克斯光光子, 當(dāng)一階斯托克斯光強(qiáng)度大于二階斯托克斯光閾值時(shí), 作為抽運(yùn)光產(chǎn)生頻率為ω2s的二階斯托克斯光.探測(cè)通道的CARS 過程是抽運(yùn)光、探測(cè)光、一階斯托克斯光和反斯托克斯光的四波混頻過程, 如圖1(b)所示.在這個(gè)過程中, 產(chǎn)生一個(gè)頻率為ωa的反斯托克斯光子的同時(shí), 消耗一個(gè)一階斯托克斯光子和一個(gè)頻率為ωprobe的探測(cè)光光子, 產(chǎn)生一個(gè)抽運(yùn)光光子.當(dāng)反斯托克斯光強(qiáng)度足夠大時(shí), 還可以作為抽運(yùn)光通過SSRS 向探測(cè)光轉(zhuǎn)化, 如圖1(c)所示.

2.2 耦合波方程

在平面波近似下, 基于抽運(yùn)-探測(cè)法的反斯托克斯拉曼頻移器的耦合波方程為

圖1 抽運(yùn)通道和探測(cè)通道中的拉曼散射能級(jí)圖 (a) 抽運(yùn)通道的SSRS 能級(jí)圖; (b) 探測(cè)通道的CARS 能級(jí)圖; (c) 探測(cè)通道的SSRS 能級(jí)圖Fig.1.Raman scattering energy levels in pump and probe channels: (a) SSRS in pump channel; (b) CARS in probe channel;(c) SSRS in probe channel.

式中,Ej(j= a, pump, probe, 1s, 2s)分別為沿z軸傳播的反斯托克斯光、抽運(yùn)光、探測(cè)光、一階斯托克斯光和二階斯托克斯光的緩變振幅,nj為拉曼晶體中各輻射分量的折射率,c為真空中的光速,νm(m= p, a, 1s, 2s)分別為基頻光、反斯托克斯光、一階斯托克斯光和二階斯托克斯光的頻率,g為拉曼晶體對(duì)基頻光的拉曼增益系數(shù), Δk=k1s–kpump–kprobe+ka為四波混頻的相位失配參量.Ej為t和z的函數(shù), 即Ej=Ej(t,z), 為方便起見, 這里采用簡(jiǎn)化形式.

抽運(yùn)光和探測(cè)光單程通過拉曼晶體, (1)式的初始條件為

式中,Ep(t)為從光源發(fā)出的基頻光的緩變振幅,rprobe為探測(cè)光能量占基頻光總能量的比例.

為使耦合波方程具有一般性, 引入歸一化空間坐標(biāo)ζ、歸一化時(shí)間τ、歸一化緩變振幅φj、歸一化拉曼增益系數(shù)G和歸一化相位失配參量 ΔK:

式中,lR為拉曼晶體的長(zhǎng)度,tR為光在拉曼晶體中單程通過所需要的時(shí)間,Epmax為光源產(chǎn)生的基頻光的最大振幅.

假設(shè)基頻光脈沖的強(qiáng)度在時(shí)間上為高斯分布,脈沖寬度為wp, 則基頻光的歸一化振幅φp與歸一化時(shí)間τ之間的關(guān)系可表示為

式中,φp為隨機(jī)相位,τpm為脈沖峰值對(duì)應(yīng)的歸一化時(shí)間,Wp=wp/tR為基頻光的歸一化脈沖寬度.若基頻光脈沖寬度wp= 20 ps, 拉曼晶體長(zhǎng)度lR= 1.5 cm, 拉曼晶體折射率n= 2, 則估算出的Wp= 0.2.

將(3)式代入(1)式和(2)式中, 可以得到歸一化耦合波方程組為

歸一化初始條件為

運(yùn)用初始條件(6)式對(duì)(5)式進(jìn)行數(shù)值求解,可以得到出射分量j的歸一化振幅φj(1,τ), 則各分量出射光的單脈沖能量為

式中,Aj為分量j的光束面積.

各拉曼分量的轉(zhuǎn)化效率定義為輸出脈沖能量與入射基頻光脈沖能量之比

式中,Ap為基頻光的光束面積.拉曼分量j的歸一化轉(zhuǎn)化效率定義為

3 數(shù)值分析與討論

圖2 G = 90, Wp = 0.2, rprobe 取不同值時(shí)(a) ηa, (b) η1s和(c) η2s 隨ΔK 的變化Fig.2.(a) ηa, (b) η1s and (c) η2s versus ΔK for different rprobe with G = 90 and Wp = 0.2.

相位失配參量是影響四波混頻強(qiáng)度的一個(gè)重要因素.圖2 給出了不同rprobe時(shí)反斯托克斯光、一階斯托克斯光和二階斯托克斯光的歸一化轉(zhuǎn)化效率(ηa,η1s和η2s)隨歸一化相位失配參量ΔK的變化關(guān)系, 其中G= 90,Wp= 0.2.當(dāng)rprobe較小時(shí)(rprobe< 0.35), 抽運(yùn)光的強(qiáng)度大于二階斯托克斯光的閾值, 因此二階斯托克斯光具有較大的轉(zhuǎn)化效率.ηa在相位匹配(ΔK= 0)時(shí)有最大值, 且η1s和η2s隨ΔK基本不變.隨著rprobe的增大, 二階斯托克斯轉(zhuǎn)化減弱, 反斯托克斯光的產(chǎn)生隨一階斯托克斯轉(zhuǎn)化的增加而增加.當(dāng)rprobe約為0.35時(shí),ηa和η1s達(dá)到最大值,η1s和η2s的曲線中心出現(xiàn)凹陷.抽運(yùn)光強(qiáng)度低于二階斯托克斯光閾值(rprobe> 0.35) 時(shí), 二階斯托克斯光消失,ηa和η1s隨rprobe的增大而減小.當(dāng)rprobe> 0.37 時(shí),ηa的最大值偏離ΔK= 0 處, 且ΔK= 0 處的ηa和η1s隨rprobe的增加迅速減小.

圖2 中曲線的變化規(guī)律可以用圖3 和圖4 給出的抽運(yùn)光、探測(cè)光、一階斯托克斯光和反斯托克斯光的歸一化強(qiáng)度在拉曼晶體中的空間演化進(jìn)行解釋, 其中圖3 中rprobe= 0.3, 圖4 中rprobe= 0.39.對(duì)于每一組曲線, |ΔK| = 0, 4 和8,G= 90,Wp=0.2.根據(jù)圖5(a)所示的脈沖形狀, 當(dāng)rprobe= 0.3時(shí), 二階斯托克斯光的產(chǎn)生消耗了入射抽運(yùn)光和探測(cè)光脈沖峰值附近大部分的一階斯托克斯光,這導(dǎo)致了峰值附近的反斯托克斯輸出很弱.因此,將圖3 中基頻光的歸一化強(qiáng)度(|φp|2)設(shè)為0.8, 從而偏離了二階斯托克斯光產(chǎn)生的區(qū)域.相反, 如圖5(b)所示, 對(duì)于rprobe= 0.39, 沒有二階斯托克斯光產(chǎn)生, 一階斯托克斯光和反斯托克斯光均產(chǎn)生于入射脈沖峰值附近.因此圖4 中, 令|φp|2等于基頻光歸一化強(qiáng)度的最大值, 即1.

在圖3 和圖4 中, 拉曼晶體中各分量歸一化強(qiáng)度的空間演化分為以ζ1和ζ2為分界點(diǎn)的3 個(gè)階段.第1 個(gè)階段(ζ<ζ1)是受激拉曼散射的積累階段, 散射光在ζ1點(diǎn)達(dá)到一定強(qiáng)度時(shí)使抽運(yùn)光迅速向一階斯托克斯光轉(zhuǎn)化.與此同時(shí), 產(chǎn)生的一階斯托克斯光參與到CARS 中, 反斯托克斯光強(qiáng)度在ζ1點(diǎn)也快速增長(zhǎng).在ζ1點(diǎn)前, |ΔK|越小, CARS 效應(yīng)越強(qiáng), 造成的斯托克斯散射損耗也就越大, 則ζ1越大; 并且rprobe越大, 探測(cè)光越強(qiáng), 反斯托克斯衰減越大,ζ1也越大.在第2 個(gè)階段(ζ1<ζ<ζ2),四波相互作用迅速增強(qiáng), 抽運(yùn)光通過SSRS 轉(zhuǎn)化為一階斯托克斯光, 探測(cè)光通過CARS 轉(zhuǎn)化為反斯托克斯光, 一階斯托克斯光和反斯托克斯光強(qiáng)在ζ2處達(dá)到最大值.|ΔK|越小, 相互作用越強(qiáng), 導(dǎo)致ζ2處的一階斯托克斯光和反斯托克斯光強(qiáng)度越大,剩余抽運(yùn)光和探測(cè)光強(qiáng)度越小.在第3 個(gè)階段(ζ>ζ2), 反斯托克斯光的強(qiáng)度大于SSRS 的閾值,通過SSRS 向探測(cè)光轉(zhuǎn)化.當(dāng)|ΔK|較大時(shí), 由于ζ2處作為初始散射光的探測(cè)光強(qiáng)度大, 反斯托克斯光強(qiáng)度下降更快.在圖3 所示的情況下,ζ2均小于1,因此, 輸出的一階斯托克斯光和反斯托克斯光的強(qiáng)度隨|ΔK|的增大而減小.然而, 當(dāng)rprobe較大時(shí), 在相位匹配時(shí)ζ2大于1 (圖4(a)), 因此輸出的一階斯托克斯光和反斯托克斯光的強(qiáng)度最低.

圖3 rprobe = 0.3, G = 90, Wp = 0.2 時(shí), 抽運(yùn)光、探測(cè)光、一階斯托克斯光和反斯托克斯光歸一化光強(qiáng)隨ζ 的空間演化 (a) |ΔK| = 0;(b) |ΔK| = 4; (c) |ΔK| = 8Fig.3.Plots of the spatial evolution of pump, probe, first Stokes, and anti-Stokes normalized intensities with rprobe = 0.3, G =90 and Wp = 0.2: (a) |ΔK| = 0; (b) |ΔK| = 4; and (c) |ΔK| = 8.

圖4 rprobe = 0.39, G = 90, Wp = 0.2 時(shí), 抽運(yùn)光、探測(cè)光、一階斯托克斯光和反斯托克斯光歸一化光強(qiáng)隨ζ 的空間演化 (a) |ΔK| = 0;(b) |ΔK| = 4; (c) |ΔK| = 8Fig.4.Plots of the spatial evolution of pump, probe, first Stokes, and anti-Stokes normalized intensities with rprobe = 0.39, G =90 and Wp = 0.2: (a) |ΔK| = 0; (b) |ΔK| = 4; and (c) |ΔK| = 8.

由以上分析可知, 在某些情況下, 相位匹配時(shí)反斯托克斯光的轉(zhuǎn)化效率并不是最高的, 但只要rprobe在合理的范圍內(nèi), |ΔK| = 0 仍然是獲得高反斯托克斯轉(zhuǎn)化效率的必要條件.因此, 在以下的計(jì)算中, 令|ΔK|的取值為零.

圖6 給出了不同rprobe時(shí)ηa,η1s和η2s隨G的變化關(guān)系, 其中|ΔK| = 0,Wp= 0.2.從圖6(a)和圖6(b)可看出,ηa和η1s隨G的變化規(guī)律幾乎相同, 這是由于反斯托克斯光產(chǎn)生的前提是一階斯托克斯光的存在, 如圖1(b)所示.定義Gath,G1sth和G2sth分別為ηa,η1s和η2s的增益閾值,Gaopt和G1sopt分別為ηa和η1s最大值對(duì)應(yīng)的最佳增益值,則從圖6 可看出,Gath≈G1sth,Gaopt≈G1sopt,G1sopt≈G2sth.可以這樣定性地解釋: 開始階段,G較小, 抽運(yùn)光在拉曼晶體中受激拉曼散射增益很弱,ζ1> 1, 沒有散射光輸出.G>Gath(G1sth)時(shí),抽運(yùn)光通過SSRS 開始向一階斯托克斯光轉(zhuǎn)化, 與此同時(shí)探測(cè)光通過CARS 開始向反斯托克斯光轉(zhuǎn)化,ηa和η1s迅速增長(zhǎng)并分別在Gaopt和G1sopt處達(dá)到最大值.一階斯托斯克光達(dá)到一定強(qiáng)度后進(jìn)而向二階斯托克斯光轉(zhuǎn)化,ηa和η1s隨G的增大迅速減小,η2s則隨之單調(diào)增大, 如圖6(c)所示.rprobe越小, 抽運(yùn)光越強(qiáng), 各階散射分量的增益閾值和最佳增益值則越小.

圖5 G = 90, |ΔK| = 0, Wp = 0.2 時(shí)抽運(yùn)光、探測(cè)光、一階斯托克斯光、二階斯托克斯光和反斯托克斯光的脈沖形狀 (a) rprobe = 0.3; (b) rprobe = 0.39Fig.5.Temporal profiles of the pump, probe, first Stokes,second Stokes and anti-Stokes pulses with G = 90, |ΔK| =0 and Wp = 0.2: (a) rprobe = 0.3; (b) rprobe = 0.39.

由圖2 和圖6 可知, 當(dāng)G一定時(shí), 反斯托克斯光的轉(zhuǎn)化效率在一個(gè)最佳的rprobe(ropt)時(shí)有一最大值, 反之亦是如此.|ΔK| = 0,Wp= 0.2 時(shí), 反斯托克斯光最大歸一化轉(zhuǎn)化效率ηamax和對(duì)應(yīng)的ropt隨G的變化見圖7.ropt隨G的增大單調(diào)增長(zhǎng),這與圖6 中得到的結(jié)果一致.G大于增益閾值后,ηamax隨G的增大先迅速增長(zhǎng), 在G= 110,ropt=0.373 時(shí)有最大值0.236, 隨后緩慢下降.這是由于反斯托克斯光是由探測(cè)光轉(zhuǎn)化而來, 當(dāng)G< 110時(shí), 反斯托克斯光在低增益時(shí)幾乎不向探測(cè)光轉(zhuǎn)化,rprobe越大, 探測(cè)光越強(qiáng), 則反斯托克斯光越強(qiáng),如圖8(a)和圖8(b)所示.然而, 如圖8(c)所示,當(dāng)G> 110 時(shí),G增大的同時(shí)ropt也增大,G的增大使反斯托克斯光向探測(cè)光轉(zhuǎn)化增強(qiáng),ropt的增大使探測(cè)光向反斯托克斯光轉(zhuǎn)化增強(qiáng), 但前者增量大于后者, 因此ηamax隨G的增大有所下降.

圖6 |ΔK| = 0, Wp = 0.2, rprobe 取不同值 時(shí)(a) ηa, (b)η1 s 和(c) η2 s 隨G 的變化Fig.6.(a) ηa, (b) η1s and (c) η2s versus G for different rprobe with |ΔK| = 0 and Wp = 0.2.

圖7 |ΔK| = 0, Wp = 0.2 時(shí), ropt 和ηamax 隨G 的變化Fig.7.ropt and ηamax versus G with |ΔK| = 0 and Wp = 0.2.

圖8 |ΔK| = 0, Wp = 0.2 時(shí)抽運(yùn)光、探測(cè)光、一階斯托克斯光、二階斯托克斯光和反斯托克斯光的脈沖形狀 (a) ropt =0.270, G = 60; (b) ropt = 0.373, G = 110; (c) ropt = 0.414,G = 160Fig.8.Temporal profiles of the pump, probe, first Stokes,second Stokes, and anti-Stokes pulses with |ΔK |= 0 and Wp = 0.2: (a) ropt = 0.270, G = 60; (b) ropt = 0.373, G =110; (c) ropt = 0.414, G = 160.

當(dāng)rprobe一定時(shí), 反斯托克斯光的轉(zhuǎn)化效率在一個(gè)最佳的G(Gopt)時(shí)有一最大值.|ΔK| = 0,Wp= 0.2 時(shí), 反斯托克斯光的最大歸一化轉(zhuǎn)化效率ηamax和對(duì)應(yīng)的Gopt隨rprobe的變化曲線如圖9 所示.與圖7 的分析和結(jié)論相同, 由于反斯托克斯光是由探測(cè)光轉(zhuǎn)化而來,ηamax隨rprobe的增大首先增長(zhǎng), 在Gopt= 110,rprobe= 0.373 時(shí)達(dá)到最大值.當(dāng)rprobe> 0.373 時(shí),rprobe的增大使反斯托克斯光向探測(cè)光的轉(zhuǎn)化多于探測(cè)光向反斯托克斯光的轉(zhuǎn)化, 因此ηamax隨rprobe的增大而下降.

下面分析Gopt隨rprobe的變化規(guī)律.當(dāng)rprobe<0.05 時(shí),Gopt隨rprobe的增大而減小, 這是因?yàn)楫?dāng)rprobe很小時(shí), 抽運(yùn)光很強(qiáng), 大部分的抽運(yùn)光通過SSRS 效應(yīng)轉(zhuǎn)化成了二階斯托克斯光, 參與CARS效應(yīng)的一階斯托克斯光很弱.Gopt的減小一方面減弱了抽運(yùn)通道中的SSRS 效應(yīng), 使得探測(cè)通道中的CARS 效應(yīng)增強(qiáng), 另一方面減弱了探測(cè)通道中反斯托克斯光向探測(cè)光的轉(zhuǎn)化.當(dāng)rprobe> 0.05時(shí), 隨著rprobe的增大, 抽運(yùn)光強(qiáng)度逐漸減弱,Gopt隨rprobe的增大而增大, 增強(qiáng)了抽運(yùn)通道的SSRS效應(yīng)以增大一階斯托克斯光的強(qiáng)度, 使得CARS效應(yīng)最強(qiáng)而獲得最大的反斯托克斯轉(zhuǎn)換效率.

圖9 |ΔK| = 0, Wp = 0.2 時(shí), Gopt 和ηamax 隨rprobe 的變化Fig.9.Gopt and ηamax versus rprobe with |ΔK| = 0 and Wp =0.2.

4 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

已知基頻光脈沖能量ep、基頻光脈沖寬度wp、基頻光光束面積Ap、拉曼增益系數(shù)g以及拉曼晶體的長(zhǎng)度lR, 可以估算出基頻光脈沖的峰值振幅為歸一化拉曼增益系數(shù)為G=以及歸一化基頻光脈沖寬度為Wp=wp/tR.將歸一化參量值和探測(cè)光所占的能量比rprobe代入歸一化耦合波方程組中進(jìn)行數(shù)值求解,可以計(jì)算反斯托克斯光的轉(zhuǎn)化效率.

如引言所述, 文獻(xiàn)[12]采用抽運(yùn)-探測(cè)法在CaCO3晶體中實(shí)現(xiàn)了共線相位匹配的皮秒反斯托克斯拉曼頻移器.下面采用文獻(xiàn)[12]中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)本文理論的正確性進(jìn)行驗(yàn)證.表1 總結(jié)了文獻(xiàn)[12]中的部分實(shí)驗(yàn)參數(shù).表2 為反斯托克斯轉(zhuǎn)化效率的理論值與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的對(duì)比結(jié)果, 理論結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本一致.誤差產(chǎn)生的原因有: 1) 本文的耦合波理論基于平面波近似, 實(shí)際入射的抽運(yùn)光和探測(cè)光的光強(qiáng)在橫截面上近似為高斯分布, 且由于透鏡的聚焦, 光束有一定的發(fā)散角, 在晶體不同位置處光束半徑不同; 2) 理論上假設(shè)入射抽運(yùn)光和探測(cè)光強(qiáng)度在時(shí)間上為高斯分布, 與實(shí)際光源產(chǎn)生的脈沖形狀有所差異.

表1 參考文獻(xiàn)[12]中的參數(shù)Table 1.Parameters in Ref.[12].

表2 不同情況下反斯托克斯轉(zhuǎn)化效率的理論值與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的對(duì)比結(jié)果Table 2.Comparisons of theoretical and experimental results of anti-Stokes conversion efficiency under different conditions.

為進(jìn)一步驗(yàn)證本文理論的正確性, 下面考慮一種更接近實(shí)際的情況.基頻光光強(qiáng)在橫截面上近似為高斯分布, 且在傳播方向上各處的光束半徑R均相等.因此, 基頻光的緩變振幅是徑向坐標(biāo)r和t的函數(shù),

為了與平面波近似時(shí)得到的結(jié)論有可比性, 即平面波近似和高斯近似時(shí)基頻光具有相同的脈沖能量和光束面積, 高斯近似時(shí)基頻光在光軸(r= 0)處的峰值振幅為平面近似時(shí)基頻光最大振幅Epmax的倍[8].因此, 高斯近似時(shí)基頻光的歸一化振幅表示為

當(dāng)考慮光強(qiáng)的橫向分布時(shí), 各拉曼分量的歸一化振幅為r,ζ和τ的函數(shù), 則(5)式的歸一化初始條件為由(3)式和(10)式可以看出高斯近似時(shí)歸一化拉曼增益系數(shù)Gg(r) 與平面波近似時(shí)歸一化拉曼增益系數(shù)G的關(guān)系為

在時(shí)間上, 實(shí)際激光脈沖的上升沿比下降沿稍陡.為使基頻光脈沖形狀更接近實(shí)際情況同時(shí)便于計(jì)算, 令的上升沿和下降沿均為高斯函數(shù).上升沿的寬度(由到的歸一化時(shí)間)與下降沿的寬度(由到的歸一化時(shí)間)的比值為0.8.

運(yùn)用(12)式的初始條件對(duì)歸一化耦合波方程組(5)進(jìn)行數(shù)值求解, 可以得到出射分量j的歸一化振幅由(8)式, 高斯近似時(shí)反斯托克斯光的轉(zhuǎn)化效率為

在上述高斯近似條件下, 采用表1 的實(shí)驗(yàn)參數(shù)進(jìn)行計(jì)算得出的反斯托克斯轉(zhuǎn)化效率的理論值如表3 所列, 與表2 中的結(jié)果相比可以發(fā)現(xiàn), 兩種近似條件下的理論值均與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符合, 同時(shí)也證明了平面波近似時(shí)耦合波理論可以正確地反映反斯托克斯拉曼頻移器的運(yùn)轉(zhuǎn)特性.

表3 高斯近似時(shí)反斯托克斯轉(zhuǎn)化效率的理論值Table 3.Theoretical values of anti-Stokes conversion efficiency for Gaussian approximation.

5 結(jié) 論

本文在理論上研究了基于抽運(yùn)-探測(cè)法的皮秒反斯托克斯拉曼頻移器, 建立了平面波近似下的耦合波方程組.為使方程組具有普適性, 引入4 個(gè)無量綱綜合參量對(duì)方程組進(jìn)行了歸一化.對(duì)方程組數(shù)值求解顯示該拉曼頻移器的性能主要依賴于3 個(gè)參量: 歸一化相位失配參量ΔK、歸一化拉曼增益系數(shù)G及探測(cè)光與基頻光的能量比rprobe.在以往的報(bào)道中, 相位匹配(|ΔK| = 0)是皮秒反斯托克斯拉曼頻移器的搭建原則[12,14].本文通過分析歸一化相位失配參量對(duì)反斯托克斯轉(zhuǎn)化效率的影響發(fā)現(xiàn), 雖然在相位匹配條件下可以獲得最大的反斯托克斯輸出, 但前提是當(dāng)G一定時(shí)rprobe在合理的范圍之內(nèi).在實(shí)際中, 較容易改變的參量為基頻光的峰值光強(qiáng)(|Epmax|2)和rprobe, 對(duì)于確定的拉曼晶體(g和lR一定), |Epmax|2決定了G的大小.因此,共線相位匹配時(shí), 需選擇合適的基頻光能量和探測(cè)光比例才可以獲得高效的反斯托克斯光輸出.需要說明的是, 由于理論上抽運(yùn)光和探測(cè)光的脈沖寬度相同且同步單程通過拉曼晶體, 當(dāng)其他條件一定時(shí), 基頻光的脈沖寬度對(duì)反斯托克斯光的轉(zhuǎn)化效率幾乎沒有影響.本文提出的歸一化耦合波理論可以作為分析基于抽運(yùn)-探測(cè)法的共線反斯托克斯拉曼頻移器的理論工具, 輔助激光器的設(shè)計(jì)以實(shí)現(xiàn)超短脈沖(皮秒)反斯托克斯光的最大轉(zhuǎn)化效率.