鈉鹽溶液中U(Ⅵ)的電化學(xué)電子轉(zhuǎn)移與晶化研究

宗美榮, 何輝超, 董發(fā)勤,, 何　平, 孫仕勇, 劉明學(xué), 聶小琴

(1. 西南科技大學(xué)固體廢物處理與資源化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 綿陽(yáng) 621010;2. 西南科技大學(xué)四川省非金屬?gòu)?fù)合與功能材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室-省部共建國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培育基地, 綿陽(yáng) 621010)

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鈉鹽溶液中U(Ⅵ)的電化學(xué)電子轉(zhuǎn)移與晶化研究

宗美榮1, 何輝超2, 董發(fā)勤1,2, 何平2, 孫仕勇1, 劉明學(xué)1, 聶小琴1

(1. 西南科技大學(xué)固體廢物處理與資源化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 綿陽(yáng) 621010;2. 西南科技大學(xué)四川省非金屬?gòu)?fù)合與功能材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室-省部共建國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培育基地, 綿陽(yáng) 621010)

采用循環(huán)伏安法分析鈉鹽溶液中U(Ⅵ)的電化學(xué)行為, 恒電位電化學(xué)還原處理U(Ⅵ), 利用交流阻抗譜分析電化學(xué)還原反應(yīng)中的過(guò)程動(dòng)力學(xué)特性, 利用X射線衍射、 掃描電子顯微鏡和電子能譜等方法分析了U(Ⅵ)的電化學(xué)晶化. 結(jié)果表明, 在鈉鹽溶液中, U(Ⅵ)可通過(guò)電化學(xué)反應(yīng)先還原成低價(jià)的U(V)并進(jìn)一步還原為U(Ⅳ), U(Ⅳ)一步氧化為U(Ⅵ), U(Ⅳ)/U(Ⅵ)之間的電化學(xué)轉(zhuǎn)化過(guò)程受擴(kuò)散控制, 且U(Ⅵ)的電化學(xué)電子轉(zhuǎn)移易受環(huán)境pH值的影響; 恒電位還原4 h時(shí), 溶液中U(Ⅵ)的去除率可達(dá)90%, U(Ⅵ)的結(jié)晶固化產(chǎn)物主要以固態(tài)的(UO2)6O2(OH)8·6H2O(水鈾礦) 和UO2的形式附著在工作電極上.

鈾(Ⅵ); 電化學(xué); 電化學(xué)阻抗譜; 結(jié)晶

四價(jià)鈾在水溶液中易與其它離子基團(tuán)形成絡(luò)合物, 六價(jià)鈾(U(Ⅵ))可溶性較好, 不易去除, 對(duì)人體健康和生態(tài)環(huán)境具有重大威脅[1,2]. 根據(jù)含鈾廢水的特點(diǎn), 其處理方法及工藝主要有生物或化學(xué)吸附法、 沉淀法、 礦石還原法、 萃取法、 蒸發(fā)濃縮法、 離子交換法、 零價(jià)鐵處理法等[3～13], 但這些處理方法各有應(yīng)用特點(diǎn)及范圍, 存在一定的局限性.

電化學(xué)法可以有效表征化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中的電子轉(zhuǎn)移[14]. 研究發(fā)現(xiàn), U(Ⅵ)在一定電勢(shì)下可被還原轉(zhuǎn)化為低價(jià)態(tài)鈾[15]:

(1)

(2)

目前, 已有U(Ⅵ)在不同種類離子液體中電子轉(zhuǎn)移規(guī)律特性的報(bào)道. 如Anderson等[16]提出U(Ⅵ)在酸性AlCl3-EMIC(EMIC=氯化1-甲基-3-乙基咪唑)離子液體中的電化學(xué)還原過(guò)程為U(Ⅵ)→U(V)→U(Ⅳ)→U(III); Ikeda等[17]在[EMI]2[UO2Cl4]-咪唑氯鹽離子溶液(EMI=1-乙基-3-甲基咪唑)中發(fā)現(xiàn)U(Ⅵ)與U(V)之間存在可逆氧化還原過(guò)程; 張秋月等[18]和王悅等[19]發(fā)現(xiàn)在丁基甲基咪唑氯鹽和雙三氟甲基磺酰亞胺三甲基丁基季銨鹽離子液體中, U(Ⅵ)主要經(jīng)歷兩步單電子還原過(guò)程轉(zhuǎn)化為U(Ⅳ), 而U(Ⅳ)一步氧化為U(Ⅵ); 譚緒鳳等[20]研究了U(Ⅵ)在季銨鹽三甲基丙基銨雙三氟甲基磺酰亞胺鹽(N1113NTf2)離子液體中的電化學(xué)行為, 指出大量的U(Ⅵ)在電極表面可直接還原成為U(Ⅳ), 并進(jìn)一步轉(zhuǎn)化生成U(III), U(III)不穩(wěn)定, 易與環(huán)境中的氧結(jié)合, 最終的產(chǎn)物為UO2. 然而, 對(duì)于水溶液鈉鹽體系中U(Ⅵ)的電子轉(zhuǎn)移并無(wú)相關(guān)研究. 現(xiàn)含鈾廢水主要為核工業(yè)廢水、 鈾礦山廢水和海水, 此3種體系均為簡(jiǎn)單的水溶液體系.

本文研究分析了鈉鹽體系中U(Ⅵ)向低價(jià)態(tài)轉(zhuǎn)化的電化學(xué)電子轉(zhuǎn)移規(guī)律和U(Ⅵ)在不同pH值NaCl水溶液中的存在形態(tài), 并根據(jù)不同價(jià)態(tài)鈾的電化學(xué)轉(zhuǎn)化規(guī)律, 研究了電化學(xué)還原處理含U(Ⅵ)水溶液的工藝條件、 過(guò)程動(dòng)力學(xué)特點(diǎn)及具體效果.

1　實(shí)驗(yàn)部分

1.1試劑

硝酸鈾酰[UO2(NO3)2·6H2O, Ⅱ級(jí)分析純, 北京化工廠]; 氯化鈉和氫氧化鈉(分析純, 天津市大茂化學(xué)試劑廠); 鹽酸(分析純, 12 mol/L, 成都市聯(lián)合化工試劑研究所); 偶氮胂Ⅲ和硝酸(分析純, 成都市科龍化工試劑廠); N2氣(純度99.9%, 四川綿陽(yáng)市昌俊氣體有限公)

1.2實(shí)驗(yàn)方法

1.2.1溶液的配制鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制:稱取2.1092 g硝酸鈾酰置于200 mL燒杯中, 加入適量超純水?dāng)嚢柚寥芙夂? 轉(zhuǎn)入1000 mL棕色容量瓶中, 加入1.0 mL硝酸, 定容, 搖勻后即制得1000 mg/L的鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液. 不同濃度鈾溶液分別用鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液稀釋定容至所需濃度.

pH調(diào)節(jié)劑的配制:移取2.10 mL濃鹽酸置于250 mL容量瓶中, 定容, 搖勻后即制得0.10 mol/L的鹽酸標(biāo)準(zhǔn)溶液. 稱取1.0 g氫氧化鈉于100 mL燒杯中, 加入適量超純水?dāng)嚢柚寥芙? 轉(zhuǎn)入250 mL容量瓶中, 定容, 搖勻后即制得0.10 mol/L的氫氧化鈉標(biāo)準(zhǔn)溶液.

U(Ⅵ) 測(cè)試顯色劑的配制:稱取0.1250 g偶氮胂Ⅲ于100 mL燒杯中, 加入適量超純水?dāng)嚢柚寥芙? 轉(zhuǎn)入500 mL棕色容量瓶中, 定容, 搖勻后得0.2 mmol/L的偶氮胂Ⅲ作為吸收光譜法測(cè)試U(Ⅵ)的顯色劑.

實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)溶液(U-NaCl體系)的配制:為增加實(shí)驗(yàn)溶液的導(dǎo)電性, 選擇氯化鈉作為添加電解質(zhì). 移取59.5 mL鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液置于500 mL容量瓶中, 稱取1.4610 g氯化鈉置于100 mL燒杯中, 加入適量超純水?dāng)嚢柚寥芙? 移入上述含有硝酸鈾酰的500 mL容量瓶中, 定容, 搖勻后得到含有1.0 mmol/L硝酸鈾酰和0.10 mol/L氯化鈉的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)液. 溶液pH=3.87, 放置7 d后溶液澄清無(wú)膠體沉淀.

Fig.1　Absorbance spectra of ultra-pure water(a), 0.10 mol/L NaCl(b), 0.10 mol/L NaCl+100 mg/L U(Ⅵ)(c) complexing with arsenazo Ⅲ(A) and linear relationship between Abs. and cU(Ⅵ)(B)

1.2.3電化學(xué)表征電化學(xué)測(cè)試在傳統(tǒng)的三電極體系電解池中進(jìn)行. 選擇氟摻雜SnO2導(dǎo)電玻璃(FTO)導(dǎo)電玻璃作為工作電極, 電極反應(yīng)面積為15 mm×15 mm, 鉑絲作為對(duì)電極, 飽和甘汞電極(SCE)作為參比電極, 利用PARSTAT4000電化學(xué)工作站(美國(guó)普林斯頓儀器公司)進(jìn)行測(cè)試. 為減少電解液中溶解氧對(duì)電化學(xué)反應(yīng)的干擾和影響, 在常規(guī)電化學(xué)測(cè)試之前向溶液中持續(xù)通入N2氣(純度99.9%)15 min[N2氣對(duì)電化學(xué)還原U(Ⅵ)效率影響實(shí)驗(yàn)除外], 氣體流量為50 mL/min.

采用循環(huán)伏安(CV)法對(duì)鈉鹽溶液中U(Ⅵ)的電子轉(zhuǎn)移行為進(jìn)行測(cè)試, 掃描電壓范圍為0.5～-1.2 V(vs. SCE), 掃描速度25 mV/s. 通過(guò)改變掃描速度(10, 25, 50, 75, 100, 250, 500, 750 mV/s), 探討了U(Ⅵ)電子轉(zhuǎn)移過(guò)程動(dòng)力學(xué)特征. 利用pH調(diào)節(jié)劑, 調(diào)節(jié)實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)溶液的pH值分別為1.5, 3.0, 4.5和6.0, 研究了pH值對(duì)U(Ⅵ)電子轉(zhuǎn)移的影響.

根據(jù)U(Ⅵ)的還原電位, 在特定電位下進(jìn)行恒電位沉積4 h, 間隔1 h取樣. 采用交流阻抗譜圖(EIS)及阻抗譜Zview擬合出的等效電路圖, 在U(Ⅵ)的還原電位下, 對(duì)U(Ⅵ)晶化的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行分析. 阻抗測(cè)試的頻率為10000～0.1 Hz, 振幅為10 mV RMS(均值平方根).

1.2.4產(chǎn)物表征針對(duì)U(Ⅵ)在溶液中的絡(luò)合形態(tài), 采用地球化學(xué)計(jì)算軟件MINTEQ進(jìn)行模擬分析[21]. 反應(yīng)前后工作電極經(jīng)低溫烘干, 表面物質(zhì)的晶型結(jié)構(gòu)采用X’Pert PRO X射線衍射儀(XRD, 荷蘭帕納科公司)測(cè)試表征. 2θ角掃描范圍為3°～80°, 掃描速度為2°/min. 電極表面物質(zhì)的形貌通過(guò)Ultra 55場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡系統(tǒng)(SEM, 德國(guó)蔡司儀器公司)進(jìn)行表征, 測(cè)試電壓為15 kV, 物質(zhì)元素成分由SEM自帶的X射線能量色散譜儀(EDS, Oxford IE450X-Max80)測(cè)定.

2　結(jié)果與討論

2.1U(Ⅵ)的電子轉(zhuǎn)移過(guò)程

對(duì)NaCl溶液(0.10 mol/L, pH=3.87)和U-NaCl溶液體系[U(Ⅵ)濃度為1 mmol/L, pH=3.87]進(jìn)行循環(huán)伏安掃描, 圖2為在25 mV/s掃描速度下的循環(huán)伏安結(jié)果. 可看出, NaCl溶液的曲線無(wú)明顯的氧化或還原峰出現(xiàn). U-NaCl溶液體系在陰極掃描過(guò)程中出現(xiàn)了還原峰, 其中, 位于-0.25 V(vs. SCE)附近的還原峰B主要對(duì)應(yīng)U(Ⅵ)還原為U(V)過(guò)程(反應(yīng)3); 位于-0.50 V(vs. SCE)附近的還原峰C對(duì)應(yīng)U(V)還原為U(Ⅳ)過(guò)程(反應(yīng)4); 位于-1.10 V(vs. SCE)附近的還原峰D對(duì)應(yīng)H+還原為H2過(guò)程(反應(yīng)5). 在正向掃描過(guò)程中, 0.15 V(vs. SCE)附近出現(xiàn)的氧化峰A對(duì)應(yīng)U(Ⅳ)氧化為U(Ⅵ)過(guò)程(反應(yīng)6). 由測(cè)試結(jié)果可知, U(Ⅵ)還原成U(Ⅳ)分為兩個(gè)過(guò)程, 而U(Ⅳ)一步氧化為U(Ⅵ). 這一現(xiàn)象與文獻(xiàn)[18,19]結(jié)果相符. 已有研究結(jié)果表明, 在不同的實(shí)驗(yàn)體系條件下, U(Ⅵ)還原為U(Ⅳ)的過(guò)程是一個(gè)吸收能量的過(guò)程, 需要外部施加一定的條件, 整個(gè)還原過(guò)程分為兩步; 而U(Ⅳ)氧化為U(Ⅵ)在自然條件下就可自發(fā)的進(jìn)行且是一個(gè)快速的反應(yīng)過(guò)程, 在施加一定的條件時(shí), 表現(xiàn)為一步氧化[22].

(3)

(4)

(5)

(6)

Fig.2　Cyclic voltammogram of FTO electrode in 0.10 mol/L NaCl(solid line) and 1.0 mmol/L U(Ⅵ) + 0.10 mol/L NaCl(pH=3.87)(dotted line) at 25 mV/s

如圖2所示, U(Ⅵ)與U(Ⅳ)之間轉(zhuǎn)化存在可逆性. 為進(jìn)一步探究U(Ⅵ)～U(Ⅳ)之間轉(zhuǎn)化過(guò)程的動(dòng)力學(xué)特征, 測(cè)試了U-NaCl體系在不同掃描速度下的循環(huán)伏安曲線. 由圖3(A)可見, 氧化峰A和還原峰B(圖3)的峰位并未隨著掃描速度的增加而發(fā)生顯著移動(dòng), 還原峰C隨著掃描速度的增加而消失.

根據(jù)圖3(A)中氧化峰A的峰電流值(jop)和還原峰B的峰電流值(-jrp)分別對(duì)掃描速度的1/2次方(ν1/2)作線性擬合[圖3(B)], 可看出,jop和-jrp與ν1/2呈良好的線性關(guān)系, 與Randles Sevcik的控制擴(kuò)散反應(yīng)公式[式(7)]相符, 說(shuō)明U(Ⅵ)的還原和氧化過(guò)程受擴(kuò)散控制[23].

Fig.3　Cyclic voltammogram of FTO electrode in 1 mmol/L U(Ⅵ)+0.1 mol/L NaCl(pH=3.87) at diffe-rent scan rates(A) and linear relationship between jop, -jrp and ν1/2(B)(A) Scan rate/(mV·s-1):a. 10; b. 25; c. 50; d. 75; e. 100; f. 250; g. 500; h. 750. (B) a. for peak A(oxidation); b. for peak B(reduction).

(7)

隨著掃描速度的增大, 還原峰C與還原峰B沒有完全分開, 不能準(zhǔn)確讀取還原峰C的峰值, 可能是因?yàn)閁(Ⅵ)得到電子后迅速還原為U(V), U(V)得到電子還原為U(Ⅳ)的同時(shí)發(fā)生歧化反應(yīng), U(V)迅速歧化為U(Ⅳ)和U(Ⅵ), 使U(V)得到電子轉(zhuǎn)化為U(Ⅳ)的反應(yīng)過(guò)程減弱, 掃描速度較大時(shí), 不能明顯地捕捉到U(V)轉(zhuǎn)變?yōu)閁(Ⅳ)的還原峰.

Fig.4　Cyclic voltammogram of FTO electrode in 1.0 mmol/L U(Ⅵ)+0.10 mol/L NaCl solution at pH values of 1.5(A), 3.0(B), 4.5(C) and 6.0(D) The scan rate was 25 mV/s.

2.2pH值對(duì)U(Ⅵ)電子轉(zhuǎn)移過(guò)程的影響

由圖4(A)可知, 在pH≤1.5的溶液中, U(Ⅵ)發(fā)生了快速的還原反應(yīng), 循環(huán)伏安曲線上無(wú)明顯氧化還原峰; pH值增大到3.0[圖4(B)]時(shí)曲線出現(xiàn)1個(gè)還原峰; 在pH值為4.5時(shí)出現(xiàn)2個(gè)還原峰[圖4(C)], 回掃過(guò)程中均有氧化峰出現(xiàn).

Table 1　Speciation of U(Ⅵ) at different pH conditions calculated by MINTEQ software*

*:“—” means the species does not exist.

Fig.5　Amperometric i-t curve of FTO electrode in 1 mmol/L U(Ⅵ)+0.1 mol/L NaCl(pH=3.87) at a constant applied potential of -0.50 V(vs. SCE)(A) and variation of the U(Ⅵ) concentration with electrochemical reduction time(B) with(a) or without(b) N2-purging

2.3U(Ⅵ)的晶化研究

由圖2的CV曲線測(cè)試結(jié)果可知, 當(dāng)E≤-0.50 V(vs. SCE)時(shí), U(Ⅵ)被電還原為U(Ⅳ), 因此選擇在E=-0.50 V(vs. SCE)恒電位下研究電還原U(Ⅵ)的效果. 反應(yīng)電流-時(shí)間曲線如圖5(A)所示, 電極電流在200 s以后逐漸趨于穩(wěn)定, 對(duì)應(yīng)U(Ⅵ)離子在電極上的還原過(guò)程趨于穩(wěn)定; 隨著反應(yīng)持續(xù)進(jìn)行, 溶液中U(Ⅵ)濃度均逐漸降低[圖5(B)]. 在持續(xù)通入氮?dú)鈼l件下, 經(jīng)過(guò)4 h的電化學(xué)還原處理后, U(Ⅵ)被還原率達(dá)90%.

由圖5還可知, 持續(xù)將N2氣通入電解池時(shí), 工作電極上的電流明顯較大, U(Ⅵ)的還原效率也較高, 類似現(xiàn)象在光催化還原U(Ⅵ)的研究中也有出現(xiàn)[24]. 圖6(A)為工作電極的交流阻抗譜圖(EIS)及阻抗擬合圖. 可見, EIS擬合曲線跟實(shí)驗(yàn)曲線基本一致, 擬合所得的等效電路圖如圖6(B)所示. 圖中Rs代表電解液電阻,Rct代表電極反應(yīng)過(guò)程中的電子轉(zhuǎn)移電阻, CPE是常相位元件. 兩種條件下等效電路圖各個(gè)元件的擬合值如表2所示.

Fig.6　Electrochemical impedance spectra of FTO electrode in 1.0 mmol/L U(Ⅵ)+0.10 mol/L NaCl(pH=3.87) at a constant applied potential of -0.50 V(vs. SCE) with or without N2 purging(A) and equivalent circuit for FTO electrode(B)

SampleRs(Ω)/error(%)CPE1-T(F)/error(%)CPE1-P(F)/error(%)Rct(Ω)/error(%)WithoutN2-purging92．56/0．675．99×10-5/1．980．96/0．506340/6．02WithN2-purging84．56/0．987．10×10-5/2．940．94/0．754765/7．57

*Rs:Electrolyte resistance;Rct:charge transfer resistance; CPE:constant phase angle element. CPE1-T:Double layer capacitance values; CPE1-P:the contacting unevenness about polymer electrolyte of P electrode surface.

(8)

(9)

(10)

(11)

(12)

2.4晶化產(chǎn)物分析

隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng), 溶液中U(Ⅵ)的濃度[圖5(B)]逐漸減小, 反應(yīng)后電極表面有深色固體沉積[圖7(A)]. 對(duì)比反應(yīng)前后FTO電極表面的XRD表征結(jié)果[圖7(B)]發(fā)現(xiàn), 電極上的沉積產(chǎn)物主要為(UO2)6O2(OH)8·6H2O(PDF#:43-0364)、 UO2(PDF#:41-1422)和單質(zhì)鈾(PDF#:24-0749). 其中, (UO2)6O2(OH)8·6H2O(水鈾礦)和UO2的衍射峰強(qiáng)度較強(qiáng), 僅含有少量的單質(zhì)鈾.

Fig.7　Photographs of FTO electrode after different time i-t measurements in 1.0 mmol/L U(Ⅵ)+0.10 mol/L NaCl(pH=3.87) at a constant applied potential of -0.50 V(vs. SCE) with N2-purging(A) and XRD pattern of FTO electrode before and after electrochemical reduction of U(Ⅵ) solution(B)

電極表面SEM照片[圖8(A), (B)]顯示, 電極表面產(chǎn)物主要為薄片狀物質(zhì). 電子能譜[圖8(C), (D)]結(jié)果顯示, 電極表面產(chǎn)物的O/U平均原子比約為3.05, 而水鈾礦(UO2)6O2(OH)8·6H2O 的O/U原子比為4.7, UO2的O/U原子比為2, 忽略少量單質(zhì)鈾不計(jì), 經(jīng)計(jì)算, 電極表面的沉淀物為38.9%水鈾礦和61.1%的UO2, 主要還原產(chǎn)物為UO2. 電極表面沉淀物中存在水鈾礦, 可能是因?yàn)樵跍y(cè)試樣品的前處理過(guò)程中, 還原后的產(chǎn)物暴露在空氣中, 單質(zhì)鈾與空氣中的氧發(fā)生反應(yīng)生成UO2, 同時(shí)樣品會(huì)與空氣中的水分作用, 導(dǎo)致UO2發(fā)生變蝕進(jìn)而生成水鈾礦[25].

Fig.8　SEM images(A, B) and EDS spectra(C, D) of FTO electrode after electrochemical reduction in U(Ⅵ) solution for 4 h (C) and (D) are the EDS spectra of the framed area in (A) and (B), respectivery.

(13)

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3　結(jié)　　論

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(Ed.:S, Z, M)

? Supported by the State Key Development Program for Basic Research of China(No.2014CB846003), the National Natural Science Foundation of China(No.41272371) and the Fifty-nine Project was supported by the National Science Foundation for Post-doctoral Scientists of China(No.2016M592698).

Electrochemical Electron Transfer and Crystallization Process of Uranium(Ⅵ) in Sodium Salt Solution?

ZONG Meirong1, HE Huichao2, DONG Faqin1, 2*, HE Ping2, SUN Shiyong1,LIU Mingxue1, NIE Xiaoqin1

(1. Key Laboratory of Solid Waste Treatment and Resource Recycle, Ministry of Education,SouthewestUniversityofScienceandTechnology,Mianyang621010,China;2.StateKeyLaboratoryCultivationBaseforNonmetalCompositesandFunctionalMaterials,SouthewestUniversityofScienceandTechnology,Mianyang621010,China)

Electrochemical beheaviors of uranium(VI) was investigated with cyclic voltammetry and chronoamperometry(CV). The reduction of U(Ⅵ) was analyzed by potentiostatic electrochemical and the kinetics was investigated with electrochemical impedance spectroscopy(EIS). In addition, crystallization of U(Ⅵ) were analyzed by X-ray diffraction(XRD), scanning electron microscopy(SEM) and energy-dispersive spectrometry(EDS). The results indicated that the reduction processes of U(Ⅵ) to U(Ⅳ) was significantly in fluenced by the pH value of solution, with the pH value changed from 3.87 to 4.50, the cyclic voltammetry showed that the reduction of U(Ⅵ) to U(Ⅳ) was in a manner of two-step one-electron process with a diffusion-controlled reaction mechanism. The cyclic voltammetry results presented a constant potential reduction method for removing U(Ⅵ) from aqueous solution, and the reduction efficiency can reach 90%. At a constant potential, U(Ⅵ) mainly crystalized into solid phases in the forms of UO2and (UO2)6O2(OH)8·6H2O. These results could provide a basis for removing and collecting U(Ⅵ) from solution.

Uranium(Ⅵ); Electrochemistry; Electrochemical impedance spectroscopy; Crystallization

10.7503/cjcu20160171

2016-03-23. 網(wǎng)絡(luò)出版日期:2016-08-26.

國(guó)家“九七三”計(jì)劃項(xiàng)目(批準(zhǔn)號(hào):2014CB846003)、 國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):41272371)和中國(guó)博士后科學(xué)基金第59批面上基金(編號(hào):2016M592698)資助.

O646

A

聯(lián)系人簡(jiǎn)介:董發(fā)勤, 男, 博士, 教授, 主要從事環(huán)境友好材料和地球科學(xué)方面的研究. E-mail:fqdong@swuat.edu.cn