Hidex 300SL 液閃裝置測(cè)量低水平氚水活度的參數(shù)優(yōu)化

宋有學(xué)，李永明，劉國(guó)偉，王亭亭

中國(guó)工程物理研究院，四川 綿陽(yáng)　621908

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Hidex 300SL 液閃裝置測(cè)量低水平氚水活度的參數(shù)優(yōu)化

宋有學(xué)，李永明*，劉國(guó)偉，王亭亭

中國(guó)工程物理研究院，四川 綿陽(yáng)621908

摘要：Hidex 300SL是基于三管符合計(jì)數(shù)/兩管符合計(jì)數(shù)(TDCR)方法絕對(duì)測(cè)量低水平氚水活度的液閃裝置。本工作基于該裝置對(duì)標(biāo)準(zhǔn)非淬滅氚水樣品進(jìn)行測(cè)量研究，明確了系統(tǒng)的探測(cè)效率與TDCR的關(guān)系；討論了該裝置的測(cè)量模式、符合時(shí)間等參數(shù)對(duì)計(jì)數(shù)率、衰變率和TDCR的影響；并對(duì)儀器的運(yùn)行參數(shù)進(jìn)行選擇優(yōu)化，在“H-3”測(cè)量模式及35 ns的符合時(shí)間窗下，系統(tǒng)對(duì)3H的探測(cè)效率達(dá)73.2%，衰變率穩(wěn)定性好于0.47%；最后對(duì)空氣本底樣品進(jìn)行測(cè)量，評(píng)估了該裝置對(duì)氚水樣品的探測(cè)下限，為后續(xù)環(huán)境低水平樣品的精確測(cè)量提供有益參考。

關(guān)鍵詞：Hidex 300SL； TDCR；3H； 參數(shù)優(yōu)化

芬蘭Hidex公司生產(chǎn)的300SL液閃計(jì)數(shù)器是基于同一平面上互成120°夾角的3個(gè)光電倍增管符合測(cè)量低水平α/β放射性活度的裝置[1]，其原理幾何模型示于圖1。該裝置采用三管符合計(jì)數(shù)與所有兩管符合計(jì)數(shù)比(TDCR[2-3])的方法，直接求解系統(tǒng)的探測(cè)效率，進(jìn)而求出待測(cè)樣品的活度值，不需要使用標(biāo)準(zhǔn)源對(duì)儀器進(jìn)行效率刻度，相比其他基于兩管符合相對(duì)測(cè)量的傳統(tǒng)液閃裝置，可以實(shí)現(xiàn)樣品活度的絕對(duì)測(cè)量，并具有更高的探測(cè)效率和精度，目前對(duì)3H(衰變?chǔ)铝Ｗ幼畲竽芰俊?8.6 keV)的測(cè)量效率已達(dá)到70%，可以很好地開(kāi)展低水平涉氚環(huán)境樣品的活度測(cè)量工作。本工作擬對(duì)該裝置運(yùn)行的基本參數(shù)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)優(yōu)化研究。

圖1　三管符合測(cè)量幾何模型Fig.1　Geometric model of three photomultiplier tubes for coincidence measurement

1Hidex 300SL裝置參數(shù)的優(yōu)化

Hidex 300 SL裝置的運(yùn)行由界面軟件Mikro Win 2000進(jìn)行控制，用戶可以友好地實(shí)現(xiàn)測(cè)量條件選擇、實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理和分析、報(bào)告生成等功能?；谠撗b置對(duì)美國(guó)PE公司生產(chǎn)20 mL (8 mL氚水樣品+12 mL閃爍液) 非淬滅標(biāo)準(zhǔn)氚水樣品 (2010.4.28出廠標(biāo)定的衰變率(disintegrations rate,D)為269 200/min) 進(jìn)行測(cè)量研究。 以期明確該裝置提取TDCR方式及其和探測(cè)效率的關(guān)系，進(jìn)而討論實(shí)際應(yīng)用中裝置的能量閾值和符合時(shí)間等參數(shù)對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響，并對(duì)參數(shù)優(yōu)化選取后系統(tǒng)的穩(wěn)定性進(jìn)行檢驗(yàn)，最后基于20 mL空氣本底樣品的實(shí)驗(yàn)測(cè)量，對(duì)系統(tǒng)探測(cè)下限進(jìn)行定量評(píng)估。

1.1探測(cè)效率與TDCR的關(guān)系

儀器的使用說(shuō)明手冊(cè)中指出，相關(guān)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果和數(shù)學(xué)推導(dǎo)表明對(duì)于純?chǔ)滤プ兊姆派湫院怂兀擃愌b置測(cè)量的TDCR值正比于系統(tǒng)總的探測(cè)效率(E)，比例因子為1(±15%)[1]?；跇?biāo)準(zhǔn)源的測(cè)量對(duì)此結(jié)論進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，設(shè)置裝置測(cè)量時(shí)間為300 s，符合時(shí)間為35 ns，采用“H-3”模式的測(cè)量結(jié)果為計(jì)數(shù)率C=146 714/min，TDCR=0.732。對(duì)以上過(guò)程輸出的符合能譜(圖2)進(jìn)行分析，對(duì)兩條能譜曲線的面積進(jìn)行積分，得到三管符合計(jì)數(shù)N3=518 669.5 和所有兩管符合計(jì)數(shù)N2=708 333，根據(jù)定義TDCR=N3/N2=0.732，與軟件界面表征顯示的結(jié)果相符，證明該數(shù)學(xué)操作可理解為裝置提取TDCR的方式。

圖2　標(biāo)準(zhǔn)氚樣品能譜Fig.2　Energy spectrum of standard tritium water sample

本實(shí)驗(yàn)用的標(biāo)準(zhǔn)氚水樣品在2010年4月28日出廠時(shí)標(biāo)定D=269 200/min，由12.33 a的半衰期推算到測(cè)量時(shí)的D=201 304/min，按定義探測(cè)效率E=C/D=146 714/201 304=0.729， 與TDCR值在1%的誤差范圍內(nèi)相符。可見(jiàn)，該裝置使用實(shí)驗(yàn)譜圖直接求解的TDCR值近似為探測(cè)效率合理。

1.2測(cè)量模式的選取

在Mikro Win 2000軟件界面中對(duì)3H的測(cè)量共有4種模式 (圖3) ：“H-3 High water load”(A)、“H-3 Low water load”(B)、“Free”(C)、“H-3”(D)。每個(gè)模式在計(jì)數(shù)窗口中都有固定的上下限值，其中“Free”模式默認(rèn)為0到1023道全譜采集，“H-3”模式測(cè)量范圍為5到350道，“H-3 Low water load”采用低限制模式測(cè)量范圍減少為5到300道，“H-3 High water load”采用高限制模式測(cè)量范圍僅從5到140道。設(shè)置相同的測(cè)量時(shí)間(300 s)和符合時(shí)間(35 ns)，對(duì)以上4種模式進(jìn)行比對(duì)測(cè)量，以選取探測(cè)效率最優(yōu)的工作模式，衰變率的測(cè)量結(jié)果示于圖4。

圖3　3H的4種測(cè)量模式Fig.3　Four kinds of measurement models for 3H

模式：×——A，▲——B，■——C，◆——D圖4　3H的4種測(cè)量模式結(jié)果對(duì)比Fig.4　Comparison of measurement results with different models

從圖4可知， 只有“Free”(C)和“H-3”(D)的測(cè)量結(jié)果與定標(biāo)外推值相符，而“H-3 High water load”和“H-3 Low water load”兩種模式的上限過(guò)低，不能完全測(cè)量3H的能譜，只能部分反映樣品活度的強(qiáng)弱。因此，在對(duì)低水平環(huán)境樣品測(cè)量時(shí)，應(yīng)選擇“H-3”或者“Free”兩種模式，對(duì)應(yīng)的探測(cè)效率也最高。

1.3符合時(shí)間的影響

符合時(shí)間是符合測(cè)量的一個(gè)關(guān)鍵物理量。符合門(mén)開(kāi)得過(guò)小，真符合事件將存在丟失，開(kāi)得過(guò)大，偶然符合將會(huì)增加，為此需要對(duì)其進(jìn)行合理的實(shí)驗(yàn)選取。設(shè)置測(cè)量時(shí)間為300 s，在不同的符合時(shí)間下，采用“H-3”模式測(cè)量3H標(biāo)準(zhǔn)源，結(jié)果示于圖5。由圖5可知，符合時(shí)間越小丟失的符合計(jì)數(shù)越多，所測(cè)量得到的計(jì)數(shù)率和TDCR值越小，其中TDCR小得多而計(jì)數(shù)率小得少，該類不完全測(cè)量的結(jié)果將導(dǎo)致衰變率值比真實(shí)值偏大。在30 ns以后符合計(jì)數(shù)均趨于飽和，為避免更多偶合符合的影響，測(cè)量氚樣的符合時(shí)間選擇35 ns為佳。

圖5　不同符合時(shí)間對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響Fig.5　Influence on measurement results with different coincidence gate

1.4系統(tǒng)穩(wěn)定性

該裝置一批可放置40個(gè)20 mL樣品，采用機(jī)械步進(jìn)傳動(dòng)的方式進(jìn)行換樣，測(cè)完一個(gè)樣品待將其送回后再取下一個(gè)，相應(yīng)光倍管的符合測(cè)量也同步開(kāi)停，為此需對(duì)系統(tǒng)測(cè)量的穩(wěn)定情況進(jìn)行檢驗(yàn)。設(shè)置計(jì)數(shù)時(shí)間300 s，符合時(shí)間35 ns，在“H-3”測(cè)量模式下重復(fù)10次測(cè)量3H標(biāo)準(zhǔn)源的穩(wěn)定性。結(jié)果表明，不同批次測(cè)量的偏差較小，其中衰變率好于0.47%，計(jì)數(shù)率好于0.3%，TDCR好于0.2%。

1.5系統(tǒng)探測(cè)下限

系統(tǒng)的探測(cè)下限(最小期望值)是低水平氚水活度測(cè)量最為關(guān)心的物理參數(shù)。在α=β=0.05即95%置信水平下，基于液閃TDCR方法測(cè)量?jī)粲?jì)數(shù)的探測(cè)限(LD，Bq/L)可由式(1)計(jì)算[4]。

(1)

其中：k1-α=3，犯第一類錯(cuò)誤的標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)分布的分位數(shù)；k1-β=1.645，犯第二類錯(cuò)誤的標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)分布的分位數(shù)；tb，本底測(cè)量時(shí)間，s；Cb，本底計(jì)數(shù)率，s-1；V，樣品體積，L；探測(cè)效率εH-3=0.732。對(duì)20 mL(8 mL氚水樣品+12 mL閃爍液) 空氣本底樣品，選取符合時(shí)間為35 ns ，在不同的測(cè)量時(shí)間下 ，采用“H-3”模式進(jìn)行測(cè)量，由計(jì)數(shù)率值計(jì)算探測(cè)下限，結(jié)果示于圖6。由圖6可知，探測(cè)下限是測(cè)量時(shí)間的函數(shù)，時(shí)間越長(zhǎng)LD值越小。

圖6　探測(cè)下限隨測(cè)量時(shí)間的變化關(guān)系Fig.6　Relationship of the system detection limits with the measuring time

2結(jié)論

對(duì)300SL液閃裝置測(cè)量低水平氚水活度的參數(shù)進(jìn)行了研究。明確了系統(tǒng)對(duì)TDCR值的直接測(cè)量方式以及其在非淬滅3H樣品的測(cè)量中可近似與系統(tǒng)探測(cè)效率相等的關(guān)系；討論了該裝置的測(cè)量模式和符合時(shí)間等參數(shù)對(duì)計(jì)數(shù)率、衰變率、TDCR值的影響，最終選擇“H-3”和“Free”作為合理的測(cè)量模式; 在35 ns的符合時(shí)間窗下，系統(tǒng)對(duì)3H的探測(cè)效率高達(dá)73.2%，衰變率穩(wěn)定性好于0.47%；并基于優(yōu)化后的參數(shù)條件對(duì)空氣本底樣品進(jìn)行測(cè)量，評(píng)估了該裝置對(duì)氚水樣品的探測(cè)限，為后續(xù)環(huán)境低水平樣品的精確測(cè)量提供有益參考。

參考文獻(xiàn)：

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[4]Anon. The measurement of tritium in environmental water samples[R]. Application note, Hidex 300SL 453 TM, DOC413-007 Version 1.0.

收稿日期：2015-10-10；

修訂日期：2015-12-02

基金項(xiàng)目：中國(guó)工程物理研究院材料研究所特聘人才基金(TP201302-6)

作者簡(jiǎn)介：宋有學(xué)(1986—)，男，甘肅白銀人，碩士研究生，輻射防護(hù)專業(yè) *通信聯(lián)系人：李永明(1984—)，男，廣西防城港人，博士，副研究員，從事輻射探測(cè)技術(shù)研究，E-mail: nphliym@caep.cn

中圖分類號(hào)：TL84

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：0253-9950(2016)01-0043-04

doi：10.7538/hhx.2016.38.01.0043

Parameters Optimization of Hidex 300SL Liquid Scintillation Counter for Measuring Activity of Low Level Tritium Water

SONG You-xue, LI Yong-ming*, LIU Guo-wei, WANG Ting-ting

Chinese Academy of Engineering Physics, Mianyang 621908, China

Abstract:Hidex 300SL is the liquid scintillation device based on triple-to-double coincidence ratio(TDCR) method for absolutely measuring the activity of low level tritium water. The relationship between the detection efficiency of the system and the TDCR was established by an unquenched standard tritium water sample measurements. The influences of counting rate, disintegrations rate and TDCR were also discussed. Additionally, a detailed optimization study of the instrument operation parameters was carried out. The system detection efficiency of 73.2% and the stability better than 0.47% were obtained with “H-3” measurement model and 35 ns coincidence gate. Finally, the detection limits were evaluated by an air background sample measurements, which can provide useful references for the accurate determination of tritium concentration in environmental water.

Key words:Hidex 300SL; TDCR;3H; parameters optimization