垃圾填埋場甲烷釋放及氧化技術研究進展

聶發(fā)輝，周永希,，張后虎，趙克強，蔡邦成，趙澤華

1. 華東交通大學土木建筑學院，江西 南昌　330013

2. 環(huán)境保護部南京環(huán)境科學研究所，江蘇 南京　210042

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垃圾填埋場甲烷釋放及氧化技術研究進展

聶發(fā)輝1，周永希1,2，張后虎2*，趙克強2，蔡邦成2，趙澤華2

1. 華東交通大學土木建筑學院，江西 南昌330013

2. 環(huán)境保護部南京環(huán)境科學研究所，江蘇 南京210042

摘要垃圾填埋場作為人類活動最大的甲烷(CH4)釋放源，其大量釋放導致全球溫室效應日益加劇。因此甲烷排放和控制技術的基礎研究對緩解溫室效應意義重大。從甲烷氧化研究進展、垃圾處理現(xiàn)狀和垃圾填埋場甲烷釋放影響因素等方面對國內(nèi)外研究進展進行綜述。研究表明：甲烷好氧氧化已經(jīng)形成了完整的研究體系，而硫酸鹽還原型(SAMO)及反硝化型甲烷厭氧氧化(DAMO)原理亟待研究。垃圾填埋場甲烷的產(chǎn)生受垃圾組分、含水率、溫度以及pH等因素影響?？刂朴绊懸蛩?，綜合利用經(jīng)濟可行的減排策略是今后研究的主要方向。

關鍵詞全球變暖；垃圾填埋場；甲烷厭氧氧化；甲烷減排

Research Progress on CH4Emissions and Oxidation Process in the Landfill

NIE Fahui1, ZHOU Yongxi1, 2, ZHANG Houhu2, ZHAO Keqiang2, CAI Bangcheng2, ZHAO Zehua2

1.School of Civil Engineering and Architecture, East China Jiaotong University, Nanchang 330013, China2.Nanjing Institute of Environmental Science, China Ministry of Environmental Protection, Nanjing 210042, China

AbstractGlobal warming has become increasingly worse mainly due to the release of greenhouse gases. Since landfills are the largest sources of anthropogenic CH4emissions, the basic research on the mitigation of landfill CH4emissions is of great significance. The research progress of methane oxidation, the status of waste treatment and the influential factors of landfill methane release were summarized. It is shown that aerobic oxidation of landfill CH4has been extensively explored and the principles of sulphate-dependent anaerobic methane oxidation (SAMO) and nitrite-dependent anaerobic methane oxidation (DAMO) should be further studied. Landfill CH4generation and emission was influenced by garbage composition, moisture content, temperature and pH, etc. The main research direction on landfill CH4in the future will be to control the influential factors and to utilize the economical feasible strategies of carbon emission reduction.

Key wordsglobal warming; landfill; anaerobic methane oxidation; methane emission reduction

甲烷(CH4)是大氣中濃度僅次于二氧化碳(CO2)的主要溫室氣體，其單分子百年增溫潛勢為CO2的25倍。地球大氣中甲烷的濃度越來越高，2011年已達1 803×10-9[1]。全球甲烷年排放量約535 Tg(1 Tg=1012g)，其中人為排放量占70%[2]。垃圾填埋場是人類活動最大的甲烷釋放源，釋放量為0～2 000 g(m2·d)[3]，占全球甲烷年排放總量的10%以上[4]，而美國、荷蘭等國家垃圾填埋場釋放的甲烷排放占比高達20%以上[5]。作為《京都議定書》簽約國，把握氣候變化規(guī)律，緩解全球變暖，控制包括生活垃圾填埋場釋放的甲烷在內(nèi)的主要LFG(landfill gas)排放與我國“堅定不移走生態(tài)優(yōu)先、綠色崛起的可持續(xù)發(fā)展之路”政策相吻合。因此，開展垃圾填埋場甲烷排放和控制技術的基礎研究，對于減緩溫室效應有著極其重要的意義。

強化利用垃圾填埋場終場覆蓋層的甲烷氧化能力，是控制垃圾填埋場甲烷釋放的一種經(jīng)濟高效的輔助手段[6]。較多研究認為，有機質(zhì)濃度高、滲透性強、微生物豐富的覆蓋層介質(zhì)甲烷氧化能力更強。Barlaz等[7]的研究表明，在同等條件下，庭院垃圾堆肥物能夠氧化甲烷氣體約55%，顯著高于覆土層的21%。張相鋒等[8]通過室內(nèi)模擬研究不同粒徑的堆肥物與陶粒組合形成的5種生物覆蓋層基質(zhì)，結(jié)果表明粒徑對基質(zhì)氧氣傳輸能力的影響不明顯，不同基質(zhì)的甲烷氧化能力存在顯著差異，其中堆肥物+陶粒(體積比為1∶1)的復合基質(zhì)的甲烷氧化效率達95%以上；He等[9]研究表明土壤摻混腐熟垃圾后氧化能力高達13.5 μmol(g·h)(干基，以CH4計)，比黏土高出1個數(shù)量級左右。

上述研究主要集中于甲烷好氧氧化過程，忽略了覆土底層缺氧區(qū)可能存在的厭氧氧化途徑。甲烷厭氧氧化(AOM)是溫室氣體甲烷自然減排的重要生物途徑。覆土底層與甲烷體積比為30%～50%的填埋氣相接觸后保持甲烷補給充足[10-11]，理論上可能是甲烷厭氧氧化最活躍的區(qū)域[12]。甲烷厭氧氧化的存在，尤其是耦合反硝化過程后，在消耗甲烷的同時降低了覆蓋層中硝態(tài)氮的底物濃度，因此理論上厭氧氧化的過程在垃圾填埋場中是可以實現(xiàn)的。筆者從甲烷氧化研究進展、垃圾處理現(xiàn)狀和垃圾填埋場甲烷釋放影響因素等方面對國內(nèi)外研究進展進行綜述，旨在為垃圾填埋場甲烷減排等技術的研究提供理論依據(jù)。

1甲烷氧化研究進展

1.1甲烷氧化微生物

甲烷厭氧氧化古菌(ANME)和硫酸鹽還原菌(SRB)通過聚集體的形式存在，以減少能量損失[17]。AOM由廣古菌門的3種聚集體構(gòu)成，即ANME-1、ANME-2和ANME-3。依據(jù)16S rRNA基因發(fā)育系統(tǒng)，ANME群是非單源的，且其進化距離較遠，序列相似性僅為75%～92%。即使是ANME-2的子群ANME-2a、ANME-2b和ANME-2c，其組間相似性也相對較低[18]。雖然ANME-1、ANME-2和ANME-3屬不同序列或族，但均能催化甲烷的厭氧氧化，并在自然界廣泛分布，具有顯著相似的生理學特性。

1.2甲烷好氧氧化

甲烷好氧氧化機理已經(jīng)形成了完整的研究體系。1970年，Whitenbury等[19]分離鑒定了甲烷好氧氧化菌，創(chuàng)造了甲烷菌分類的基本體系。甲烷好氧氧化菌先將甲烷氧化成甲醇、甲酸等有機中間產(chǎn)物，再反應生成CO2。其中最重要的是甲烷氧化成甲醇的階段，該階段關鍵的甲烷單加氧酶僅在部分甲烷好氧氧化菌中發(fā)現(xiàn)，其催化效率較其他單加氧酶高數(shù)十倍。

甲烷好氧氧化菌分布廣泛，存在于所有有氧環(huán)境下的產(chǎn)甲烷過程。自然環(huán)境會影響甲烷好氧氧化菌的活性，pH為5～8、溫度在20～35 ℃的環(huán)境下其活性最大[20]，pH和溫度變化對甲烷排放的影響極大。翟勝等[21]研究發(fā)現(xiàn)，還原電位為-250和-200 mV時，pH增加0.2，甲烷排放通量增加約20%。Thomas等[22-23]研究顯示，溫度從20 ℃升高到25 ℃時，水稻土甲烷排放量增加1倍。

1.3甲烷厭氧氧化

甲烷厭氧氧化在20世紀中葉被發(fā)現(xiàn)，在垃圾填埋場、受污染的地下水、湖底和水稻田等各類環(huán)境中都存在該過程，因甲烷厭氧氧化菌生長條件苛刻，至今未能合理解釋甲烷厭氧氧化的反應機理。

注：ΔGr0單位為kJmol，以CH4(g)計。圖1　不同電子受體進行甲烷氧化時所能提供的吉布斯自由能Fig.1　Standard Gibbs energies of reactions between methane and relevant electron acceptors

1.3.1SAMO

SAMO目前有甲基生成途徑、逆甲烷生成途徑和乙酰生成途徑3種假說。

(1)

(2)

逆甲烷生成途徑假說模型提出時間較早，研究更加深入。微生物酶對甲烷的代謝方式和SAMO反應程度影響較大。SAMO是產(chǎn)甲烷的逆向反應，將產(chǎn)甲烷過程的終產(chǎn)物作為起始反應物，最終將甲烷氧化為CO2。Huser等[29]通過同位素追蹤試驗證實SAMO與甲烷氧化存在一定聯(lián)系。Hallam等[30]通過研究環(huán)境基因組數(shù)據(jù)進一步證明了逆甲烷生成途徑假說的存在。逆甲烷生成反應發(fā)生時伴隨著硫酸鹽的還原，與海洋硫酸鹽減少的現(xiàn)象相吻合[31]。

Valentine等[32]對逆甲烷生成反應提出質(zhì)疑，并提出包含2種乙酸化途徑的乙酸化理論模型。該理論模型的發(fā)生能量更低，反應特征與富集培養(yǎng)、細菌脂質(zhì)同位素等其他研究結(jié)論一致。反應過程中，甲烷被氧化成氫氣和乙酸〔式(3)〕，氫氣與硫酸根反應，被硫酸鹽還原菌還原成硫氫根離子〔式(4)和式(5)〕。

2CH4+2H2O→CH3COOH+4H2

(3)

4H2+SO42-+H+→HS-+4H2O

(4)

(5)

將式(3)～式(5)合并，可得到硫酸鹽還原型甲烷厭氧氧化的最終反應式：

(6)

3種假說是不同研究者根據(jù)各自研究結(jié)果所建立的理論，由于試驗條件不同，關聯(lián)因素的改變將會影響到研究結(jié)果，因此從反應的普遍性角度來說，3種假說都存在著缺陷。但假說理論模型揭示了SAMO的反應機理和規(guī)律，為SAMO研究提供了重要的理論依據(jù)。

1.3.2DAMO

1.4甲烷生物氧化技術的應用

甲烷生物氧化技術主要通過強化甲烷氧化菌生物活性提高垃圾填埋覆土的甲烷氧化能力。 Mφnster等[37]利用示蹤劑分散法分別測定了丹麥Felteng?rd和Uggelφse垃圾填埋場的垃圾成分及甲烷釋放量，結(jié)果表明，無覆土的Uggelφse垃圾填埋場甲烷釋放量為(5.3±1.1)kgh，而有覆土的Felteng?rd填埋場甲烷釋放量為(3.8±0.7)kgh，甲烷釋放量減少明顯。Goldsmith等[38]通過OTM-10模型對美國20個垃圾填埋場的甲烷釋放量跟蹤測定，結(jié)果顯示，有覆土的垃圾填埋場比無覆土垃圾填埋場的甲烷釋放量減少明顯。國內(nèi)外已有文獻大多研究覆土表層的甲烷好氧氧化過程，而對覆土內(nèi)部缺厭氧層的甲烷厭氧氧化途徑研究較少，這將成為今后研究的重點方向。

2甲烷釋放及其影響因素

2.1甲烷釋放

大氣中甲烷濃度的年增長率為0.2%～1%[39]，而垃圾填埋場是其重要的人為釋放源，溫室氣體甲烷人為排放越來越受到重視。由于能源結(jié)構(gòu)、氣候條件、是否收集分類以及生活水平和習慣等方面的差別，國內(nèi)外城市生活垃圾的組成具有很大的差異。印度2007年垃圾填埋場甲烷釋放量約為604.5×109g[40]；加拿大和美國垃圾填埋場甲烷年釋放量分別占甲烷年總排放量的25%和34%[41]；美國2005年垃圾填埋場的甲烷釋放量約為6.2×1012g[42]。我國城市生活垃圾的主要特點為有機物含量高、成分復雜、含水率高等[43]，垃圾填埋場釋放甲烷的增長速率要快于其他甲烷排放源。

垃圾填埋產(chǎn)氣機理目前已經(jīng)比較成熟，垃圾中含有大量有機物，這些有機物在垃圾填埋場中通過厭氧微生物的降解作用，分解成垃圾填埋氣，垃圾填埋氣中的主要成分之一是甲烷，約占穩(wěn)定態(tài)垃圾填埋氣的一半。在垃圾填埋初期，有機物分解產(chǎn)生的氣體主要為CO2，隨著反應的進行，氣體產(chǎn)生量不斷增加，其中甲烷成分也逐漸上升，通常在垃圾填埋場運行1～3 a后達到產(chǎn)氣高峰[44]。根據(jù)垃圾填埋場內(nèi)部生化反應的不同，一般可把垃圾發(fā)酵過程分為有氧分解、厭氧分解(無甲烷生成)、厭氧分解(有少量甲烷生成，但不穩(wěn)定)、厭氧分解(大量甲烷生成、穩(wěn)定)4個階段。在第3階段后期與第4階段，甲烷產(chǎn)量達到高峰，對于某些垃圾填埋場，如果條件合適，該階段的甲烷體積可占60%以上。

2.2甲烷釋放的影響因素

隨著垃圾不斷進場，填埋場存量垃圾年齡和環(huán)境狀態(tài)持續(xù)變化，甲烷釋放量的準確預測十分困難。影響甲烷釋放的條件繁多，主要因素有垃圾組分、溫度、含水率及pH等。

2.2.1垃圾組分

微生物分解垃圾中的有機物，同時釋放垃圾填埋氣。生活垃圾一般由有機成分和無機成分組成，各組分比重因地區(qū)而異。中國城市生活垃圾以餐廚垃圾為主，有機組分為36%～45%；而發(fā)達國家城市生活垃圾中有機組分高達70%[45]。垃圾中一些易腐及易降解的物質(zhì)為微生物的生長代謝提供纖維素、多糖和蛋白質(zhì)等營養(yǎng)，這些物質(zhì)的構(gòu)成比對垃圾填埋氣潛在的最大產(chǎn)量起決定性作用。Barlaz等[46]研究發(fā)現(xiàn)，厭氧填埋層中纖維素為主要的可降解物質(zhì)，最高約占垃圾干重的50%，產(chǎn)生的甲烷約占91%。而垃圾中一些重金屬及有毒有機物等可能抑制微生物代謝甚至將微生物致死，導致垃圾降解速率降低，甲烷釋放量減少。

2.2.2含水率

垃圾填埋場水分狀況取決于垃圾自身含水率、降水、防滲、填埋層覆蓋以及填埋工藝等因素。土壤含水率是影響甲烷釋放的一個限制性因素，不僅影響甲烷和氧氣的傳質(zhì)速率，還影響甲烷氧化菌的活性[47]。垃圾填埋場需將填埋土水解生成溶于水的顆粒，從而易于微生物的吸收而產(chǎn)生甲烷，因而最佳含水率對控制甲烷氧化顯得尤為重要[23]。國內(nèi)外學者為尋找出甲烷氧化最佳含水率進行了諸多嘗試，但因試驗條件不同，所得出的結(jié)果也不盡相同。李軍[48]研究認為，適于垃圾產(chǎn)甲烷的含水率為50%～60%；岳波等[49]指出，甲烷氧化的最佳含水率為25%；而何品晶等[50]研究認為，甲烷氧化的最佳含水率為15%；Bender等[51]認為最佳含水率的不同主要源于土壤中微生物與氣體擴散對土壤水分要求的差異。

2.2.3垃圾溫度

溫度是影響甲烷產(chǎn)氣速率的重要因素之一。產(chǎn)甲烷菌的活躍程度直接影響甲烷的產(chǎn)生[52]，大多數(shù)產(chǎn)甲烷菌是嗜中溫菌，15～45 ℃時可以生長。盡管產(chǎn)甲烷菌適應溫度范圍較寬，但溫度變化抗性較弱，溫度改變極大地影響其產(chǎn)氣能力。嗜中溫菌產(chǎn)氣最適溫度為32～35 ℃，溫度降低10 ℃，產(chǎn)甲烷能力迅速下降。邵立明等[53]在研究季節(jié)性甲烷釋放影響因素中得出，未設置LFG主動收集設施的垃圾填埋場內(nèi)，溫度與甲烷釋放通量顯著正相關。B?rjesson等[52]按照甲烷氧化菌的種群結(jié)構(gòu)差異將其分為Ⅰ型和Ⅱ型甲烷氧化菌，并提出甲烷氧化菌種群結(jié)構(gòu)的不同會使溫度對甲烷氧化速率的影響產(chǎn)生差異：Ⅰ型甲烷氧化菌適合在低溫生長，而Ⅱ型甲烷氧化菌則在較高溫度下有較高活性。Scheutz等[54]提出甲烷氧化的最適溫度為30 ℃。費平安等[55]研究指出，當溫度在5～10 ℃時，甲烷氧化可控性較強。而丁維新等[23]則認為溫度變化對甲烷氧化沒有影響。

2.2.4pH

甲烷的釋放與酸化累積的程度呈顯著正相關。由于有機物的性質(zhì)、垃圾填埋場環(huán)境和降解速率不同，土壤中積累的有機酸種類有區(qū)別，導致生成的C、N等濃度也不同。垃圾填埋場中的產(chǎn)甲烷菌適于中性或微堿性環(huán)境，在pH為6～8條件下均可產(chǎn)生甲烷，pH在7左右時甲烷釋放量最大，pH過高或過低都會抑制產(chǎn)氣。Scheutz等[54]提出pH為6.2～6.8時，由于甲烷氧化菌活性在微酸環(huán)境下的提高，使得甲烷氧化速率提高。大部分垃圾填埋場初始呈酸性，隨著產(chǎn)酸階段的完成，產(chǎn)甲烷階段的pH保持在7～8。

3結(jié)論

隨著我國經(jīng)濟、人口的增長，廢物輸入量日益增多，垃圾填埋場釋放的甲烷占溫室氣體排放的比重將越來越大。我國垃圾填埋場缺乏甲烷回收利用設施，亟需有效的甲烷抑制技術。通過綜合控制垃圾組分、含水率、溫度和pH等影響甲烷釋放的因素，利用準好氧填埋、LFG回收利用等經(jīng)濟可行的減排策略，加強甲烷排放和利用的管理，進一步從技術和管理方面開發(fā)適合我國國情的減排體系是目前仍需研究的問題。

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中圖分類號:X705

文章編號:1674-991X(2016)02-0163-07

doi:10.3969j.issn.1674-991X.2016.02.024

作者簡介:聶發(fā)輝(1977—)，男，副教授，博士，主要從事固體廢物污染控制，wyynfh@yahoo.com.cn*責任作者:張后虎(1979—)，男，副研究員，博士，主要從事固體廢物處理與處置，zhanghouhu2008@163.com

基金項目:國家自然科學基金項目(41375161)；中國科學院戰(zhàn)略先導專項課題(XDA05020602)

收稿日期:2015-08-27