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    內(nèi)嵌金屬的多壁碳納米管輻射損傷研究

    2016-10-13 17:28:48馬佳文鞏文斌許子健王呈斌任翠蘭朱志遠
    核技術(shù) 2016年6期
    關(guān)鍵詞:碳管原子數(shù)輻射損傷

    馬佳文 鞏文斌 張 偉 許子健 王呈斌 任翠蘭 懷 平 朱志遠

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    內(nèi)嵌金屬的多壁碳納米管輻射損傷研究

    馬佳文1,2,3鞏文斌4張 偉1,3許子健1,3王呈斌1,3任翠蘭1,3懷 平1,3朱志遠1,3

    1(中國科學院上海應用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800)2(中國科學院大學 北京 100049)3(中國科學院微觀界面物理與探測重點實驗室 上海 201800)4(中國科學院納米技術(shù)與納米仿生研究所 蘇州 215123)

    輻射損傷性能是制約核電池效能和使用壽命的重要因素。美國研究者Popa-Simil提出基于碳納米管、金屬復合結(jié)構(gòu)材料的概念核電池,可實現(xiàn)核能到電能的高效轉(zhuǎn)換,其設(shè)計中利用了碳納米管的抗輻射損傷特性。本文通過建立包覆金屬銅的多壁碳納米管模型,采用分子動力學方法,對內(nèi)嵌金屬的多壁碳納米管體系進行了輻射損傷的模擬研究。從配位缺陷數(shù)、濺射原子數(shù)、完美結(jié)構(gòu)缺陷(Perfect structure defect, PST)原子數(shù)以及總的輻射損傷量等方面,與無內(nèi)嵌金屬的碳納米管體系進行了分析對比。發(fā)現(xiàn)在有金屬銅內(nèi)嵌的情況下,濺射原子產(chǎn)額與無金屬內(nèi)嵌情況差別不大,但配位數(shù)缺陷和PST缺陷減小。表明內(nèi)嵌金屬起到支撐的效果,降低多壁碳納米管在輻照下的形變,增強了其自修復能力,從而使得輻照耐受性能有所增強。

    輻射損傷,碳納米管,分子動力學,核電池

    核電池又稱同位素電池,是利用放射性同位素衰變放出的荷能粒子,如α、β粒子和γ射線等,將其能量轉(zhuǎn)化為電能的裝置,具有體積小、重量輕、壽命長的優(yōu)點,應用前景廣闊。20世紀50年代至今,研究人員已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了很多用于核電轉(zhuǎn)化的技術(shù)方法,但都有一個不可避免的問題,就是材料受輻射損傷所致的核電池效能和壽命下降。為解決此問題,研究人員嘗試了各種可作為核電池元件的材料。其中Wacharasindhu研究小組將液態(tài)半導體材料Se和β放射性核素S35混合,作為微型核電池的材料元件[1]。此外還有一些使用SiC、GaN等寬禁帶材料的研究工作[2?3]。后來,美國的Popa-Simil提出了基于碳納米管、金屬復合結(jié)構(gòu)材料的概念核電池[4?5],在多壁碳納米管(Multi-walled carbon nanotubes, MWNTs)中包覆高電子密度的金屬材料,碳納米管外為低電子密度的LiH,LiH俘獲通過輻照產(chǎn)生的次級電子,從而形成內(nèi)外電位差。此設(shè)計的轉(zhuǎn)化效率可大于50%,因此是一種很有前景的設(shè)計。

    同樣在碳納米管金屬復合結(jié)構(gòu)的核電池方案中,也不可避免地面臨著輻射損傷的問題。關(guān)于碳納米管的輻射損傷,已經(jīng)有不少相關(guān)的研究。其中Krasheninnikov小組研究了包括單壁碳納米管在離子輻照條件下缺陷產(chǎn)生的情況[6?7]、多壁碳納米管在重離子輻照下的溝道效應[8]等。許子健等[9?10]對多種離子的輻照效應進行了研究,發(fā)現(xiàn)了元素的化學性在其中的作用,還通過模擬說明了不同手性碳納米管的輻射損傷差別及成因。內(nèi)包金屬的碳納米管的制備、結(jié)構(gòu)和性質(zhì)已經(jīng)有許多研究[11?14],但是對在碳納米管中包覆金屬的輻射損傷研究還很少,本文就是為探索碳納米管與金屬的復合結(jié)構(gòu)材料對輻照的耐受性如何,采用分子動力學(Molecular dynamics, MD)方法進行了模擬研究,對比了有金屬內(nèi)嵌和無金屬內(nèi)嵌的兩種情況,分析比較了它們的耐輻照性能。

    1 結(jié)構(gòu)模型與理論方法

    進行模擬計算前,首先構(gòu)建一個外面是三層壁的碳納米管,從內(nèi)往外分別是(16,0)、(24,0)、(32,0)型的鋸齒形碳納米管的模型。碳納米管的直徑分別是0.626 nm、0.939 nm、1.253 nm,管壁的間距約為0.nm,長度為4.26 nm。在三層碳納米管的最里層空間填充了面心立方結(jié)構(gòu)的金屬Cu,沿管軸方向為(111)晶向,對填充的結(jié)構(gòu)用分子動力學方法進行了優(yōu)化,并觀察獲得的結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)內(nèi)嵌的金屬Cu自動形成了幾條原子鏈螺旋纏繞的結(jié)構(gòu)。這與之前Fan等[15]的研究結(jié)果一致。

    本文采用的是經(jīng)典分子動力學方法,主要考慮多壁碳納米管中不同碳納米層之間的作用、碳納米管內(nèi)的碳原子相互作用、最里層空間的銅原子與碳原子的相互作用以及銅原子之間的相互作用。

    針對模型中碳原子之間的相互作用,我們采用Brenner II勢[16]來模擬。由于碰撞會涉及到近距離的原子間相互作用,而Brenner II在描述近程相互作用時是不合理的,所以我們利用一個函數(shù)(),把ZBL (Ziegler-Biersack-Littmark)勢[17]光滑地與Brenner勢進行連接,從而用ZBL勢來描述近程的原子間相互作用。ZBL勢是通過蒙特卡羅方法獲得的,跟第一性原理計算出來的相互作用一致。我們具體采用的連接公式如下:

    (1)

    式中:cep是近程相遇排斥勢(Close encounter potential),此處為ZBL勢;bo是成鍵勢(Bond order),此處代指Brenner勢,根據(jù)文獻[18]Fermi函數(shù)()中的f=140 nm?1、f=0.095 nm。修正前后的Brenner勢對比如圖1所示。利用這種方法連接而得的勢,能夠很好地描述原子間高能碰撞時候的動力學過程,并且已經(jīng)成功運用于一些模擬研究的工作中[19?20]。

    圖1 修正前后的Brenner勢函數(shù)對比圖Fig.1 Comparison chart of original Brenner and modified Brenner.

    Cu原子之間的相互作用,我們采用EAM勢來模擬[21]。C和Cu之間的相互作用,采用Lennard- Jones勢來模擬,參數(shù)按照文獻[22]中的數(shù)值,=0.019 996 eV,=0.322 5 nm。其中由于也涉及到碰撞,因此也同樣地用ZBL勢來替換近程部分。

    眾所周知,輻照的過程都是入射粒子擊出靶原子,然后首次擊出的原子再與其它原子碰撞形成級聯(lián)。擊出原子能量高時,能量損失于非彈性碰撞;擊出原子能量低時,能量主要損失于彈性碰撞。我們這里主要考慮首次擊出原子在能量100?1 000 eV范圍內(nèi)的碰撞級聯(lián),選取碳原子作為入射粒子,初始動能分別取1、200 eV、400 eV、600 eV、800 eV、1 000 eV,每個初始入射能量模擬150個獨立的轟擊過程。所有初始的碳離子都被限制在位于碳納米管上方的一個矩形平面內(nèi),且均勻分布于該矩形內(nèi),該平面與管軸平行,粒子入射方向垂直于該平面,如圖2所示,三層碳管中心為銅原子。

    圖2 計算模擬的模型示意圖 (a) 俯視圖,(b) 正視圖Fig.2 The schematic structure of our simulation.(a) Top view, (b) Front view

    2 結(jié)果與討論

    經(jīng)過模擬計算,最終產(chǎn)生的缺陷中,產(chǎn)量最高的是空位缺陷(Vacancies)和吸附原子(Adatoms),這與其他結(jié)果一致[23]。由于熱擴散的緣故,一段時會重新復合形成新的結(jié)構(gòu),由此設(shè)定,每次獨立的碰撞過程之后,用30 ps時間來讓系統(tǒng)弛豫,并經(jīng)過退火到26.85 oC,這樣的條件下只能使極不穩(wěn)定的空位-吸附原子對發(fā)生湮滅,并且在30 ps弛豫過后,缺陷的產(chǎn)額基本不會受到影響,所以在讓系統(tǒng)弛豫之后統(tǒng)計體系的配位數(shù)缺陷和完美結(jié)構(gòu)缺陷(Perfect structure defect, PST)數(shù)目。另外,由于每次碰撞事件中只有一個離子與碳納米管相互作用,因此模擬的情況實際上對應的是低劑量的離子輻照。

    同時,為對照得出包覆金屬后的影響,也對同樣的體系,無內(nèi)嵌金屬的情況進行了模擬計算,得到二者配位缺陷數(shù)如圖3所示,為計算碳納米管結(jié)構(gòu)整體對輻照的耐受性,圖3中每個數(shù)據(jù)點的配位缺陷數(shù)均為150次碰撞事件的平均值。

    圖3 平均配位缺陷數(shù)隨入射能量的變化關(guān)系Fig.3 Average coordination defect numbers of both independent and metal-filled MWNT system as a function of ion incident energy.

    從圖3中可以看出,對于這兩種情況,當入射能量低于400 eV時,輻照產(chǎn)生的配位缺陷數(shù)目都隨入射能量而快速上升。當能量高于400 eV后,配位缺陷數(shù)隨能量上升變得緩慢甚至平緩。在離子能量更高的區(qū)域,出現(xiàn)配位缺陷數(shù)隨能量增加而下降的情況,這是由于隨著能量逐漸上升,離子轟擊所造成的缺陷趨于飽和所造成的。同時,在整體趨勢上,碳納米管內(nèi)嵌金屬Cu顆粒的體系中,配位缺陷數(shù)目比無金屬內(nèi)嵌的三層碳納米管要少。我們認為這主要是由于碳管中心的金屬與管壁的相互作用,對整個體系有一定的支撐效果,使得在離子輻照下的形變程度降低,有助于碳管的自修復,增強了整體體系的耐輻照性能。

    進一步計算了有金屬內(nèi)嵌體系和無金屬內(nèi)嵌體系中,每層管壁上碳原子的平均離位能,也就是該管壁上的平均缺陷形成能,如表1所示。表1中每層原子的擊出方向與垂直經(jīng)過管軸,且兩個體系都選取了每層管壁上的6個點作平均。從表1可以看出,兩個體系最大的差別在于最內(nèi)層管壁,這是因為有金屬內(nèi)嵌體系中,最內(nèi)層管壁上碳原子被擊出時會受到內(nèi)層金屬的阻礙作用,因此平均離位能相比無金屬內(nèi)嵌體系會明顯增加。同時在無金屬內(nèi)嵌體系中,最外層和中間層的離位能都比最內(nèi)層大,是因為前兩層的擊出過程都會有下一層管壁的阻礙作用,而最內(nèi)層沒有。

    表1 兩種體系中每層管壁的平均缺陷形成能(eV)
    Table 1 The defect formation energy of each tube wall of the two different systems (eV).

    位置

    Position

    最外層管壁

    Outside tube
    wall

    中間層管壁

    Middle tube
    wall

    最內(nèi)層管壁

    Inside tube
    wall

    無金屬內(nèi)嵌
    Without metal

    42.10

    48.50

    29.08

    有金屬內(nèi)嵌
    Metal inside

    44.25

    46.00

    42.40

    圖4是離子輻照碳納米管所產(chǎn)生的濺射產(chǎn)額??梢钥吹?,濺射原子數(shù)隨能量的變化與圖3中配位缺陷數(shù)的變化趨勢類似,有金屬內(nèi)嵌的濺射原子數(shù)產(chǎn)額與無金屬情況差別不大。首先對于兩種情況,濺射原子數(shù)都隨著入射能量而快速增加,并且在入射能量高于800 eV后,濺射原子數(shù)增加的趨勢有所放緩。參考單壁碳管的結(jié)果[9],發(fā)現(xiàn)由于多壁碳管中層與層之間的相互作用,使得原子比單壁碳管中的原子更難轟擊出去,因此在三層碳管的體系中,濺射原子隨能量增加的速度要更慢,且整體數(shù)目也更少。但在三層碳管中心加入銅原子后,由于銅原子對入射離子的反彈效果,使得已形成的配位缺陷的區(qū)域有被二次轟擊的可能,但同時也相應地減少了入射離子穿透金屬,轟擊另一邊管壁的可能,二者效果相互抵消,造成濺射原子數(shù)產(chǎn)額的結(jié)果差別不大。從圖5中可以看到,有金屬內(nèi)嵌后,濺射原子中被反彈的份額有所增加,并且在中高能區(qū)域更加明顯,這與圖4中的趨勢一致,說明加入了金屬后,濺射原子總體數(shù)目雖然差別不大,但金屬對碳原子的反彈卻在其產(chǎn)生機制中起到了更大的作用。另外,根據(jù)單壁碳納米管的結(jié)果,可以推測,當能量進一步升高時,濺射原子數(shù)的變化會像文獻[9]中的單壁碳管一樣趨于穩(wěn)定。

    圖4 平均濺射原子數(shù)隨入射能量的變化關(guān)系Fig.4 Average numbers of sputtered atoms of both independent and metal-filled MWNT system as a function of ion incident energy.

    圖5 濺射原子產(chǎn)額中反彈部分的平均原子數(shù)Fig.5 Average numbers of the reflected part in sputtered atoms of both independent and metal-filled MWNT system as a function of ion incident energy.

    式中:θ()表示第個原子與其最鄰近的nb個原子之間的鍵角,一共nb(nb?1)/2個,其中nb是近鄰數(shù),根據(jù)理想晶體結(jié)構(gòu)來確定,計算的碳納米管情形中,nb的值取3;表示一個完美晶格中的鍵角分布,這里指的是在單層石墨烯中的鍵角分布,也就是120°,=π/nb(nb?1)/2是均勻角分布。根據(jù)式(3)、(4)可以計算每個原子的PST值,計算中設(shè)定PST閾值為0.14,由此得到的PST缺陷原子數(shù)隨能量的變化關(guān)系如圖6所示。從圖6中可以看出,PST的缺陷數(shù)目隨能量的變化趨勢和配位缺陷數(shù)目的變化情況類似。當入射能量小于400 eV時,PST缺陷數(shù)隨能量而快速上升,當入射能量大于400eV時,PST缺陷數(shù)隨能量的變化開始緩慢,甚至當入射能量高于600 eV時,出現(xiàn)PST缺陷數(shù)目減少的情況,這同樣也是缺陷數(shù)目飽和所致。同時,圖6中有金屬內(nèi)嵌的多壁碳管體系中,PST缺陷數(shù)目較無金屬內(nèi)嵌的體系低,這主要也是由于碳管中心的銅原子與管壁的碳原子相互作用,對整個碳管體系的支撐作用,從而有助于碳管的自修復過程,降低了PST缺陷數(shù)目。

    圖6 平均PST缺陷數(shù)隨入射能量的變化關(guān)系Fig.6 Average PST numbers of both independent and metal-filled MWNT system as a function of ion incident energy.

    最后,為考察碳離子輻照下碳納米管體系的總體輻射損傷,圖7是配位缺陷數(shù)、濺射原子數(shù)和PST缺陷原子數(shù)的總和及其隨入射能量的變化關(guān)系??梢钥吹剑呖傮w上的變化趨勢類似,入射能量低時,輻射損傷總量隨能量而增加,入射能量逐漸升高,損傷總量逐漸達到飽和,當入射能量再升高時,輻照所致的損傷會略微減少。但有金屬內(nèi)嵌的體系,總體損傷量較低,但在200 eV以下的低能區(qū)域和1000 eV以上的高能區(qū)域不明顯。

    圖7 輻射損傷總量隨入射能量的變化關(guān)系Fig.7 Numbers of total defects of both independent and metal-filled MWNT system as a function of ion incident energy.

    3 結(jié)語

    本文在Popa-Simil提出的基于碳納米管、金屬復合結(jié)構(gòu)材料的概念核電池的基礎(chǔ)上,針對核電池材料的輻射損傷性能,對包覆了金屬銅的多壁碳納米管結(jié)構(gòu)的輻照耐受性進行了研究。主要采用了經(jīng)典的分子動力學方法,使用多種解析勢描述原子間的相互作用,研究了在碳離子輻照條件下,內(nèi)嵌金屬的多壁碳納米管結(jié)構(gòu)的損傷情況,并與無內(nèi)嵌金屬的碳納米管體系進行了對比。通過對配位缺陷數(shù)、濺射原子數(shù)和PST缺陷原子數(shù)等進行分析,發(fā)現(xiàn)內(nèi)嵌金屬后,輻照所產(chǎn)生的三種結(jié)構(gòu)缺陷都和無金屬內(nèi)嵌的體系不同,以此為基礎(chǔ),我們也對總體的輻射損傷量進行了考察,并得出內(nèi)嵌金屬后,多壁碳納米管的整體輻照耐受性有所提高的結(jié)論。因此,用內(nèi)嵌金屬的碳納米管作為核電池的材料,認為將會有效提升核電池的性能。

    致謝 本文計算資源由中國科學院超算中心、上海超算中心和北京超算中心提供,特此感謝。

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    國家自然科學基金(No.11205232、No.11505266、No.11075196)、中國科學院戰(zhàn)略先導科技專項(No.XDA02040100)資助

    Supported by National Natural Science Foundation of China(No.11205232, No.11505266, No.11075196), the Strategically Leading Program of Chinese Academy of Sciences (No.XDA02040100)

    Theoretical study on irradiation damage of metal-filled multi-walled carbon nanotubes

    MA Jiawen1,2,3GONG Wenbin4ZHANG Wei1,3XU Zijian1,3WANG Chengbin1,3REN Cuilan1,3HUAI Ping1,3ZHU Zhiyuan1,3

    1(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China)2(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)3(Key Laboratory of Interfacial Physics and Technology, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China)4(Suzhou Institute of Nano-Tech and Nano-Bionics, Chinese Academy of Sciences, Suzhou 215123, China)

    Background: Nuclear battery is a promising energy transfer device with outstanding performance. Since the 1950s, a lot of studies have been made on the transfer of nuclear energy to electric energy through a small device. However, irradiation damage affects the efficiency and lifetime of nuclear battery. Popa-Simil proposed a theoretical model based on multi-walled carbon nanotubes (MWNTs) and metal which can achieve high energy transfer efficiency. The irradiation tolerance of MWNTs with metal embedded should be evaluated. Purpose: This study aims to investigate the irradiation tolerance of the model of a multi-walled carbon nanotube with copper atoms embedded and compare it with one containing no cooper atoms to find out the effect of metal inside nanotubes on the irradiation tolerance. Methods: Based on empirical analytical potentials, molecular dynamics (MD) method was applied to investigate irradiation damage of the multi-walled nanotube structure with copper inside. We chose six incident energy points, which are 100 eV, 200 eV, 400 eV, 600 eV, 800 eV and 1 000 eV, and each energy point contained 150 independent bombarding incidents. The system was annealed after the irradiation stage then the defects were counted and analyzed. Results: Three different defect types, which are the coordination defect, sputtered atoms and perfect structure defect (PST), and the total damage (defined as the summation of these three defect amounts) were evaluated as the irradiation tolerance of the system. In metal-filled MWNT system, the number of coordination defects, PST defects and total damage are smaller than that of independent MWNT system, while the number of sputtered atoms is similar with that of independent MWNT system, while some of its mechanism is different. Conclusion: With metal inside MWNTs, the total damage by irradiation is reduced and the irradiation tolerance of this system is promoted by metal. It can be used to improve performance of nuclear batteries as major materials.

    Irradiation damage, Carbon nanotubes, Molecular dynamics, Nuclear battery

    MA Jiawen, male, born in 1991, graduated from Fudan University in 2013, master student, focusing on the interaction between ion beam and nano structures

    ZHU Zhiyuan, Email: zhuzhiyuan@sinap.ac.cn

    TL11

    10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.060503

    馬佳文,男,1991年出生,2013年畢業(yè)于復旦大學,現(xiàn)為碩士研究生,研究領(lǐng)域為粒子束與納米結(jié)構(gòu)的相互作用

    朱志遠,E-mail: zhuzhiyuan@sinap.ac.cn

    2016-03-11,

    2016-04-08

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