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    Monte Carlo 方法在聚合物共混體系界面性質(zhì)計(jì)算機(jī)模擬中的應(yīng)用

    2016-03-13 04:14:44楊浩楊陟卓
    工程塑料應(yīng)用 2016年12期
    關(guān)鍵詞:鏈段段長(zhǎng)度共聚物

    楊浩,楊陟卓

    (1.榆林職業(yè)技術(shù)學(xué)院,陜西榆林 719000; 2.山西大學(xué)計(jì)算機(jī)信息與技術(shù)學(xué)院,太原 030006)

    Monte Carlo 方法在聚合物共混體系界面性質(zhì)計(jì)算機(jī)模擬中的應(yīng)用

    楊浩1,楊陟卓2

    (1.榆林職業(yè)技術(shù)學(xué)院,陜西榆林 719000; 2.山西大學(xué)計(jì)算機(jī)信息與技術(shù)學(xué)院,太原 030006)

    主要綜述了Monte Carlo方法在均聚物共混界面性質(zhì)、嵌段共聚物與其它聚合物共混界面性質(zhì)、接枝共聚物與其它聚合物共混界面性質(zhì)計(jì)算機(jī)模擬中的應(yīng)用研究進(jìn)展。增容劑與共混組分之間的相互作用在很大程度上影響著共混材料的相容性,合適的界面性質(zhì)有助于共混材料應(yīng)用性能,利用Mente Carlo方法對(duì)共混體系中的界面性質(zhì)進(jìn)行研究,可以大大簡(jiǎn)化研究過(guò)程,探尋最佳共混條件。

    聚合物共混;界面性質(zhì);二元共混;三元共混;Mente Carlo方法

    聚合物材料在日常生產(chǎn)和生活中應(yīng)用廣泛,但是往往單一組分的聚合物難以滿(mǎn)足特殊領(lǐng)域的多功能化需求。制備多功能化聚合物的方法主要有化學(xué)方法和物理方法,其中化學(xué)方法主要包括共聚單體功能化、中間體功能化和后功能化,所制備的聚合物材料均一性良好,但操作工藝復(fù)雜[1–6];物理法主要是指共混法,其操作簡(jiǎn)單,但是制約共混材料性能的一個(gè)重要性質(zhì)便是共混組分的相容性[7–10]。

    一直以來(lái),對(duì)共混物各組分的相容性以及共混材料的界面性質(zhì)研究都是研究學(xué)者關(guān)注的重點(diǎn),通過(guò)對(duì)界面性質(zhì)的研究可以進(jìn)一步指導(dǎo)共混材料的制備,從而篩選出較為合適的共混組分、各組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)、共混方法、共混條件以及添加劑和增容劑的類(lèi)型、用量等[11–14]。

    單純依靠物理方法對(duì)共混的界面性質(zhì)進(jìn)行研究是一項(xiàng)工作量繁重且復(fù)雜的研究過(guò)程,若采用計(jì)算機(jī)模擬則可以簡(jiǎn)單直接地對(duì)多種材料的共混過(guò)程和共混界面性質(zhì)進(jìn)行系統(tǒng)的研究,從而大大減小科研工作者的工作量。Monte Carlo方法是一種較為常見(jiàn)的計(jì)算機(jī)模擬方法,通常用于聚合過(guò)程、聚合物制備、聚合物性能以及共混體系的研究[15–20]。筆者主要綜述了Monte Carlo方法在不同共混體系中的共混界面性質(zhì)應(yīng)用的研究進(jìn)展。

    1 均聚物共混的界面性質(zhì)模擬

    共混物的性質(zhì)通常與單一組分的聚合物具有明顯不同的性能,但是兩種聚合物共混后其界面性質(zhì)則對(duì)其性能具有較大的影響。雖然當(dāng)今可以利用顯微技術(shù)和熱分析技術(shù)等對(duì)其界面性質(zhì)進(jìn)行研究,但是利用計(jì)算機(jī)模擬則可以大大簡(jiǎn)化研究過(guò)程,并且對(duì)實(shí)際研究起到指導(dǎo)作用。

    兩種物質(zhì)的相容性是決定共混物性能的一個(gè)重要因素,S. Y. Oh等[21]分別建立了聚苯乙烯/聚(5–乙?;C2,6–二甲基–1,4–二苯醚)、聚苯乙烯/聚乙烯基甲酯、聚丙烯醇/聚乙烯二醇單甲酯的共混體系,采用Monte Carlo方法模擬結(jié)果表明,共混物中兩種組分的鏈段長(zhǎng)度對(duì)其相容性影響不大,并且共混物中存在較寬的兩相區(qū)域,且模擬結(jié)果與實(shí)際實(shí)驗(yàn)結(jié)果較為符合。A. K. Dasmahapatra[22]建立了兩種結(jié)晶聚合物A和B的共混模型,并研究了共混物的相分離及各組分的結(jié)晶行為,模擬共混過(guò)程為A和B在高溫熔融下混合均勻,然后冷卻結(jié)晶制備共混材料。模擬結(jié)果表明,具有較高熔點(diǎn)組分的結(jié)晶度更高,混合均一的熔體在冷卻過(guò)程中的相分離發(fā)生在結(jié)晶之前,并且在相分離過(guò)程中聚合物A和聚合物B分別形成各自為主要成分的相。隨著分離強(qiáng)度的增大,A和B之間相互干擾程度逐漸增加,導(dǎo)致各自獨(dú)立的相區(qū)尺寸相應(yīng)減小,共混界面剛性程度增大。另外,相分離后發(fā)生的結(jié)晶行為使得共混體系中產(chǎn)生較小的晶粒。上述對(duì)二元共混體系的模擬研究大都基于A(yíng)/B配比為50/50體系。R. Malik等[23–24]利用Monte Carlo法對(duì)A/B=80/20的共混體系進(jìn)行了研究,并模擬了質(zhì)量分?jǐn)?shù)5%的類(lèi)蛋白共聚物C-plt-D對(duì)該共混體系相分離的影響。其中類(lèi)蛋白共聚物中C組分與聚合物A之間存在相互作用,D組分與聚合物B之間存在相互作用。模擬結(jié)果表明,通過(guò)對(duì)類(lèi)蛋白共聚物在共混物相中的擴(kuò)散程度、鏈段延伸比、共混界面的鏈段結(jié)構(gòu)、初始結(jié)構(gòu)因子、時(shí)間集成結(jié)構(gòu)因子以及動(dòng)態(tài)尺寸指數(shù)的模擬發(fā)現(xiàn),類(lèi)蛋白共聚物的組分可以有效降低共混物中聚合物A和聚合物B的相分離現(xiàn)象。當(dāng)C組分的物質(zhì)的量分?jǐn)?shù)為0.3~0.5之間時(shí),類(lèi)蛋白物質(zhì)對(duì)該共混體系的增容效果最明顯。類(lèi)蛋白共聚物的鏈段長(zhǎng)度對(duì)該共混體系的相分離過(guò)程也產(chǎn)生一定的影響,具有較長(zhǎng)鏈段的類(lèi)蛋白共聚物與共混物存在較強(qiáng)的相互作用,相反則存在較小的相互作用。而相分離與類(lèi)蛋白物質(zhì)和共混組分之間相互作用能壘、類(lèi)蛋白共聚物鏈長(zhǎng)都密切相關(guān),且相分離過(guò)程具有一定的時(shí)間依賴(lài)性。

    通常情況下,科研工作者會(huì)選定一類(lèi)聚合物共混物的模型進(jìn)行模擬研究,但是也有少數(shù)科研工作者對(duì)特定的聚合物共混物進(jìn)行模擬研究,這樣的模擬數(shù)據(jù)則更具有專(zhuān)一性和特定性,在相應(yīng)的共混物界面性質(zhì)研究中具有更為專(zhuān)業(yè)的指導(dǎo)作用。例如,A. Mahjub等[25]利用共混組分的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度的倒數(shù)進(jìn)行建模,利用Mento Carlo方法對(duì)聚對(duì)苯二甲酸乙二酯(PET)/聚萘二甲酸乙二酯(PEN)共混模型進(jìn)行了模擬研究。實(shí)驗(yàn)建立了不同共混條件下的模型,對(duì)PET和PEN共混界面之間的酯交換反應(yīng)進(jìn)行了研究。模擬結(jié)果表明,隨著共混溫度增大,酯交換反應(yīng)更為明顯,從而會(huì)導(dǎo)致PET和PEN的鏈段長(zhǎng)度降低并在共混界面形成二者的嵌段共聚物,這一反應(yīng)可以有效提高共混體系的相容性。另外,聚己內(nèi)酯(PCL)和聚乳酸(PLA)也是較為常見(jiàn)的聚酯,而且二者熱動(dòng)力學(xué)不相容,所以這兩者共混物的界面性質(zhì)則對(duì)共混材料的性質(zhì)至關(guān)重要,Wu Defeng等[26]則利用Mento Carlo方法對(duì)PCL/PLA共混物的界面黏彈性進(jìn)行了較為系統(tǒng)的模擬研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,共混體系的界面性質(zhì)在很大程度上受到界面處共聚物的影響,共聚物的存在可以降低共混界面張力、乳化相分離界面、穩(wěn)定界面并降低界面的形貌松弛和彈性界面松弛現(xiàn)象。在兩組分聚酯共混物的界面會(huì)通過(guò)酯交換反應(yīng)形成共混組分的嵌段共聚物,這種嵌段共聚物的存在有利于改善共混材料界面性質(zhì)和力學(xué)強(qiáng)度,并且三嵌段共聚物的效果要比兩嵌段共聚物更為明顯。

    2 嵌段共聚物與其它聚合物共混的界面性質(zhì)模擬

    嵌段共聚物通常是由兩種和兩種以上的單一重復(fù)單元連續(xù)插入序列所組成的聚合物,而嵌段聚合物本身容易發(fā)生相分離現(xiàn)象。若將嵌段聚合物與其它含有相同結(jié)構(gòu)單元的聚合物進(jìn)行共混,則界面性質(zhì)會(huì)更加復(fù)雜。在高分子物理的研究中,對(duì)這一問(wèn)題的研究比較復(fù)雜,而利用計(jì)算機(jī)手段進(jìn)行模擬則大大簡(jiǎn)化了研究過(guò)程,而Monte Carlo方法則是一種簡(jiǎn)單直接的模擬手段。

    劉冬梅等[27]利用格子Monte Carlo方法進(jìn)行了AB型兩嵌段共聚物與A,B兩種均聚物的三元共混體系的模擬,研究發(fā)現(xiàn),將兩嵌段共聚物的濃度確定為0.05時(shí),在兩嵌段共聚物的鏈段長(zhǎng)度由10增加至20的過(guò)程中,共混界面的厚度出現(xiàn)大幅降低;而當(dāng)其鏈段長(zhǎng)度繼續(xù)增加至60時(shí),共混界面的厚度又出現(xiàn)了輕微的增長(zhǎng);另外,通過(guò)模擬發(fā)現(xiàn),兩嵌段共聚物的分子鏈的鏈段長(zhǎng)度越長(zhǎng),其取向參數(shù)q越高,也就是說(shuō)兩嵌段共聚物的分子鏈段在垂直于共混界面方向上的拉伸程度越高;若將兩嵌段共聚物的鏈段長(zhǎng)度控制在10時(shí),將兩嵌段共聚物的濃度由0.01增大至0.05,則共混界面的厚度相應(yīng)增大,且垂直于共混界面方向上共聚物鏈段的拉伸程度降低。另外,均聚物的鏈段長(zhǎng)度對(duì)該三元共混體系的界面性質(zhì)也存在一定程度上的影響[28]。當(dāng)將兩嵌段共聚物的鏈段長(zhǎng)度控制在20時(shí),隨著均聚物的鏈段長(zhǎng)度由10增加至60,共混界面的厚度逐漸增大,最大增幅出現(xiàn)在均聚物鏈段長(zhǎng)度為20~30之間,而兩嵌段共聚物的分子鏈段在垂直于共混界面方向上的拉伸程度則出現(xiàn)先降低后升高的現(xiàn)象,在均聚物鏈段長(zhǎng)度為40時(shí)q值最低;若增大兩嵌段共聚物的鏈段長(zhǎng)度為60時(shí),共混界面厚度則隨著均聚物的鏈段長(zhǎng)度增大而降低,最大降幅出現(xiàn)在鏈段長(zhǎng)度為10~30和40~60之間,兩嵌段共聚物的分子鏈段在垂直于共混界面方向上的拉伸程度則在均聚物的鏈段長(zhǎng)度大于20以后開(kāi)始逐漸下降。另外,通過(guò)模擬發(fā)現(xiàn),在此三元共混體系的不相容界面中存在有序分布,均聚物A在兩嵌段共聚物的A嵌段處發(fā)生聚集,而均聚物B在兩嵌段共聚物的B嵌段處發(fā)生聚集。D. Q. Pike等[29]也利用Monte Carlo方法對(duì)AB兩嵌段共聚物/聚合物A/聚合物B三元共混體系的界面性質(zhì)進(jìn)行了研究,模擬結(jié)果表明,在共混物中加入均聚物可以有效增大層狀結(jié)構(gòu)之間的距離,并且構(gòu)筑更為完美的鏈段結(jié)構(gòu);增大均聚物的鏈段長(zhǎng)度可以提高均聚物在共混物中的體積分?jǐn)?shù),但是具有較長(zhǎng)鏈段的均聚物不易排入層狀結(jié)構(gòu)之間,相反具有較短鏈段長(zhǎng)度的均聚物在層狀結(jié)構(gòu)之間的分布更為均一。與之前的研究不同的是,D. Q. Pike等對(duì)聚合固定參數(shù)進(jìn)行了準(zhǔn)確調(diào)控,這一參數(shù)與聚合物相對(duì)分子質(zhì)量、強(qiáng)度以及相行為密切相關(guān);另外,他們也對(duì)插入能壘、化學(xué)式和共混能壘進(jìn)行了精確測(cè)量,使得共混物相行為模擬工作更為簡(jiǎn)單和直接。劉冬梅[30]也對(duì)AB多嵌段共聚物/均聚物A/均聚物B三元共混體系進(jìn)行了模擬,其中多嵌段共聚物鏈段長(zhǎng)度的增加同樣會(huì)導(dǎo)致共混界面的厚度相應(yīng)增大,垂直于共混界面方向上共聚物鏈段的拉伸程度降低。甚至取向參數(shù)q出現(xiàn)負(fù)值,即在垂直于共混界面的方向上不發(fā)生拉伸;而多嵌段共聚物的濃度增大則會(huì)導(dǎo)致共混界面厚度增大,而多嵌段共聚物鏈段的取向參數(shù)q也出現(xiàn)了負(fù)值。在包含多嵌段共聚物的三元共混體系中,在共混界面的共聚物鏈段則呈無(wú)序分布,與含兩嵌段共聚物的三元共混體系完全不同。除此之外,Song Jianhui等[31]利用格子Monte Carlo方法模擬了ABA型三嵌段共聚物和AB型兩嵌段共聚物的共混物的形貌、有序–無(wú)序轉(zhuǎn)換以及聚合物鏈段的構(gòu)造。模擬結(jié)果表明,熱動(dòng)力學(xué)穩(wěn)態(tài)下,在共混物薄膜中,其微觀(guān)形貌呈層狀分布,并且這種層狀分布狀態(tài)是由單體A組分的體積分?jǐn)?shù)決定的。此外,研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)增大AB兩嵌段共聚物濃度時(shí),共混物內(nèi)橋聯(lián)鏈段的密度呈線(xiàn)性降低,層狀結(jié)構(gòu)之間的距離逐漸變大,并且有序–無(wú)序相轉(zhuǎn)變溫度也隨之升高。筆者認(rèn)為造成這種現(xiàn)象的原因主要是兩嵌段共聚物具有與三嵌段共聚物完全不同的結(jié)構(gòu);在有序狀態(tài)下,兩嵌段共聚物和三嵌段共聚物的鏈段均延伸至聚合物表面,且鏈段構(gòu)造與共混組分和不相容參數(shù)密切相關(guān)。通過(guò)對(duì)以上模擬結(jié)果的分析可以得知,通過(guò)調(diào)整共混組分可以調(diào)控材料的退火溫度,進(jìn)而設(shè)計(jì)出力學(xué)性能良好的共混材料。在嵌段共聚物的共混物的模擬中,Monte Carlo方法還可以應(yīng)用在光電等性能模擬方面,如Meng Lingyi等[32]利用該方法對(duì)噻吩類(lèi)嵌段共聚物和苝酰亞胺–三聯(lián)噻吩交替共聚物的共混物的微觀(guān)結(jié)構(gòu)和光電性能進(jìn)行了研究,結(jié)果表明,通過(guò)改變共混薄膜形貌,可以將光電轉(zhuǎn)化效率提高至5.5%。另外,Monte Carlo方法還可以對(duì)含有交替共聚物的共混體系進(jìn)行研究,模擬結(jié)果與含有嵌段共聚物的共混體系類(lèi)似[32–33]。

    3 接枝共聚物與其它聚合物共混的界面性質(zhì)模擬

    接枝共聚物與嵌段共聚物不同,通常其主鏈和側(cè)鏈可以具有相同的結(jié)構(gòu)單元,也可以具有完全不同的結(jié)構(gòu)單元,并且主鏈和側(cè)鏈具有完全獨(dú)立的相行為,但又存在一定程度的相互影響。例如,長(zhǎng)鏈支化的聚烯烴,主鏈和側(cè)鏈的結(jié)構(gòu)單元相同,卻分別存在獨(dú)立的結(jié)晶行為,但是主鏈和側(cè)鏈的結(jié)晶又會(huì)彼此影響。將接枝共聚物與均聚物共混后,所制備共混材料的界面性質(zhì)則更為復(fù)雜,如通過(guò)常見(jiàn)方法進(jìn)行研究則較為困難,因此利用Monte Carlo方法對(duì)其進(jìn)行模擬則是一種簡(jiǎn)單高效的研究手段。

    劉冬梅[30]利用格子Monte Carlo方法對(duì)含有接枝聚合物(聚合物A為主鏈,聚合物B為支鏈)的三元共混體系的界面性質(zhì)進(jìn)行了模擬,模擬結(jié)果與嵌段聚合物的共混物相比,具有明顯的不同。當(dāng)接枝聚合物的鏈段長(zhǎng)度為20時(shí),聚合物的截面厚度最大,而當(dāng)其鏈段長(zhǎng)度大于20后,接枝共聚物在共混體系中呈有序分布,聚合物A在主鏈部分發(fā)生聚集,聚合物B在支鏈部分發(fā)生聚集,并且接枝共聚物主鏈在垂直于共混界面方向上不發(fā)生拉伸,而支鏈部分在垂直于共混界面的方向上發(fā)生拉伸;而當(dāng)接枝共聚物的鏈段長(zhǎng)度不變,增大接枝共聚物濃度時(shí),共混界面的厚度逐漸增大,主鏈部分在垂直于共混界面的拉伸程度不變,而支鏈部分的拉伸程度發(fā)生輕微的削弱。Li Wei等[34]利用Monte Carlo方法對(duì)接枝共聚物在共混物中的增容效應(yīng)進(jìn)行了模擬,他們以主鏈為A、側(cè)鏈為B的接枝共聚物為研究對(duì)象,建立了與均聚物A和均聚物B的三元共混模型。通過(guò)模擬發(fā)現(xiàn),接枝共聚物的濃度和接枝點(diǎn)的位置對(duì)其增容效率影響較大。當(dāng)接枝點(diǎn)接近主鏈鏈端或接枝聚合物濃度達(dá)到0.175時(shí),增容效率較高,并且在動(dòng)態(tài)模擬過(guò)程中,尺寸結(jié)構(gòu)因子是最主要的決定因素。Zhu Yutian等[35]也利用Monte Carlo方法對(duì)接枝共聚物的增容效果進(jìn)行了研究。模擬結(jié)果表明,無(wú)論在均聚物A和均聚物B的共混物中引入A-g-B型接枝共聚物,還是引入B-g-A型共聚物,都可以具有較為明顯的增容效果。如果在共混物中均聚物A形成了分散相,則A-g-B型接枝共聚物的增容效果更為明顯。若在共混物中引入A-g-B型共聚物,當(dāng)接枝共聚物支鏈較長(zhǎng)時(shí),接枝共聚物傾向分布在共混界面和不互容的部分,而支鏈較短時(shí)則傾向分布于均聚物A中。若在共混物中引入B-g-A型共聚物,支鏈較短時(shí)則分散于均聚物B中,支鏈較長(zhǎng)時(shí)則在共混界面形成層狀結(jié)構(gòu)。

    4 結(jié)論

    在聚合物共混體系中,共混組分之間的相容性往往決定了共混體系的界面性質(zhì),而界面性質(zhì)則在很大程度上影響共混材料的應(yīng)用性能。常見(jiàn)的兩組分共混體系中主要加入少量增容劑,從而提高共混材料的均一性,常見(jiàn)的增容劑有嵌段共聚物、接枝共聚物、類(lèi)蛋白共聚物等。通過(guò)MonteCarlo方法對(duì)這些共混體系界面性質(zhì)的研究發(fā)現(xiàn),增容劑的鏈段長(zhǎng)度、各組分含量、結(jié)晶性等參數(shù)均會(huì)在很大程度上影響共混體系的界面性質(zhì)。與常規(guī)方法相比,Monte Carlo方法對(duì)共混界面性質(zhì)的研究過(guò)程大大簡(jiǎn)化,并且降低了研究成本和研究周期,并且在類(lèi)似的復(fù)雜物理過(guò)程的研究中應(yīng)用前景較為廣泛。

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    [35]Zhu Yutian,et al. Journal of Applied Polymer Science,2007,105(3):1 591–1 596.

    Application of Monte Carlo Method on Simulation of Interfacial Properties of Polymer Blends

    Yang Hao1, Yang Zhizhuo2
    (1. Yulin Vocational and Technical College, Yulin 719000, China;2. School of Computer & Information Technology, Shanxi University, Taiyuan 030006, China)

    Abstrct:The application of Mente Carlo method on investigation of the interfacial properties of homopolymer blends,blends of block copolymers or graft copolymer and other polymers were introduced. The interaction between the blend components and compatibilizer affects the compatibility of the blend materials greatly,the suitable interfacial properties are promoted to improve the blending materials performance. Mente Carlo method has been employed to study the interface properties of these blends,the research processes were simplified,and did great favor in exploring the best blending conditions.

    polymer blend;interfacial property;binary blend;trinary blend;Mente Carlo method

    TP3-05

    A

    1001-3539(2016)12-0141-04

    10.3969/j.issn.1001-3539.2016.12.027

    聯(lián)系人:楊浩,講師,碩士,主要從事智能教學(xué)、云計(jì)算以及計(jì)算應(yīng)用等

    2016-09-19

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