鉛鋅冶煉廢渣堆場土壤重金屬污染特征研究

鄧新輝，柴立元，楊志輝，袁藝寧

1. 湖南工業(yè)大學(xué)包裝與材料工程學(xué)院，湖南 株洲 412007；2. 中南大學(xué)冶金與環(huán)境學(xué)院，湖南 長沙 411007

鉛鋅冶煉廢渣堆場土壤重金屬污染特征研究

鄧新輝1，柴立元2*，楊志輝2，袁藝寧2

1. 湖南工業(yè)大學(xué)包裝與材料工程學(xué)院，湖南 株洲 412007；2. 中南大學(xué)冶金與環(huán)境學(xué)院，湖南 長沙 411007

在鉛鋅冶煉過程中產(chǎn)生了大量含重金屬的廢渣，這些廢渣未經(jīng)有效處置堆放于空曠地，由于風化、淋洗等作用導(dǎo)致廢渣中重金屬進入廢渣堆場及周邊土壤中。采用野外取樣調(diào)查、室內(nèi)化學(xué)分析及污染評價等方法，研究了湖南某鉛鋅冶煉廠冶煉廢渣堆場及周邊土壤中重金屬的含量和分布規(guī)律。研究結(jié)果表明：廢渣堆場表層土壤中各重金屬的質(zhì)量分數(shù)分別為 Pb 1 889.60 mg·kg-1、Zn 5 682.00 mg·kg-1、Cd 48.40 mg·kg-1和Cu 1 848.60 mg·kg-1，此值已超出國家規(guī)定的二級標準值（GB 15618─1995），其中Pb超出5.40倍，Zn超出18.94倍，Cd 超出80.67倍，Cu超出18.49倍。距渣場10 m遠處表層土壤中Pb、Zn、Cd和Cu的質(zhì)量分數(shù)分別為641.01、1 509.61、38.45和1 240.10 mg·kg-1，10 m遠處表層土壤中Pb、Zn、Cd和Cu相對國家二級標準值的超標倍數(shù)分別為2.14、6.04、128.17和12.40倍。1 000 m遠處表層土壤中Pb、Zn、Cd和Cu的質(zhì)量分數(shù)分別為309.80、685.71、8.81和875.13 mg·kg-1，1 000 m遠處表層土壤中Pb、Zn、Cd和Cu各超標1.03倍、2.74倍、29.33倍和8.75倍。由此可見，廢渣堆場周邊土壤同樣遭受重金屬Pb、Zn、Cd和Cu不同程度的污染?？v向上，廢渣堆場土壤重金屬Pb、Zn、Cd和Cu在表層（0～20 cm）土壤中的質(zhì)量分數(shù)均大于其在表層以下各土層中的質(zhì)量分數(shù)，其中在40～60 cm土層中的質(zhì)量分數(shù)又高于20～40，60～80和80～100 cm等土層，但其分布總體上呈現(xiàn)出隨土層深度增加而減少的規(guī)律；橫向上，廢渣堆場各土壤剖層重金屬Pb、Zn、Cd和Cu的質(zhì)量分數(shù)均高于渣場外10和1 000 m遠處各土層的質(zhì)量分數(shù)，即土壤中重金屬含量隨距污染源距離的增加而逐漸減少。因此，冶煉廢渣的大量堆置已使周圍環(huán)境遭受了重金屬的嚴重污染，相關(guān)部門有必要加強對冶煉廢渣的處置和管理。

冶煉廢渣；重金屬；土壤；污染特征

鉛鋅冶煉過程中產(chǎn)生了大量冶煉廢渣，傳統(tǒng)的冶煉廢渣處理方法主要有填埋、堆置儲存和做建筑材料等（楊新華等，2013），而利用磁選、浮選、濕法浸提和焙燒等技術(shù)回收有色冶煉廢渣中有價金屬主要集中在那些含有較高品位的A1、Co、Cu、Ni、Pb和Zn等金屬和含Au、Ag、In、Nb、Pt和Ta等貴金屬的冶煉廢渣（田鋒等，2006），且這些工藝存在經(jīng)濟效益低、易產(chǎn)生二次污染物等缺點（郭朝暉等，2007）。由于缺乏高效、經(jīng)濟、環(huán)境友好的有價金屬回收技術(shù)，導(dǎo)致大量冶煉廢渣堆置。廢渣的堆置不但占用場地，而且由于廢渣中含有大量Cd、Cr、Cu、Pb 和Zn等重金屬和有毒元素，長期堆置不僅導(dǎo)致大量有價金屬的流失，對土壤、地下水等生態(tài)環(huán)境造成潛在污染和危害（Li， 2010；林文杰，2009）。又由于重金屬在土壤中不為生物所分解，當超過一定限度時便對植物和土壤微生物產(chǎn)生毒害作用，其污染過程不可逆轉(zhuǎn)，危害極大。

本論文擬以湖南某典型鉛鋅冶煉廠冶煉廢渣堆場及周邊區(qū)域土壤為研究對象，采用野外取樣調(diào)查、室內(nèi)化學(xué)分析及評價等方法，研究廢渣堆場及周邊區(qū)域土壤中重金屬的污染特征。

1 材料與方法

1.1 土壤樣品的采集和制備

采集了某典型鉛鋅冶煉廠冶煉廢渣堆下及周邊區(qū)域的土壤，具體采集方法如下：設(shè)置了3塊樣地即渣堆場，渣堆場旁（距老渣場1和100 m）和廠外無污染對照區(qū)（圖 1），距渣場南面 4000 m處為無污染對照區(qū)。共采集土壤剖面樣 12個，其中渣堆場下采集土壤樣品3個：老渣場1號、老渣場2號和老渣場3號；距渣堆場10 m遠采集3個土壤樣，分別標記為距渣場10 m處1號、距渣場10 m處2號和距老渣場10 m處3號；同樣在距渣場1000 m處分別采集1、2、3號土壤樣品；另外取距渣場4000 m處的性質(zhì)相似的3個土壤樣作對照樣，分別為對照樣1、2、3號。采樣深度為100 cm，按0～20，20～40，40～60，60～80，80～100 cm分5個剖面層次，用塑料鏟子從下往上收集土壤剖面樣品，裝入密封塑料袋中，標記備用。

圖1 土樣采集點分布Fig. 1 Sampling sites

1.2 土壤樣品的消解

采取電熱板濕法消解土壤樣品（齊文啟等，2000）：準確稱取0.5 g土壤試樣于50 mL聚四氟乙烯坩堝中，用2 mL水濕潤后加入5 mL硝酸，于通風櫥內(nèi)放置過夜，然后在DB-3不銹鋼恒溫電熱板（上海高致精密儀器有限公司）上低溫加熱，使樣品初步分解，待蒸發(fā)至約剩3 mL左右時，取下稍冷，然后加入5 mL氫氟酸，加蓋后于電熱板上低溫加熱。l h后，開蓋，繼續(xù)加熱除硅，為了達到良好的飛硅效果，應(yīng)經(jīng)常搖動燒杯。加熱至約剩2 mL左右時，加入混合酸（硝酸∶高氯酸=4∶1）10 mL，當加熱至冒濃厚白煙時，加蓋，使黑色有機物分解。待坩堝壁上的黑色有機物消失后，開蓋驅(qū)趕高氯酸白煙并蒸至坩堝內(nèi)容物呈粘稠狀，再加入混合酸（硝酸∶高氯酸=4∶1）5 mL重復(fù)上述消解過程。當白煙再次冒盡且坩堝內(nèi)容物呈粘稠狀時，取下稍冷，用水沖洗坩堝蓋和內(nèi)壁，并加入5 mL硝酸溶液（1+1）溫熱溶解殘渣。然后將溶液轉(zhuǎn)移至100 mL容量瓶中，加入10 mL 5%硝酸鑭溶液，消除共存成分鐵的干擾，冷卻定容至標線搖勻，待測。

1.3 土壤pH值測定方法

采用電位法測土壤的pH值：稱2份通過1 mm篩孔的風干土10 g，分別放入兩個50 mL的燒杯中，一份加25 mL無CO2的蒸餾水，另一份加25 mL 1 mol·L-1KCl溶液，振蕩30 min，靜置30 min后用酸度計（pHS-3B）測定上清液的pH值，結(jié)果見表1。

表1 土壤pH值Table 1 Soil pH value

1.4 土壤重金屬含量的測定和計算

采用IRIS Intrepid II XSP電感耦合等離子體-原子發(fā)射光譜儀（美國Thermo Electron公司）測量并計算消解土壤中重金屬的質(zhì)量分數(shù)，土壤中重金屬的質(zhì)量分數(shù)按式（1）計算：

式中，C為土壤中重金屬的質(zhì)量分數(shù)（mg·kg-1）；C0為用 ICP-OES測得的消解后溶液中重金屬濃度（mg·L-1）；100為消解后定容到 100 mL容量瓶中（mL）；0.5為消解時所用土壤的質(zhì)量（g）。

1.5 土壤重金屬的污染評價

采用單項污染指數(shù)法對廢渣堆場土壤中的重金屬濃度進行評價，具體評價依據(jù)式（2）。

式中，Pi為某污染物單項污染指數(shù)；Ci為某污染物的實測含量；Csi為某污染物的評價標準，單項污染指數(shù)評價分級標準：Pi>3.0表示重污染；3.0

表2 表層（0～20 cm）土壤重金屬質(zhì)量分數(shù)Table 2 Heavy metal mass fraction in surface soil layer

2 結(jié)果與分析

2.1 表層土壤重金屬分布

從表2可看出渣場內(nèi)表層土壤中重金屬的質(zhì)量分數(shù)分別為：Pb 1889.60 mg·kg-1、Zn 5682.00mg·kg-1、Cd 48.40 mg·kg-1和Cu 1848.60 mg·kg-1，10 m遠處表層土壤中Pb、Zn、Cd和Cu的質(zhì)量分數(shù)分別為 641.01、1509.61、38.45和 1240.10 mg·kg-1，1000 m遠處表層土壤中Pb、Zn、Cd和Cu的質(zhì)量分數(shù)分別為309.80、685.71、8.81和875.13 mg·kg-1，由此可見，冶煉廢渣堆場內(nèi)土壤中重金屬濃度較渣場旁各區(qū)域均高。渣場內(nèi)表層土壤中Pb、Zn、Cd和Cu的含量遠遠超出了國家《土壤環(huán)境質(zhì)量標準》（GB 15618─1995）中的二級標準值（表3），其中Pb含量是國家二級標準的5.40倍，Zn含量是國家二級標準的18.94倍，Cd含量是國家二級標準的80.67倍，Cu含量是國家二級標準的18.49倍，以上重金屬中Cd的超標率最高，10 m遠處表層土壤中Pb、Zn、Cd和Cu相對國家二級標準值的倍數(shù)分別為2.14、6.04、128.17和12.40倍，1000 m遠處表層土壤中Pb、Zn、Cd和Cu各超標1.03、2.74、29.33和8.75倍，渣場及周邊表層土壤中的重金屬主要來自冶煉廢渣，由于冶煉廢渣中含有大量的Pb、Zn等重金屬，在淋溶、風化等條件下，廢渣中重金屬進入了土壤（吳攀等，2003），其次，冶煉煙氣的排放導(dǎo)致冶煉廠周圍大氣污染，大氣的沉降以及降雨也是造成廢渣堆場及周邊土壤重金屬污染的另一重要原因（徐玉霞等，2014）。

表3 土壤環(huán)境質(zhì)量標準值Table 3 Standard value of soil environmental quality mg·kg-1

根據(jù)單項污染指數(shù)的公式計算得出：渣場內(nèi)表層土壤中 Pb，Zn，Cd和 Cu的單項污染指數(shù)PPb=5.40，PZn=18.94，PCd=80.67和PCu=18.49，根據(jù)國家二級標準值（表3），此評價結(jié)果表明Pb、Zn、Cd和 Cu均為重度污染的程度。距廢渣堆場10 m遠處表層土壤中Pb、Zn、Cd和Cu的單項污染指數(shù)分別為 PPb=2.14，PZn=6.04，PCd=128.17和PCu=12.40，此評價結(jié)果表明Pb的污染級別為中度污染，Zn、Cd和Cu處于重度污染的程度。距廢渣堆場1000 m遠處表層土壤中Pb、Zn、Cd和Cu的污染指數(shù)PPb=1.03，PZn=2.74，PCd=29.33，PCu=8.75，此結(jié)果表明距廢渣堆場1000 m遠處表層土壤中Pb為輕度污染，Zn為中度污染，Cd和Cu屬于重度污染級別。

2.2 冶煉廢渣堆場土壤重金屬縱向分布規(guī)律

2.2.1 Pb的縱向分布研究

從圖2可知，對照土壤樣品Pb的質(zhì)量分數(shù)為20 mg·kg-1，渣場下0～20 cm土壤中Pb的質(zhì)量分數(shù)為1889.60 mg·kg-1，20～ 40 cm土壤中Pb的質(zhì)量分數(shù)為1584.21 mg·kg-1，40～60 cm土壤中Pb的質(zhì)量分數(shù)為1634.32 mg·kg-1，60～80 cm土壤中Pb的質(zhì)量分數(shù)為1000.60 mg·kg-1，80～100 cm土壤中Pb的質(zhì)量分數(shù)為663.61 mg·kg-1。可計算出0～20 cm土壤中Pb的質(zhì)量分數(shù)是國家二級標準值的5.40倍，20～40 cm為國家二級標準值的6.34倍，40～60 cm為國家二級標準值的5.45倍，60～80 cm為國家二級標準值的3.34倍，80～100 cm為國家二級標準值的2.21倍，說明渣堆場土壤Pb污染非常嚴重。對照土壤樣品 Pb的含量均未超標，且在各縱向剖面上的含量均相等，廢渣堆場各縱向剖面 Pb的含量隨土層深度的增加而減少，即重金屬Pb在土壤中的遷移總趨勢是隨土壤的加深而減少，所以越下層的土壤，其Pb的含量越少，這可能也與Pb在土壤中的遷移性有關(guān)，大部分Pb鹽在土壤中都是難溶性的。在40～60 cm深度處，渣場下土壤Pb的含量略有增加，這可能與土壤本身質(zhì)地及其理化性質(zhì)，如有機質(zhì)含量，陽離子交換量等有關(guān)，但不影響變化的總趨勢（周元祥等，2010；姬艷芳等，2008）。

圖2 鉛的縱向分布Fig. 2 Longitudinal distribution of Pb

2.2.2 Zn的縱向分布研究

渣場重金屬Zn的含量在各剖面上均遠遠超出對照土樣（圖3），對照土樣中各剖面Zn的質(zhì)量分數(shù)均為53.41 mg·kg-1，而廢渣堆場各剖面Zn的質(zhì)量分數(shù)從上到下依次為 5682.00、4842.00、4952.10、3534.10和3000.20 mg·kg-1，因此渣場土壤中Zn的含量從上到下分別是國家二級標準值（表3）的18.94倍、24.21倍、19.81倍、14.14倍和12.00倍。重金屬Zn隨著土壤深度的增加其整體含量呈下降趨勢（劉勇等，2015），只在40～60 cm處略有增加，可能是由于不同深度土壤屬性不同所致（阮心玲等，2006），從整體上來看，重金屬Zn在遷移轉(zhuǎn)化過程中呈現(xiàn)出隨土層深度增加而減少的規(guī)律。

圖3 鋅的縱向分布Fig. 3 Longitudinal distribution of Zn

2.2.3 Cd的縱向分布研究

如圖4所示重金屬Cd在冶煉廢渣堆場的含量遠遠大于對照土樣中 Cd的含量。對照土樣中 Cd含量在0～20和20～40 cm兩個土層超標了，說明株洲市很大范圍內(nèi)，Cd的含量都超過了國家《土壤環(huán)境質(zhì)量標準》中的二級標準值（表 3）。廢渣堆場各采樣點Cd的質(zhì)量分數(shù)如下：0～20 cm土層Cd質(zhì)量分數(shù)為48.40 mg·kg-1，20～40 cm土層Cd質(zhì)量分數(shù)為35.31 mg·kg-1，40～60 cm土層Cd質(zhì)量分數(shù)為37.12 mg·kg-1，60～80 cm土層Cd質(zhì)量分數(shù)為29.54 mg·kg-1，80～100 cm 土層 Cd質(zhì)量分數(shù)為 20.11 mg·kg-1，Cd質(zhì)量分數(shù)在40～60 cm剖面層略有增加。從上到下Cd含量依次為國家二級標準值的80.67，117.70，123.73，98.47和67.03倍?？梢姡珻d含量都嚴重超過其背景值，說明冶煉廢渣堆場及其周圍地區(qū)的土壤已嚴重遭受Cd的污染，此研究結(jié)果與許中堅等（2007）的研究結(jié)果一致，也與其他冶煉廠周邊土壤重金屬遭受Cd的嚴重污染結(jié)果一致（曾玉梅等，2009）。

圖4 鎘的縱向分布Fig. 4 Longitudinal distribution of Cd

2.2.4 Cu的縱向分布研究

圖5表明了Cu在廢渣堆場各土壤層剖面的分布情況，對照土樣中 Cu的質(zhì)量分數(shù)為 32.01 mg·kg-1，未超出國家《土壤環(huán)境質(zhì)量標準》中的二級標準值（表3）。廢渣堆場各剖面Cu質(zhì)量分數(shù)由表及里依次為：1848.60、1342.11、1459.62、950.34和765.41 mg·kg-1，各剖面層Cu含量依次為國家二級標準值的18.49倍，26.84倍，14.60倍，9.50倍和7.65倍。類似的，Cu含量也在40～60 cm剖面層略有回升，但不影響廢渣堆場各剖面Cu含量隨土層深度的增加呈遞減的總趨勢。

圖5 銅的縱向分布Fig. 5 Longitudinal distribution of Cu

重金屬在土壤中的遷移性由重金屬的形態(tài)、土壤物理化學(xué)界面和土壤生物界面等多個因素決定。Pb、Zn、Cu和Cd 4種重金屬在表層（0～20 cm）土壤中的含量均高于表層以下各土壤層的含量，說明這4種重金屬在縱向上遷移較小，是由于重金屬本身的難溶解性決定的，土壤溶液中的重金屬含量較少，大部分重金屬均吸附在土壤膠體表面，即使有重力的作用，重金屬的遷移量還是比較少，此研究結(jié)果與土壤中重金屬具有表聚性的特征相符合（趙永鑫等，2011）63-64。另外，Zn、Pb、Cu和Cd在40～60 cm層處土壤中的含量都會略有增加，這是因為該剖面層土壤對重金屬的吸附能力較強，也可能在該剖面層中生存著嗜好重金屬的微生物，使得重金屬在這一剖面層里相對累積（Pascual et al. 2000；黃啟發(fā)等，1982）。

圖6 重金屬橫向分布圖Fig. 6 Horizontal distribution of heavy metal

2.3 冶煉廢渣堆場土壤重金屬橫向分布規(guī)律

在0～100 cm土壤任一剖面，重金屬Pb、Zn、Cd和Cu的含量在水平分布上都是以廢渣堆場為中心往外擴散其含量逐漸減少（圖6）。從圖6a和b可知，Pb和Zn的含量在渣場與距渣場10 m處間有一個較大的落差，說明距渣場10 m處Pb和Zn的含量遠低于渣場的含量，這是因為廢渣中 Pb和Zn的含量非常高，導(dǎo)致廢渣堆場土壤中 Pb和 Zn的含量高。Cd和Cu的含量在渣場與距渣場10 m處落差較?。▓D6c和d），也就說Cd和Cu在這兩個取樣點的含量相差較少，在80～100 cm剖面層，渣場土壤Cd的含量少于距渣場10 m處的含量，其余各個層面均呈現(xiàn)出渣場的含量略高于距渣場 10 m處的含量。總體來說，廢渣堆場重金屬在水平方向上的擴散遷移隨著遷移距離的增加而減少，此研究結(jié)果與徐玉霞等（2013）的研究結(jié)果相吻合。重金屬在土壤中的遷移受大氣、土壤水分、pH值、陽離子交換量、土壤膠體以及土壤生物等多種條件影響，其中大氣因素對重金屬在水平方向上的遷移影響較大（趙永鑫等，2011）65-66，冶煉廢渣堆場粒度小的廢渣可隨風遷移到別的地方，實現(xiàn)了重金屬在水平方向的遷移。

3 結(jié)論

鉛鋅冶煉廢渣堆場及周邊土壤遭受重金屬的嚴重污染，且重金屬主要集中在表層土壤中；縱向上重金屬Pb、Zn、Cd和Cu的含量呈現(xiàn)隨土層深度的增加而減少的變化趨勢，且隨土壤深度的不斷增加變幅減弱；橫向上隨距污染源水平距離的增加重金屬Pb、Zn、Cd和Cu的含量減少。

我國每年產(chǎn)大量的冶煉廢渣，這些廢渣如不經(jīng)處理直接堆放于空置地，在各種外界條件的作用下廢渣中的重金屬進入周圍土壤和大氣，造成周圍環(huán)境遭受重金屬的污染，嚴重影響了周圍居民的生產(chǎn)和生活。因此，冶煉廢渣必須經(jīng)過一定的處理才能堆置于自然環(huán)境中。

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Study of the Characteristics of Heavy Metal Pollution at Pb/Zn Smelting Slag Site

DENG Xinhui, CHAI Liyuan, YANG Zhihui, YUAN Yining
1. College of Packing and Materials Engineering of Hunan University of Technology, Zhuzhou 412007, China; 2. College of Metallurgy and Environment of Central South University, Changsha 410007, China

A large amount of slags rich in heavy metals had been produced during nonferrous smelting process. These smelting slags were directly piled and no recycling technology was used on them, thus heavy metals entered into the soil under the weathering and leaching of rain. Heavy metal content and distribution at or around Pb/Zn smelting slag site were studied applying sampling investigation, chemical analysis and assessment in the paper. The conclusion shows: The weight of Pb, Zn, Cd and Cu is 1 889.60, 5 682.00, 48.40 and 1 848.60 mg·kg-1individually in the surface soil (0～20 cm) at Pb/Zn smelting slag site, the content is far beyond the national standard (GB 15618—1995), Pb content is 5.40 times of the national standard, Zn、Cd and Cu is 18.94, 80.67 and 18.49 times of the national standard individually. So heavy metals such as Pb, Zn, Cd and Cu are severely polluted the surface soil at Pb/Zn smelting slag site. At the site of 10 m far away from the slag field，the weight of Pb, Zn, Cd and Cu is 641.01, 1 509.61, 38.45 and 1 240.10 mg·kg-1individually, which is 2.14, 6.04, 128.17 and 12.40 times of the national standard. Pb, Zn, Cd and Cu weight is individual 309.80, 685.71, 8.81 and 875.13 mg·kg-1at the site of 1 000 m far away from the slag field, and Pb content is 1.03 times of the national standard, Zn is 2.74 times of the national standard, Cd is 29.33 times of the national standard, Cu is 8.75 times of the national standard. Thus the surface soil around Pb/Zn smelting slag site is also polluted inordinately. In vertical, the content of Pb, Zn, Cd and Cu decreased with the increasing of the soil depth, e.g. Pb, Zn, Cd and Cu content in the surface soil is higher than under the surface soil. In horizon, Pb, Zn, Cd and Cu content at Pb/Zn smelting slag site is higher than both 10 m far away from and 1 000 m far away from Pb/Zn smelting slag site. So with the increasing of the distance from pollution sources, Pb, Zn, Cd and Cu content is decreased. Smelting slags of stacking results in the pollution of environment so that it is necessary to strengthen the management and disposal of smelting slag.

smelting slag; heavy metal; soil; characteristic of pollution

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.09.017

X131.3

A

1674-5906（2015）09-1534-06

鄧新輝，柴立元，楊志輝，袁藝寧. 鉛鋅冶煉廢渣堆場土壤重金屬污染特征研究[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報, 2015, 24(9): 1534-1539.

DENG Xinhui, CHAI Liyuan, YANG Zhihui, YUAN Yining. Study of the Characteristics of Heavy Metal Pollution at Pb/Zn Smelting Slag Site [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(9): 1534-1539.

國家自然科學(xué)基金項目（51474102）；湖南省自然科學(xué)基金項目（2015JJ3059）

鄧新輝（1974年生），女，博士研究生，主要從事重金屬污染土壤研究。*通信作者。柴立元，教授，E-mail: xhdeng2007@126.com

2015-08-03