壁面潤(rùn)濕性對(duì)微通道內(nèi)二氧化碳-水兩相流流動(dòng)及傳質(zhì)性能的影響

孫俊杰，郝婷婷，馬學(xué)虎，蘭忠

(遼寧省化工資源清潔利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，大連理工大學(xué)化學(xué)工程研究所，遼寧 大連 116024)

引 言

20 世紀(jì)90年代以來(lái)，隨著微全分析系統(tǒng)（μ-TAS）和微機(jī)電系統(tǒng)（MEMS）概念的提出和發(fā)展，微化工在自然科學(xué)和化工工程技術(shù)領(lǐng)域中愈發(fā)受到人們關(guān)注，保持著高速的發(fā)展，微化工技術(shù)也成為化學(xué)工程學(xué)科發(fā)展的新的重要方向之一[1-2]。德國(guó)、美國(guó)、日本、法國(guó)、荷蘭、英國(guó)和中國(guó)等國(guó)家的相關(guān)研究單位對(duì)微化工技術(shù)投入大量研究并取得了一定成績(jī)。中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所自20 世紀(jì)90年代以來(lái)，開(kāi)展了微反應(yīng)器的制備、微混合技術(shù)、微反應(yīng)等微化工技術(shù)方面的研究[3-5]。國(guó)內(nèi)開(kāi)展與“微化工技術(shù)”相關(guān)研究的單位還有清華大學(xué)[6-7]、華東理工大學(xué)[8-9]等高校。微化工技術(shù)作為化工過(guò)程強(qiáng)化的一種新技術(shù)，將在化學(xué)、化工、能源、環(huán)境等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用，并對(duì)化學(xué)化工領(lǐng)域產(chǎn)生相當(dāng)?shù)挠绊慬10-14]。

氣液兩相流在化學(xué)、化工、能源等方面應(yīng)用很廣，氣-液微接觸系統(tǒng)作為微化工技術(shù)的重要組成部分，也越來(lái)越為人們所關(guān)注[15]。Triplett 等[16]在親水性玻璃微通道內(nèi)觀測(cè)到的氣液兩相流流型為泡狀流、翻騰流、彈狀流、彈狀-環(huán)狀流和環(huán)狀流，研究表明現(xiàn)有關(guān)聯(lián)式不適用于微通道內(nèi)氣液兩相流，微通道內(nèi)氣液兩相流流型的轉(zhuǎn)變關(guān)系以及流型圖還需在一定的理論基礎(chǔ)和大量的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上得以確定和發(fā)展。Lee 等[17]在疏水性聚四氟乙烯管內(nèi)觀察到氣液兩相流流型為彈狀流、溪狀流和環(huán)狀流。目前關(guān)于疏水表面微通道內(nèi)氣液兩相流動(dòng)規(guī)律的研究較少。Zhao 等[18]研究指出作為微通道中氣液兩相流中最重要的流型之一，彈狀流因其氣泡和液彈交替出現(xiàn)，氣泡和微通道壁面之間存在薄液膜的特點(diǎn)被認(rèn)為是最適合于進(jìn)行氣液相反應(yīng)的兩相流型，在多種微應(yīng)器中有廣泛應(yīng)用。Aoki 等[19]通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究了微通道內(nèi)CO2-0.1 mol·L-1NaOH 溶液氣液兩相彈狀流傳質(zhì)，并指出液側(cè)體積傳質(zhì)系數(shù)kLa 中的kL主要與液彈內(nèi)循環(huán)區(qū)域液體流動(dòng)速度和液彈內(nèi)循環(huán)區(qū)域路徑長(zhǎng)度有關(guān)，a 主要與氣液兩相的接觸面積有關(guān)。

本文重點(diǎn)研究了矩形微通道內(nèi)壁面潤(rùn)濕性對(duì)二氧化碳-水氣液兩相流型以及傳質(zhì)效果的影響；還研究了親水微通道內(nèi)氣、液相表觀流速對(duì)彈狀流流體力學(xué)性質(zhì)的影響，探索微通道內(nèi)氣-液兩相流動(dòng)及傳質(zhì)規(guī)律，為后期微通道內(nèi)過(guò)程強(qiáng)化提供理論指導(dǎo)。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 微通道結(jié)構(gòu)

微通道主要結(jié)構(gòu)為在紫銅板上經(jīng)微機(jī)械加工而成的T 型微通道，如圖1 所示，當(dāng)量直徑為1 mm（矩形截面，深1 mm、寬1 mm）。氣、液兩相進(jìn)口段長(zhǎng)為15 mm，兩者間夾角為90°，氣液混合段長(zhǎng)度為40 mm。上蓋以一有機(jī)玻璃板擰緊密封，紫銅板和有機(jī)玻璃板之間放一層透明硅膠片增強(qiáng)密封性。

圖1 微通道結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Structure of microchannel

1.2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

實(shí)驗(yàn)研究CO2-H2O 體系下的兩相流流動(dòng)性質(zhì)。實(shí)驗(yàn)原理如圖2 所示。CO2由鋼瓶提供，通過(guò)氣體質(zhì)量流量計(jì)（0-50SCCM，S49-32B/MT，北京匯博隆儀器）調(diào)節(jié)氣體流量，流入圖1 中氣相進(jìn)口，用壓力傳感器測(cè)量通道入口處氣體壓力。液相是去離子水，用高壓恒流泵（0～40 ml·min-1，P230PⅡ，依利特）注入圖1 中液相進(jìn)口。氣液兩相在氣液混合段混合，由高速攝像儀系統(tǒng)（Ultima APX-RS Photron 美國(guó)）實(shí)時(shí)觀測(cè)并拍攝主通道內(nèi)氣液兩相流動(dòng)性質(zhì)。然后通過(guò)圖1 中出口排出，流入到錐形瓶中。

采用酸堿滴定法測(cè)定蒸餾水對(duì)CO2的吸收量。具體方法入如下：氣液兩相在微通道混合吸收后流入錐形瓶中，從錐形瓶中取5 ml 吸收液，加入5 ml 0.1 mol·L-1NaOH 溶液和2 ml 0.2 mol·L-1BaCl2溶液，滴加2～3 滴酚酞作指示劑。將該混合溶液搖勻后，用0.1 ml·L-1的HCl 溶液滴定。滴定到達(dá)終點(diǎn)時(shí)，混合溶液由紅色變?yōu)榘咨?。每次滴定? 組平行實(shí)驗(yàn)，取平均值，3 次平行試驗(yàn)的相對(duì)誤差小于10%。

配置2.5 mmol·L-1十八烷基硫醇乙醇溶液，使用其對(duì)銅基微通道進(jìn)行表面疏水化處理，用表面接觸角儀測(cè)定疏水化處理前后銅表面的接觸角分別為θ=43.7°和θ=114.6°。分別在親、疏水表面下做CO2-H2O 兩相流和傳質(zhì)實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)在常溫常壓下進(jìn)行（0.1 MPa，24～26℃）。

圖2 微通道內(nèi)CO2-H2O 兩相流及吸收實(shí)驗(yàn)裝置圖Fig.2 Schematic diagram of experimental apparatus for CO2-H2O two-phase flow and absorption in microchannel

1.3 數(shù)據(jù)處理

通過(guò)高速攝像儀拍到的圖片可以直觀看出兩相流流型。彈狀流中氣泡LB、液彈的長(zhǎng)度LS從拍攝的圖片中利用軟件（Image-Pro Plus）測(cè)量得到。

去離子水吸收二氧化碳，由于CO2在水中的溶解度較小，傳質(zhì)總阻力近似等于液相傳質(zhì)阻力，傳質(zhì)速率由液膜控制，則微通道液側(cè)體積傳質(zhì)系數(shù)的計(jì)算公式為

對(duì)彈狀流區(qū)域內(nèi)氣泡和液彈的形狀進(jìn)行適當(dāng)簡(jiǎn)化以計(jì)算氣液兩相傳質(zhì)比表面積。假設(shè)：（1）每個(gè)流速下，氣泡和液彈的長(zhǎng)度均一；（2）氣泡的前后兩端為半球形，中間為圓柱體；（3）氣泡和液彈的運(yùn)動(dòng)速度一致，無(wú)相對(duì)運(yùn)動(dòng)。

圖3 彈狀流示意圖Fig.3 Profile of slug flow

選取一個(gè)泰勒單元即一個(gè)氣泡和液彈做計(jì)算

其中液膜厚度δf由van Baten 等[20]指出：

根據(jù)式（1）和式（4），可求得液膜傳質(zhì)系數(shù)

為了綜合考慮流型以及流速對(duì)傳質(zhì)效果的影響，設(shè)計(jì)變量——比表面積傳遞通量Na，其物理意義為單位時(shí)間單位通道橫截面積通過(guò)的氣液兩相傳質(zhì)面積的大小

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 流型

圖4 為實(shí)驗(yàn)觀察到的T 型1 mm×1 mm 水平矩形親水微通道內(nèi)CO2-H2O 兩相流在不同流速下的流型。（a）泡狀流：氣相以小氣泡的形式分散在液相中間，氣泡直徑小于或等于通道直徑。（b）泡狀-彈狀流：介于泡狀流和彈狀流之間的過(guò)渡流型。同彈狀流相似，氣泡被液彈分開(kāi)，但在液彈中也會(huì)分散一些小氣泡。（c）彈狀流：氣相以橢球狀的形式分散在液相中，氣泡的直徑接近通道直徑，氣泡長(zhǎng)度通常是管徑的2～10 倍左右，氣泡和管壁被一層很薄的液膜分開(kāi)。

圖5 為實(shí)驗(yàn)察到的T 型1 mm×1 mm 水平矩形疏水微通道內(nèi)CO2-H2O 兩相流在不同流速下的流型。（a）非對(duì)稱(chēng)彈狀流：氣相以非對(duì)稱(chēng)的小氣彈形式分散在液相中間，相鄰兩個(gè)氣彈之間的液彈的長(zhǎng)度很長(zhǎng)。（b）拉長(zhǎng)的非對(duì)稱(chēng)彈狀流：與非對(duì)稱(chēng)彈狀流相比，氣彈長(zhǎng)度大幅度增大，但形狀仍然不對(duì)稱(chēng)，液彈長(zhǎng)度縮短。（c）分層流：氣液兩相分層流動(dòng)，清晰的氣液相界面將兩相隔開(kāi)。

圖4 親水微通道內(nèi)CO2-H2O 氣液兩相流主要流型Fig.4 Representative photographs of CO2-H2O gas-liquid two-phase flow patterns in hydrophilic microchannel

圖5 疏水微通道內(nèi)CO2-H2O 氣液兩相流主要流型Fig.5 Representative photographs of CO2-H2O gas-liquid two-phase flow patterns in hydrophobic microchannel

圖6 為T(mén) 型1 mm×1 mm 水平矩形微通道內(nèi)不同壁面潤(rùn)濕性下CO2-H2O 兩相流型圖。圖6(a)為親水壁面條件下本實(shí)驗(yàn)流型圖與Triplett 等[16]實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比圖。Triplett 等實(shí)驗(yàn)中，微通道為內(nèi)徑1.097 mm 的玻璃管，氣液兩相流體分別為空氣和水。從圖中可以看出兩者比較相符，左上方都出現(xiàn)了泡狀流，彈狀流占大部分區(qū)域。不同點(diǎn)是本文中泡狀-彈狀流轉(zhuǎn)換線出現(xiàn)更早，這是因?yàn)槎咄ǖ罊M截面形狀明顯不同，矩形通道邊角效應(yīng)導(dǎo)致。圖6(b)為疏水壁面條件下本實(shí)驗(yàn)流型圖與Choi 等[21]實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比圖。Choi 等實(shí)驗(yàn)中，微通道尺寸為608 μm×410 μm，壁面接觸角為105°，氣液兩相流體分別為二氧化碳和水。從圖6 中可以看出兩者都出現(xiàn)了分層流。不同點(diǎn)是本實(shí)驗(yàn)中出現(xiàn)了Choi 等文獻(xiàn)中沒(méi)有出現(xiàn)的非對(duì)稱(chēng)彈狀流和拉長(zhǎng)的非對(duì)稱(chēng)彈狀流，這可能是因?yàn)殡S著通道當(dāng)量直徑的增大，氣相和液相的慣性力更加明顯，更容易將氣相和液相剪斷形成氣彈和液彈，進(jìn)而取代分層流形成非對(duì)稱(chēng)彈狀流。Wielhorski 等[22]研究也發(fā)現(xiàn)，疏水微通道與親水微通道相比，液相對(duì)氣相的擠壓力較小，不容易將氣相剪斷，形成長(zhǎng)氣彈。另外Triplett 等[16]實(shí)驗(yàn)中的彈狀-環(huán)狀流、環(huán)狀流、翻騰流和Choi 等[21]實(shí)驗(yàn)中的夾帶式分層流在本文實(shí)驗(yàn)中沒(méi)有觀測(cè)到，這是由 于氣液相流速較小。

圖6 矩形微通道內(nèi)CO2-H2O 氣液兩相流型轉(zhuǎn)換圖Fig.6 CO2-H2O gas-liquid two-phase flow patterns map in rectangular microchannel

2.2 彈狀流流體力學(xué)性質(zhì)

圖7 為氣泡長(zhǎng)度與氣相、液相表觀流速關(guān)系圖。從圖7(a)中可以看出，液相表觀流速一定的條件下，氣泡長(zhǎng)度隨氣相表觀流速的增大而增大，且氣相表觀流速較小時(shí)增幅不大，氣相表觀流速較大時(shí)增幅較大。這是因?yàn)殡S著氣相表觀流速增大，通道截面含氣率上升，氣泡長(zhǎng)度增大，并且氣相表觀流速越大這種影響越明顯。從圖7(b)中可以看出氣相表觀流速一定的條件下，氣泡長(zhǎng)度隨液相表觀流速的增大而減小，且液相表觀流速較小時(shí)氣泡長(zhǎng)度的減小幅度較大，液相表觀流速較大時(shí)氣泡長(zhǎng)度減小幅度較小。這是因?yàn)闅庀啾碛^流速一定時(shí)，隨著液相表觀流速增大，通道截面含氣率相對(duì)減小，導(dǎo)致氣泡長(zhǎng)度減小，然而隨著液相表觀流速的繼續(xù)增大，氣泡長(zhǎng)度逐漸趨于穩(wěn)定，液相表觀流速進(jìn)一步增大時(shí)，將形成泡狀流，彈狀氣泡的長(zhǎng)度不能更小。圖8 為氣液表觀流速之比和氣泡長(zhǎng)度關(guān)系的擬合曲線圖，從圖中可以發(fā)現(xiàn)擬合曲線與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合較好。隨著氣液速度比值的增加，氣彈的長(zhǎng)度呈線性增加。

圖7 親水微通道內(nèi)氣泡長(zhǎng)度與氣、液表觀流速關(guān)系圖Fig.7 Bubble length versus superficial gas velocity and liquid velocity in hydrophilic microchannel

圖8 氣泡長(zhǎng)度與氣、液表觀流速之比的關(guān)系Fig.8 Bubble length versus ratio of gas superficial velocity and liquid superficial velocity

圖9 親水微通道內(nèi)液彈長(zhǎng)度與氣、液表觀 流速關(guān)系圖Fig.9 Liquid slug length versus superficial gas velocity and liquid velocity in the hydrophilic microchannel

圖9 為液彈長(zhǎng)度與氣相、液相表觀流速關(guān)系圖。從圖9(a)中可以看出，液相表觀流速一定的條件下，液彈長(zhǎng)度隨氣相表觀流速的增大而減小，并且當(dāng)氣 相表觀流速較小時(shí)，液彈長(zhǎng)度的減幅較大，而當(dāng)氣相表觀流速增大到一定范圍時(shí)，液彈長(zhǎng)度基本不變。這是因?yàn)殡S著氣相表觀流速增大，通道截面含氣率增大，則液彈長(zhǎng)度減小，隨著氣相表觀流速的繼續(xù)增大，液彈長(zhǎng)度減到不足1.5 mm，難以繼續(xù)減小，趨于穩(wěn)定。從圖9(b)中可以看出當(dāng)氣相表觀流速很?。║G=0.083 m·s-1）時(shí)，液彈長(zhǎng)度隨液相表觀流速的增大而增大，當(dāng)氣相表觀流速較大（UG＞0.083 m·s-1）時(shí)，液彈長(zhǎng)度隨液相表觀流速的增大先增大后減小，但增大和減小的幅度都不大。這是因?yàn)闅馑佥^小時(shí)，氣相對(duì)液相的剪切力較弱，而隨著液相表觀流速的增大，同一時(shí)間內(nèi)進(jìn)入微通道內(nèi)液相的量增大，在T 通道交叉口處氣相不容易將液相剪斷，則液彈長(zhǎng)度增大；而氣相表觀流速較大時(shí)，其對(duì)液相的剪切力增大，在T 通道交叉口處容易將液相剪斷形成短液彈，但由于液相表觀流速增大使得通道截面含液率增大，容易形成長(zhǎng)液彈，二者共同作用，液速較?。║L＜0.20 m·s-1）時(shí)，后者起主要作用，液彈長(zhǎng)度略有增大，液速較大（UL＞0.20 m·s-1）時(shí)，前者起主要作用，液彈長(zhǎng)度略有減小。

2.3 傳質(zhì)

從圖10(a)中可以看出，隨著氣相表觀流速的增大，液側(cè)體積傳質(zhì)系數(shù)kLa，液膜傳質(zhì)系數(shù)kL，傳質(zhì)比表面積a，以及Na均增大。這是因?yàn)闅庀啾碛^流速的增大，使得液彈內(nèi)循環(huán)區(qū)域液體流動(dòng)速度增大，促進(jìn)傳遞組分在液彈中的混合，使得kL增大；同時(shí)通道截面含氣率上升，氣泡長(zhǎng)度增大，氣液兩相接觸面積增大，a 值增大，Na也增大，所以kLa增大。

圖10 氣液表觀流速對(duì)液側(cè)體積傳質(zhì)系數(shù)kLa，液膜傳質(zhì)系數(shù)kL，傳質(zhì)比表面積a 的影響Fig.10 Effect of superficial gas and liquid velocities on liquid volumetric mass transfer coefficient kLa, liquid side mass transfer coefficient kL, and interfacial area a

從圖10(b)中可以看出，隨著液相表觀流速的增大，液側(cè)體積傳質(zhì)系數(shù)kLa，液膜傳質(zhì)系數(shù)kL，以及Na均增大，但傳質(zhì)比表面積a 減小。這是因?yàn)橐合啾碛^流速的增大，使得液彈內(nèi)循環(huán)區(qū)域液體流動(dòng)速度增大，促進(jìn)傳遞組分在液彈中的混合，使得kL增大；通道截面含氣率下降，氣泡長(zhǎng)度減小，氣液兩相接觸面積減小，a 值減小，但由于流速增大，Na為二者乘積，計(jì)算得Na增大，說(shuō)明單位時(shí)間單位通道橫截面積通過(guò)的氣液兩相傳質(zhì)面積增大，所以液側(cè)體積傳質(zhì)系數(shù)kLa 增大。

圖11 為氣液表觀流速和液側(cè)體積傳質(zhì)系數(shù)kLa定量關(guān)系的擬合曲線圖，從圖中可以發(fā)現(xiàn)擬合曲線與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的吻合度較好。液側(cè)體積傳質(zhì)系數(shù)kLa均隨氣、液表觀流速的增大而增大。

圖11 氣液表觀流速與液側(cè)體積傳質(zhì)系數(shù)kLa 關(guān)系圖Fig.11 Liquid volumetric mass transfer coefficient kLa versus superficial gas and liquid velocities

液側(cè)體積傳質(zhì)系數(shù)kLa 與隨通道壁面潤(rùn)濕性的變化如圖12 所示。從圖中可以看出，親水壁面比疏水壁面下的液側(cè)體積傳質(zhì)系數(shù)kLa 要大。如圖12 所示，該實(shí)驗(yàn)條件下親水壁面微通道內(nèi)流型全部為彈狀流，疏水壁面微通道內(nèi)流型全部為分層流，相比彈狀流，由于分層流中氣相只有一側(cè)與液相接觸，故氣液相界面積a 要小很多，使得親水壁面比疏水壁面下的液側(cè)體積傳質(zhì)系數(shù)kLa 要大。

圖12 液側(cè)體積傳質(zhì)系數(shù)kLa 與壁面潤(rùn)濕性關(guān)系圖Fig.12 Liquid volumetric mass transfer coefficient kLa versus wettability of microchannel

3 結(jié) 論

（1）親水壁面下主要流型為：泡狀流、彈狀流；疏水壁面下主要流型為：非對(duì)稱(chēng)彈狀流、拉長(zhǎng)的非對(duì)稱(chēng)彈狀流和分層流。

（2）親水壁面彈狀流區(qū)域下，氣、液表觀流速對(duì)氣泡、液彈長(zhǎng)度有顯著影響：氣泡和液彈長(zhǎng)度隨氣、液表觀流速之比的增大分別增大和減?。坏?dāng)液相表觀流速較大時(shí)，氣泡和液彈長(zhǎng)度變化幅度不大，當(dāng)氣相表觀流速較大時(shí)，液彈長(zhǎng)度隨著液、氣表觀流速之比先增大后減小。

（3）液側(cè)體積傳質(zhì)系數(shù)kLa 均隨氣、液相表觀流速的增大而增大，隨通道壁面潤(rùn)濕性的增強(qiáng)而增大，且親水微通道比疏水微通道內(nèi)的kLa 值提高30%左右。

符 號(hào) 說(shuō) 明

a ——以通道內(nèi)部體積為基準(zhǔn)的氣液兩相傳質(zhì)比表面積，m2·m-3

Ca ——毛細(xì)數(shù)

ce——液相中CO2的平衡摩爾濃度，kmol·m-3

c0——微通道入口處液相中CO2的摩爾濃度，kmol·m-3

c1——微通道出口處液相中CO2的摩爾濃度，kmol·m-3

dB——?dú)馀葜睆?，m

kL——液膜傳質(zhì)系數(shù)，m·s-1kLa ——液側(cè)體積傳質(zhì)系數(shù)，s-1

L ——微通道長(zhǎng)度，m

LB——?dú)馀蓍L(zhǎng)度，m

LS——液彈長(zhǎng)度，m LUC——單元長(zhǎng)度，m

Na——比表面積傳遞通量，m2·(m2·s)-1

UB——?dú)馀葸\(yùn)動(dòng)速度，m·s-1

UL——微通道液相表觀流速，m·s-1

Uslug——液彈平均運(yùn)動(dòng)速度

w ——微通道寬度，m

δf——液膜厚度，m

μL——液相黏度，Pa·s

σ ——表面張力，N·m-1

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