柔性CIGS薄膜太陽(yáng)電池的激光劃線研究

閆 禮，馮 洋，劉 洋，梅林穎，喬在祥

(中國(guó)電子科技集團(tuán)公司第十八研究所重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津300384)

柔性CIGS薄膜太陽(yáng)電池的激光劃線研究

閆 禮，馮 洋，劉 洋，梅林穎，喬在祥

(中國(guó)電子科技集團(tuán)公司第十八研究所重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津300384)

單片集成是Cu(In,Ga)Se2(CIGS)薄膜太陽(yáng)電池組件的一種形式，可以降低電流和電阻損失，制備的關(guān)鍵步驟是通過(guò)劃線實(shí)現(xiàn)子電池間的隔離和互聯(lián)。超短脈沖激光劃線能降低死區(qū)寬度，提高劃線質(zhì)量。為實(shí)現(xiàn)一種新型結(jié)構(gòu)CIGS薄膜太陽(yáng)電池組件的單片集成，采用1 064 nm波長(zhǎng)皮秒激光對(duì)PI襯底CIGS薄膜太陽(yáng)電池劃線。通過(guò)對(duì)不同工藝條件劃線溝道深度、結(jié)構(gòu)及成分的研究發(fā)現(xiàn)，可以實(shí)現(xiàn)選擇性移除CIGS薄膜太陽(yáng)電池材料層，露出PI襯底或鉬背電極層，劃線溝道底部平整、干凈，劃線兩側(cè)整齊，寬度在100 μm左右。

CIGS；激光劃線；皮秒工藝；選擇性移除

在各種薄膜太陽(yáng)電池體系中，銅銦鎵硒Cu(In,Ga)Se2(CIGS)薄膜太陽(yáng)電池具有光電轉(zhuǎn)換效率高、穩(wěn)定性好、抗輻照能力強(qiáng)的特點(diǎn)，柔性襯底CIGS薄膜太陽(yáng)電池輕質(zhì)、可卷繞、展開(kāi)方式靈活、質(zhì)量比功率高，具有更加廣闊的應(yīng)用前景。

CIGS薄膜太陽(yáng)電池組件有內(nèi)、外級(jí)聯(lián)兩種形式[1-3]，內(nèi)級(jí)聯(lián)(單片集成)是將大面積太陽(yáng)電池分成許多子電池并在內(nèi)部串聯(lián)連接，通常需要三道劃線(P1、P2、P3)來(lái)完成，實(shí)現(xiàn)高輸出電壓、小輸出電流，可以降低電流和電阻損失。P1劃線在CIGS單片集成太陽(yáng)電池中起絕緣作用，用來(lái)分割底電極，需要完全劃斷CIGS電池的底電極，露出襯底，其完整性和連續(xù)性非常重要，衡量P1劃線好壞的標(biāo)準(zhǔn)一般從電絕緣性、毛邊、裂紋、襯底損壞程度等幾方面考慮；P2劃線在CIGS單片集成太陽(yáng)電池子電池間串聯(lián)起關(guān)鍵作用，如果P2溝道內(nèi)仍存在任何一層功能層材料而沒(méi)有完全露出鉬(Mo)背電極層，都將會(huì)引起接觸電阻增加，導(dǎo)致組件輸出功率降低，衡量P2劃線好壞的標(biāo)準(zhǔn)一般從背電極的完整性、毛邊的高度和外形、熔化的CIGS的裂紋和氣泡等幾方面考慮；P3劃線在CIGS單片集成電池中用來(lái)分割上電極，需要完全劃斷透明導(dǎo)電層，好的P3劃線應(yīng)該確保AZO前電極的電絕緣性，劃線邊界清晰，避免產(chǎn)生過(guò)多的熔化和熱效應(yīng)，以降低短路的可能性[4]。

單片集成需要選擇性移除CIGS太陽(yáng)電池材料層，剝離深度的精確性以及劃線速度的快慢是實(shí)際生產(chǎn)中需要考慮的因素。對(duì)于柔性聚合物(polyimide,PI)襯底CIGS薄膜太陽(yáng)電池來(lái)說(shuō)，采用機(jī)械方式(接觸式)劃線時(shí)，由于PI為塑料材料，在施加外力時(shí)電池容易彎曲，劃線深度不易控制，也容易使針頭頻繁損壞，且損傷薄膜，另外，采用機(jī)械方式劃線存在“chipping”問(wèn)題，導(dǎo)致劃線線形不規(guī)則，實(shí)際劃線寬度比定義寬度寬，互聯(lián)區(qū)域增加，使得組件電流損耗。與機(jī)械劃線相比，激光劃線則是非接觸式的，不需要外用壓力，劃出的線沒(méi)有飛邊，細(xì)且直，可以實(shí)現(xiàn)精確控制劃線寬度及深度，有效降低死區(qū)面積，而且劃線速度快，不存在因?yàn)楦鼡Q針頭產(chǎn)生的停工期。

在多層結(jié)構(gòu)材料上采用納秒激光工藝劃線，存在較大的橫向熱效應(yīng)區(qū) (heat affected zone,HAZ)，這會(huì)使死區(qū)面積增加，組件性能降低，同時(shí)可能存在由熱效應(yīng)引起的裂紋和邊緣突起，由于脈沖持續(xù)時(shí)間較長(zhǎng)，在熱效應(yīng)影響下CIGS與鉬(Mo)熔化，會(huì)相互擴(kuò)散并再凝固[5]，也可能使劃線區(qū)域CIGS半導(dǎo)體材料分解成金屬態(tài)[6-7]，在光電器件中產(chǎn)生分流，使轉(zhuǎn)換效率降低。Westin等人曾報(bào)道，采用納秒脈沖激光在532 nm波長(zhǎng)下劃線，發(fā)現(xiàn)CIGS轉(zhuǎn)換成導(dǎo)電物質(zhì)[8]。而超短脈沖(皮秒和飛秒)激光在多層薄膜直接剝離法中體現(xiàn)出了低剝離損傷和小熱效應(yīng)區(qū)的優(yōu)勢(shì)[9]。當(dāng)襯底材料為玻璃并且電極為透明材料時(shí)，使用適合波長(zhǎng)的激光從背面輻射，穿過(guò)襯底可以較好地選擇性移除材料，皮秒脈沖激光在玻璃襯底CIGS太陽(yáng)電池劃線中已經(jīng)得到12%轉(zhuǎn)換效率的小組件[3]。由于PI襯底在可見(jiàn)光范圍內(nèi)有較強(qiáng)的吸收，需要采用直接輻射方法劃線，目前國(guó)外已經(jīng)有越來(lái)越多的學(xué)者投入到采用不同波長(zhǎng)皮秒激光在PI襯底CIGS太陽(yáng)電池上劃線的研究工作中[10-11]。從工藝模式方面來(lái)講，利用同一波長(zhǎng)激光完成三道劃線操作簡(jiǎn)單，速度快，在國(guó)內(nèi)尚未見(jiàn)到相關(guān)報(bào)道。

本文采用皮秒激光直接在PI襯底CIGS薄膜太陽(yáng)電池上進(jìn)行劃線，著重研究了不同工藝條件對(duì)各劃線溝道深度及結(jié)構(gòu)的影響，實(shí)現(xiàn)選擇性移除CIGS薄膜太陽(yáng)電池材料層。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 組件級(jí)聯(lián)結(jié)構(gòu)

不同于傳統(tǒng)單片集成CIGS薄膜太陽(yáng)電池的內(nèi)級(jí)聯(lián)結(jié)構(gòu)[12]，本文采用圖1所示內(nèi)級(jí)聯(lián)結(jié)構(gòu)的劃線方式，三道劃線分別稱作P1、P2、P3，均是在具有AZO/CdS/CIGS/Mo/PI結(jié)構(gòu)的太陽(yáng)電池上進(jìn)行，優(yōu)點(diǎn)是可以避免傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)工藝在PI襯底CIGS薄膜電池roll-to-roll沉積過(guò)程中帶來(lái)的變形、褶皺、開(kāi)裂等問(wèn)題。三道劃線對(duì)于深度要求有所不同，P1需要將AZO窗口層、CdS緩沖層、CIGS吸收層和Mo背面電極層全部移除，實(shí)現(xiàn)子電池底電極的分離。P2則需要將AZO、CdS、CIGS移除，露出底電極Mo。P3需要將AZO層直至CIGS層全部劃開(kāi)[13]，實(shí)現(xiàn)各子電池頂電極之間分離，也可以只劃開(kāi)AZO層。通過(guò)在P1溝道注入絕緣漿料，在相鄰的P2溝道注入電極材料，使得前一個(gè)子電池的頂電極與后一個(gè)子電池的背電極Mo相連接，實(shí)現(xiàn)子電池之間的串聯(lián)。

圖1 柔性襯底CIGS薄膜太陽(yáng)電池組件內(nèi)級(jí)聯(lián)結(jié)構(gòu)示意圖

1.2 電池結(jié)構(gòu)

實(shí)驗(yàn)使用的材料為CIGS薄膜太陽(yáng)電池，具有以下結(jié)構(gòu)：AZO/CdS/CIGS/Mo/PI，除緩沖層之外的所有功能層均是在高真空條件下制備，AZO層厚度為550 nm，緩沖層CdS厚度約為50 nm，吸收層CIGS厚度為2.5 μm，背電極Mo是雙層結(jié)構(gòu)，厚度為800 nm。

1.3 劃線系統(tǒng)及測(cè)試

使用Nd∶YVO4激光劃線系統(tǒng)劃線，包括ScanLab高速掃描儀及Laserdesk軟件，激光輸出波長(zhǎng)為1 064 nm，最大功率10 W，脈沖持續(xù)時(shí)間5～15 ps，最大頻率1 000 kHz，光束能量呈高斯分布。使用KEYENCE VK-9700型激光掃描顯微鏡(LSM)測(cè)試劃線樣品的表面形貌及三維剖面圖，測(cè)試軟件為VK-Viewer，用VK-Analyzer軟件分析劃線溝道的寬度，測(cè)試時(shí)放大倍數(shù)選用400倍，用Tencor P-16+型臺(tái)階儀測(cè)量劃線溝道的深度，用日立S-4800型場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM)及能量色散譜儀(EDS)進(jìn)行線掃描分析劃線溝道化學(xué)成分，測(cè)試電壓為20 kV。

2 結(jié)果與討論

2.1 P1劃線

圖2、圖3分別是采用9 W、1 m/s和5 W、3 m/s的工藝劃線得到的結(jié)果。圖2條件劃線寬度(含HAZ)約為245 μm，從激光顯微鏡照片可以看到邊緣有熔融現(xiàn)象，溝道內(nèi)呈現(xiàn)出反光效應(yīng)較差的棕色材料，單側(cè)熱效應(yīng)區(qū)寬度約為60 μm，溝道寬度約為125 μm，深度約為7.6 μm，大于整個(gè)CIGS太陽(yáng)電池功能層厚度，從溝道反光情況及劃線溝道深度推斷已經(jīng)露出PI襯底。相應(yīng)的三維圖中可以看到沿著劃線方向，線邊緣存在明顯突起，溝道內(nèi)呈現(xiàn)凸凹不平，對(duì)應(yīng)的SEM圖則可以看到溝道內(nèi)的材料呈片狀，損傷嚴(yán)重。利用EDS線掃描進(jìn)行檢測(cè)分析可以區(qū)分膜層化學(xué)成分的不同。從圖2(d)檢測(cè)知道溝道中心處碳(C)信號(hào)較強(qiáng)，并未出現(xiàn)CIGS及其它功能層主要元素的信號(hào)，說(shuō)明劃線溝道中心處已經(jīng)完全移除了包括Mo背電極在內(nèi)的所有功能層材料，露出PI襯底，符合由激光顯微鏡及深度測(cè)試得出的推斷結(jié)果。

圖2 典型的P1劃線圖(激光功率9 W，掃描速度1 m/s)

圖3 典型的P1劃線圖(激光功率5 W，掃描速度3 m/s)

圖3條件劃線寬度(含HAZ)約為100 μm，明顯小于圖2所用工藝的劃線。從激光顯微鏡照片可以看到溝道內(nèi)同樣呈現(xiàn)出反光效應(yīng)較差的棕色材料，單側(cè)熱效應(yīng)區(qū)寬度約為38 μm，溝道寬度約為24 μm，均優(yōu)于圖2所用工藝，用臺(tái)階儀測(cè)試溝道深度約為4 μm，與整個(gè)CIGS太陽(yáng)電池功能層厚度相近，從溝道反光情況及深度推斷已經(jīng)露出PI襯底。相應(yīng)的三維圖中可以看到劃線的兩側(cè)整齊，溝道邊緣呈階梯狀，無(wú)明顯突起，溝道底部平整，質(zhì)量較好，沒(méi)有明顯損傷下層材料。由EDS線掃描分析可知，在尚未劃線的AZO表面檢測(cè)到較強(qiáng)的Zn信號(hào)，溝道邊緣靠近外側(cè)區(qū)域有相對(duì)較弱的Zn及CIGS主要化學(xué)成分的信號(hào)，這可能是部分未移除的CIGS及AZO或其再融合物，該區(qū)域?qū)挾燃s14 μm，溝道邊緣靠近內(nèi)側(cè)區(qū)域Mo信號(hào)增強(qiáng)，同時(shí)伴隨著Zn及CIGS主要化學(xué)成分的EDS信號(hào)消失。劃線溝道呈現(xiàn)階梯狀是由于激光光束能量呈高斯分布，兩側(cè)能量低于中間區(qū)域，使得邊緣處材料剝離不凈，由于CIGS材料特性很大程度上取決于其化學(xué)計(jì)量比[14]，熱效應(yīng)可能影響CIGS材料的電學(xué)特性，也可能會(huì)使CIGS半導(dǎo)體材料轉(zhuǎn)換成金屬相而存在于殘留物質(zhì)中，引起溝道邊緣上下電極的短路，這將對(duì)太陽(yáng)電池性能產(chǎn)生不利影響。采用能量分布為flat-top式的激光代替高斯分布，有利于得到陡峭邊緣的溝道，避免溝道邊緣產(chǎn)生階梯，可以降低由此帶來(lái)的影響[11]，但同時(shí)也會(huì)浪費(fèi)很多能量，關(guān)于激光能量分布的形狀有待于進(jìn)一步研究。溝道中心處碳信號(hào)較強(qiáng)，并未出現(xiàn)CIGS及其他功能層主要元素的信號(hào)，說(shuō)明劃線溝道中心處已經(jīng)完全移除了包括Mo背電極在內(nèi)的所有功能層材料，露出PI襯底，與激光顯微鏡及深度測(cè)試的推斷結(jié)果吻合。圖2和圖3所采用的兩種工藝均可以將CIGS太陽(yáng)電池的所有功能層全部移除，露出PI襯底，實(shí)現(xiàn)P1劃線功能，但是相較于圖2所用工藝，圖3的工藝更加適合P1劃線，因?yàn)槠鋭澗€熱效應(yīng)區(qū)明顯小于圖2，并且劃線的溝道底部更加平整，沒(méi)有明顯損壞襯底，溝道邊緣整齊，劃線質(zhì)量更高。

2.2 P2劃線

圖4是采用3 W、4 m/s的工藝劃線得到的結(jié)果，此時(shí)的劃線寬度(含HAZ)約為100 μm，從激光顯微鏡照片可以看到溝道內(nèi)露出的材料反光效應(yīng)較強(qiáng)，單側(cè)熱效應(yīng)區(qū)寬度約為27 μm，溝道寬度約為46 μm，用臺(tái)階儀測(cè)試溝道深度約為3.1 μm，恰好等于AZO到底電極Mo表面的厚度，結(jié)合溝道反光情況及深度推斷已經(jīng)露出底電極Mo。相應(yīng)的三維圖中可以看到劃線呈現(xiàn)階梯分布，底層溝道呈藍(lán)色，劃線邊緣存在的階梯層呈青色，線的兩側(cè)整齊，邊緣無(wú)明顯突起，溝道中心露出的材料存在裂縫，這可能是由于材料受熱后應(yīng)力不同所致。對(duì)于傳統(tǒng)內(nèi)級(jí)聯(lián)結(jié)構(gòu)[14]的CIGS太陽(yáng)電池來(lái)說(shuō)，需要考慮露出的背電極寬度及表面質(zhì)量，因?yàn)槁冻龅谋畴姌O與AZO之間的接觸電阻與暴露表面的質(zhì)量息息相關(guān)。但是本文提出的內(nèi)級(jí)聯(lián)結(jié)構(gòu)P2溝道中需要填入的是導(dǎo)電電極材料而非AZO，因此對(duì)此項(xiàng)影響因素的要求不需要傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)般苛刻，但這點(diǎn)很難通過(guò)直接測(cè)試得到驗(yàn)證，可以在組件電性能測(cè)試中評(píng)估其串聯(lián)電阻。由EDS線掃描分析可知，在尚未劃線的AZO表面檢測(cè)到較強(qiáng)的Zn信號(hào)，溝道邊緣呈階梯狀的區(qū)域有少量的Cu、Se信號(hào)，同時(shí)也含有Zn信號(hào)，其信號(hào)強(qiáng)度明顯弱于尚未劃線的AZO表面，這可能是部分未移除的CIGS及AZO或其再融合物，該區(qū)域?qū)挾燃s22 μm。溝道中心處Zn及CIGS主要化學(xué)成分的EDS信號(hào)消失，Mo信號(hào)較強(qiáng)，說(shuō)明劃線溝道中心處已經(jīng)完全移除了包括CIGS吸收層在內(nèi)的所有頂層材料，露出Mo背電極，與激光顯微鏡及深度測(cè)試的推斷結(jié)果吻合。

圖4 典型的P2劃線圖(激光功率3 W，掃描速度4 m/s)

2.3 P3劃線

圖5 典型的P3劃線圖(激光功率2.5 W，掃描速度7 m/s)

傳統(tǒng)的P3劃線需要將AZO層直至CIGS層全部劃開(kāi)，但A.Burn等人[4]研究發(fā)現(xiàn)，在滿足一定條件時(shí)P3劃線可以只劃開(kāi)AZO層即可。只移除AZO層所需的能量要小于P1、P2劃線所需能量。圖5是采用2.5 W、7 m/s的工藝劃線得到的結(jié)果。劃線寬度(含HAZ)約為100 μm，從激光顯微鏡照片可以看到整條線邊緣筆直，溝道物質(zhì)呈現(xiàn)熔化后重新凝固的狀態(tài)，反光效應(yīng)較強(qiáng)，從相應(yīng)的三維圖中可以看到溝道底部平整，用臺(tái)階儀測(cè)試溝道深度約為1.2 μm，已超過(guò)AZO層厚度，因此推斷應(yīng)該已經(jīng)將AZO層全部移除，同時(shí)也會(huì)移除一部分CIGS吸收層。由EDS線掃描分析可知，在溝道底部檢測(cè)到Cu、Se及Zn的信號(hào)，Zn信號(hào)明顯比尚未劃線的AZO表面檢測(cè)到的Zn信號(hào)弱很多，這說(shuō)明劃線已經(jīng)移除一部分AZO層材料，但并未完全移除，仍有殘留，這與從溝道深度測(cè)試得到的推斷是不符的。從溝道的深度及底部檢測(cè)到的信號(hào)知道，劃線已經(jīng)移除一部分CIGS層材料并存在部分殘留的AZO材料，這可能是由于AZO材料在近紅外波段存在自由載流子吸收，使用1 064 nm波長(zhǎng)的激光劃線時(shí)會(huì)直接加熱、熔化、蒸發(fā)AZO頂層區(qū)域，同時(shí)CIGS材料也會(huì)吸收并產(chǎn)生熱量使得材料熔化，兩層熔化物質(zhì)混合在一起形成熔融物，與激光顯微鏡的觀察結(jié)果相符，導(dǎo)致很難只單獨(dú)移除AZO層。也有研究者認(rèn)為該波長(zhǎng)光可以穿過(guò)AZO/CdS/CIGS多層材料到達(dá)Mo背電極，Mo背電極具有金屬的反光特性，可以反射大部分的紅外激光輻射，激光能量會(huì)在CIGS與Mo的界面處被吸收[15]，這同樣也會(huì)產(chǎn)生熱量使材料熔化。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，只移除AZO層很難控制，移除掉Mo背電極上面所有層更容易實(shí)現(xiàn)，現(xiàn)象與A.Burn等人的研究結(jié)果相似。他們發(fā)現(xiàn)在襯底類型為太陽(yáng)電池結(jié)構(gòu)時(shí)，采用UV波長(zhǎng)的激光劃線很難控制，不能只單獨(dú)移除AZO層，Zn會(huì)與下面的材料混合，可以檢測(cè)到劃線溝道底部存在一定含量的Zn、Cu、In、Se，采用此波長(zhǎng)激光更容易熔化、混合并移除Mo背電極以上的所有層，相比之下，采用可見(jiàn)光波長(zhǎng)激光劃線更易控制，這是因?yàn)锳ZO在可見(jiàn)光波段范圍具有很高的透過(guò)性，大部分的激光能量會(huì)在AZO與CIGS的界面被吸收，形成很高的氣壓，從而移除AZO層。對(duì)本文來(lái)講，使用1 064 nm激光單獨(dú)移除AZO層很難控制，那么P3劃線也可以采用傳統(tǒng)的方式，完全移除CIGS層露出Mo背電極。

3 結(jié)論

使用1 064 nm波長(zhǎng)皮秒激光對(duì)PI襯底CIGS薄膜太陽(yáng)電池進(jìn)行劃線。在具有AZO/CdS/CIGS/Mo/PI結(jié)構(gòu)的太陽(yáng)電池上，使用適當(dāng)?shù)墓に嚳梢赃x擇性移除PI以上所有功能層，而不損傷襯底，劃線寬度(含HAZ)約為100 μm，溝道底部干凈、平整，邊緣無(wú)明顯突起，由于皮秒激光脈沖持續(xù)時(shí)間短，無(wú)明顯熔融現(xiàn)象。

當(dāng)掃描速度較慢且功率較大時(shí)，劃線溝道較深，PI襯底損傷嚴(yán)重；在3 W、4 m/s的工藝下可以選擇性移除AZO、CdS和CIGS層，露出Mo背電極，溝道兩側(cè)整齊，劃線寬度(含HAZ)約為100 μm，有助于減小死區(qū)面積，降低組件電流損耗；激光功率為2.5 W，掃描速度為7 m/s時(shí)很難單獨(dú)移除AZO層，這是由于AZO材料在近紅外波段存在自由載流子吸收，使用1 064 nm波長(zhǎng)的激光劃線時(shí)會(huì)直接加熱、熔化、蒸發(fā)AZO頂層區(qū)域，同時(shí)CIGS材料也會(huì)吸收并產(chǎn)生熱量使材料熔化，兩層熔化物質(zhì)混合在一起形成熔融物，使得單獨(dú)移除AZO層則很難控制。

熱效應(yīng)可能使CIGS半導(dǎo)體材料轉(zhuǎn)換成金屬相而存在于殘留物質(zhì)中，將對(duì)太陽(yáng)電池性能產(chǎn)生不利影響，本文中采用的分析技術(shù)不能證實(shí)這點(diǎn)，CIGS太陽(yáng)電池激光劃線工藝光電特性的研究是下步工作的重點(diǎn)。

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Laser scribing of flexible CIGS thin-film solar cells

YAN Li,FENG Yang,LIU Yang,MEI Lin-ying,QIAO Zai-xiang
(National Key Laboratory of Science and Technology on Power Sources,Tianjin Institute of Power Sources,Tianjin 300384,China)

The monolithic integration is a form of Cu(In,Ga)Se2(CIGS)thin-film photovoltaic modules,reducing the current and ohmic loss. One of the critical fabricating steps is to realize the insulation and connection between sub-cells by scribing.Ultra-short pulse laser scribing can decrease the dead zone area and improve scribe quality. To realize the novel structure of monolithic integration,the picosecond lasers with 1 064 nm wavelength were applied to scribe CIGS solar cells prepared on polyimide substrate.The scribing depth,trench component and structural properties of different processes were investigated.The results indicate that the selective thin film of CIGS solar cell can be ablated.The scribing lines are straight on both sides.The bottom of trench is smooth and clean.The width of pattern is about 100 μm.

CIGS;laser scribing;picosecond processing;selective ablation

TM 914

A

1002-087 X(2015)08-1678-04

2015-05-20

閆禮(1983—)，女，吉林省人，碩士，工程師，主要研究方向?yàn)楸∧ぬ?yáng)電池。