TODGA/HNO3萃取La3+的界面性質(zhì)

韋　兵, 崔　玉, 馬守濤, 楊全寧, 孫國(guó)新

(濟(jì)南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院, 濟(jì)南 250022)

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TODGA/HNO3萃取La3+的界面性質(zhì)

韋兵, 崔玉, 馬守濤, 楊全寧, 孫國(guó)新

(濟(jì)南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院, 濟(jì)南 250022)

利用滴體積法研究了La3+/HNO3/N,N,N′,N′-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)/稀釋劑體系的界面性質(zhì), 考察了TODGA濃度、 液滴形成時(shí)間、 稀釋劑種類(lèi)、 La3+濃度、 體系溫度、 離子強(qiáng)度和溶液酸度等因素對(duì)體系界面性質(zhì)的影響. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, 體系達(dá)到界面飽和吸附時(shí)間約為120 s, 可認(rèn)為體系達(dá)到萃取平衡; TODGA濃度不同時(shí), 界面張力也不同, 進(jìn)而判定界面飽和吸附物種亦不相同; 極性較小的稀釋劑體系的界面張力降低較大, 按照正辛烷>環(huán)己烷>苯>甲苯次序降低; HNO3對(duì)TODGA的質(zhì)子化作用使其表面活性顯著增強(qiáng), 故硝酸濃度增大導(dǎo)致界面張力降低; NaNO3的存在降低了界面上游離萃取劑分子的濃度, 致使界面張力增大.

TODGA; La3+; 滴體積法; 界面性質(zhì); 萃取

酰胺萃取劑具有易合成、 耐輻射、 不易水解、 不影響萃取過(guò)程和能完全燃盡無(wú)污染等優(yōu)點(diǎn), 被廣泛用于鑭系、 錒系離子的萃取分離[1～3]. 其中,N,N,N′,N′-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)與其它類(lèi)型的酰胺萃取劑相比, 在萃取率及穩(wěn)定性上表現(xiàn)出較大優(yōu)勢(shì), 已成為研究熱點(diǎn)之一. 目前, 大多數(shù)關(guān)于TODGA萃取的研究均集中于熱力學(xué)方面, 對(duì)其萃取動(dòng)力學(xué)研究較少[4,5], 但是許多萃取體系存在動(dòng)力學(xué)分離因素影響遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于平衡分離因素的現(xiàn)象, 因此進(jìn)行萃取動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)和理論研究具有重要意義.

考慮到萃取反應(yīng)主要是在界面區(qū)域進(jìn)行[6,7], 因此考察兩相界面性質(zhì)對(duì)于深入解析其萃取過(guò)程及萃取動(dòng)力學(xué)機(jī)理顯得至關(guān)重要. 界面張力是反應(yīng)界面性質(zhì)的最直觀參數(shù), 界面張力的常用測(cè)量方法有滴體積法[8,9]、 懸滴法[10]、 鉑金環(huán)法[11]、 最大泡壓法[12]和毛細(xì)管上升法[13]等, 其中滴體積法具有測(cè)定數(shù)據(jù)準(zhǔn)確性較高、 重復(fù)性好和誤差較小等優(yōu)點(diǎn)[14]. 與其它測(cè)量方法相比, 滴體積法通過(guò)控制液滴生長(zhǎng)時(shí)間來(lái)考察液滴形成時(shí)間對(duì)界面性質(zhì)的影響, 對(duì)研究萃取過(guò)程有獨(dú)特優(yōu)勢(shì). 基于此, 本文采用滴體積法, 考察了包括稀釋劑種類(lèi)、 萃取劑濃度、 平衡時(shí)間、 La3+濃度、 體系溫度、 溶液酸度和離子強(qiáng)度等化學(xué)環(huán)境因素[15]對(duì)TODGA/HNO3萃取La3+的界面性質(zhì)的影響. 以期通過(guò)改變實(shí)驗(yàn)條件引起界面現(xiàn)象的變化, 來(lái)分析萃取過(guò)程中萃取劑分子在有機(jī)相中的擴(kuò)散、 在界面上的吸附-解吸以及離子萃取等行為, 進(jìn)而對(duì)萃取過(guò)程動(dòng)力學(xué)做出更本質(zhì)的理解.

1　實(shí)驗(yàn)部分

1.1試劑

TODGA由本實(shí)驗(yàn)室自制[16], 純度為99%; 其它試劑均為市售商品, 依據(jù)試劑純化手冊(cè)進(jìn)行純化.

1.2實(shí)驗(yàn)過(guò)程

Fig.1　Schematic diagram of drop volume devicea. Drop volume tube; b. sample tube; c. rubber plug with a groove; d. sample tube rack; e. glass thermostatic water bath; f. injection line; g. syringe; h. trace injection pump; i. retort stand

1.2.1操作步驟自行設(shè)計(jì)制作滴體積裝置, 裝置示意圖見(jiàn)圖1. 按圖1所示將各部件固定好, 設(shè)定好恒溫槽溫度, 再進(jìn)行以下操作:(1) 將密度小的溶液裝入樣品管; (2) 用注射器將密度大的溶液吸入滴體積管, 將滴體積管尖端伸入樣品管內(nèi)液面以下, 將注射器固定于微量注射泵上; (3) 設(shè)置微量注射泵流速, 開(kāi)始滴液; (4) 控制微量注射泵, 在滴體積管管口慢慢形成液滴, 滴落瞬間停止微量注射泵, 讀取滴體積管示數(shù)V0(mL); 然后, 將微量注射泵示數(shù)調(diào)零, 重復(fù)滴定操作, 同時(shí)開(kāi)始記時(shí), 記錄從開(kāi)始到結(jié)束滴落的液滴數(shù)n及時(shí)間t0(s), 以及此時(shí)滴體積管示數(shù)V(mL), 則(V-V0)/n為每一滴的體積,t0/n(t)為每一滴的生成時(shí)間.

1.2.2界面張力的計(jì)算界面張力γ按下式計(jì)算:

(1)

式中:γ(N/m)為兩相液體之間的界面張力; ρ1(g/mL)為重相液體密度; ρ2(g/mL)為輕相液體密度;V(mL)為液滴的體積;g為重力加速度;r(m)為滴體積管管口半徑; π為常數(shù); φ為r/V1/3的函數(shù), 與溶液的界面張力、 滴管材料、 液體密度和黏度等無(wú)關(guān)[17].

當(dāng)0.3

(2)

當(dāng)r/V1/3≤0.3時(shí):

(3)

2　結(jié)果與討論

2.1不同TODGA濃度下液滴形成時(shí)間對(duì)界面張力的影響

考察了以正辛烷作稀釋劑時(shí), 不同TODGA濃度體系的界面張力隨液滴形成時(shí)間的變化情況. 從圖2可以看出, 對(duì)于不同TODGA濃度(包括不添加TODGA)的體系, 界面張力均隨著時(shí)間的延長(zhǎng)逐漸降低, 約在120 s時(shí)基本達(dá)到界面吸附平衡, 可以認(rèn)為萃取過(guò)程在此時(shí)間段內(nèi)基本完成; 液滴形成時(shí)間相同時(shí), TODGA濃度越大, 體系的界面張力值越小, 即不同濃度下達(dá)到界面吸附平衡的濃度不同, 表明不同TODGA濃度體系界面物種成分不同[19].

Fig.2　Effect of droplet formation time on the interfacial tension cLa3+=1×10-3 mol/L; cHNO3=1 mol/L; cNaNO3=1 mol/L; T=298 K. c(TODGA)/(mol·L-1):a. 0; b. 0.01; c. 0.05; d. 0.10; e. 0.15; f. 0.20.

Fig.3　Effect of TODGA concentration on the interfacial tensioncLa3+=1×10-3 mol/L; cHNO3=1 mol/L; cNaNO3=1 mol/L; T=298 K; t=150 s.

圖3示出了界面張力隨萃取劑濃度的變化曲線(xiàn), 在液滴形成時(shí)間相同時(shí), 界面張力隨萃取劑濃度的增大而逐漸降低, 在0.15 mol/L時(shí), 界面張力趨于平衡, 界面區(qū)域萃取劑達(dá)到此酸度下的臨界膠束濃度[20].

液滴生長(zhǎng)過(guò)程是一個(gè)水相與有機(jī)相接觸, 發(fā)生萃取, 逐漸趨于平衡的過(guò)程. 在這一過(guò)程中萃取劑分子通過(guò)擴(kuò)散、 吸附-解吸等行為最終在兩相界面區(qū)域達(dá)到平衡, 平衡時(shí)間的長(zhǎng)短主要由萃取劑分子在有機(jī)相中的擴(kuò)散時(shí)間和在界面區(qū)域達(dá)到吸附-解吸平衡時(shí)間2個(gè)過(guò)程決定.

鑒于平衡時(shí)間約為120 s, 所以在考察其它因素的影響時(shí)將液滴形成時(shí)間均控制在 120 s以上, 以保證界面區(qū)域處于穩(wěn)定狀態(tài).

2.2La3+濃度的影響

如圖4所示, 以正辛烷作為稀釋劑, 界面張力隨著La3+濃度的增大而逐漸升高. TODGA萃取La3+的過(guò)程包括TODGA在界面區(qū)域的吸附平衡、 La3+的界面吸附平衡、 TODGA與La3+的界面區(qū)域化學(xué)反應(yīng)以及萃合物在界面區(qū)域和有機(jī)相間的擴(kuò)散平衡等步驟. 在有機(jī)相中萃合物及萃取劑分子與有機(jī)溶劑分子間作用力以范德華引力為主, 二者差別不大; 界面區(qū)域的作用力以相關(guān)分子與水分子的氫鍵締合作用力為主, 氫鍵締合作用力的大小與作用分子體積密切相關(guān). 界面區(qū)域萃取反應(yīng)生成的配合物分子體積遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于萃取劑分子[21], 萃合物分子和萃取劑分子在界面區(qū)域及有機(jī)相間移動(dòng)必須克服相應(yīng)的氫鍵締合作用力或者范德華引力以形成空腔來(lái)容納分子, 形成空腔所需的空腔作用能的大小與分子大小成正比[22]. 假定反應(yīng)過(guò)程中萃取劑分子由有機(jī)相主體移動(dòng)到界面區(qū)域包含萃取劑分子在有機(jī)相中擴(kuò)散、 界面上原有氫鍵的斷裂以及與水分子重新生成氫鍵3個(gè)步驟, 前2個(gè)步驟需要吸收能量, 進(jìn)行較慢; 萃合物分子由界面區(qū)域擴(kuò)散到有機(jī)相主體過(guò)程中所克服的空腔作用能由氫鍵締合作用力與范德華引力同時(shí)作用轉(zhuǎn)變?yōu)橛袡C(jī)相分子間范德華引力, 該步驟為能量釋放過(guò)程, 進(jìn)行較快. 因此, 形成萃合物并擴(kuò)散至有機(jī)相主體中的速度大于萃取劑分子擴(kuò)散到界面區(qū)域的速度, 最終導(dǎo)致界面張力隨著金屬離子濃度的增大而升高.

Fig.4　Effect of La3+ concentration on the interfacial tensioncTODGA=0.1 mol/L; cHNO3=1 mol/L; cNaNO3=1 mol/L; T=298 K, t=150 s.

Fig.5　Effect of La3+ concentration on the distribution ratio

在相同水相條件下, 測(cè)定了萃取劑濃度對(duì)分配比的影響(圖5), 根據(jù)斜率法得到萃合物的組成為L(zhǎng)a(NO3)3·2TODGA. 位于界面區(qū)域的萃取劑與金屬離子形成萃合物, 界面區(qū)域游離萃取劑分子減少, 導(dǎo)致體系的界面張力增大.

2.3稀釋劑的影響

Fig.6　Effect of extractant concentration on the interfacial tension with different types of diluentscLa3+=1×10-3 mol/L; cHNO3=1 mol/L; cNaNO3=1 mol/L; T=298 K; t=150 s. a. TODGA/octane; b. TODGA/cyclohexane; c. TODGA/benzene; d. TODGA/toluene.

考察了在正辛烷、 環(huán)己烷、 苯和甲苯4種稀釋劑體系中, 界面張力隨TODGA濃度的變化情況. 由圖6可知, 在TODGA濃度>0.05 mol/L時(shí), 不同稀釋劑體系中TODGA的界面活性順序?yàn)檎镣?環(huán)己烷>苯>甲苯, TODGA在2種脂肪烴稀釋劑中的界面活性更強(qiáng). 稀釋劑種類(lèi)不同導(dǎo)致的這些差異可能是由萃取劑、 稀釋劑和水分子之間的相互作用引起的, 如TODGA的羰基極性較強(qiáng), 與苯環(huán)上π鍵電子產(chǎn)生較強(qiáng)的相互作用, 使得萃取劑活度與脂肪烴體系相比有明顯下降, 進(jìn)而減小了萃取劑分子在界面上的吸附量, 降低其界面活性[23].

2.4溫度的影響

圖7示出了正辛烷和苯作為稀釋劑時(shí), 界面張力隨溫度升高的變化情況. 溫度對(duì)兩相界面性質(zhì)的影響比較復(fù)雜[7,15,24], 尚未見(jiàn)溫度對(duì)純稀釋劑體系界面張力影響的報(bào)道. 本文發(fā)現(xiàn)純稀釋劑條件下界面張力均隨著溫度的升高而降低, 這可能是由于溫度升高導(dǎo)致界面分子動(dòng)能增加, 熱運(yùn)動(dòng)加劇, 分子間引力減弱, 從而使界面張力降低. 這與水的表面張力隨著溫度升高而降低的情況相似.

溶有萃取劑時(shí), 不同稀釋劑體系中界面張力隨溫度升高的變化趨勢(shì)明顯不同(見(jiàn)圖7). 首先, 萃取劑的存在會(huì)使體系的界面張力明顯降低; 其次, 萃取劑/脂肪烴正辛烷體系的界面張力隨著溫度的升高緩慢上升; 而萃取劑/芳香烴苯體系的界面張力隨著溫度的升高逐漸下降. 稀釋劑種類(lèi)不同時(shí), 界面張力隨溫度的變化趨勢(shì)明顯不同, 反映了界面層結(jié)構(gòu)受溫度影響的不同. 通常情況下, 加入萃取劑后, 隨著溫度升高TODGA分子在界面上與水分子的結(jié)合力降低, 導(dǎo)致其聚集濃度下降; 同時(shí), 溫度的升高對(duì)TODGA分子在界面上的締合有影響, 導(dǎo)致其締合狀態(tài)不穩(wěn)定, 降低其聚集濃度. 這兩者均導(dǎo)致界面張力隨著溫度的升高而增大, 并且大于溫度升高熱運(yùn)動(dòng)對(duì)界面分子間作用力的影響; 對(duì)于芳香烴稀釋劑體系來(lái)說(shuō)還存在另一個(gè)重要影響因素, 即苯環(huán)上π鍵的存在. 隨著溫度的升高, 苯環(huán)上π鍵與界面萃取劑分子上極性基團(tuán)間的相互作用被破壞, 使TODGA活度增大, 進(jìn)而增大了TODGA在界面上的聚集濃度, 使得界面張力降低[7]. 相比較而言, 芳香烴作稀釋劑時(shí)溫度升高對(duì)苯環(huán)上π鍵與萃取劑分子間相互作用的影響明顯大于其對(duì)前兩者的作用.

Fig.7　Effect of temperature on the interfacial tension cLa3+=1×10-3 mol/L; cHNO3=1 mol/L; cNaNO3=1 mol/L; t=150 s. (A) a. Octane; b. 0.01 mol/L TODGA/octane. (B) a. Benzene; b. 0.1 mol/L TODGA/benzene.

2.5HNO3濃度的影響

如圖8所示, 以正辛烷作為稀釋劑時(shí), TODGA/HNO3萃取La3+的界面張力隨著硝酸濃度的升高逐漸降低. 根據(jù)文獻(xiàn)[25]報(bào)道, 在硝酸體系中, 3-氧戊二酰胺類(lèi)萃取劑能夠萃取硝酸, 萃取過(guò)程中隨著硝酸濃度升高, 萃取分配比明顯增大[26,27]. 因此, 硝酸濃度較高時(shí)TODGA與硝酸發(fā)生萃取締合作用, 使中性萃取劑TODGA質(zhì)子化, 其界面活性明顯增強(qiáng), 導(dǎo)致界面張力迅速降低, 這與圖3結(jié)果一致.

Fig.8　Effect of HNO3 concentration on the interfacial tension with 0.1 mol/L TODGA/octanecLa3+=1×10-3 mol/L; cNaNO3=1 mol/L; T=298 K; t=150 s.

Fig.9　Effect of NaNO3 concentration on the interfacial tension with 0.1 mol/L TODGA/octanecLa3+=1×10-3 mol/L; cHNO3=1 mol/L; T=298 K; t=150 s.

2.6離子強(qiáng)度的影響

以電解質(zhì)NaNO3作為離子強(qiáng)度變量, 考察了NaNO3濃度變化對(duì)界面張力的影響. 結(jié)果(圖9)表明, 界面張力隨著NaNO3濃度的升高而增大, 這是由于隨著NaNO3濃度的升高, TODGA在界面上聚集的穩(wěn)定性降低, 降低了其溶解性, 增大了界面張力; 同時(shí)會(huì)增強(qiáng)對(duì)金屬離子的萃取能力[28], 減少界面上游離的萃取劑分子數(shù), 使界面張力增大.

3　結(jié)　　論

采用滴體積法考察了TODGA/HNO3體系萃取La3+的相關(guān)界面性質(zhì), 在實(shí)驗(yàn)條件下加入TODGA后, 隨著液滴形成時(shí)間的延長(zhǎng), 體系界面張力逐漸降低, 當(dāng)時(shí)間延長(zhǎng)至約為120 s時(shí), 界面張力基本趨于不變, 界面吸附達(dá)到平衡, 可以認(rèn)為此時(shí)已達(dá)萃取平衡. 界面張力隨著La3+濃度的增大而逐漸升高, 可以認(rèn)為是生成的萃合物進(jìn)入到界面區(qū)域的速度大于萃取劑分子擴(kuò)散到界面區(qū)域的速度, 降低了界面區(qū)域萃取劑濃度所致; 還說(shuō)明萃取劑分子向界面的擴(kuò)散可能為該反應(yīng)的控速步驟. 稀釋劑種類(lèi)不同, 兩相界面物理狀況不同, 萃取劑的界面活性按正辛烷>環(huán)己烷>苯>甲苯的次序降低. 苯環(huán)π鍵與萃取劑分子的相互作用使芳烴體系中萃取劑界面活性降低. 對(duì)于純稀釋劑/水體系, 界面張力隨著溫度的升高而減小, 隨著萃取劑的加入界面張力整體下降. 在脂肪烴正辛烷中, 界面張力隨著溫度的升高而緩慢增大, 而在芳香烴苯中, 界面張力隨著溫度的升高而減小. 由于TODGA對(duì)HNO3萃取后的質(zhì)子化作用, 導(dǎo)致界面張力隨著硝酸濃度的升高而減小; NaNO3濃度的增大降低了界面上游離萃取劑分子的濃度, 使界面張力呈增大趨勢(shì).

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[27]Zhu W. B., Ye G. A., Li F. F., Jiang D. X., Li H. R.,J.Nucl.Radiochem., 2011, 33(6), 328—334(朱文彬, 葉國(guó)安, 李峰峰, 蔣德祥, 李會(huì)蓉. 核化學(xué)與放射化學(xué), 2011, 33(6), 328—334)

[28]Liu X. L., Sun G. X., Cai X. C., Yang X. F., Li Y. X., Sun Z. M., Cui Y.,J.Radioanal.Nucl.Chem., 2015, 306, 549—553

(Ed.:V, Z, K)

? Supported by the National Natrual Science Foundation of China(Nos.21077044, 21171069).

Extraction Interfacial Properties of La3+from HNO3System with TODGA?

WEI Bing, CUI Yu, MA Shoutao, YANG Quanning, SUN Guoxin*

(School of Chemistry and Chemical Engineering, University of Jinan, Jinan 250022, China)

The interfacial properties of La3+/HNO3/N,N,N′,N′-tetraoctyl diglycolamide(TODGA)/dilute system were studied by the drop volume method, including the effect of TODGA concentration, equilibrium time, types of diluents, La3+concentration system temperature, ionic strength and acidity on the interfacial properties. It was found that:(1) the interfacial saturated adsorption time is about 120 s in this system; (2) the interfacial tension are different with the different TODGA concentrations, so the interfacial saturated adsorption species may exist differences; (3) the decrease of the interfacial tension is bigger in small polarity dilute system, such as octane>cyclohexane>benzene>toluene; (4) because of the protonation effect for TODGA, the interfacial activity enhanced with the increasing of HNO3concentration, and reduced the interfacial tension; the presence of NaNO3reduced the concentration of free TODGA molecules at the interface, and let the interface tension increased.

N,N,N′,N′-tetraoctyl diglycolamide(TODGA); La3+; Drop volume method; Interfacial property; Extraction

10.7503/cjcu20160037

2016-01-15. 網(wǎng)絡(luò)出版日期:2016-08-17.

國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):21077044, 21171069)和山東省自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):ZR2015BM030)資助.

O647.11

A

聯(lián)系人簡(jiǎn)介:孫國(guó)新, 男, 博士, 教授, 博士生導(dǎo)師, 主要從事萃取劑的合成及無(wú)機(jī)新材料的制備及純化方面的研究.E-mail:chm_sungx@ujn.edu.cn