進水C/N對富集聚磷菌的SNDPR系統(tǒng)脫氮除磷的影響

戴 嫻,王曉霞,彭永臻,王淑瑩 （北京工業(yè)大學北京市水質(zhì)科學與水環(huán)境重點實驗室,北京 100124）

進水C/N對富集聚磷菌的SNDPR系統(tǒng)脫氮除磷的影響

戴 嫻,王曉霞,彭永臻*,王淑瑩 （北京工業(yè)大學北京市水質(zhì)科學與水環(huán)境重點實驗室,北京 100124）

為了解富集聚磷菌（PAOs）的同步硝化反硝化除磷（SNDPR）系統(tǒng)的脫氮除磷特性,采用延時厭氧（180min）/低氧（溶解氧 0.5～1.0mg/L）運行的SBR反應器,以實際生活污水為處理對象, 通過投加固態(tài)乙酸鈉調(diào)節(jié)進水C/N值（約為11,8,4,3）,考察其對系統(tǒng)脫氮除磷特性及同步硝化反硝化（SND）脫氮率的影響.結果表明：C/N對系統(tǒng)的除磷性能沒有影響,出水PO43--P濃度均穩(wěn)定在0.3mg/L左右,這是由于系統(tǒng)內(nèi)聚磷菌（PAOs）含量高,且在低氧段可同時發(fā)生好氧吸磷與反硝化吸磷.隨著C/N的增大,出水NH4+-N濃度升高,C/N下降時,出水NO3--N濃度升高.此外,隨著C/N的減小,厭氧段反硝化所消耗的COD占進水COD的比例增大,SND可利用的內(nèi)碳源-PHAs儲存量減少,但PHV的利用率增加；當C/N為4～8時,SND現(xiàn)象最明顯,SND脫氮率達50.8%,而其它C/N條件下,SND脫氮率都有相應程度的減弱.C/N為8時,系統(tǒng)出水綜合指標最好,TN去除率高達80.8%.

同步硝化反硝化除磷；聚羥基脂肪酸—PHA；聚磷菌；低溶解氧；C/N

強化生物除磷技術（EBPR）主要通過 PAOs在厭氧條件下水解細胞內(nèi)的多聚磷酸鹽顆粒和糖原來獲得能量,并且把正磷酸鹽釋放到細胞外,利用這一過程所獲得的能量來吸收水體中的可揮發(fā)性有機酸,并將之轉(zhuǎn)化為細胞的內(nèi)碳源聚羥基脂肪酸—PHA.在好氧條件下 PAOs分解厭氧條件下生成的PHA產(chǎn)生能量,一部分用以滿足自身的生長及合成代謝,另一部分用于糖原的合成并吸收水中的磷酸鹽,以達到除磷的目的［1］.同步硝化反硝化（SND）是指在空間上沒有明顯缺氧和好氧分區(qū)或者在微溶解氧的條件下,硝化和反硝化反應在空間和時間上同步進行的生物脫氮過程［2］.將EBPR耦合SND系統(tǒng)（即SNDPR系統(tǒng)）進行污水的脫氮除磷,可在保證系統(tǒng)穩(wěn)定除磷的基礎上實現(xiàn)污水的脫氮過程.當 SNDPR系統(tǒng)采用延時厭氧時,有利于強化內(nèi)碳源的儲存；且其好氧段采用低氧曝氣（DO在 0.5～1.0mg/L）時,與傳統(tǒng)硝化反硝化脫氮過程相比可節(jié)省 50%以上的曝氣量［3-8］.但目前將EBPR與SND耦合實現(xiàn)低碳比污水的強化脫氮除磷還很少有報道,有關進水C/N比對該耦合系統(tǒng)脫氮除磷特性的影響還沒未見報道.

本實驗研究進水C/N比對SNDPR系統(tǒng)脫氮除磷特性和同步硝化反硝化特性的影響,并為SNDPR系統(tǒng)在不同C/N比廢水的實際應用提供依據(jù).

1　材料與方法

1.1試驗裝置與運行方式

試驗用反應器為序批式反應器（SBR）,采用有機玻璃制成,為敞口式反應器,總容積為12L,有效容積為 8L,進水體積為 3L,充水比為 0.375.反應器采用延時厭氧攪拌/低氧曝氣攪拌的運行方式,每天運行4周期,每周期為6h,其中進水30min,延時厭氧180min,好氧150min,沉淀20min,排水10min.采用機械攪拌方式,攪拌速度為 120r/min.反應器內(nèi)污泥濃度為維持在 2500～3000mg/L,污泥齡（SRT）為10d.反應器內(nèi)溫度通過PLC系統(tǒng)反饋調(diào)節(jié)控制在（25±1）℃,低氧曝氣段溶解氧（DO）濃度控制在（0.7±0.2）mg/L.沿反應器有機玻璃壁的垂直方向設置一排取樣口,用于取樣和排水.

1.2試驗用水水質(zhì)

試驗用水取自北京市某家屬區(qū)化糞池生活污水,具體水質(zhì)為：COD為150～230mg/L, NH4+-N濃度為 58～75mg/L,NO2--N濃度＜1.0mg/L, NO3--N濃度 0.1～1.4mg/L,P濃度 5.6～8.6mg/L, pH7.3～7.6.試驗過程中,通過向生活污水中投加不同質(zhì)量的無水乙酸鈉來調(diào)控進水C/N比（乙酸鈉的投加量根據(jù)進水C/N比確定,且在C/N比為1～3時不投加外碳源）.

圖1　SBR試驗裝置示意Fig.4　Diagram of the sequencing batch reactor （SBR）

1.3試驗用泥

試驗用接種污泥為本實驗室處理生活污水的SNDPR-SBR反應器,該系統(tǒng)已穩(wěn)定運行120d,且具有較好的脫氮除磷性能.系統(tǒng)出水P濃度穩(wěn)定維持在0.5mg/L以下；系統(tǒng)NH4+-N去除率平均達95%,TN去除率達65%以上.

通過熒光原位雜交技術（FISH）結果顯示該系統(tǒng)內(nèi) PAOs約占全菌總數(shù) 34%±3%.本實驗FISH分析過程中采用的聚磷菌探針為 PAOmix,是由PAO462, PAO651和PAO846按相同比例混合而成.全菌探針為 EUBmix,是由 EUB338, EUB338Ⅱ, EUB338Ⅲ按相同比例組成.聚糖菌探針為GAOmix,是由GAO431和GAO989按相同比例混合而成［6］.

1.4SND率的計算方法

SND率是指通過同步硝化反硝化作用去除的NH4+占進水NH4+的百分比；

其計算方法見式（1）：

1.5檢測方法

水樣經(jīng)過中速濾紙（最大孔徑 15～20μm）過濾后測定以下各參數(shù)：NH4+-N、NO2--N、NO3--N 和 TP采用 LACHAT-8500型流動注射儀測定；COD采用聯(lián)華5B-3（B）COD多元快速測定儀測定；MLSS與MLVSS采用重量法測定；pH值、溫度與DO值采用WTW pH/Oxi 340i 測定；PHA及其組分、揮發(fā)性脂肪酸（VFA,volatile fatty acids）采用Agilent 6890N型氣相色譜儀測定［3］.

2　結果與討論

2.1C/N對SNDPR系統(tǒng)硝化性能的影響

由圖2可知,當C/N為3～1和4時,系統(tǒng)硝化性能較好,出水NH4+-N濃度在 1.3～1.7mg/L, NH4+-N去除率在97%以上.當C/N＞11時,出水NH4+-N濃度最高,平均值達 12.5mg/L；NH4+-N去除率最低,僅為 81.3%.有文獻指出,在高的C/N下,隨著有機碳源的增加,異養(yǎng)菌會優(yōu)先利用氨物質(zhì)進行合成代謝,大量消耗DO,從而抑制自養(yǎng)好氧型硝化菌的活性,并阻礙硝化作用的順利進行［9-11］.但同化作用去除的氨氮與進水BOD的比例僅為2%～5%［12］,因此氨氮的去除主要還是通過硝化反硝化作用.在本實驗中C/N＞11時,出水NH4+-N濃度最高,但NO3--N、NO2--N濃度含量較低,這是由于C/N＞11時碳源充足,在好氧地溶解氧段反硝化細菌利用外碳源將NO3--N同步反硝化去除,因此NO3--N以及NO2--N難以積累.當平均C/N分別約為8和4時,隨著進水C/N的減小,NH4+-N出水濃度逐漸降低,去除率逐漸升高；NO2--N出水濃度稍有降低,但并不明顯,平均濃度分別為2.1mg/L和0.7mg/L；NO3--N出水濃度明顯升高.從圖1可以看出,當C/N約為4時,出水的NO3--N平均濃度較高為9.9mg/L； 而當C/N為8左右時,出水的NO3--N平均濃度降為5.4mg/L.分析其原因可能在于：當C/N減小,反應器內(nèi) COD在好氧段存留量減少,所消耗水中溶解氧量減少,NH4+-N硝化作用可利用的溶解氧量增加,硝化效果變好,且由于反硝化可利用的碳源減少,使得出水NO3--N濃度較高,此時進水碳源濃度為影響出水NH4+-N,NO3--N濃度的主要因素.

圖2　不同進水C/N下NH4+-N、NO2--N、NO3--N濃度變化Fig.4　Variations of NH4+-N、NO2--N、and NO3--N concentrations with influent C/N ratios

此外,當進水C/N為3～1時,出水NO3--N平均濃度高達13.2mg/L；出水NO2--N濃度平均為1.2mg/L.分析原因是由于厭氧段內(nèi)碳源儲存量較少,導致低氧曝氣段內(nèi)碳源不足,使得硝化過程所產(chǎn)生NO3--N的反硝化作用被抑制［13］.

2.2C/N對SNDPR系統(tǒng)COD及VFA去除情況的影響

從圖3可知,當進水C/N＞11時,厭氧末COD最大,平均達108.2mg/L；當進水C/N值從11左右逐漸降至3～1時,厭氧末期COD逐漸降低,但系統(tǒng)出水COD卻相差不大,保持在50mg/L左右.這說明進水COD負荷的變化對整個系統(tǒng)COD的去除率不會產(chǎn)生很大的影響.根據(jù)反硝化過程中還原單位質(zhì)量的NO2--N和NO3--N所需的COD質(zhì)量理論值分別為 2.9,1.7mg/L,因此通過厭氧段NO2--N和NO3--N的去除量便可得出在厭氧段通過反硝化作用所消耗的COD理論值,進而可推算出PAOs釋磷過程中可利用的COD值［21］.

圖3　不同進水C/N下COD變化情況Fig.4　Variations of COD concentration with influent C/N ratios

表1　典型周期內(nèi)VFA的利用特性Table 1　The utilization of VFA in a typical cycle at different C/N ratios

當進水 C/N＞11時,由于低氧曝氣段硝化作用不完全以及同步硝化反硝化作用較好,使得出水在厭氧段因反硝化作用而消耗的COD理論值為6.5mg/L,占進水COD的1.1%.當C/N在8左右的時候,厭氧末 COD平均為 68.5mg/L,出水COD平均為50.5mg/L,說明此C/N條件下外碳源依舊比較充足.由計算得出此時厭氧段用于反硝化的COD平均值為6.2mg/L,占進水COD的1.4%.當C/N約4和3～1左右時,同樣可計算出厭氧段用于反硝化的 COD平均值分別為 10.68, 7.59mg/L占進水COD的4.56%和4.92%.由此可知,隨著COD負荷的減小,用于反硝化的COD所占進水 COD負荷的比例增大.因此可以判斷反硝化菌占優(yōu)勢利用碳源的現(xiàn)象越來越明顯,用于釋磷及內(nèi)碳源儲存的外碳源比例減??；隨著COD負荷的減小,氧末與出水 COD值之間的差值減小,即好氧段 COD下降的值減小,因此可以認為在進水COD負荷較大的情況下好氧段存在反硝化菌利用外碳源反硝化的情況［12-13］.

此外,從表1可知,VFA在一個周期內(nèi)的變化趨勢與COD基本一致.當C/N為3～1（不投加乙酸鈉）時,污水中 VFA的主要成分為乙酸鈉（占80%左右）,并含有少量丙酸、正丁酸和異丁酸等.在厭氧末期,乙酸、丙酸被完全消耗,剩余正丁酸、異丁酸等則不能被利用.而當進水中投加不同量乙酸鈉時,VFA消耗情況與C/N為1～3時一致.

2.3C/N對SNDPR系統(tǒng)除磷性能的影響

從圖4可以看出,當C/N＞11和在3～1之間時,出水 PO43--P濃度和 PO43--P去除率波動較大. 當C/N為3～1時,平均釋磷量僅為7.9mg/L.而當C/N＞11時,系統(tǒng)厭氧段平均釋磷量為 19.2mg/L,出水PO43--P濃度平均值在0.7mg/L.C/N＞11時,用于 PAOs釋磷過程的 COD平均值約為148.7mg/L,占進水COD的比例最大（24.5%）.說明由于進水碳源充足,在厭氧段聚磷菌可利用外碳源充分釋磷,系統(tǒng)釋磷性能較好.但由于厭氧段碳源過剩,導致低氧曝氣段,部分DO被用于剩余碳源的氧化過程,使得聚磷菌好氧吸磷的過程受限,造成出水P濃度稍有偏高且有所波動.當C/N分別約為 8和 4時,系統(tǒng)平均釋磷量分別為18.4,15.7mg/L,出水PO43--P濃度均低于0.5mg/L, PO43--P去除率均達 95%以上；此時用于釋磷過程的 COD分別為 121.9,51.2mg/L,分別占進水COD的28.1%和21.2%.

圖4　不同進水C/N下PO43--P濃度變化Fig.4　Variations of PO43--P concentrations with influent C/N ratios

當C/N從8升到11時,用于釋磷的COD理論值增加了 26.8mg/L,但釋磷量僅增加了0.6mg/L；且當C/N為11時,厭氧末COD值高達108.2mg/L.厭氧段剩余的碳源通過好氧段的氧化作用得到去除,導致硝化效果下降.該結果也同時驗證了碳源存在飽和濃度,高于這一濃度,釋磷速率達到最大值,此后釋磷速度不隨碳源濃度而增加［15］.

當 C/N為 1～3時,在厭氧段用于反硝化的COD理論值平均為7.6mg/L（圖3）,占進水碳源總量的4.9%,而用于PAOs釋磷過程的COD平均值為30.1mg/L,占進水碳源總量的19.5%.該C/N條件下,厭氧段平均釋磷量僅為7.8mg/L,出水P濃度維持在1.0mg/L左右.有文獻指出,微生物的釋磷活動是一種呼吸作用,是生長性呼吸.當溶液中的碳源耗盡時,微生物仍然存在一定速度的釋磷［16］.說明當C/N為3～1時,厭氧段存在少量內(nèi)源呼吸釋磷活動,但由于碳源不足,釋磷過程內(nèi)碳源合成受阻,因此出水PO43--P的濃度較高.當C/N 為1～3時,由于好氧段COD基本不變,主要發(fā)生內(nèi)源反硝化；而當C/N大于4時,好氧段存在COD的降低且伴隨著 TN損失,發(fā)生的主要是外源反硝化,磷的去除是通過好氧吸磷現(xiàn)象和反硝化除磷實現(xiàn)的.

2.4C/N對 SNDPR系統(tǒng)同步硝化反硝化率及脫氮性能的影響

由圖5可以看出,SNDPR系統(tǒng)具有較好的總氮去除性能,并在低氧曝氣段存在著顯著的SND現(xiàn)象.當C/N＜8時,隨著C/N減小,SND率逐漸減小.但當 C/N＞11時,SND率反而減小,但其SND率仍大于 C/N在3～1時.有文獻指出,C/N 為8.3時,已經(jīng)最大程度地提供了SND過程中反硝化所需要的碳源［17-18］.從圖5可以看出,當C/N 為8時,SND率平均值高達50.8%,此時相應的TN的去除率最大.當C/N增大到11以上時,SND率平均為36.4%,過多的有機碳源會強化異養(yǎng)菌的競爭能力,影響硝化反應的進行.雖然SND過程中反硝化可利用的碳源增多了,但是硝酸鹽的來源受到影響,使得SND率也就很難提高.當C/N在3～1時,SND率達最低,僅為29.4%,內(nèi)碳源缺乏是造成低氧曝氣段內(nèi)源反硝化受阻的主要原因.

圖5　不同進水C/N下系統(tǒng)SND脫氮率與TN去除情況Fig.4　Variations of SND efficiency and TN removal performance of the SNDPR system with influent C /N ratios

此外,從圖5中可看出：當C/N＞11及在3～1 時,TN去除率平均分別為69.1%和70.3%.碳源過?；蛱荚床蛔闶窃斐墒窃斐?TN去除率偏低的主要原因；但當C/N為8～4時,TN去除率達80%以上,說明該進水C/N條件下,進水COD對低氧曝氣段內(nèi)源SND和好氧吸磷影響不大.低曝氣段SND利用的是內(nèi)碳源PHA,且由于好氧段硝化的同時亞硝積累少,因此可認為SND作用主要表現(xiàn)為同步硝化短程反硝化除磷［19］.

2.5C/N對SNDPR系統(tǒng)底物儲存特性的影響

表2結合表1可知,C/N越大,污水中VFA乙酸含量越大,PHB的儲存量越大.當 C/N在 1～8 時,PHAs主要在好氧段前 30min被利用.但當C/N＞11時,PHA在好氧段前30min內(nèi)消耗值僅為2mmolC/L.這說明當C/N在1～8之間,聚磷菌的吸磷反應在好氧段占優(yōu)勢,但是C/N大于11時,吸磷反應并不明顯,此時異養(yǎng)菌較活躍.該結論與2.2所得結論一致.

表2　典型周期內(nèi)PHA的儲存及利用Table 1　The storage and utilization of PHA at different C/N ratios in a typical cycle

當 C/N＞11時,厭氧末 PHA儲存量最多,為26.2mmolC/L,此時,主要儲存為PHB,PHB占合成PHA的80%以上,而同時PHV生成的量較少,但是相對于其他C/N來說,PHV的儲存量還是最大,其值達到 4以上.但是在反應結束時,菌體內(nèi)的剩余的PHA量同樣最大,為17.4mmolC/L.這是由于低溶解氧階段異養(yǎng)菌首先利用外碳源以及溶解氧進行同化作用,聚磷菌利用的氧氣有限,反應速率較小,因此好氧末還有較多的PHA存留［20］.

當C/N在8～4之間時,隨著C/N的減小,PHA儲存量逐漸下降.厭氧末PHA儲存量在C/N＞11時達最大,PHA的儲存以PHB為主,PHV儲存量較少；隨著C/N的減小,PHV占PHA的比例隨之增大,當 C/N在 3～1時 PHV被利用量最多,為2.2mmolC/L.此外,當C/N為3～1時,PHA在厭氧末期為4.9mmolC/L,其中PHB與PHV各占50%左右；但在好氧末期PHB為0.7mmolC/L,而PHV僅為 0.3mmolC/L.說明該 C/N條件下, PHB和PHV都可作為內(nèi)碳源被充分應用.當 C/N＞8時,內(nèi)碳源儲存量的變化主要體現(xiàn)在PHB的變化上.說明,在碳源PHB存儲充足的情況下,PHB優(yōu)先被利用,PHV不作為低曝氣段聚磷菌的主要碳源.而當 PHB不足時,PHV同樣作為主要碳源之一被消耗.

3　結論

3.1當C/N＞11或＜3時,NH4+-N的出水濃度較高；進水COD的負荷對NO2--N的出水濃度影響較小；隨著C/N的減小NO3--N的出水濃度逐漸增大.

3.2 C/N在8時,同步硝化反硝化率最高,能達到50%,C/N在4時SND率占40%,C/N＞11或者＜3時同步硝化反硝化率都隨之降低.說明過低或者過高的C/N都影響同步硝化反硝化的速率.

3.3在聚磷菌富集的系統(tǒng)內(nèi),進水COD負荷對系統(tǒng)的出水磷酸鹽濃度無影響.當碳源過高時,異養(yǎng)菌作用優(yōu)勢明顯；當C/N＞4時,儲存的PHA以PHB為主,低曝氣段利用的內(nèi)碳源幾乎全為PHB. 當C/N＜3時,PHA生成量中PHB與PHV各占一半,且 PHV利用率增加.說明聚磷菌在利用碳源時優(yōu)先利用PHB而后再利用PHV.

3.4在厭氧/低氧運行下模式下,C/N約為 8時, SNDPR具有良好的脫氮除磷性能,TN、TP、和COD的去除率分別高達80.7%,95.6%和88.4%.

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Effect of influent C/N ratio on simultaneous nitrification-denitrification and phosphorus removal （SNDPR） enriched with phosphorus accumulating organisms （PAOs）.

DAI Xian, WANG Xiao-xia, PENG Yong-zhen*, WANG Shu-ying （Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China）.

China Environmental Science, 2015,35（9）：2636～2643

This study focused on the elucidation of the mechanisms of nitrogen and phosphorus removal in simultaneous nitrification-denitrification and phosphorus removal （SNDPR） systems enriched with phosphorus accumulating organisms （PAOs）. An extended anaerobic （aeration duraction： 180min）/low aerobic （dissolved oxygen： 0.5～1.0mg/L） sequencing batch reactor （SBR） fed with domestic wastewater was studied for SND （simultaneous nitrification-denitrification）efficiency of SNDPR under different C/N ratios （3, 4, 8, and 11） adjusted by adding sodium acetate into the domestic waster. The experimental results showed that the phosphorus removal efficiency was not affected by influent C/N ratios with an effluent PO43--P concentration lower than 0.3mg/L, which might be caused by the enriched PAOs capable of achieving a simultaneous aerobic phosphorus uptake and denitrifying phosphorus uptake at the low aerobic phase. In contrast, effluent NH4+-N concentration increased with the C/N ratio and the effluent NO3--N concentration increased with the decrease of C/N ratio. The consumption of chemical oxygen demand （COD） for exogenous denitrification increased with the decease in C/N ratio. The storage capacity of PHAs （poly-hydroxyalkanoates） for SND was reduced, but its utilization of PHV （Volatile fatty acids） was increased. SND efficiency reach the peak value of 50.8% at the C/N ratio of 4～8, and total nitrogen （TN） removal efficiency reached 80.8% at the C/N ratio of 8.

simultaneous nitrification denitrification and phosphorus removal （SNDPR）；poly-hydroxyalkanoates （PHAs）；phosphorous accumulating organisms （PAOs）；low dissolved oxygen；C/N

X703

A

1000-6923（2015）09-2636-08

2015-02-06

國家”863”計劃項目（2011AA060903-02）；北京市教委資助項目

*責任作者, 教授, pyz@bjut.edu.cn

［4］ Pollice A, TanV, Lestingi C. Influence of aeration and sludge retention time on ammonium oxidation to nitrite and nitrate ［J］. Water Research, 2002,36（10）：2541-2546.

戴 嫻（1990-）,女,江西撫州人,北京工業(yè)大學環(huán)境與能源工程學院碩士研究生,主要從事城市污水處理方向研究.