可溶與不可溶混合PM2.5的蒸汽相變凝結(jié)增長

李 林，凡鳳仙

（1.上海理工大學能源與動力工程學院，顆粒與兩相流測量研究所，上海200093；2.上海理工大學上海市動力工程多相流動與傳熱重點實驗室，上海200093）

符號說明：

aw——水的活度

cp，a，cp，v——干空氣、蒸汽的比定壓熱容，J／（kg·K）

Dv——蒸汽在空氣中的擴散系數(shù)，m2／s

dg0——幾何平均粒徑，m

dp——顆粒（液滴）直徑，m

qm，qm，i——蒸汽向液滴表面擴散的質(zhì)量流量、第i個粒徑段顆粒對應(yīng)的質(zhì)量流量，kg／s

Kng，Knv——基于氣相、蒸汽的Knusen數(shù)

L——相變潛熱，J／kg

lg，lv——氣相、蒸汽分子的平均自由程，m

Ma，Ml，Mv——干空氣、液滴、蒸汽的摩爾質(zhì)量，kg／mol

cs——溶質(zhì)的濃度，mol／L

ms，mw——溶質(zhì)、水的質(zhì)量，kg

n，ni，nt——顆粒數(shù)目濃度、第i個粒徑段的顆粒數(shù)目濃度、顆?？倲?shù)目濃度，cm-3

ns——溶質(zhì)的物質(zhì)的量，mol

ps——平液面的飽和蒸汽壓，Pa

pva——液滴表面平衡蒸汽壓，Pa

pv∞——氣相主體蒸汽壓，Pa

p∞——氣相主體總壓，Pa

R——理想氣體常數(shù)，J／（mol·K）

Tl，T∞——液滴、氣相主體溫度，K

t——時間，s

ws——溶質(zhì)的質(zhì)量分數(shù)

vw——水的偏摩爾體積，m3／mol

λ——氣相導熱系數(shù)，W／（m·K）

ρl，ρs，ρw——液滴、溶質(zhì)和水的密度，kg／m3

σg0——幾何標準偏差

σl，σw——液滴、水的表面張力，N／m

PM2.5是我國城市大氣的首要污染物，源解析表明燃煤電站的排放是PM2.5的主要來源之一［1-2］.由于PM2.5顆粒細微，燃煤電站常規(guī)除塵設(shè)施，如靜電除塵器和布袋除塵器等難以經(jīng)濟、高效地將其脫除，使得大量PM2.5排放到大氣中［3］.目前，大型燃煤電站普遍安裝脫硫系統(tǒng)，其中濕法脫硫為主流的脫硫工藝［4-5］.濕法脫硫過程的除塵效果引起了研究者的關(guān)注，然而研究發(fā)現(xiàn)濕法脫硫過程往往伴隨著新成分PM2.5的形成［6-8］，特別是在氨法煙氣脫硫過程中易產(chǎn)生大量新微粒，主要有硫酸銨（（NH4）2SO4）、亞硫酸銨（（NH4）2SO3）和亞硫酸氫銨（NH4HSO3）等.針對濕法脫硫塔頂部為接近飽和狀態(tài)的高濕煙氣這一特性，顏金培等［6-7］提出了利用蒸汽相變原理來促進PM2.5長大并高效脫除的燃煤電站PM2.5排放控制新方法，即在脫硫凈煙氣中添加蒸汽，以建立適宜的過飽和環(huán)境，促進蒸汽以PM2.5為凝結(jié)核發(fā)生相變凝結(jié)，使顆粒質(zhì)量增加、粒徑增大，進而在脫硫塔出口通過高效除霧器的慣性碰撞機理加以清除.除霧器的捕集效率與液滴的粒徑分布直接相關(guān)，因此很有必要對顆粒的粒徑演變過程進行研究.然而，由于凝結(jié)增長過程發(fā)生在數(shù)十毫秒時間范圍內(nèi)，實驗中受測量儀器的限制，難以捕捉到顆粒粒徑演變過程的細節(jié)信息.數(shù)值模擬在探討微尺度顆粒行為規(guī)律的細節(jié)問題上具有優(yōu)勢，可作為實驗研究的有力補充［9-11］.

在多分散顆粒凝結(jié)增長理論模型方面，Park等［12］推導了凝結(jié)增長粒徑分布的演變方程，該方程只適用于顆粒初始粒徑分布函數(shù)已知，且飽和度在凝結(jié)增長過程中保持不變的情況；Heidenreich等［13］綜合考慮相變凝結(jié)過程中的熱質(zhì)平衡，建立了顆粒凝結(jié)增長動力學模型，該模型不受顆粒初始粒徑分布和初始蒸汽飽和度（以下簡稱初始飽和度）變化的限制，更便于實際應(yīng)用.凡鳳仙等［14-15］利用數(shù)值模擬方法研究了單一組分PM2.5在恒定飽和度、絕熱和等溫系統(tǒng)中的凝結(jié)增長特性，發(fā)現(xiàn)可溶與不可溶顆粒的增長速率存在差別.燃煤電站氨法脫硫系統(tǒng)排放的PM2.5為脫硫過程中形成的可溶顆粒與原煙氣中的不可溶顆粒共存的混合顆粒系，受物化性質(zhì)的影響，混合顆粒的凝結(jié)增長特性將不同于單一組分的可溶和不可溶顆粒.為探明可溶與不可溶顆粒組成的混合PM2.5的凝結(jié)增長特性，筆者充分考慮凝結(jié)增長過程中的熱質(zhì)交換、不同性質(zhì)顆粒對蒸汽的競爭，建立了可溶與不可溶混合PM2.5凝結(jié)增長的動力學模型，并采用數(shù)值模擬方法，考察過飽和蒸汽條件下由可溶硫酸銨顆粒與不可溶顆粒組成的混合PM2.5的凝結(jié)增長過程，分析操作參數(shù)對相變凝結(jié)增長效果的影響，為氨法脫硫系統(tǒng)PM2.5的排放控制提供理論基礎(chǔ).

1 數(shù)學模型

混合PM2.5的蒸汽相變凝結(jié)增長是一個涉及蒸汽向PM2.5表面擴散、蒸汽以PM2.5為凝結(jié)核發(fā)生相變凝結(jié)，并伴隨相變潛熱的釋放、可溶成分的溶解、顆粒之間的碰撞和凝并等多種物理現(xiàn)象的復雜過程，加之實際濕法脫硫系統(tǒng)排放顆粒形狀大多數(shù)不規(guī)則，為對凝結(jié)增長過程進行建模，提出以下簡化假設(shè)：

（1）由于煙氣中顆粒平均間距為數(shù)十微米，而凝結(jié)增長后顆粒粒徑為數(shù)微米，為著重考察顆粒的凝結(jié)增長，忽略顆粒之間的碰并作用，認為凝結(jié)增長過程中顆粒的數(shù)目濃度不發(fā)生改變.

（2）假設(shè)顆粒為球形，并且在凝結(jié)增長過程中顆粒可以完全被液體覆蓋.

（3）將相變凝結(jié)系統(tǒng)視為絕熱系統(tǒng)，將凝結(jié)增長中的熱質(zhì)交換過程視為準穩(wěn)態(tài)過程.

（4）用濕空氣來代替濕煙氣，由于本文涉及的煙氣為濕法脫硫系統(tǒng)排放的煙氣，煙氣溫度較低，因此可視為理想氣體.

（5）由于凝結(jié)液滴粒徑微小，認為液滴內(nèi)部不存在溫度梯度；當液滴間距遠大于液滴粒徑，可認為液滴之間的氣相主體區(qū)域溫度與濃度均勻，只有液滴表面鄰近的氣膜層存在濃度梯度和溫度梯度［16］.

1.1 凝結(jié)增長動力學模型

凝結(jié)增長的發(fā)生取決于氣相主體蒸汽壓和液滴表面平衡蒸汽壓.當氣相主體蒸汽壓大于液滴表面平衡蒸汽壓時，蒸汽分子在液滴表面聚集，顆粒表面鄰近的氣膜層中蒸汽分子濃度降低，氣相主體的蒸汽分子向氣膜層擴散，從而促進凝結(jié)增長的持續(xù)進行，直至氣相主體蒸汽壓與液滴表面平衡蒸汽壓相等，凝結(jié)增長停止.

液滴表面平衡蒸汽壓與液滴的物化性質(zhì)有關(guān).蒸汽以不可溶顆粒為凝結(jié)核發(fā)生凝結(jié)時，形成含塵液滴，其表面平衡蒸汽壓可表示為

式中：ps（Tl）為溫度Tl時平液面的飽和蒸汽壓.

蒸汽以可溶顆粒為凝結(jié)核發(fā)生凝結(jié)時，會形成溶液滴，其表面平衡蒸汽壓可表示為

ps（Tl）可由下式［17］計算

蒸汽向液滴表面擴散的質(zhì)量流量qm［13］為

其中，Knv＝2lv／dp.

根據(jù)質(zhì)量守恒定律，液滴直徑的增長速率為

凝結(jié)潛熱的釋放既提高了液滴表面溫度，又向氣相傳導熱量，由能量守恒定律得出液滴溫度［15］為

其中，Kng＝2lg／dp.

對于絕熱系統(tǒng)，由于氣液兩相的熱質(zhì)傳遞，氣相主體蒸汽壓和溫度將發(fā)生變化.為確定二者的變化情況，將顆粒按粒徑分成k個連續(xù)的區(qū)間，利用各區(qū)間粒徑上限對顆粒進行離散化處理.由理想氣體狀態(tài)方程和凝結(jié)增長過程的質(zhì)量平衡關(guān)系，可得氣相主體蒸汽壓的變化速率為

由氣相熱平衡方程可得，氣相主體溫度變化速率為

1.2 溶液物化性質(zhì)參數(shù)

溶液中水的活度和溶液的表面張力均與濃度有關(guān).在蒸汽相變凝結(jié)的初期，凝結(jié)液滴為飽和溶液，隨著凝結(jié)增長的進行，溶液的濃度將不斷降低，活度和表面張力也隨之發(fā)生變化.硫酸銨溶液中水的活度計算式［18］為

式中：a1～a4為常數(shù)，其中a1＝-2.715×10-3，a2＝3.113×10-5，a3＝-2.336×10-6，a4＝1.412×10-8；ws＝ms／（ms＋mw）.

硫酸銨溶液的表面張力［19］為

式中：B為常數(shù)，B＝2.17×10-3（N·m-1）·（mol·L-1）-1.

2 數(shù)值計算方法

選擇粒徑分布服從幾何平均粒徑dg0＝0.3μm、幾何標準偏差σg0＝2.15 的對數(shù)正態(tài)分布PM2.5為初始顆粒.顆粒的數(shù)目密度函數(shù)表達式為

由于上述PM2.5中99.73%的顆粒粒徑在0.03～2.5μm 內(nèi)，因此僅針對這一粒徑段內(nèi)顆粒的凝結(jié)增長進行計算，具體計算流程如下：

（1）依據(jù)初始顆粒粒徑分布，以及可溶與不可溶顆粒的數(shù)目百分含量，將2種顆粒分別按粒徑在k個連續(xù)區(qū)間上離散.

（2）根據(jù)式（4）計算蒸汽向各離散顆粒擴散的質(zhì)量流量.

（3）根據(jù)式（5）和式（6）分別計算經(jīng)時間步長Δt后，各離散顆粒的粒徑和溫度.

（4）根據(jù)式（7）和式（8）分別計算氣相主體蒸汽壓和溫度.

（5）基于當前的離散顆粒和氣相主體參數(shù)，重復步驟（2）～步驟（4），直至pv∞與pva滿足｜pv∞-pva｜／pv∞＜10-6為止.

（6）根據(jù)凝結(jié)增長后顆粒的粒徑分布范圍劃分粒徑區(qū)間，統(tǒng)計各粒徑區(qū)間顆粒數(shù)目濃度，獲得凝結(jié)增長后顆粒粒徑分布曲線.

需要說明的是，顆?？扇苄缘挠绊戵w現(xiàn)在液滴的表面平衡蒸汽壓和密度上.在計算可溶顆粒凝結(jié)增長時，應(yīng)首先確定凝結(jié)液滴濃度，進而計算活度和表面張力（式（9）和式（10）），以獲得液滴表面平衡蒸汽壓（式（2）），密度則由式（12）計算得到.對于不可溶顆粒形成的含塵液滴，表面平衡蒸汽壓直接由式（1）計算得到，液滴密度為純水密度.

3 結(jié)果與討論

3.1 不同組分的PM2.5凝結(jié)增長后的粒徑分布

圖1給出了初始溫度為50 ℃、初始飽和度為1.20和顆粒數(shù)目濃度為2×105cm-3時，不同組分的PM2.5凝結(jié)增長后的粒徑分布.其中，對于混合PM2.5，任意粒徑區(qū)間上可溶顆粒數(shù)目百分含量均相同.由圖1可知，經(jīng)凝結(jié)增長，顆粒粒徑顯著增大、粒徑分布更為集中，可溶顆粒數(shù)目百分含量對凝結(jié)增長效果有明顯影響.表1給出了圖1中各粒徑分布的特性參數(shù)，包括數(shù)目濃度峰值粒徑、中位粒徑、平均粒徑、標準差和由粒徑下限和粒徑上限確定的粒徑范圍.由表1可知，混合顆粒凝結(jié)增長后的數(shù)目濃度峰值粒徑和中位粒徑介于單一組分的可溶與不可溶顆粒之間，并且可溶顆粒所占比例越大，數(shù)目濃度峰值粒徑和中位粒徑越?。幌鄬τ跀?shù)目濃度峰值粒徑和中位粒徑，平均粒徑受可溶顆粒所占比例的影響較?。粡臉藴什顏砜?，顆粒系中可溶顆粒所占比例越小，粒徑分布越集中；從粒徑分布范圍來看，單一組分顆粒凝結(jié)增長后的粒徑分布范圍小于混合顆粒，不可溶顆粒凝結(jié)增長后的粒徑分布范圍小于可溶顆粒.

圖1 不同組分的PM2.5凝結(jié)增長后的粒徑分布Fig.1 Particle size distribution after condensation growth under different compositions

為解釋上述顆粒凝結(jié)增長的宏觀效果，圖2給出了初始溫度為50 ℃、初始飽和度為1.20、數(shù)目濃度為2×105cm-3和可溶顆粒數(shù)目百分含量為50%時，典型顆粒粒徑隨時間的演變規(guī)律.圖中曲線的斜率即為顆粒的凝結(jié)增長速率.從圖2可以看出，初始粒徑越小，可溶和不可溶顆粒的凝結(jié)增長速率越接近；初始粒徑大于0.3μm 時，可溶顆粒的凝結(jié)增長速率明顯大于不可溶顆粒.可見，與不可溶顆粒相比，混合顆粒中可溶顆粒的加入對凝結(jié)增長后的下限粒徑影響很小，卻使得上限粒徑顯著增大，從而引起凝結(jié)增長后顆粒粒徑分布范圍增大.這是因為顆粒凝結(jié)增長速率與其粒徑成反比，小粒徑可溶顆粒的快速增長使得所形成的液滴迅速轉(zhuǎn)變?yōu)榻咏兯南∪芤?，初始顆粒物化性質(zhì)對其的影響消失；大粒徑可溶顆粒本身質(zhì)量大且增長速度慢，凝結(jié)增長過程中形成的溶液滴與不可溶顆粒形成的含塵液滴的性質(zhì)差別較大，溶液滴能夠保持較低的表面平衡蒸汽壓，因而凝結(jié)增長更為充分，最終粒徑更大.不同粒徑、不同溶解性顆粒粒徑演變過程的差別導致凝結(jié)增長后的粒徑分布及其特性參數(shù)存在明顯差別.

圖3給出了可溶、不可溶和混合PM2.5凝結(jié)增長過程中氣相主體蒸汽壓和溫度隨時間的變化情況.在凝結(jié)增長過程中，可溶和不可溶顆粒分別轉(zhuǎn)變?yōu)槿芤旱魏秃瑝m液滴.因為溶液滴表面的平衡蒸汽壓低于相同大小的純液滴，同時，凝結(jié)增長的推動力為氣相主體蒸汽壓與液滴表面平衡蒸汽壓之差，因此含有可溶PM2.5的蒸汽相變凝結(jié)系統(tǒng)中，凝結(jié)增長的推動力更大，蒸汽向顆粒表面的擴散和凝結(jié)更為迅速，使得3種情況下氣相主體蒸汽壓減小速度依次為：可溶顆粒＞混合顆粒＞不可溶顆粒，如圖3（a）所示.蒸汽相變的同時，凝結(jié)潛熱釋放到周圍氣相中，使得氣相主體溫度升高.凝結(jié)增長速率越大，相同時間內(nèi)凝結(jié)潛熱的釋放量就越多，溫升也越快.然而，由于相變凝結(jié)始末的溫差由可凝蒸汽量決定，而可凝蒸汽量取決于蒸汽飽和度，因而隨著時間的增加，3種情況下的最終溫度趨于一致，如圖3（b）所示.

表1 凝結(jié)增長后顆粒粒徑分布特性參數(shù)Tab.1 Characteristic parameters of particle size distribution after condensation growth

圖2 混合PM2.5中典型顆粒粒徑的演變過程Fig.2 Size evolution of typical particles in mixed PM2.5

3.2 初始飽和度對凝結(jié)增長的影響

圖3 氣相主體蒸汽壓和溫度隨時間的變化Fig.3 Vapor pressure and temperature of bulk gas vs.time

圖4 初始飽和度對混合PM2.5凝結(jié)增長的影響Fig.4 Effect of initial saturation on condensation growth of mixed PM2.5

圖4給出了初始溫度為50℃、顆粒數(shù)目濃度為2×105cm-3和可溶顆粒數(shù)目百分含量為50%時，混合PM2.5在不同初始飽和度下凝結(jié)增長后的粒徑分布.從圖4可以看出，隨著初始飽和度的增加，粒徑分布向大粒徑方向遷移，并且粒徑分布更為集中.初始飽和度為1.10、1.15、1.20和1.30時，凝結(jié)增長后的粒徑分布范圍分別為1.68～5.06μm、2.05～5.15μm、2.32～5.21μm 和2.71～5.31μm.當溫度一定時，初始飽和度增大，氣相主體的蒸汽壓增大，凝結(jié)增長的推動力隨之增大，從而促使顆粒成長為粒徑更大的顆粒.在實際應(yīng)用中，增大初始飽和度通常需要向脫硫凈煙氣中添加蒸汽或霧化水，初始飽和度的增大往往意味著能耗和水耗的增加.因此，在蒸汽相變凝結(jié)脫除PM2.5的實際應(yīng)用中，初始飽和度的選擇需要權(quán)衡顆粒的脫除效率和運行費用這2個因素.

3.3 初始溫度對凝結(jié)增長的影響

圖5給出了初始飽和度為1.20、顆粒數(shù)目濃度為2×105cm-3和可溶顆粒數(shù)目百分含量為50%時，不同初始溫度條件下混合PM2.5凝結(jié)增長后的粒徑分布.由圖5可知，提高初始溫度能夠促進顆粒的凝結(jié)增長，在初始溫度為30 ℃、40 ℃和50 ℃時，凝結(jié)增長后的粒徑分布范圍分別為2.10～4.89μm、2.21～5.04μm和2.32～5.21μm.由于在初始飽和度相同的情況下，初始溫度越高，可凝蒸汽量就越多，因此固體顆粒能夠成長為粒徑更大的液滴.然而，對于蒸汽相變脫除PM2.5前的氨法脫硫過程，從脫硫效率的角度來看，適宜的脫硫溫度為60℃以下或者80 ℃以上［20］；從新顆粒的生成機理角度來看，較高的煙氣溫度將促進新顆粒的生成［7-8］.綜合考慮上述因素，氨法脫硫過程應(yīng)在保證脫硫效率和抑制新顆粒生成的前提下，為下一階段利用蒸汽相變促進PM2.5長大和脫除創(chuàng)造有利條件，因而適宜采用低于60 ℃的脫硫溫度.

圖5 初始溫度對混合PM2.5凝結(jié)增長的影響Fig.5 Effect of initial temperature on condensation growth of mixed PM2.5

3.4 顆粒數(shù)目濃度對凝結(jié)增長的影響

圖6給出了在初始飽和度為1.20和初始溫度為50 ℃的情況下，不同顆粒數(shù)目濃度時混合PM2.5凝結(jié)增長后的粒徑分布.從圖6可以看出，顆粒數(shù)目濃度越大，凝結(jié)增長后的數(shù)目濃度峰值粒徑越小，粒徑分布越分散.這是因為同一初始氣體狀態(tài)下，可凝蒸汽量一定，顆粒數(shù)目濃度越大，顆粒系中單個顆粒對應(yīng)的可凝蒸汽量越少，凝結(jié)增長后形成的液滴粒徑隨之減小.多數(shù)電廠脫硫塔出口的顆粒數(shù)目濃度在106～107cm-3數(shù)量級，不同操作參數(shù)下顆粒數(shù)目濃度也存在差異［6］.圖6 的結(jié)果表明，在飽和度為1.20時，蒸汽相變凝結(jié)增長后的顆粒粒徑普遍小于3μm，這對依靠除霧器的慣性碰撞作用機理脫除凝結(jié)液滴來說并不理想，如依靠繼續(xù)添加蒸汽的方法促進液滴進一步增大，需要向煙氣中補充大量蒸汽，造成能耗和水耗增加.顏金培等［21］為解決低能耗下PM2.5的高效脫除問題，嘗試將蒸汽相變和聲場作用耦合以提高PM2.5的增長效果，發(fā)現(xiàn)在初始飽和度為1.20，同時施加頻率為1 800 Hz、聲壓級為130 dB 的低強度聲場時，PM2.5的脫除效率可提高到70%左右，為氨法脫硫系統(tǒng)排放PM2.5的低成本、高效脫除提供了新思路.

圖6 顆粒數(shù)目濃度對混合PM2.5凝結(jié)增長的影響Fig.6 Effect of particle number concentration on condensation growth of mixed PM2.5

4 結(jié) 論

（1）可溶顆粒所占比例越大，凝結(jié)增長后的數(shù)目濃度峰值粒徑與中位粒徑均越小，粒徑分布越分散；與單一組分不可溶顆粒相比，可溶顆粒的加入極大地改變了凝結(jié)增長后的粒徑分布.

（2）粒徑越小的可溶與不可溶顆粒的凝結(jié)增長速率越接近，粒徑大于0.3μm 時，可溶顆粒的凝結(jié)增長速率和最終粒徑明顯大于不可溶顆粒.

（3）較高的初始飽和度和初始溫度能夠促進混合PM2.5的凝結(jié)增長；隨顆粒數(shù)目濃度的增大，凝結(jié)增長后數(shù)目濃度峰值粒徑減小，粒徑分布更為分散.

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