基于短程硝化工藝的垃圾滲濾液脫氮處理研究進展

王茜，陳琴，曾濤濤,2*，周彬侃，王承意，王朝東

1.南華大學城市建設學院，湖南 衡陽　421001

2.南華大學污染控制與資源化技術湖南省高校重點實驗室，湖南 衡陽　421001

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基于短程硝化工藝的垃圾滲濾液脫氮處理研究進展

王茜1，陳琴1，曾濤濤1,2*，周彬侃1，王承意1，王朝東1

1.南華大學城市建設學院，湖南 衡陽421001

2.南華大學污染控制與資源化技術湖南省高校重點實驗室，湖南 衡陽421001

摘要垃圾填埋時間達5 a以上便產生“中老齡”垃圾滲濾液，由于該類廢水氨氮濃度較高，無機離子濃度高，CN較低，是目前普遍認為的難降解廢水?？偨Y了該類垃圾滲濾液的水質特點，介紹了短程硝化-反硝化、短程硝化-厭氧氨氧化新型生物脫氮工藝的原理與優(yōu)勢，即可以在提高脫氮效率的同時顯著降低運行成本。此外，對新型生物脫氮工藝應用于垃圾滲濾液脫氮處理的國內外現(xiàn)狀進行了總結。目前，國內將其應用于“中老齡”垃圾滲濾液處理方面的研究較少，具有很大的潛力，在對處理效果、最佳運行條件和反應機理等方面都有待深入研究。

關鍵詞垃圾滲濾液；生物脫氮；短程硝化；厭氧氨氧化

Review of Nitrogen Removal for Landfill Leachate Based on Partial Nitrification Technology

WANG Xi1, CHEN Qin1, ZENG Taotao1,2, ZHOU Binkan1, WANG Chengyi1, WANG Chaodong1

1.School of Urban Construction, University of South China, Hengyang 421001, China2.Hunan Province Key Laboratory of Pollution Control and Resources Reuse Technology, University of South China,Hengyang 421001, China

AbstractThe stabilized landfill leachate, produced from long-term landfill process of more than 5 years, is widely recognized as the most refractory wastewater due to high concentrations of ammonia nitrogen and inorganic ions and low ratio of carbon to nitrogen (CN). The characteristics of landfill leachate were summarized, and the principles and advantages of new biological nitrogen removal technologies, such as single reactor high activity ammonia removal over nitrite (SHARON) and partial nitrification (PN)-anaerobic ammonium oxidation (anammox) processes, were introduced, which can significantly reduce the operating costs while increasing the nitrogen removal efficiency. Also the application of new technologies in landfill leachate nitrogen removal was stated based on literature review of home and abroad. At present, there are few researches on the application of new nitrogen removal technologies in the treatment of the stabilized landfill leachate, leaving great potential for further development. The treatment effect, the best operating conditions and the reaction mechanism need to be studied further.

Key wordslandfill leachate; biological nitrogen removal; partial nitrification; anaerobic ammonium oxidation

近10年來，隨著我國城市化進程的不斷發(fā)展，城市垃圾也以平均每年8%～10%的速度增長[1]。我國現(xiàn)有的城市垃圾處理技術中，衛(wèi)生填埋技術是應用最廣泛、最為簡便的生活垃圾處理技術。然而，垃圾在填埋過程中，會產生威脅周圍水源和公眾健康的垃圾滲濾液，形成二次污染。其中，由于含氮有機物長時間的水解發(fā)酵導致垃圾滲濾液中氨氮和無機離子濃度較高，以及較低的CN，使得垃圾滲濾液脫氮處理成為難點。與全程硝化-反硝化工藝相比，短程硝化是將氨氮氧化成亞硝酸氮，然后進行反硝化或者厭氧氨氧化，是非常簡捷的生物脫氮工藝，其具有以下優(yōu)點：可節(jié)約25%左右的需氧量，降低能耗；減少約40%的有機碳源；反硝化速率可提高63%；污泥產量減少50%以上；反應器容積減少30%～40%[2]。因此，短程硝化是國內外研究生物脫氮工藝的熱點。筆者綜述了垃圾滲濾液成分、短程硝化工藝的優(yōu)勢及其在垃圾滲濾液脫氮處理中的研究進展。

1城市垃圾滲濾液的成分及特點

垃圾滲濾液(landfill leachate，LL)是在垃圾填埋過程中因厭氧分解、雨水徑流等綜合原因產生的二次污染物。其中，垃圾填埋時間少于5 a所產生的滲濾液屬于年輕垃圾滲濾液，垃圾填埋時間在5 a以上所產生的滲濾液稱為“中老齡”垃圾滲濾液?！爸欣淆g”垃圾滲濾液有以下特點：

1)由于有機氮轉化為氨氮，隨著填埋時間的延長，垃圾滲濾液中的氨氮濃度增加，由年輕垃圾滲濾液的1 500～2 000 mgL變?yōu)椤爸欣淆g”垃圾滲濾液的2 000～100 000 mgL，波動范圍大，垃圾滲濾液的CN極易失衡。

2)“中老齡”垃圾滲濾液中的BOD5和CODCr都較高，但BOD5CODCr低至0.05～0.2，含有大量的難生物降解的腐殖酸和富里酸，可生化性差。因此，不能單獨采用生物處理技術處理垃圾滲濾液。

“中老齡”垃圾滲濾液中的有機物以腐殖質為主。高濃度的難降解物質和低濃度的VAF(揮發(fā)性脂肪酸)使得“中老齡”垃圾滲濾液的可生化性變得極差；另外，含氮有機物長時間的水解發(fā)酵使得滲濾液中氨氮濃度升高，無機離子濃度增加，CN降低，從而導致“中老齡”垃圾滲濾液很難處理?！爸欣淆g”垃圾滲濾液的成分及其濃度變化如表1所示。

表1　“中老齡”垃圾滲濾液的成分[3]

Table 1　Characteristics of muture landfill leachate　mgL

表1　“中老齡”垃圾滲濾液的成分[3]

項目變化范圍一般值1)項目變化范圍一般值1)顏色黃褐色黃褐色有機酸濃度46～24600嗅覺惡臭惡臭氯化物濃度189～3262pp.7～8.56總鐵濃度50～60060總殘渣濃度2356～35703Ca2+濃度200～3001000總硬度濃度3000～100003500Mg2+濃度50～1500250CODCr1200～4500018000Pb濃度0.1～2.0BOD5200～3000010000硝酸鹽濃度5～4025TOC濃度1500～200006000Cr濃度0.01～2.61500氨氮濃度20～7400200K+濃度200～2000300TP濃度1～7030Na+濃度200～200050SS濃度200～1000500有機氮濃度10～600200

1)特指生活污水中的相應指標。

由表1可知，“中老齡”垃圾滲濾液成分的主要特點為：1)有機物濃度高，滲濾液的BOD5最高可達30 000 mgL，遠遠高于城市污水中的濃度；2)水質復雜且變化范圍大，包含很多有毒有害的有機物；3)氨氮濃度高，垃圾滲濾液的處理難度大；4)營養(yǎng)元素比例不協(xié)調，如磷元素的缺乏與不足[1,4-5]；5)滲濾液中重金屬種類眾多，主要包括鐵、鋅、鎘、鉻、汞、錳、鉛和鎳等[6]，這些重金屬會嚴重抑制微生物的生長與繁殖。

2新型生物脫氮工藝

2.1短程硝化-反硝化工藝

(1)

(2)

對比傳統(tǒng)的硝化-反硝化工藝，新型的短程硝化-反硝化工藝可減少25%的DO和40%的有機物消耗量，同時減少50%的污泥量[7]。短程硝化作為新型生物脫氮工藝，憑借著投資經濟性和技術可行性，在污水處理方面具有極大的潛力。

2.2短程硝化-厭氧氨氧化工藝

(3)

對比傳統(tǒng)的硝化-反硝化工藝，短程硝化-厭氧氨氧化工藝可減少62.5%的DO，無需投加有機物，污泥產量極低，減少溫室氣體排放等優(yōu)勢。因此，該工藝也成為垃圾滲濾液生物脫氮處理的研究熱點。

3短程硝化工藝處理垃圾滲濾液的研究進展

3.1短程硝化-反硝化工藝

周海妙等[8]采用序批式反應器(SBR)短程硝化系統(tǒng)，對晚期的垃圾滲濾液進行處理，控制反應器中的DO濃度為1.0～1.2 mgL，水力停留時間為24 h，溫度約為35 ℃，pH為7.5～8.5。當進水COD從100 mgL遞增到400 mgL時，亞硝酸氮積累率達94%，對COD的平均去除率達35.2%；當進水COD為500 mgL時，對氨氮的去除率達55.2%。張紹青等[9]采用SBR短程硝化系統(tǒng)處理垃圾滲濾液，控制溫度約為28 ℃，pH為7.9～8.2，保持進水COD為900～1 000 mgL，考察DO對短程硝化-反硝化工藝的影響。結果表明：系統(tǒng)的最佳曝氣量為120 Lh，此時對氨氮的去除率為96.9%，亞硝酸氮積累率為97.2%。楊學志等[10]采用SBR短程硝化系統(tǒng)對晚期垃圾滲濾液進行處理。結果表明：DO濃度為0.2～0.5 mgL時，短程硝化效率較高；反應17 h后，亞硝酸氮與氨氮質量比為1.05∶1，氨氮負荷達到1.5 kg(kg·d)，出水水質能滿足后期厭氧氨氧化處理的要求。

在SBR短程硝化系統(tǒng)中，反應最佳溫度約為28 ℃，pH控制在8左右，保持進水COD為900～1 000 mgL，對氨氮的去除率可達96.9%。當COD小于600 mgL時，有機物濃度低，不利于氨氮和亞硝酸氮的處理。當COD為600 mgL以上時，由于氨氧化菌轉化能力增強，增加了對氨氮的攝取量，出水氨氮濃度急劇下降。另外，還要控制DO濃度，當曝氣量過低時，硝化細菌的活性很低，抑制了氨氮的降解作用；曝氣量為120 Lh時最佳，此時亞硝酸氮的積累率可達97.2%；如果將曝氣量繼續(xù)增加，便會積累過多的亞硝酸氮。

田發(fā)新等[11]采用間歇式反應器(batch reactor，BR)研究了短程硝化-反硝化工藝處理晚期垃圾滲濾液的特性。試驗發(fā)現(xiàn)：在進水氨氮濃度約為0.27 gL，溫度約為27 ℃，pH控制在7.5，DO濃度控制在1 mgL時，硝化效果較好；溫度控制在25 ℃以上時，反應器處理效果均較好。夏俊方[5]采用前置反硝化AO工藝系統(tǒng)處理垃圾滲濾液，進行了低CN垃圾滲濾液的短程硝化-反硝化工藝脫氮的影響因素研究，結果表明：實現(xiàn)短程硝化-反硝化的最適DO濃度為0.8～1.0 mgL。

章磊[6]采用AO-MBR和單級SBR處理垃圾滲濾液，結果表明：短程硝化-反硝化在AO-MBR系統(tǒng)內較難成功實現(xiàn)；單級SBR可以很好地實現(xiàn)亞硝酸硝化，出水氨氮濃度穩(wěn)定，進水氨氮濃度約為480 mgL，氨氮的平均去除率高達90%。

孫洪偉等[2]采用單級UASB-SBR生化系統(tǒng)處理垃圾滲濾液，結果表明：COD，氨氮和TN的去除率分別為92.0%，99.2%和98.0%，實現(xiàn)了滲濾系統(tǒng)對滲濾液內有機物和氮的深度去除。

當采用SBR時，應控制反應溫度在25 ℃以上，若溫度下降，亞硝酸菌和反硝化菌活性降低，氨氧化速率和亞硝酸氮降解速率下降較快；當采用前置反硝化AO工藝系統(tǒng)時，DO濃度為0.8～1.0 mgL時，氨氮去除率較高，保持了穩(wěn)定的亞硝酸氮積累，說明控制DO是實現(xiàn)穩(wěn)定短程硝化的有效方法；當采用單級UASB-SBR生化系統(tǒng)時，對于有機物和氮的去除效果較好，同時體現(xiàn)了該生化系統(tǒng)短程生物脫氮的長期穩(wěn)定性。

綜上，短程硝化-反硝化工藝處理垃圾滲濾液，確定運行條件(反應溫度與DO濃度)是實現(xiàn)穩(wěn)定短程硝化的關鍵。

劉牡等[12]采用兩級USBR工藝系統(tǒng)處理不同有機負荷濃度的垃圾滲濾液，創(chuàng)造有利于厭氧硝化的溫度、pH、堿度和VFA濃度等條件，在較短的時間內使得兩級USBR工藝系統(tǒng)內顆粒污泥的SS、VSS、VSSSS、沉降速率和平均粒徑等指標呈階段性增加，生物活性可以迅速恢復。Vilar等[13]采用光催化氧化和硝化-反硝化工藝聯(lián)合處理垃圾滲濾液的小試中發(fā)現(xiàn)，光催化氧化工藝對垃圾滲濾液的處理非常有效，可提高垃圾滲濾液的可生化性，可以作為后續(xù)硝化-反硝化的預處理工藝；在研究微生物降解能力測試中發(fā)現(xiàn)，57%的垃圾滲濾液得到礦化，57%的多酚類物質和芳香類物質得到去除。Alessandro等[14]采用短程硝化-反硝化工藝進行“老齡”垃圾滲濾液處理，經過生物馴化，成功實現(xiàn)垃圾滲濾液的短程硝化啟動；由于堿度有限，脫氮效率為50%～70%；水力停留時間為4～5 d時，可獲得穩(wěn)定短程硝化，較長的水力停留時間，使得垃圾滲濾液中游離氨濃度提高，嚴重抑制亞硝酸鹽氧化細菌的生長。

綜上，目前短程硝化-反硝化工藝在垃圾滲濾液脫氮處理中應用較多，主要采用SBR進行處理，通過控制DO濃度，將氨氮氧化成亞硝酸氮后直接進行反硝化，完成垃圾滲濾液的脫氮處理，避免傳統(tǒng)過程將氨氮氧化成硝酸鹽氮才進行反硝化。該工藝具有脫氮效率高、COD去除率高以及節(jié)省能耗等特點。

3.2短程硝化-厭氧氨氧化工藝

王凱等[15]采用SBR進行短程硝化-厭氧氨氧化工藝處理晚期垃圾滲濾液，結果表明：滲濾液中難降解的COD未對厭氧氨氧化菌產生抑制作用，系統(tǒng)的總氮容積去除負荷為0.76 kg(m3·d)；在不添加任何碳源的條件下，總氮去除率達90%以上。苗蕾等[16]采用短程硝化SBR聯(lián)合厭氧氨氧化SBR(ASBR)兩級系統(tǒng)處理氨氮濃度為(2 000±100)mgL、COD為(2 200±200)mgL的晚期垃圾滲濾液，短程硝化SBR運行了100 d，亞硝酸氮積累率達95%，當ASBR進水可降解COD降到約50 mgL時，厭氧氨氧化菌活性可較好地保持，厭氧氨氧化菌占全部細菌的最大比例為1.94%。

何曉紅等[17]控制試驗條件，使pH為7.5～8.5，DO濃度為0.5～2.0 mgL，溫度為(30±1)℃，發(fā)現(xiàn)氨氧化負荷和COD負荷最高可分別達1.366和2.572 kg(m3·d)，氨氮去除率達95%以上，COD去除率為57.7%～77.1%，且通過PCR-DGGE揭示了亞硝化單細胞菌Z9是主要功能菌。楊學志等[10]的試驗表明：在DO濃度為0.2～0.5 mgL、溫度為(28±2)℃的條件下，短程硝化效率較優(yōu)，且通過DGGE的顯示結果得出，隨著DO濃度的升高，SBR內微生物群落結構的多樣性有所升高，但DO濃度對微生物群落結構影響有限。

采用短程硝化-厭氧氨氧化工藝處理垃圾滲濾液時，難降解的COD未對厭氧氨氧化菌產生抑制作用，厭氧氨氧化菌活性可較好地保持。因此，比起短程硝化-反硝化工藝，COD的去除率得到明顯提高。由于微生物群落結構多樣性以及相似度變化受到DO的影響有限，使得好氧細菌在微好氧條件下對DO的變化不敏感。但微生物群落結構的變化不足以解釋其中氨氮的轉化，對SBR中的硝化細菌群落結構的影響有待深入研究。若不能很好控制游離氮(FA)和游離亞硝酸鹽(FNA)對亞硝化細菌和硝化細菌的抑制作用，會導致進水氨氮濃度對短程硝化的效能不達標，更加有效地控制FA和FNA對亞硝化細菌和硝化細菌的抑制作用是亟待解決的問題，尤其是FA和FNA對硝化細菌的抑制作用。

Lan等[18]在SBR內同時進行短程硝化-厭氧氨氧化脫氮處理，在9 d水力停留時間條件下，約96%的氨與87%的COD可被去除。Akgul等[19]用UASB-MBR-SHARON-Anammox工藝處理垃圾滲濾液，研究發(fā)現(xiàn)COD和TKN的去除率均大于90%，可生物降解的有機物去除率達99%，BOD5超過8 000 mgL的垃圾滲濾液，經該工藝處理后降低到50 mgL。

綜上表明，短程硝化-厭氧氨氧化工藝已應用到垃圾滲濾液的脫氮處理中，反應器以SBR為主。對其運行條件及反應器內的功能微生物進行的相關研究表明：該工藝的關鍵在于短程硝化的穩(wěn)定控制，即出水氨氮亞硝酸氮的比例能夠滿足厭氧氨氧化反應所需，且垃圾滲濾液中的有機物不對厭氧氨氧化菌產生抑制作用。雖然目前的研究已取得一定進展，但該工藝的穩(wěn)定性有待進一步提高。

表2對比分析了硝化-反硝化工藝和厭氧氨氧化工藝的脫氮過程。

表2　厭氧氨氧化工藝與硝化-反硝化工藝脫氮對比[20]

由表2可知，厭氧氨氧化工藝脫氮比傳統(tǒng)的全程硝化-反硝化工藝節(jié)省約60%的供氧量和100%的外加碳源，減少污泥產量70%～80%，無需控制pH，且厭氧氨氧化工藝的氮素轉化速率較高，反應器和沉淀池的數(shù)量及尺寸也較小。

4小結

(2)目前大多都采用SBR對垃圾滲濾液進行處理，但針對其局限性，可將SBR與其他新型生物脫氮工藝(短程硝化-反硝化工藝或短程硝化-厭氧氨氧化工藝)有機地結合起來，才能更有效地發(fā)揮SBR的特點，達到處理垃圾滲濾液的預期效果。

(3)無論從處理效率、基建投資、運行費用等方面，短程硝化-厭氧氨氧化工藝均優(yōu)于傳統(tǒng)硝化-反硝化工藝。因此，短程硝化-厭氧氨氧化工藝在垃圾滲濾液生物脫氮領域中具有非常好的應用前景，未來有可能形成以厭氧氨氧化單元為脫氮工藝為核心的污水再生全流程。

建立節(jié)能、高效的城市污水再生全流程是今后實現(xiàn)污水再生回用的必然趨勢。短程硝化-厭氧氨氧化作為一種新的節(jié)能、高效生物脫氮工藝，相對傳統(tǒng)的硝化-反硝化工藝具有供氧量低、無需外加碳源、低污泥產量等優(yōu)點，將完全自養(yǎng)脫氮的Canon工藝與傳統(tǒng)的AO除磷二級處理工藝組合成新的全流程用于處理城市污水，可實現(xiàn)80%以上的自養(yǎng)脫氮效率，TN去除速率可達0.2 kg(m3·d)。由于其脫氮效果穩(wěn)定，又無需外加碳源，在未來的污水生物脫氮領域具有非常廣闊的應用前景。

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中圖分類號:X703.1

文章編號:1674-991X(2016)02-0127-06

doi:10.3969j.issn.1674-991X.2016.02.019

作者簡介:王茜(1996—)，女，13272218460@163.com*責任作者:曾濤濤(1985—)，男，博士，主要從事污水生物處理、重金屬污染控制等研究，biowater@126.com

基金項目:國家自然科學基金項目(51408293)；南華大學2014—2015年度大學生科研課題

收稿日期:2015-07-15

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