低溫等離子體促進(jìn)煤層甲烷活化轉(zhuǎn)化

徐 鋒，李 創(chuàng)，朱麗華

（黑龍江科技大學(xué) 安全工程學(xué)院，哈爾濱 150022）

低溫等離子體促進(jìn)煤層甲烷活化轉(zhuǎn)化

徐 鋒，李 創(chuàng)，朱麗華

（黑龍江科技大學(xué) 安全工程學(xué)院，哈爾濱 150022）

為探究低溫等離子體促進(jìn)煤層甲烷活化轉(zhuǎn)化的電源參數(shù)和工藝參數(shù)，以自制實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)對(duì)CH4、O2和N2的混合氣體進(jìn)行介質(zhì)阻擋放電，考察輸入電壓、放電頻率、氣體總流量、氣體組分、放電間隙對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率及主要產(chǎn)物產(chǎn)率的影響。結(jié)果表明：若以CH4轉(zhuǎn)化率和CO產(chǎn)率為評(píng)價(jià)指標(biāo)，輸入電壓90 V、放電頻率7 kHz、氣體總流量65 mL/min較適宜；若以CH3OH和CO2產(chǎn)率為評(píng)價(jià)指標(biāo)，輸入電壓65 V、放電頻率9 kHz、氣體總流量195 mL/min較為適宜；若以CH4轉(zhuǎn)化率及CO、CO2產(chǎn)率為評(píng)價(jià)指標(biāo)，反應(yīng)氣體中CH4體積分?jǐn)?shù)不宜高、而O2與N2的量比不宜低，放電間隙2 mm為宜；若以CH3OH的產(chǎn)率為評(píng)價(jià)指標(biāo)，反應(yīng)氣體中CH4體積分?jǐn)?shù)為40%、O2與N2的量比為0.25，放電間隙1 mm為宜。電源輸入電壓65 V、放電頻率9 kHz、氣體總流量195 mL/min、反應(yīng)氣體中CH4體積分?jǐn)?shù)及O2與N2的量比分別為40%和0.25、放電間隙1 mm時(shí)，CH4轉(zhuǎn)化率及主要產(chǎn)物產(chǎn)率較高。

甲烷；活化；轉(zhuǎn)化；等離子體；介質(zhì)阻擋放電

0　引言

瓦斯（主要成分是甲烷）不僅是煤礦重大災(zāi)害源和大氣污染源，也是一種寶貴的資源［1-2］。加強(qiáng)煤層甲烷回收利用可以在保障煤礦安全生產(chǎn)、減少溫室氣體排放等方面獲得顯著的安全和環(huán)境效益［3］。隨著石化資源的日益短缺，煤層甲烷的化工利用倍受關(guān)注。煤層甲烷的化工利用以甲烷分子的活化為基礎(chǔ)和前提。甲烷堪稱結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定的有機(jī)分子，其活化和轉(zhuǎn)化通常需要極為苛刻的反應(yīng)條件。因此，甲烷的活化和轉(zhuǎn)化一直是科研工作者研究的熱點(diǎn)和難點(diǎn)。

低溫等離子體技術(shù)可突破熱力學(xué)平衡限制，實(shí)現(xiàn)甲烷溫和條件下的“非平衡”直接轉(zhuǎn)化。低溫等離子體可以通過(guò)電暈放電、輝光放電、介質(zhì)阻擋放電、射頻放電及微波放電等多種方式產(chǎn)生［4-5］。由于介質(zhì)阻擋放電可在常壓下完成，且反應(yīng)器結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，因此，被研究者們廣泛采用。Wang Qi和白敏冬等［6-7］利用介質(zhì)阻擋反應(yīng)器對(duì)CH4制合成氣的反應(yīng)進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)采用低溫等離子體方法可獲得較高的CO和H2選擇性。同時(shí)指出，向反應(yīng)體系中添加CO2或N2可明顯提高CH4的轉(zhuǎn)化率。Gesser H D等［8］利用串聯(lián)介質(zhì)阻擋反應(yīng)器以CH4、CO2、N2混合氣體為反應(yīng)物制合成氣，得到CH4轉(zhuǎn)化率45.12%，H2、CO產(chǎn)率分別為22.30%和17.02%的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。Spiess F J等［9］指出電極的材質(zhì)對(duì)CH4轉(zhuǎn)化有較大影響。Yu Wang等［10］在常壓、100℃條件下，研究CH4和CH3OCH3的等離子體反應(yīng)，結(jié)果表明，CH3OCH3可有效促進(jìn)CH4的轉(zhuǎn)化。王皓等［11］利用介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器進(jìn)行CH4部分氧化重整制氫實(shí)驗(yàn)，探討放電參數(shù)和放電區(qū)域的填充物對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率及產(chǎn)氫效果的影響。在此基礎(chǔ)上，筆者利用介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器對(duì)低溫等離子體促進(jìn)煤層甲烷活化轉(zhuǎn)化進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究，以期為煤層甲烷的回收利用提供借鑒。

1　實(shí)　驗(yàn)

1.1實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)為自制的等離子體活化煤層甲烷實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，主要由配氣系統(tǒng)、反應(yīng)系統(tǒng)、產(chǎn)物收集系統(tǒng)及數(shù)據(jù)采集與分析系統(tǒng)組成，如圖1所示。配氣系統(tǒng)主要包括高壓鋼瓶、壓力調(diào)節(jié)器、質(zhì)量流量控制器（D07-19B）和氣體混合器。反應(yīng)系統(tǒng)由高壓交流電源（CTP-2000 K）、接觸式調(diào)壓器、同軸式介質(zhì)阻擋反應(yīng)器、溫控電爐組成，其中，同軸式介質(zhì)阻擋反應(yīng)器以剛玉管為介質(zhì)（內(nèi)徑20 mm、外徑25 mm、長(zhǎng)615 mm），管內(nèi)的高壓電極為不銹鋼螺紋棒，管外低壓電極為不銹鋼網(wǎng)。產(chǎn)物收集系統(tǒng)主要由采樣管和氣囊構(gòu)成。數(shù)據(jù)采集與分析系統(tǒng)主要由數(shù)字示波器（DS1102E）、氣相色譜儀（FULI9790、FULI9790Ⅱ）等組成。

圖1　實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意Fig.1 Schematic diagram of experimental system

1.2實(shí)驗(yàn)及分析測(cè)試方法

CH4、O2、N2經(jīng)質(zhì)量流量控制器精確控制流量和配比，充分混合后引入同軸式介質(zhì)阻擋反應(yīng)器進(jìn)行等離子體反應(yīng)。反應(yīng)后尾氣中的CH3OH經(jīng)蒸餾水冷凝吸收后，用GC9790型氣相色譜儀進(jìn)行檢測(cè)，填充柱為GDX-102型，F(xiàn)ID檢測(cè)器，外標(biāo)法計(jì)算；不凝氣經(jīng)干燥、氣囊收集后，用GC9790Ⅱ型氣相色譜儀檢測(cè)，填充柱為TDX-01型，F(xiàn)ID檢測(cè)器，外標(biāo)法計(jì)算。

2　結(jié)果與分析

2.1輸入電壓的影響

以CH4、O2、N2體積分?jǐn)?shù)分別為40%、12%、48%的混合氣體為反應(yīng)物，在放電頻率7.5 kHz、放電間隙1 mm、實(shí)驗(yàn)溫度150℃、混合氣體總流量195 mL/ min的條件下，對(duì)混合氣體進(jìn)行介質(zhì)阻擋放電。經(jīng)色譜分析，產(chǎn)物中主要有CH3OH、CO和CO2。圖2為介質(zhì)阻擋放電過(guò)程中輸入電壓U對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率α及主要產(chǎn)物產(chǎn)率η的作用規(guī)律。由圖2可見，隨著輸入電壓的增大，CH4轉(zhuǎn)化率明顯增加，當(dāng)輸入電壓從50 V變到90 V時(shí)，CH4轉(zhuǎn)化率從6.36%快速增至44.70%，說(shuō)明加大輸入電壓利于甲烷活化；CO產(chǎn)率與輸入電壓之間也表現(xiàn)出正相關(guān)關(guān)系，但當(dāng)輸入電壓超過(guò)65 V后，CO產(chǎn)率增加趨勢(shì)明顯放緩；CH3OH和CO2的產(chǎn)率隨著輸入電壓的增大先增加后降低，在輸入電壓為65 V時(shí)取得最大值。在其他條件保持不變的情況下，增大輸入電壓，相當(dāng)于增加了系統(tǒng)的輸入能量，在反應(yīng)系統(tǒng)中可產(chǎn)生更多的高能活性粒子，活化CH4的能力增強(qiáng)。因此，CH4的轉(zhuǎn)化率隨著輸入電壓的增大而增加。當(dāng)輸入電壓超過(guò)65 V，CO產(chǎn)率增加趨勢(shì)放緩及CH3OH和CO2的產(chǎn)率降低，可能是由于系統(tǒng)能量達(dá)到一定值后，部分活化的CH4轉(zhuǎn)化為C2H4、C2H2等其他烴類化合物所致。

圖2　輸入電壓對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率、主要產(chǎn)物產(chǎn)率的影響Fig.2 Effect of input voltage on conversion of CH4andyields of CO，CO2and CH3OH

2.2放電頻率的影響

在輸入電壓65 V、放電間隙1 mm、實(shí)驗(yàn)溫度150℃、氣體總流量195 mL/min的條件下，對(duì)CH4、O2、N2體積分?jǐn)?shù)分別為40%、12%和48%的混合氣體進(jìn)行介質(zhì)阻擋放電，考察了放電頻率對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率及主要產(chǎn)物產(chǎn)率的影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3所示。圖3顯示，在實(shí)驗(yàn)考察的放電頻率范圍內(nèi)，CH4轉(zhuǎn)化率和CO產(chǎn)率隨著放電頻率的增大而降低；CH3OH產(chǎn)率隨著放電頻率的增大先增加后降低；當(dāng)放電頻率小于9 kHz時(shí)，CO2產(chǎn)率基本保持不變，當(dāng)放電頻率大于9 kHz時(shí)，CO2產(chǎn)率降低。

介質(zhì)阻擋放電過(guò)程中，反應(yīng)體系中高能活性粒子的密度正比于放電功率，而放電功率與放電頻率有密切的關(guān)系。當(dāng)放電頻率與放電電極的固有諧振頻率相匹配時(shí)，放電功率最大，放電頻率越偏離放電電極的固有諧振頻率，放電功率越?。?2］。采用QV Lissajous圖形法［13］對(duì)放電功率進(jìn)行計(jì)算。結(jié)果表明，當(dāng)放電頻率從7 kHz增大至12 kHz時(shí)，放電功率從108 W迅速降至9 W，這說(shuō)明實(shí)驗(yàn)所用放電電極的固有頻率小于或等于7 kHz。由于實(shí)驗(yàn)所用高壓交流電源的放電頻率最小可調(diào)至7 kHz，所以將7 kHz作為放電頻率考察的起點(diǎn)。在實(shí)驗(yàn)考察放電頻率為7～12 kHz時(shí)，放電頻率越大越偏離所用放電電極的固有諧振頻率，放電功率越小，反應(yīng)體系中高能活性粒子的密度越小，活化CH4的能力越弱。因此，隨著放電頻率的增大，CH4轉(zhuǎn)化率和CO產(chǎn)率反而降低。CH3OH是CH4活化轉(zhuǎn)化的活性中間產(chǎn)物，當(dāng)放電頻率從7 kHz增大至9 kHz時(shí)，雖然因相應(yīng)的放電功率減小而導(dǎo)致CH4轉(zhuǎn)化率有所降低，但CH3OH的過(guò)氧化反應(yīng)也隨之減弱；當(dāng)放電頻率大于9 kHz時(shí)，因反應(yīng)體系中高能活性粒子的密度大幅減小，而導(dǎo)致CH3OH產(chǎn)率降低。CO和CH3OH產(chǎn)率的綜合變化，致使CO2產(chǎn)率表現(xiàn)出先不變后降低的趨勢(shì)。

圖3　放電頻率對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率、主要產(chǎn)物產(chǎn)率的影響Fig.3 Effect of discharge frequency on conversion of CH4and yields of CO，CO2and CH3OH

2.3氣體總流量的影響

以 CH4、O2、N2體積分?jǐn)?shù)分別為40%、12%和48%的混合氣體為反應(yīng)氣體，在輸入電壓65 V、放電頻率9 kHz、放電間隙1 mm、實(shí)驗(yàn)溫度150℃的條件下，考察了氣體總流量對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率及主要產(chǎn)物產(chǎn)率的影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖4所示。由圖4可見，氣體總流量qV對(duì)CO2產(chǎn)率的影響不明顯，但對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率及CO和CH3OH的產(chǎn)率影響較顯著。隨著氣體總流量的增加，CH4轉(zhuǎn)化率及CO產(chǎn)率降低，而CH3OH的產(chǎn)率逐漸升高。這主要是因?yàn)?，氣體總流量增加，相當(dāng)于減少了氣體在放電區(qū)域的停留時(shí)間，反應(yīng)氣體與高能活性粒子撞擊的機(jī)會(huì)減少，CH4被活化解離的幾率降低。當(dāng)氣體總流量從65 mL/min增加到195 mL/min時(shí)，CH4轉(zhuǎn)化率由48.35%減小至18.49%，而CH3OH選擇性卻從1.4%增加至12.3%。在CH4轉(zhuǎn)化率及CH3OH選擇性的綜合作用下，CH3OH的產(chǎn)率逐漸升高。在CH4轉(zhuǎn)化率降低的情況下，CH3OH選擇性卻逐漸升高，說(shuō)明增加氣體總流量可以防止化學(xué)活性較高的中間產(chǎn)物CH3OH被進(jìn)一步解離。

圖4　總流量對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率、主要產(chǎn)物產(chǎn)率的影響Fig.4 Effect of feed flow rate of gas on conversion of CH4and yields of CO，CO2and CH3OH

2.4氣體組分的影響

在輸入電壓65 V、放電頻率9 kHz、放電間隙1 mm、實(shí)驗(yàn)溫度150℃、氣體總流量195 mL/min的條件下，考察CH4、O2、N2混合氣體中CH4的體積分?jǐn)?shù)對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率及主要產(chǎn)物產(chǎn)率的影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖5所示。由圖5可見，混合氣體中CH4的體積分?jǐn)?shù)是該反應(yīng)的重要影響因素。CH4轉(zhuǎn)化率及CO、CO2產(chǎn)率均隨著反應(yīng)氣體中CH4的體積分?jǐn)?shù)的升高快速降低。這是因?yàn)?，反?yīng)過(guò)程中O2和N2的量比值保持0.25不變，升高CH4體積分?jǐn)?shù)，勢(shì)必會(huì)降低體系中O2的量，致使體系中沒(méi)有足夠的O2與CH4充分反應(yīng)，因而CH4轉(zhuǎn)化率及CO、CO2產(chǎn)率均降低。從圖5還可明顯看出，當(dāng)混合氣中CH4的體積分?jǐn)?shù)為40%時(shí)，CH3OH的產(chǎn)率取得最大值。這是由于體系中CH4量過(guò)低時(shí)，O2的量相對(duì)過(guò)剩，容易發(fā)生過(guò)氧化反應(yīng)，致使CH3OH的產(chǎn)率不高；當(dāng)體系中CH4量過(guò)高時(shí)，O2的量相對(duì)匱乏，反應(yīng)不充分，CH3OH的產(chǎn)率仍然保持在較低的水平。

圖5　CH4體積分?jǐn)?shù)對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率、主要產(chǎn)物產(chǎn)率的影響Fig.5 Effect of volume fraction of CH4on conversion of CH4and yields of CO，CO2and CH3OH

圖6　O2與N2的量比值對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率、主要產(chǎn)物產(chǎn)率的影響Fig.6 Effect of O2/N2molar ratio on conversion of CH4and yields of CO，CO2and CH3OH

2.5放電間隙的影響

以CH4的體積分?jǐn)?shù)為40%的CH4和空氣混合物為反應(yīng)氣體，在輸入電壓65 V、放電頻率9 kHz、實(shí)驗(yàn)溫度150℃、氣體總流量195 mL/min的條件下，考察了放電間隙lg對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率及主要產(chǎn)物產(chǎn)率的影響。由圖7可見，當(dāng)放電間隙從1 mm增至3 mm時(shí)，CH4轉(zhuǎn)化率及CO、CO2的產(chǎn)率先增大后降低，而CH3OH產(chǎn)率則逐漸降低。這一實(shí)驗(yàn)結(jié)果揭示，較小的放電間隙利于CH3OH的生成，而放電間隙過(guò)小或過(guò)大都不利于CH4轉(zhuǎn)化及CO、CO2生成。

因氣體總流量保持不變，增大放電間隙相當(dāng)于延長(zhǎng)了氣體停留時(shí)間，利于CH4轉(zhuǎn)化。而實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，CH4轉(zhuǎn)化率及CO、CO2產(chǎn)率與放電間隙之間不存在簡(jiǎn)單的遞增或遞減關(guān)系，這是由于改變放電間隙也會(huì)使放電間隙電場(chǎng)強(qiáng)度發(fā)生變化。對(duì)于介質(zhì)阻擋放電反應(yīng)器而言，放電間隙電場(chǎng)強(qiáng)度由式（1）計(jì)算［14］：

式中：E——電場(chǎng)強(qiáng)度，kV/mm；

U——輸入電壓，kV；

εg、εd——放電氣體和介質(zhì)的相對(duì)介電常數(shù)，無(wú)量綱；

ld、lg——放電介質(zhì)的厚度和放電間隙，mm。

從式（1）可看出，在保持輸入電壓不變的情況下，放電間隙從1 mm增加到3 mm時(shí)，電場(chǎng)強(qiáng)度減小，賦予反應(yīng)氣體的能量降低，不利于甲烷的活化轉(zhuǎn)化。在停留時(shí)間和電場(chǎng)強(qiáng)度兩個(gè)因素的綜合作用下，CH4轉(zhuǎn)化率及CO、CO2產(chǎn)率在放電間隙2 mm時(shí)達(dá)最佳。CH3OH產(chǎn)率隨著放電間隙增大單調(diào)遞減有兩方面的原因。其一，放電間隙增大，氣體停留時(shí)間延長(zhǎng)，CH3OH發(fā)生過(guò)氧化的可能性加大；其二，放電間隙增大，電場(chǎng)強(qiáng)度減小，活化CH4的能力減弱，主要產(chǎn)物產(chǎn)率隨之降低。在放電頻率一定的情況下，改變電極的放電間隙，電極的固有頻率和放電功率也隨之發(fā)生變化，但固有頻率和放電功率改變都源于放電間隙的改變，因此，研究中未考慮三者的交互作用。

圖7　放電間隙對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率、主要產(chǎn)物產(chǎn)率的影響Fig.7 Effect of discharge gap distance on conversion of CH4and yields of CO，CO2and CH3OH

3　結(jié)論

（1）CH4轉(zhuǎn)化率和CO產(chǎn)率隨著輸入電壓的增大而增大，而CH3OH和CO2的產(chǎn)率隨著輸入電壓的增大先增加后降低，當(dāng)輸入電壓為 65 V時(shí)，CH3OH和CO2的產(chǎn)率取得最大值。

（2）CH4轉(zhuǎn)化率和CO產(chǎn)率隨著放電頻率的增大而降低，而CH3OH產(chǎn)率隨著放電頻率的增大先增加后降低。當(dāng)放電頻率小于9 kHz時(shí)，CO2產(chǎn)率基本保持不變；當(dāng)放電頻率大于9 kHz時(shí)，CO2產(chǎn)率降低。

（3）氣體總流量對(duì)CO2產(chǎn)率的影響不明顯，但對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率及CO和CH3OH的產(chǎn)率影響較顯著。隨著氣體總流量的增加，CH4轉(zhuǎn)化率及CO產(chǎn)率降低，而CH3OH的產(chǎn)率逐漸升高。

（4）CH4轉(zhuǎn)化率及CO、CO2產(chǎn)率均隨著反應(yīng)氣體中CH4體積分?jǐn)?shù)的升高快速降低。當(dāng)混合氣體中CH4的體積分?jǐn)?shù)為40%時(shí)，CH3OH的產(chǎn)率取得最大值。

（5）當(dāng)反應(yīng)氣體中O2與N2的量比值升高時(shí)，CH4轉(zhuǎn)化率及CO、CO2產(chǎn)率總體保持增大的趨勢(shì)，而CH3OH產(chǎn)率的變化趨勢(shì)則是先升高后降低，在O2與N2的量比為0.25時(shí)取得最大值。

（6）較小的放電間隙利于CH3OH的生成，而放電間隙過(guò)小或過(guò)大都不利于CH4轉(zhuǎn)化及CO、CO2的生成。

［1］謝和平，周宏偉，薛東杰，等.我國(guó)煤與瓦斯共采：理論、技術(shù)與工程［J］.煤炭學(xué)報(bào)，2014，39（8）：1391-1397.

［2］董春游，張斌斌.云模型和D－S理論的煤與瓦斯共采綜合評(píng)價(jià)［J］.黑龍江科技大學(xué)學(xué)報(bào)，2015，25（4）：450-456.

［3］朱紅威，邵菊芳，陶秀祥.煤礦甲烷生物轉(zhuǎn)化生產(chǎn)高附加值產(chǎn)物的研究［J］.潔凈煤技術(shù)，2013，19（2）：47-54.

［4］BOGAERTS A，NEYTS E，GIJBELS R，et al.Gas discharge plasmas and their applications［J］.Spectrochimica Acta Part B，2002，57（4）:609-658.

［5］陳琳.低溫等離子體催化氧化甲烷合成甲醇的應(yīng)用基礎(chǔ)研究［D］.杭州：浙江大學(xué)，2010.

［6］WANG QI，YANG BIMHANG，JIN YONG，et al.Investigation of dry reforming of methane in a dielectric barrier discharge reactor［J］.Plasma Chemistry and Plasma Processing，2009，29（3）:217-228.

［7］白敏冬，朱曉峰，白敏菂，等.大氣壓DBD甲烷二氧化碳轉(zhuǎn)化方法研究［J］.北京理工大學(xué)學(xué)報(bào)，2005，25（S1）:217-221.

［8］GESSER H D，HUNTER N R，PROBAWONO D.The CO2reforming of natural gas in a silent discharge reactor［J］.Plasma Chemistry and Plasma Processing，1998，18（2）:241-245.

［9］SPIESS F J，SUIB S L，IRIE K，et al.Metal effect and flow rate effect in the hydrogen production from methane［J］.Catalysis Today，2004，89（1/2）:35-45.

［10］WANG Y，LIU C J，ZHANG Y P.Plasma methane conversion in the presence of dimethyl ether using dielectric-barrierdischarge［J］.Energy&Fuels，2005，19（3）:877-881.

［11］王皓，宋凌珺，李興虎，等.介質(zhì)阻擋放電等離子體甲烷部分氧化重整制氫［J］.物理化學(xué)學(xué)報(bào)，2015，31（7）：1406-1412.

［12］葉振鑫，劉海濤，陳志剛，等.介質(zhì)阻擋放電功率相關(guān)因素分析［J］.機(jī)電技術(shù)，2011，34（1）:41-43.

［13］劉鐘陽(yáng)，吳彥，王寧會(huì)．DBD等離子體反應(yīng)器放電功率測(cè)量的研究［J］．儀器儀表學(xué)報(bào)，2001，22（3）：78-83．

［14］徐學(xué)基，諸定昌.氣體放電物理［M］.上海:復(fù)旦大學(xué)出版社，1996.

（編緝王冬）

Study on activation and conversion of methane using non-thermal plasma

XU Feng，LI Chuang，ZHU Lihua
（School of Safety Engineering，Heilongjiang University of Science&Technology，Harbin 150022，China）

This paper is dev oted to investigating power parameters and process parameters of non-thermal plasma promoting coalbed methane activation.The investigation is realized by the dielectric barrier discharge of gas mixture of CH4，O2and N2in a self-made experimental system；the exploration of the effect of input voltage，discharge frequency，total flow rate，gas composition，discharge gap distance on CH4conversion and yield of other main products.The experiment results show that taking CH4conversion and yield of CO as an evaluation index justifies the application of input voltage of 90 V，discharge frequency of 7 kHz and total flow rate of 65 mL/min；choosing yield of CH3OH and CO2as an evaluation index involves input voltage of 65 V，discharge frequency of 9 kHz and total flow rate of 195 mL/min；choosing CH4conversion and yield of CO，CO2as an evaluation index means the application of neither a high volume fraction of CH4in reactive gas nor a low molar ratio of O2to N2and of discharge gap distance of 2 mm；taking yield of CH3OH as an evaluation index dictates the prescribed reaction conditions:volume fraction of CH440%，molar ratio of O2to N20.25，and discharge gap distance 1 mm. The comprehensive comparison shows that a higher CH4conversion and yield of other main products come from the proposed reaction conditions:input voltage 90 V，discharge frequency 9 kHz，total flow rate 195 mL/min，volume fraction of CH440%，molar ratio of O2to N20.25，and discharge gap distance 1 mm.

methane；activation；conversion；plasma；dielectric barrier discharge

10.3969/j.issn.2095-7262.2015.06.005

TD712

2095-7262（2015）06-0597-05

A

2015-09-23

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（51504087，51374098）；黑龍江省教育廳科學(xué)技術(shù)研究項(xiàng)目（12543056）

徐鋒（1979-），男，黑龍江省巴彥人，副教授，博士，研究方向：瓦斯防治及利用，E-mail:xufeng79_79@163.com。