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    山口湖沉積物中溶解性有機氮的分布特征

    2015-08-24 07:33:01趙廣超張靖天昝逢宇賈其娜霍守亮安徽師范大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院安徽蕪湖4000中國環(huán)境科學(xué)研究院北京000
    關(guān)鍵詞:山口溶解性河湖

    華 飛,趙廣超,張靖天,昝逢宇,賈其娜,霍守亮*.安徽師范大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,安徽蕪湖4000 .中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京000

    山口湖沉積物中溶解性有機氮的分布特征

    華飛1,趙廣超1,張靖天2,昝逢宇1,賈其娜1,霍守亮2*
    1.安徽師范大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,安徽蕪湖241000 2.中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京100012

    以東北典型山地湖泊山口湖為研究對象,研究了沉積物中溶解性有機氮(DON)和氨基酸的濃度及分布特征。結(jié)果表明,山口湖沉積物DON濃度為124.41~560.17 mg/kg,平均值為304.78 mg/kg,占沉積物溶解性總氮(TDN)的45.25%,占沉積物總氮(TN)的5.27%;氨基酸濃度為9.21~18.53 mg/kg,平均值為12.19 mg/kg,占DON、TDN、TN的比例分別為4.35%、1.91%和0.22%。沉積物DON分子量分級結(jié)果表明,DON和SUV254分子量分布主要是小分子量(<1 ku)為主;而大分子量(>30 ku)的DOC占主要部分。下游2號采樣點沉積物在分子量<1 ku時DOC/DON處于中等水平,這部分有機質(zhì)既有內(nèi)源釋放也有外源輸入,而分子量>30 ku的DOC/DON較高,說明這部分有機質(zhì)主要來自外源;上游8號、13號采樣點,分子量<1 ku和>30 ku的DOC/DON很小,說明其有機質(zhì)主要來自內(nèi)源。

    沉積物;溶解性有機氮;分布;分子量分級

    華飛,趙廣超,張靖天,等.山口湖沉積物中溶解性有機氮的分布特征[J].環(huán)境工程技術(shù)學(xué)報,2015,5(2):129-135.

    HUA F,ZHAO G C,ZHANG J T,et al.A study on distribution characteristics of dissolved organic nitrogen(DON)in the sediments of Lake Shankou[J].Journal of Environmental Engineering Technology,2015,5(2):129-135.

    溶解性有機氮(dissolved organic nitrogen,DON)是湖泊生態(tài)系統(tǒng)的重要組成部分,在湖泊環(huán)境中扮演著十分重要的角色。在湖泊沉積物中,DON是有機氮中最活躍的組成部分,主要由烴類、脂肪酸、糖類、氨基酸、酚酮類化合物以及小分子酸類組成[1-3]。DON能在沉積物和間隙水中廣泛遷移,并被細菌、藻類等微生物所利用,對于沉積物中氮的固持、淋溶、礦化以及植物吸收等過程起著重要的作用[4]。目前對于DON的研究主要集中在土壤和湖泊水體中。據(jù)報道,土壤中95%以上的氮素是以有機氮形式存在。DON是土壤有機氮中最活躍的組分[4],能反映土壤有機氮礦化的難易程度,可作為反映土壤氮素礦化能力的一個重要指標[5-6]。土壤中的DON具有較強的移動性,易被雨水淋失進入湖泊,促進藻類生長甚至對湖泊富養(yǎng)化產(chǎn)生影響[7-8]。DON是多數(shù)天然水體中溶解態(tài)氮的主要組成部分,在湖泊和海洋等水體中,DON占TDN的比例達到了60%~90%[9],在表層海水中,DON約占TDN的83%,而近海DON僅占TDN的18%[10]。在湖泊水體中,DON占TDN的5%~65%[10]。沉積物釋放是湖泊水體DON的重要來源[11],約12%~72%的DON可以被生物所利用[12-14],尤其是一些蛋白質(zhì)類和可溶性微粒。近年來,超濾技術(shù)的應(yīng)用使得對于湖泊DON分子量分布研究受到關(guān)注,該技術(shù)能夠?qū)⒉煌肿恿糠秶挠袡C氮分離出來,同時結(jié)合三維熒光光譜[15]、FTICR-MS[16]等手段,對有機氮的來源和特性進行定性和定量的分析。研究表明[15],美國埃弗格雷斯港農(nóng)田灌溉水中有機氮分子量分布以<1 ku和>10 ku為主,占80%以上。對DON分子量分級的研究發(fā)現(xiàn),黃浦江原水DON以小分子量(<1 ku)為主[17];北京奧林匹克森林公園景觀水體中DON也是以小分子量占主體部分[18]。

    對于DON分子量分級研究目前只出現(xiàn)在水體中,沉積物中少見報道。沉積物中DON成分復(fù)雜,既包括一些低分子量的尿素、氨基酸等蛋白質(zhì)態(tài)氮,也包括富里酸、腐殖酸等高分子難降解的物質(zhì)[9]。對沉積物中DON進行分子量分級能夠更好地確定其來源和成分構(gòu)成。筆者選取東北山地湖區(qū)山口湖為研究對象,探討了山口湖沉積物DON濃度及其分布特征,并著重研究了DON、DOC和SUV254等有機質(zhì)分子量分布特征,以期為了解沉積物中DON的循環(huán)轉(zhuǎn)化提供有效依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1樣品采集和預(yù)處理

    山口湖位于黑龍江省五大連池市境內(nèi)(126°50'46.86″E~126°50'48.34″E,48°31'40.75″N~48°31'15.30″N)。水域面積84 km2,平均水深達15 m左右,最深處達40 m。湖區(qū)周邊森林相對密集,低山、丘陵及開闊U型河谷內(nèi)沼澤和濕地發(fā)達。其主要由南北河、土魯木河、長水河3條支流匯集而成,3條河自東向西流經(jīng)山口湖,在壩口攔截后匯入訥謨爾河。2013年10月在山口湖選取了14個點采集表層沉積物,采樣點分布如圖1所示。

    圖1 山口湖采樣點分布Fig.1Sampling sites in Lake Shankou

    采用彼得森采泥器采集表層沉積物樣品,裝入自封袋于保溫箱中低溫密閉保存,帶回實驗室后冷凍保存,將凍實的表層沉積物樣品放在FD-1C-50型真空冷凍干燥機中冷凍干燥72 h,研磨過100目篩,待測。

    1.2DON提取

    用1 mol/L KCl溶液提取沉積物中的DON,即稱量一定量的沉積物樣品置于離心管中,按V(水)∶m(沉積物)為10∶1的比例加入1 mol/L的KCl溶液[19],置于恒溫搖床中,在25℃、200 r/ min下振蕩1 h后,于4 000 r/min下離心20 min,上清液過0.45 μm混合纖維濾膜,濾液裝入聚乙烯瓶中,4℃下保存待用。

    1.3超濾膜預(yù)處理方法

    所用超濾膜為美國Millipore公司生產(chǎn)的YM系列超濾膜,材質(zhì)為再生纖維素。過濾樣品前先對超濾膜進行預(yù)處理。具體方法:將膜片放入50 mg/LNaCl溶液中浸泡30 min,以去除紫外干擾;將光滑的一面朝下,放入盛有Mill-Q水的燒杯中,清洗膜片至少1 h,換3次水;清洗后,將膜片裝入超濾杯中,光滑面朝著溶液,在壓力為0.38 MPa下濾過Mill-Q水至少5 min。超濾膜的再生利用時,需在0.1 mol/L NaOH和100 mg/L NaClO溶液中浸泡30 min。超濾膜儲存時,需浸泡在10%的乙醇溶液中。

    1.4DON分子量分級

    所用裝置為美國Millipore公司生產(chǎn)的Amicon 8050型超濾杯,有效容積為50 mL,有效膜面積為13.4 cm2,內(nèi)裝磁力攪拌裝置,用以減少過濾過程中濃差極化產(chǎn)生的影響。超濾杯一端連接高純氮氣加壓,最大承受壓力為0.52 MPa。將提取的沉積物DON樣品直接加入超濾杯中,分別經(jīng)5種不同孔徑(1,3,5,10和30 ku)超濾膜在0.1~0.35 MPa下加壓過濾,可得6個不同分子量的提取液:<1、1~3、3~5、5~10、10~30、>30 ku。分別測定保留液和滲透液中的DOC、UV254、氨基酸及DON濃度。水樣采用并聯(lián)過濾,即提取250 mL沉積物DON,均分為5份,每份50 mL,分別過5種不同孔徑的超濾膜,各保留5 mL。不同分子量的DON、DOC、氨基酸濃度和UV254所占比例(P)采用下式計算[19]:式中:C原為分級前樣品的測定參數(shù);C1,R為經(jīng)1 ku分子量分級后保留液(R)中測定的參數(shù);C3,R為經(jīng)3 ku分子量分級后R中測定的參數(shù);C5,R為經(jīng)5 ku分子量分級后R中測定的參數(shù);C10,R為經(jīng)10 ku分子量分級后R中測定的參數(shù);C30,R為經(jīng)30 ku分子量分級后R中測定的參數(shù)。

    SUV254的計算公式:

    SUV254=UV254×100/DOC

    1.5指標測定

    DON濃度采用差減法獲得,即用水樣中溶解性總氮(total dissolved nitrogen,TDN)濃度減去氨氮H4+-N)和硝氮)濃度。亞硝氮濃度低于檢測限,忽略不計。TDN濃度采用堿性過硫酸鉀氧化-紫外分光光度法

    2 結(jié)果與討論

    2.1山口湖沉積物總體DON和氨基酸分布

    2.1.1山口湖沉積物DON濃度及分布特征

    山口湖14個采樣點沉積物中的DON濃度及其在TDN、TN中的比例如圖2所示。由圖2可見,DON濃度分布相對均勻,為124.41~560.17 mg/kg,平均值為304.78 mg/kg。DON占TDN的23.62%~67.47%,平均值為45.25%;占TN的3.20%~7.75%,平均值為5.27%。說明DON在TDN中所占比例較高,而在TN中所占比例較低。林素梅等[20]對于鄱陽湖、洞庭湖等湖泊沉積物DON研究發(fā)現(xiàn),DON濃度平均值為134.45 mg/kg,占TDN的51.86%,占TN的7.14%。通過對比發(fā)現(xiàn),山口湖沉積物DON濃度明顯高于鄱陽湖、洞庭湖等湖泊,但DON在TN和TDN中所占比例略低于鄱陽湖和洞庭湖等湖泊。

    圖2 山口湖沉積物中的DON濃度及其在TDN、TN中的比例Fig.2Contents of DON and its ratio to TDN,TN in the Lake Shankou sediments

    3號~5號采樣點分布在長水河湖叉,8號、9號采樣點分布在土魯木河湖叉,11號~14號采樣點分布在南北河湖叉。由圖2可見,長水河湖叉沉積物DON濃度為287.58~353.75 mg/kg,平均值為312.29 mg/kg;南北河湖叉沉積物DON濃度為124.41~292.32 mg/kg,平均值為229.62 mg/kg;土魯木河湖叉沉積物DON濃度為199.26~217.28 mg/kg,平均值為208.27 mg/kg。長水河湖叉和南北河湖叉沉積物DON濃度不相上下,都高于土魯木河。長水河湖叉的污染源主要來自長水河農(nóng)場的生活污水和周邊農(nóng)田的面源徑流,特別是在夏季用水高峰期和農(nóng)業(yè)耕作期間,大量生活污水未經(jīng)處理直接排入湖叉,頻繁降雨導(dǎo)致順坡耕作的農(nóng)田中大量化肥、農(nóng)藥等流入湖叉,污染物排放濃度高,污染較重,沉積物DON濃度較高。南北河湖叉北岸以森林為主,南岸有15 km長的農(nóng)田,污染物排放濃度相對長水河較低,但南北河流程長達180 km,年均徑流量達14 m3/s,入湖污染物總量較大,污染物沉積量較大,因而沉積物DON濃度相對較高。土魯木河湖叉流域遍布森林,幾乎沒有農(nóng)田,污染物主要來自枯枝、落葉的腐爛、沉積及入湖河流夾帶的污染物,因而沉積物中DON濃度較低。污染物的來源不同,DON/TDN也不同,生活污水中氮污染物主要為氨氮,農(nóng)田徑流排放的氮污染物以尿素和氨氮為主,而森林徑流排放的氮污染物主要為枯枝、落葉分解后產(chǎn)生的有機氮化合物。因而,土魯木河湖叉DON/ TDN較高,為59.10%~67.47%,而南北河湖叉和長水河湖叉DON/TDN較低,分別為23.62%~44.44%和47.26%~53.31%。

    1號、2號采樣點位于山口湖下游,DON濃度平均值為372.72 mg/kg,高于大部分采樣點,這主要是因為湖體內(nèi)的污染物隨徑流作用在下游堆積所致。通過對全湖沉積物DON與沉積物TN、TOC的相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn),DON與TN和TOC呈顯著正相關(guān)(表1)。因為沉積物TN、TOC等均是湖泊污染程度的指示指標,故沉積物DON濃度隨沉積物污染程度增大而增大。mg/kg,平均值為12.19 mg/kg;占DON、TDN和TN的比例分別為2.50%~8.03%、1.06%~3.12%和0.16%~0.30%,平均值分別為4.35%、1.91%和0.22%。氨基酸濃度分布表現(xiàn)出與DON相同的規(guī)律,即污染程度不同的3個湖叉,平均濃度依次表現(xiàn)為長水河湖叉(13.01 mg/kg)>南北河湖叉(10.87 mg/kg)>土魯木河湖叉(9.70 mg/kg)。污染相對嚴重的湖區(qū)沉積物游離氨基酸較污染程度輕的高;下游壩口附近氨基酸濃度平均值為16.07 mg/kg,也高于大部分采樣點。

    表1 山口湖沉積物DON、TN、TOC的相關(guān)性分析Table 1Correlations between DON and TN,TOC in Lake Shankou sediments

    圖3 山口湖沉積物氨基酸濃度分布及其在DON、TDN和TN中的比例Fig.3Contents of FAA and its relative ratio in DON,TDN and TN of Lake Shankou sediments,respectively

    茚三酮比色法測定的氨基酸濃度主要是游離態(tài)氨基酸,游離態(tài)氨基酸能夠被異養(yǎng)微生物細胞內(nèi)的酶水解為NH+4直接利用[21]。通常,游離態(tài)氨基酸所占比例較低,游離氨基酸濃度在林地土壤中占DON比例為1.5%~10.6%[8,20],農(nóng)田土壤中為3%[7-8],林地枯枝落葉層中為4.46%~10.02%[8,17]。本研究中沉積物游離氨基酸濃度及其在DON中的比例與學(xué)者們關(guān)于土壤中的報道結(jié)果相近,但卻低于林素梅等[19]報道的洞庭湖、鄱陽湖等湖泊沉積物中游離氨基酸濃度及其在DON中的比例。這可能與湖泊沉積物所處的環(huán)境特征有關(guān),山口湖地處小興安嶺西坡余脈向松嫩平原延伸的過渡地帶,湖區(qū)周邊森林相對密集,受人類干擾較少,游離氨基酸來源主要是枯枝落葉的分解。而洞庭湖、鄱陽湖等旅游業(yè)發(fā)達,周邊人口不斷增多,娛樂活動越來越頻繁,大量城市污水未經(jīng)處理直接排入湖體,導(dǎo)致洞庭湖、鄱陽湖等湖泊污染程度明顯高于山口湖。這與林素梅等[19]的研究結(jié)論一致,即污染嚴重的湖泊沉積物游離氨基酸濃度均較污染程度輕的高。說明山口湖沉積物DON易分解組分較少,不容易被微生物和植物直接利用,不容易對湖泊富營養(yǎng)化造成影響。

    2.1.2山口湖沉積物氨基酸濃度

    山口湖沉積物氨基酸濃度分布及其在DON、TDN、TN中的比例如圖3所示。由圖3可見,山口湖沉積物氨基酸濃度與DON類似,為9.21~18.53

    2.2DON分子量分級特征

    圖4顯示5個采樣點沉積物的DON、DOC濃度和SUV254分布特征。由圖4可見,DOC濃度為363.00~851.00 mg/kg,SUV254為0.24~0.37。位于上游的8號、中游的7號和下游的2號采樣點沉積物DOC濃度存在明顯差異,表現(xiàn)出下游>中游>上游;從3個湖叉口分析來看,DOC濃度表現(xiàn)為南北河湖叉(13號)>長水河湖叉(5號)>土魯木河湖叉(8號);SUV254則表現(xiàn)為長水河湖叉>土魯木河湖叉>南北河湖叉。

    圖4 山口湖沉積物分子量分級的采樣點DON、DOC濃度和SUV254分布特征Fig.4DON,DOC and SUV254of the sediment samples in five sites from the Lake Shankou

    圖5為2號、5號、7號、8號和13號5個采樣點沉積物樣品DON、DOC和SUV254分子量的分級結(jié)果。由圖5可見,各采樣點沉積物DON在每個分子量范圍內(nèi)的分布差異性不大,主要分布在<1 ku和>30 ku。5個采樣點相對分子量<1 ku的DON所占比例分別為54.21%、46.15%、41.37%、51.30%和41.10%,平均值為46.83%;>30 ku所占比例為28.07%、34.34%、40.85%、33.67%和28.95%,平均值為33.17%。可見,山口湖沉積物DON小分子量占主要部分。沉積物SUV254分子量分布規(guī)律與DON基本一致,主要分布在<1 ku和>30 ku范圍內(nèi),小分子量(<1 ku)占主要部分,所占比例分別為70.39%、69.69%、67.80%、42.11%和66.19%,平均值為63.24%。沉積物DOC分子量也主要分布在<1 ku和>30 ku范圍內(nèi),但是分布規(guī)律與DON規(guī)律相反,大分子量(>30 ku)所占比例相對較高,分別為39.20%、40.42%、45.07%、31.52%和40.64%,平均值為39.37%。

    圖5 山口湖5個采樣點沉積物DON、DOC、SUV254分子量分級Fig.5Percentages of DON、DOC and SUV254in each MW fraction for the sediment samples in five sites from the Lake Shankou

    DOC/DON經(jīng)常被用來作為天然有機物來源的潛在指標[14,22]。DOC/DON越低,表示有機質(zhì)主要來自內(nèi)源,反之則來自外源[23-24]。圖6為5個采樣點的沉積物分子量<1 ku和>30 ku范圍內(nèi)的DOC/ DON。由圖6可見,2號采樣點分子量<1 ku和>30 ku的DOC/DON較高,分別為12.61和36.30。與美國地質(zhì)調(diào)查局水質(zhì)評價數(shù)據(jù)庫中數(shù)據(jù)相比較,<1 ku的DOC/DON處于中等水平,而>30 ku的DOC/DON處于較高水平[22]。這說明2號采樣點分子量<1 ku的DON既有外源性輸入,也有沉積物本底的內(nèi)源釋放,>30 ku的DON主要來自湖水中DON的輸入,包括水體中營養(yǎng)鹽沉積、浮游生物排泄物和尸體的沉積等。2號采樣點處于下游,湖體內(nèi)的污染物隨徑流作用在下游堆積,且2號采樣點離污染較重的長水河湖叉很近,加上周邊存在旱坡耕地,降雨沖刷產(chǎn)生的農(nóng)田徑流直接流入湖中,導(dǎo)致該點污染物排放濃度高,污染較重。5號、7號、8號和13號采樣點分子量<1 ku和>30 ku的DOC/ DON較低,分別為0.88~3.80和1.93~9.42,低于上海黃浦江的DOC/DON(14.6)[15]。說明這4個采樣點沉積物DON主要來自沉積物本底的內(nèi)源釋放。其中,8號、13號采樣點在分子量<1 ku和>30 ku范圍內(nèi)DOC/DON都很小,平均值分別為1.11和2.22,說明內(nèi)源本底污染物對8號和13號采樣點處沉積物中有機質(zhì)的貢獻更大,因為這2個采樣點均處在上游,且周圍遍布森林,幾乎沒有農(nóng)田,沉積物有機質(zhì)主要來自枯枝、落葉的腐爛等內(nèi)源。

    圖6 山口湖沉積物分級后DOC/DON特征Fig.6The characteristics of DOC/DON ratios for the five sediments samples after fraction in Lake Shankou

    3 結(jié)論

    (1)山口湖沉積物DON濃度為124.41~560.17 mg/kg,平均值為304.78 mg/kg,占溶解性總氮(TDN)的45.25%,占總氮(TN)的5.27%;氨基酸濃度為9.21~18.53 mg/kg,平均值為12.19 mg/kg,占DON、TDN、TN的比例分別為4.35%、1.91%和0.22%。這部分氨基酸主要來源于自然源輸入,其在TDN、TN中的比例顯著低于受人類影響較大的湖泊沉積物。

    (2)沉積物分子量分級結(jié)果表明,DON和SUV254均以小分子量(<1 ku)占主要部分,DOC以大分子量(>30 ku)為主。

    (3)沉積物DOC/DON結(jié)果表明,位于下游的2號采樣點沉積物中分子量<1 ku有機物來源于沉積物本底營養(yǎng)物的釋放和外源水體的輸入,分子量>30 ku有機物主要來自水體中有機物的輸入。8號、13號采樣點沉積物中分子量<1 ku和>30 ku的有機質(zhì)來源于沉積物本底營養(yǎng)物的釋放。

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    A Study on Distribution Characteristics of Dissolved Organic Nitrogen(DON)in the Sediments of Lake Shankou

    HUA Fei1,ZHAO Guang-chao1,ZHANG Jing-tian2,ZAN Feng-yu1,JIA Qi-na1,HUO Shou-liang2
    1.College of Environmental Science and Engineering,Anhui Normal University,Wuhu 241000,China 2.Chinese Research Academy of Environmental Science,Beijing 100012,China

    The contents and distribution characteristics of dissolved organic nitrogen(DON)and free amino acids(FAA)from the sediments of Lake Shankou,a typical mountain lake in northeast region were studied.The results indicated that the DON contents ranged from 124.41 to 560.17 mg/kg with averaged value of 304.78 mg/kg,comprising 45.25%of total dissolved nitrogen(TDN)and 5.27%of total nitrogen(TN)in Lake Shankou.The contents of FAA varied from 9.21 to 18.53 mg/kg with averaged value of 12.19 mg/kg,comprising 4.35%of DON,1.91%of TDN and 0.22%of TN,respectively.The DON molecular fraction results indicated that the dominating fractions of DON and SUV254were low molecular weight with MW<1 ku at the sampling stations,and the dominating fraction of DOC was high molecular weight with MW>30 ku.At Station 2 in the downstream of Lake Shankou,the small MW fractions(<1 ku)with middle-level DOC/DON ratios were derived from both internal release and exogenous sources,while the large MW fractions(>30 ku)with high DOC/DON ratios mainly from external input in water.The small MW fractions(<1 ku)and high MW fractions(>30 ku)were with much low DOC/DON ratios at Stations 8 and 13,implying that they were mainly from internal sources.

    sediment;dissolved organic nitrogen;distribution;molecular fractionation

    X524

    1674-991X(2015)02-0129-07doi:10.3969/j.issn.1674-991X.2015.02.019

    2014-12-15

    國家水體污染控制與治理科技重大專項(2012ZX07101-002);國家自然科學(xué)基金項目(41303085)

    華飛(1988—),男,碩士,主要從事湖泊沉積物溶解性有機氮研究,hf0820030@163.com

    *責(zé)任作者:霍守亮(1981—),男,副研究員,博士,主要從事湖泊營養(yǎng)物基準標準及氮磷遷移轉(zhuǎn)化研究,huoshouliang@126.com

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