多層黑磷中厚度和應(yīng)力依賴的能隙變化研究

琚偉偉, 李同偉, 雍永亮, 孫金鋒

(河南科技大學(xué)物理工程學(xué)院， 洛陽 471023)

多層黑磷中厚度和應(yīng)力依賴的能隙變化研究

琚偉偉, 李同偉, 雍永亮, 孫金鋒

(河南科技大學(xué)物理工程學(xué)院， 洛陽 471023)

采用基于密度泛函理論的第一性原理方法研究了單層及多層黑磷晶體的能隙隨層數(shù)和外加應(yīng)力的變化.計算結(jié)果表明，體系能隙隨著層數(shù)的增加而減小，當(dāng)層數(shù)增加到10時，二維黑磷的能隙非常接近于其體材料值.層間的相互作用導(dǎo)致的能帶劈裂是能隙減小的直接原因.應(yīng)力對10層黑磷電子結(jié)構(gòu)的影響也被研究.計算表明，壓縮應(yīng)力可以使10層黑磷從半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘伲鞈?yīng)力僅對能隙大小產(chǎn)生影響.

電子結(jié)構(gòu)； 能隙； 第一性原理； 黑磷

1 引 言

具有原子厚度的二維材料，例如石墨烯，氮化硼以及二維過渡金屬硫化物，表現(xiàn)出來的優(yōu)異物理和化學(xué)性質(zhì)使這些材料受到人們的廣泛關(guān)注[1-5]. 人們已經(jīng)知道石墨烯擁有眾多優(yōu)異性質(zhì)，如高電子遷移率，高熱導(dǎo)率，常溫霍爾效應(yīng)等，然而帶隙的缺乏使它僅具有小的開關(guān)電流比，限制了它在實際器件中的應(yīng)用. 而作為二維過渡金屬硫化物代表之一的MoS2單層盡管擁有約1.8eV的直接帶隙和相對高的開關(guān)比，然而它的載流子遷移率卻遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于石墨烯.

因此，尋找具有合適帶隙且具有高載流子遷移率的材料成為一個非常重要的課題. 最近，兩個研究組分別報道了一種新的二維材料—單層黑磷，這種材料同時具有直接帶隙和高的載流子遷移率，可以克服石墨烯的不足，成為石墨烯的良好替代材料[6-8]. 黑磷(Black Phosphorus, BP)是磷的一種同素異形體，早在上世紀(jì)五十年代已經(jīng)開始被研究[9-11]. BP具有類似石墨的層狀結(jié)構(gòu)，如圖1(a)所示. 我們知道P原子的價電子排布是3s23p3，s軌道上的電子已經(jīng)配對，p軌道上存在三個未配對電子，因此在BP中，每個P原子與周圍的三個P原子形成共價鍵，每層均形成扭折的幾何結(jié)構(gòu). 受到石墨烯研究的啟發(fā)[1]，從BP晶體中剝離出單層或多層BP并對其性質(zhì)進(jìn)行研究是一個非常有趣的課題. 采用類似剝離石墨烯的方法，張遠(yuǎn)波、陳仙輝教授研究組[6]以及Peide教授研究組[7]分別成功獲得了納米厚度的BP晶體. 他們發(fā)現(xiàn)二維BP晶體的能隙是直接能隙，這個特性讓它的光學(xué)和光電性能同其它材料，包括硅和硫化鉬相比有巨大的優(yōu)勢. BP的直接能隙可以增強它和光的直接耦合，讓它成為未來光電器件(例如光電傳感器)的一個備選材料. 另外，人們同時也發(fā)現(xiàn)二維BP晶體具有非常高的載流子遷移率. 因此，BP這一新型二維半導(dǎo)體材料是繼石墨烯、二硫化鉬之后的又一重要進(jìn)展，為二維晶體材料家族增添了一位新成員[12-15].

實驗和理論研究已經(jīng)表明1到5層二維BP晶體的能隙與層數(shù)有直接的關(guān)系[16,17]. 但是，5層BP的能隙與體材料的值仍有一定的差距[17]. 當(dāng)二維BP的層數(shù)達(dá)到多少時，其能隙以及電子結(jié)構(gòu)與體材料基本相同？這是一個需要解決的問題. 應(yīng)力對單層 BP晶體的影響也被研究. Peng等人發(fā)現(xiàn)單軸應(yīng)力可以使單層BP的能隙出現(xiàn)直接-間接-直接的轉(zhuǎn)變[18]；Rodin的研究則表明，垂直于平面的單軸應(yīng)力可以使單層BP出現(xiàn)半導(dǎo)體到金屬的轉(zhuǎn)變[19]. 然而在先前的研究中，人們很少關(guān)注雙軸應(yīng)力對二維BP的影響. 本文采用基于密度泛函理論的第一性原理方法研究了單層及多層(1到10層)BP晶體的幾何及電子結(jié)構(gòu)，我們發(fā)現(xiàn)二維BP的能隙與其層數(shù)有關(guān)，隨著層數(shù)的減小，能隙單調(diào)增加. 10層BP的性質(zhì)與體材料非常接近。雙軸應(yīng)力對10層BP電子結(jié)構(gòu)的影響也被研究，結(jié)果表明雙軸壓縮應(yīng)力可以使10層BP從半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘? 這些結(jié)果對二維BP晶體的實驗研究提供了理論依據(jù).

2 計算模型和方法

2.1 計算模型

BP晶體具有層狀結(jié)構(gòu)，屬于正交晶系，如圖1(a)和(b)所示，空間群是Cmca，實驗上獲得的晶格參數(shù)如下[10,11]：a=4.3759 ?，b=3.3138 ?, c=10.477 ?，鍵角θ1=96.34°，θ2=102.09°. 單層BP的結(jié)構(gòu)直接取自于晶體，在計算中采用超原胞模型，垂直于層面的方向取不少于15 ?的真空層，這個厚度保證了在周期性體系中兩層之間的相互作用可以忽略[20]. 圖1(c)給出了單層BP的俯視以及側(cè)視圖. 平面晶格常數(shù)a和b通過下面的方法進(jìn)行優(yōu)化：固定b，得到總能與a之間的函數(shù)關(guān)系，通過曲線擬合得到a；在此基礎(chǔ)上，保持a不變，計算總能與b之間的關(guān)系，進(jìn)而得到平衡晶格常數(shù)b. 弛豫得到的晶格常數(shù)a和b列在表1中. 對于雙層BP，我們考慮了AA和AB兩種堆垛方式. 對于AA堆垛，頂部單層BP被直接放置于底部的正上方，兩層原子上下相互對應(yīng)；對于AB堆垛，則采用BP晶體中的排列方式，可以看作把AA堆垛中底部一層沿a方向或者b方向平移晶格常數(shù)的一半. 計算表明，AB堆垛比較穩(wěn)定[21]，每個P原子的能量較之AA堆垛低3meV，AB堆垛的俯視和側(cè)視圖顯示在圖1(d)中. 對于3-10層BP薄膜，我們均采用ABAB…的堆垛方式，仍采用超原胞模型，晶格常數(shù)的優(yōu)化方法與單層BP相同，得到的晶格常數(shù)以及BP晶體的晶格常數(shù)被總結(jié)在表1中.

layers12345678910bulka(?)4 624 604 584 574 564 564 554 554 554 554 55b(?)3 313 313 313 313 323 323 323 323 323 323 32

2.2 計算方法

體系的電子結(jié)構(gòu)計算采用基于密度泛函理論的程序包Viennaabinitiosimulation package(VASP)[22]. 交換關(guān)聯(lián)泛函采用PW91，電子和離子實之間的相互作用由投影綴加波(PAW)方法描述，相當(dāng)多的研究表明，這種方法能夠很好的描述低維體系的電子結(jié)構(gòu)[23,24]. 波函數(shù)用平面波做展開，截止能量是320eV，總能的收斂判據(jù)是10-6eV. 在計算中，針對不同層數(shù)的BP晶體，從表1中選擇相應(yīng)的晶格常數(shù)固定不變，采用8×10×1的K點網(wǎng)格對原子位置進(jìn)行優(yōu)化，當(dāng)Hellmann-Feynman力小于0.01eV/?時停止優(yōu)化[25]. 對于后續(xù)計算則采用21×27×1的K點，便于獲得精確的電荷密度及能態(tài)密度.

3 計算結(jié)果和討論

3.1 能隙與電子結(jié)構(gòu)

二維BP的能隙隨層數(shù)的改變被展示在圖2中. 可以看到能隙隨層數(shù)的增加單調(diào)減小，單層BP具有最大的能隙0.90 eV. 當(dāng)層數(shù)增加到10時，能隙減小到0.11 eV，已經(jīng)非常接近于體BP的能隙0.08 eV，因此我們僅對1-10層的二維BP進(jìn)行了研究. 從圖2中可以看到，能隙減小最快的是前面5層，尤其是從單層變?yōu)殡p層后，能隙減小了0.3 eV，即從單層時的0.90 eV變成雙層時的0.60 eV. 5層BP薄膜的能隙僅0.28 eV，較之單層BP減小了0.62eV. 而從6層到10層，能隙減小的速度明顯變慢. 能隙為什么會隨著層數(shù)的增加而減??？減小的速度為什么逐漸變緩？通過對二維BP晶體能帶結(jié)構(gòu)和能態(tài)密度的分析，我們將對這些問題有更加深入的理解.

圖2 多層黑磷中體系能隙與厚度之間的關(guān)系Fig. 2 Evolution of the band gap as a function of the number of layers in few-layer BP

從表1中可以發(fā)現(xiàn)，晶格常數(shù)b改變的非常小，從單層BP到體結(jié)構(gòu)僅增加了0.01 ?，而a的變化比較顯著，從單層到體結(jié)構(gòu)減小了0.07 ?. 晶格常數(shù)a的顯著改變可以被歸因于層與層之間的相互作用，為了展現(xiàn)這種層間的作用，我們在圖3中給出了幾個具有代表作用的能帶結(jié)構(gòu)，分別對應(yīng)于1, 2, 4, 6, 8, 10層的情況. 比較圖3(a)和3(b)，可以清楚的看到圖3(a)中費米能級附近的每條能帶在3(b)中均劈裂為兩條. 例如價帶(費米能級以下能量最高的那條能帶)在Γ點處的劈裂可以達(dá)到0.6 eV. 同樣，圖3(a)中的能帶在3(c)-3(f)中也產(chǎn)生了不同程度的劈裂，在Γ點處的劈裂值分別為0.8 eV，0.96eV，1.04 eV，1.13 eV. 也就是說，隨著層數(shù)的增加，價帶的劈裂也隨著增加，導(dǎo)帶的情況也是類似的. 價帶和導(dǎo)帶的劈裂是導(dǎo)致體系能隙隨著層數(shù)的增加而減小的根本原因[17].

根據(jù)能帶理論，當(dāng)孤立原子聚合成晶體時，原子間的相互作用使孤立原子的能級展寬成為能帶. 因此，當(dāng)二維晶體中包含兩層BP時，這兩層之間的相互作用使一條能帶劈裂為兩條，劈裂的大小直接反應(yīng)了兩層BP間相互作用的大小. 在先前的研究中，人們認(rèn)為BP晶體中層間的相互作用與石墨烯是相同的，屬于范德瓦爾斯力. 然而，最近的一篇理論報道卻指出[17]，BP晶體層間的相互作用并不完全是范德瓦爾斯力，波函數(shù)的交疊對層間的相互作用也有非常重要的貢獻(xiàn). 我們在圖4(a)和(b)中給出了雙層BP的價帶和導(dǎo)帶的電荷密度圖. 從圖4(a)中可以清楚的看到，在兩層之間，價帶的電荷分布表現(xiàn)出類似成鍵態(tài)的性質(zhì)，波函數(shù)產(chǎn)生了交疊，而導(dǎo)帶的電荷分布并沒有交疊，具有類似反鍵態(tài)的性質(zhì). 電子云交疊產(chǎn)生的相互作用比起范德瓦爾斯作用更強，導(dǎo)致了雙層BP中Γ點處價帶的顯著劈裂. 層數(shù)的增加進(jìn)一步加強了這種相互作用，因此使多層BP中產(chǎn)生了更大的劈裂.

圖3 多層黑磷的能帶結(jié)構(gòu).(a) 1層 (b) 2層 (c) 4層 (d) 6層 (e) 8層 (f) 10層Fig. 3 Band structures of few-layer BP. (a) 1-layer (b) 2-layer (c) 4-layer (d) 6-layer (e) 8-layer (f) 10-layer

圖4 雙層黑磷中 (a) 價帶 (b)導(dǎo)帶的電荷密度圖Fig. 4 The charge density of (a) valence band (b) conduction band in bilayer BP

為了對二維BP的電子結(jié)構(gòu)有進(jìn)一步的認(rèn)識，我們在圖5中給出了單層、10層以及BP體結(jié)構(gòu)中P原子的p軌道投影態(tài)密度圖(PDOS). 可以發(fā)現(xiàn)，對于每個軌道(px，py，以及pz)，10層BP中P原子的價帶分布與體材料是非常相似的. 這兩種材料中，px和py軌道的價帶位于-0.8 eV到-7 eV，pz態(tài)的價帶則從費米能級一直延伸到-7 eV. 相比之下，單層BP的價帶比較窄，僅僅延伸到-6.2 eV左右. 如果對px，py，以及pz軌道進(jìn)行對比，可以發(fā)現(xiàn)px和py態(tài)是非常相似的，而pz態(tài)則與這兩個態(tài)明顯不同. 在費米能級附近，pz態(tài)有一個突出的峰，在圖5(c)中我們用星號做了標(biāo)記，這個峰來源于c方向與a、b兩方向的不同對稱性. 此外，我們也可以發(fā)現(xiàn)，pz態(tài)在費米能級附近的能隙明顯小于px和py態(tài)，決定了體系的能隙，對體系電子結(jié)構(gòu)的變化起主導(dǎo)作用.

3.2 應(yīng)力誘導(dǎo)的半導(dǎo)體-金屬轉(zhuǎn)變

與體材料相比，二維材料更容易被拉伸或者壓縮，因此，有關(guān)應(yīng)力調(diào)控能隙以及應(yīng)力下金屬-絕緣轉(zhuǎn)變的報道已經(jīng)屢見不鮮[26,27]. 比如，對于MoS2，平面內(nèi)的應(yīng)力和平面外的應(yīng)力均可以使這種二維材料發(fā)生半導(dǎo)體到金屬的轉(zhuǎn)變[27,28]. 受到這些報道的啟發(fā)，我們研究了應(yīng)力下多層BP電子結(jié)構(gòu)的變化. 在沒有應(yīng)力即平衡態(tài)的情況下，不同層數(shù)BP的能隙已經(jīng)被展示在圖2中. 可以發(fā)現(xiàn)，10層BP體系具有最小的能隙，僅0.11 eV，因此，應(yīng)力下10層BP的電子結(jié)構(gòu)應(yīng)該最容易被改變. 圖6給出了不同應(yīng)力下10層BP的能隙，這里應(yīng)力指的是平面雙軸應(yīng)力，a方向和b方向同時被拉伸或者壓縮，同時對原子位置進(jìn)行優(yōu)化，釋放部分應(yīng)力. 我們非常高興的發(fā)現(xiàn)，在壓縮應(yīng)力的情況下，10層BP出現(xiàn)了半導(dǎo)體到金屬的轉(zhuǎn)變，即使應(yīng)力小到1%，這種轉(zhuǎn)變依然存在. 而對于拉伸的情況，能隙隨著應(yīng)力的增加逐漸增大，在應(yīng)力達(dá)到5%時，能隙達(dá)到最大，0.48 eV，隨后逐漸降低，直至應(yīng)力達(dá)到10%，能隙降到0.19 eV，但未出現(xiàn)半導(dǎo)體到金屬的轉(zhuǎn)變.

圖5 單層、10層以及體黑磷中P原子的p軌道投影態(tài)密度圖.(a) px軌道 (b) py 軌道 (c) pz軌道

圖6 10層黑磷體系的能隙與外加應(yīng)力之間的關(guān)系, M代表金屬，SC代表半導(dǎo)體Fig. 6 Band gap Eg with respect to the epitaxial strain, which varies from 0 to 10% in 10-layer BP

圖7展示了四種不同應(yīng)力下10層BP的能帶結(jié)構(gòu)圖，分別對應(yīng)于拉伸應(yīng)力1%，10%以及壓縮應(yīng)力-1%和-10%. 比較拉伸應(yīng)力下的能帶結(jié)構(gòu)(圖7(a)和7(b))與平衡態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)(圖3(f))，可以發(fā)現(xiàn)圖7(a)和圖3(f)非常相似，而圖7(b)中費米能級以上的兩組能帶(圖中標(biāo)記為A和B)產(chǎn)生了明顯的分離，但體系依然保持半導(dǎo)體的電子結(jié)構(gòu). 在拉伸應(yīng)力下，P-P鍵長的增加導(dǎo)致每組能帶的色散變小，A組和B組能帶的分離可以被歸結(jié)于這個原因. 壓縮應(yīng)力則產(chǎn)生了明顯不同的變化，比較圖7(c)和圖7(d)，P-P鍵長的減小使能帶的色散顯著增加. 從圖7(d)中可以看到在10%的壓縮應(yīng)力下，Γ點，Y點和X點附近能帶均通過了費米能級，導(dǎo)致了體系半導(dǎo)體到金屬的轉(zhuǎn)變.

圖7 不同應(yīng)力下10層黑磷的能帶結(jié)構(gòu). 1%和10%代表相應(yīng)大小的拉伸應(yīng)力，-1%和-10%代表相應(yīng)大小的壓縮應(yīng)力Fig. 7 Band structures of 10-layer BP with different strains. 1% and 10% stand for the tensile strain, and -1% and -10% stand for the compressive strain

4 結(jié) 論

利用第一性原理計算研究了單層以及多層BP晶體的電子結(jié)構(gòu)和應(yīng)力作用對其電子結(jié)構(gòu)的影響. 計算結(jié)果表明，BP的能隙隨著層數(shù)的增加而減小，單層BP具有最大的能隙，約0.90 eV；10層BP的能隙減小到0.11 eV，非常接近于體材料的值. 層與層之間的相互作用導(dǎo)致的能帶劈裂是能隙減小的直接原因. P原子的軌道投影態(tài)密度表明pz態(tài)決定了二維體系能隙，對電子結(jié)構(gòu)的變化起主導(dǎo)作用. 此外，我們也研究了平面雙軸應(yīng)力對10層BP電子結(jié)構(gòu)的影響，結(jié)果表明，壓縮應(yīng)力可以使體系發(fā)生半導(dǎo)體到金屬的轉(zhuǎn)變，而拉伸應(yīng)力僅改變了能隙的大小. 我們的研究為二維BP晶體在光電器件中的應(yīng)用提供了理論依據(jù).

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Band gap of few-layer black phosphorus modulated by thickness and strain

JU Wei-Wei, LI Tong-Wei, YONG Yong-Liang, SUN Jin-Feng

(College of Physics and Engineering, Henan University of Science and Technology, Luoyang 471023, China)

By using the first principle calculations based on density functional theory, the band gap of few-layer black phosphorus (BP) is studied. The band gap depends on the layer number of black phosphorus and the epitaxial strain. The calculated results show that the band gap will decrease with the increase of layer number in few-layer BP. The band gap of few-layer BP will be close to the value of bulk BP when layer number is up to 10. The reason that the band gap decreases is the splitting of energy bands induced by the inter-layer interactions. The influence of the strain on the electronic structures of 10-layer BP is investigated. The calculations suggest that the compressive strain results in a semiconductor-metal transition for 10-layer BP, whereas the tensile strain only affects the values of band gaps.

Electronic structure; Band gap; First principle; Black phosphorus

103969/j.issn.1000-0364.2015.02.027

2014-10-17

國家自然科學(xué)基金(11404096, 11304080, U1404609)

琚偉偉(1980—),女，河南濟(jì)源市人，博士，主要從事材料的電子結(jié)構(gòu)的理論研究．E-mail: hnjww@126.com

O472+.4

A

1000-0364(2015)02-0329-07