日本福島核事故后四川省部分生態(tài)系統(tǒng)和食物鏈的γ核素放射性水平調(diào)查

王 茜，龐榮華，趙 強(qiáng)，歐陽(yáng)均

(四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測(cè)中心站，成都 610031)

2011年3月11日，日本東北部海域發(fā)生里氏9.0級(jí)地震并引發(fā)海嘯，造成重大人員傷亡和財(cái)產(chǎn)損失，更為世界關(guān)注的是在地震發(fā)生后的數(shù)日內(nèi)，日本東京電力公司福島第一核電站相繼有4座核反應(yīng)機(jī)組發(fā)生了爆炸、起火、引發(fā)反應(yīng)堆堆芯燃料部分熔毀等嚴(yán)重事故，造成大量放射性物質(zhì)釋放到環(huán)境空氣中，在事故處理過(guò)程中，在未對(duì)國(guó)際社會(huì)通報(bào)的情況下，日本向太平洋海域排入了約1.15萬(wàn)噸放射性廢水，遭到國(guó)際社會(huì)的譴責(zé)。日本福島核泄漏事故不僅對(duì)日本本土造成了影響，同時(shí)也造成了全球性核污染事故。

2011年3月28日首次在成都市環(huán)境空氣監(jiān)測(cè)點(diǎn)所采集的氣溶膠樣品中均有不同濃度的131I、137Cs、134Cs放射性物質(zhì)檢出，說(shuō)明日本福島核泄漏事件中產(chǎn)生的放射性物質(zhì)已隨大氣環(huán)流的運(yùn)動(dòng)進(jìn)入我省境內(nèi)。由于137Cs的半衰期長(zhǎng)達(dá)約30余年，它們?cè)诃h(huán)境介質(zhì)和食物鏈中存在和影響持續(xù)時(shí)間比較長(zhǎng)，因此調(diào)查和了解此次事件對(duì)環(huán)境放射性水平的影響，消除公眾中普遍存在的恐慌心理是非常必要的。

1 采樣點(diǎn)布設(shè)

四川省地處我國(guó)內(nèi)陸西南地區(qū)，日本福島核電站地處我國(guó)東北方，從核泄漏事件放射性核素?cái)U(kuò)散和遷移的特點(diǎn)來(lái)看，泄漏的放射性核素主要隨大氣環(huán)流運(yùn)動(dòng)而隨空氣進(jìn)入省內(nèi)。我國(guó)西北風(fēng)和北風(fēng)經(jīng)川西北進(jìn)入四川省后南下影響到南充、遂寧、成都、眉山、樂(lè)山;受青藏高原影響形成的由東向西的風(fēng)向，經(jīng)成都、樂(lè)山向東南方向運(yùn)動(dòng)。根據(jù)上述情況，將采樣點(diǎn)布設(shè)在成都市及周邊的眉山市彭山縣、廣元市劍閣縣、樂(lè)山市五通橋區(qū)、遂寧市蓬溪縣及南充市蓬安縣，在取樣點(diǎn)位選取時(shí)主要考慮以下要素作為布點(diǎn)取樣的基本原則:

1.1 充分考慮采樣點(diǎn)位的人口分布、土地利用和陸生資源及居民飲食結(jié)構(gòu);

1.2 在一個(gè)采樣點(diǎn)位上所采集的各種樣品能夠反映環(huán)境與生物的關(guān)聯(lián)性和多樣性，可以基本上體現(xiàn)從環(huán)境、生物 (植物、動(dòng)物)至人類食物相對(duì)完整的食物鏈條;

1.3 考慮全國(guó)和四川省輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)位在全省范圍內(nèi)的分布，同時(shí)兼顧省內(nèi)重點(diǎn)核設(shè)施的影響;

1.4 對(duì)蔬菜、水果、肉、奶、魚(yú)等產(chǎn)量大、日常銷售量大、在人們?nèi)粘Ｉ钪薪?jīng)常食用的這一類食品采樣點(diǎn)應(yīng)相對(duì)固定且產(chǎn)區(qū)有較大規(guī)模;

1.5 有區(qū)域特色的農(nóng)副產(chǎn)品應(yīng)選取產(chǎn)量大，或種植相對(duì)集中、規(guī)模較大的地點(diǎn)進(jìn)行采集;

1.6 對(duì)水生生物的取樣監(jiān)測(cè)重點(diǎn)考慮岷江水系和涪江水系內(nèi)生長(zhǎng)的魚(yú)類，并適當(dāng)考慮沿海輸入海產(chǎn)品可能伴隨的放射性物質(zhì)輸入。

根據(jù)上述原則，部分生態(tài)系統(tǒng)和食物鏈樣品采集點(diǎn)詳細(xì)的布點(diǎn)如表1所示。

表1 部分生態(tài)系統(tǒng)和食物鏈樣品采集點(diǎn)位Tab.1 Collection point of the sample in partial ecosystem and food chain

續(xù)表1

2 樣品采集

環(huán)境中的放射性核素，主要隨食物等進(jìn)入人體，因此，2012年3月～2013年12月選擇人們?nèi)粘Ｊ秤煤拖牧看蟮氖澄?，包括糧食、蔬菜、水果、肉、奶等作為采集對(duì)象，并同時(shí)對(duì)食用品所在地的環(huán)境介質(zhì)，如大氣、沉降物、土壤進(jìn)行樣品采集，測(cè)量其中放射性核素的含量，可以較好地反應(yīng)出放射性核素從環(huán)境介質(zhì)經(jīng)食物向人體轉(zhuǎn)移的過(guò)程和與之相關(guān)的部分生態(tài)系統(tǒng)中放射性核素的遷移、富集和轉(zhuǎn)化。

2.1 生物樣品采集與處理

2.1.1 牛奶、奶牛飼料的采集與處理

在布設(shè)的采樣點(diǎn)位采集牛奶、奶牛食用生物(包括牧草、青貯、干草、飼料等)等樣品。牛奶采集是直接從母牛身上擠得的原汁牛奶經(jīng)過(guò)消毒殺菌后，裝入塑料桶中，加標(biāo)簽帶回實(shí)驗(yàn)室，將牛奶經(jīng)小于80℃溫度蒸發(fā)、濃縮后放入灰化爐中小于80℃灰化。牧草、青貯、干草、飼料等奶牛食用生物，收集后分別放入聚乙烯口袋，封口，加標(biāo)簽帶回實(shí)驗(yàn)室，稱鮮重，烘干、碳化后經(jīng)400℃左右灰化。

2.1.2 豬肉、魚(yú)和海產(chǎn)品的采集與處理

豬肉類，采集不同飼養(yǎng)方式的農(nóng)戶散養(yǎng)家豬、養(yǎng)殖場(chǎng)飼養(yǎng)的飼料豬和野豬肉3種生豬樣品;魚(yú)類樣品采集設(shè)在彭山縣境內(nèi)屬岷江水系的仙女湖水庫(kù)內(nèi)和蓬溪縣屬涪江水系的赤城湖內(nèi)，海產(chǎn)品從成都市規(guī)模較大的青石橋海鮮市場(chǎng)采集，同時(shí)有部分樣品在廣東原產(chǎn)地取樣。在采樣點(diǎn)取樣后，分別裝入塑料袋加標(biāo)簽帶回實(shí)驗(yàn)室洗凈取其整體或可食部分，稱鮮重，烘干、碳化后經(jīng)400℃左右灰化。

2.1.3 糧食作物、蔬菜、水果、茶葉的采集與處理

在布設(shè)的采樣點(diǎn)位，采樣后裝入布袋中加標(biāo)簽帶回實(shí)驗(yàn)室去除雜物、取其整體或可食部分洗凈，稱鮮重，烘干、碳化后經(jīng)400℃左右灰化。

2.2 環(huán)境樣品采集與處理

2.2.1 土壤

在采樣點(diǎn)取樣后，分別裝入塑料袋加標(biāo)簽帶回實(shí)驗(yàn)室，去除石塊、草根等雜物，取450g左右樣品烘干后放入球磨儀中粉碎至40～60目。

2.2.2 氣溶膠

在彭山縣、蓬安三壩鄉(xiāng)、五通橋區(qū)輝山鎮(zhèn)分別設(shè)立氣溶膠采集點(diǎn)位1個(gè)，在采樣點(diǎn)取樣后，裝入塑料封口袋中加標(biāo)簽帶回實(shí)驗(yàn)室。

2.2.3 沉降物

在采樣點(diǎn)取樣后，裝入塑料桶中加標(biāo)簽帶回實(shí)驗(yàn)室，放燒杯中蒸干。

3 分析儀器與分析方法

3.1 檢測(cè)項(xiàng)目

天然放射性核素238U、232Th、226Ra、40K 以及人工放射性核素137Cs、131I。

3.2 檢測(cè)儀器

采用美國(guó)Canberra公司生產(chǎn)的GX8021型高純鍺γ譜儀，相對(duì)效率90.6%(1332KeV)，檢測(cè)儀器經(jīng)過(guò)計(jì)量認(rèn)證。

3.3 檢測(cè)方法

(1)《土壤中放射性核素的γ能譜分析方法》(GB/T 11743-1989)［1］;(2)《生物樣品中放射性核素的 γ 能譜分析方法》(GB/T 16145-1995)［2］;(3)《空氣中放射性核素的γ能譜分析方法》(WST 184-1999)［3］;(4)《用半導(dǎo)體γ譜儀分析低比活度γ 放射性樣品的標(biāo)準(zhǔn)方法》(GB/T 1171301989)［4］。

3.4 測(cè)量時(shí)間

土壤中γ核素測(cè)量時(shí)間為3萬(wàn)秒，生物、氣溶膠、沉降物中γ核素測(cè)量時(shí)間為5萬(wàn)秒。

4 測(cè)量結(jié)果與討論

4.1 測(cè)量結(jié)果

四川省部分生態(tài)系統(tǒng)與食物鏈中天然和人工γ核素含量結(jié)果見(jiàn)表2。

續(xù)表2

4.1.1 所采集的牛奶樣品中，天然放射性核素232Th和226Ra活度濃度均無(wú)明顯差異;40K活度濃度范圍為18～47Bq/L;人工核素137Cs活度濃度均低于儀器檢出限 (0.03Bq/kg);核素238U僅在2012年6月、7月和10月的3個(gè)樣品中相對(duì)較高，其活度濃度為0.7～1.0Bq/L;但是本次調(diào)查所有牛奶樣本中天然放射性核素與人工放射性核素水平均遠(yuǎn)低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《食品中放射性物質(zhì)限制濃度標(biāo)準(zhǔn)》GB 14882-94［5］中所規(guī)定的各類限值要求。

4.1.2 奶牛食物牧草中，天然放射性核素238U活度濃度范圍為 (0.41 ～1.22)Bq/kg·鮮，232Th 活度濃度范圍為 (0.15～1.12)Bq/kg·鮮，226Ra活度濃度為 (0.15～1.13)Bq/kg·鮮，40K 的活度濃度為 (85～327)Bq/kg·鮮，人工放射性核素137Cs活度濃度低于儀器檢出限。其他奶牛食物青貯、干草和酒糟中，均未檢出人工放射性核素137Cs，所以本次調(diào)查所有牛奶樣本中天然放射性核素與人工放射性核素水平均遠(yuǎn)低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《食品中放射性物質(zhì)限制濃度標(biāo)準(zhǔn)》GB 14882-94［5］中所規(guī)定的各類限值要求。

4.1.3 對(duì)于土壤樣品，不同時(shí)間、不同采樣點(diǎn)上所采集的土壤樣品中天然放射性核素238U、232Th、226Ra、40K分析結(jié)果基本一致且在同一活度水平;有4個(gè)樣品檢出人工核素137Cs，活度濃度范圍為0.57～8.46Bq/kg·干。其中有兩個(gè)樣品為樂(lè)山市五通橋區(qū)的2012年和2013年兩年的監(jiān)測(cè)值，分別為8.46Bq/kg·干和3.83Bq/kg·干，2012 年四川省輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)報(bào)告［6］中樂(lè)山市土壤中137Cs活度為3.68Bq/kg·干，2013年四川省輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)報(bào)告［7］中樂(lè)山市土壤中137Cs活度為1.68Bq/kg·干，說(shuō)明樂(lè)山市近兩年都有人工放射性核素137Cs檢出，我認(rèn)為主要原因有以下幾點(diǎn):(1)因?yàn)槲覈?guó)重點(diǎn)核設(shè)施中國(guó)核動(dòng)力研究院夾江基地以及中核集團(tuán)某廠均位于樂(lè)山市夾江縣境內(nèi)，該縣地處樂(lè)山市區(qū)的北方，位于常年主導(dǎo)風(fēng)向的上風(fēng)向，而五通橋區(qū)位于樂(lè)山市區(qū)的南方，位于夾江縣的下風(fēng)向;(2)采樣中的不可控因素也比較多。(3)樂(lè)山市五通橋區(qū)的茶葉中2012年和2013年的夏茶中均檢出137Cs，而兩年的春茶中均未檢出，說(shuō)明與日本地震關(guān)系不大。其余兩個(gè)土壤樣品為2012年上半年南充市蓬安縣土壤、2012年遂寧市蓬溪 縣 土 壤，活 度 分 別 為1.27Bq/kg·干 和1.47Bq/kg·干，南充市蓬安縣和遂寧市蓬溪縣均位于廣元市境內(nèi)的重要核設(shè)施中核集團(tuán)某廠的下風(fēng)向。

2012年四川省輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)報(bào)告［6］，四川省環(huán)境土壤中238U的活度濃度范圍為30.8～49.2Bq/kg·干，232Th 的活度濃度范圍為 22.4 ～55.5Bq/kg·干，226Ra 的活度濃度范圍為 17.9 ～39.1Bq/kg·干，40K的活度濃度范圍為 255～627Bq/kg·干，137Cs活度濃度為L(zhǎng)LD(＜1.28Bq/kg·干)～3.68Bq/kg·干;2013年四川省輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)報(bào)告［7］，四川省環(huán)境土壤中238U的活度濃度范圍為14.2 ～44.6Bq/kg·干，232Th 的活度濃度范圍為25.7～58.9Bq/kg·干，226Ra 的活度濃度范圍為16.5～47.7Bq/kg·干，40K 的活度濃度范圍為 168～876Bq/kg·干，137Cs活度濃度為L(zhǎng)LD(＜0.51Bq/kg·干)～2.97Bq/kg·干，測(cè)量分析結(jié)果與2012年和2013年四川省輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)中土壤放射性核素含量監(jiān)測(cè)結(jié)果相對(duì)比，無(wú)顯著性差異，都屬于正常水平范圍。

4.1.4 樣品中，天然放射性核素238U只有在2012年眉山市彭山縣的四川美聯(lián)胚胎生物工程有限公司的二季度和南充市蓬安縣三壩鄉(xiāng)萬(wàn)壽村的二季度氣溶膠測(cè)出，分別為 0.23mBq/m3和 0.21mBq/m3，其它樣本中238U活度濃度為 LLD(LLDU-238:0.14mBq/m3)，232Th和226Ra的活度濃度均低于儀器檢出下限 (LLDTh-232:0.033mBq/m3、LLDRa-226:0.020mBq/m3)，40K 的 活 度 濃 度 為 0.43 ～0.47mBq/m3，人工放射性核素137Cs(LLDCs-137:0.010mBq/m3)均未檢出。調(diào)查結(jié)果表明，該采樣點(diǎn)上所采集的空氣氣溶膠未受到人工放射性核素的影響，其中天然放射性核素水平很低，屬于正常水平。

4.1.5 本次調(diào)查中大氣沉降物樣品中，均未檢出人工放射性核素137Cs，與同在該點(diǎn)所采集的氣溶膠樣品中的檢測(cè)結(jié)果相一致，該采樣點(diǎn)所代表的大氣環(huán)境未受到人工放射性核素的污染和影響，屬于正常水平。

4.1.6 在已檢出的放射性核素的豬肉樣本中，農(nóng)家飼養(yǎng)的糧食豬肉中238U和40K核素水平較飼料豬肉和野豬肉稍高，但遠(yuǎn)低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《食品中放射性物質(zhì)限制濃度標(biāo)準(zhǔn)》GB 14882-94［5］中的天然鈾導(dǎo)出限制濃度 (5.4mg/kg、66.5Bq/kg)限值規(guī)定。

兩個(gè)魚(yú)類樣本中，天然放射性核素濃度差異不大，均屬于正常水平，人工放射性核素中137Cs活度濃度低于檢出限，即調(diào)查所得結(jié)果遠(yuǎn)低于《食品中放射性物質(zhì)限制濃度標(biāo)準(zhǔn)》GB 14882-94［5］中各放射性核素導(dǎo)出限制濃度規(guī)定值，屬于正常水平，表明被調(diào)查兩個(gè)湖泊所產(chǎn)魚(yú)類水生物未受到放射性污染和影響。

4.1.7 本次調(diào)查中春茶和夏茶兩種陸生植物樣品中春茶的137Cs活度濃度均低于儀器檢出限，夏茶的兩個(gè)樣品中檢測(cè)出人工放射性核素137Cs，分別為0.39Bq/kg·鮮和 0.61Bq/kg·鮮，但都低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《食品中放射性物質(zhì)限制濃度標(biāo)準(zhǔn)》GB 14882-94［5］人工放射性核素137Cs含量的限制濃度 2.6×102Bq/kg。

4.1.8 本次調(diào)查在成都市青石橋農(nóng)貿(mào)市場(chǎng)所采集的由沿海廣東、廣西和渤海灣輸入四川省的石斑魚(yú)、小花螺、明蝦、帶子、大扇貝、多寶魚(yú)6種大宗海產(chǎn)品中，天然放射性核素238U的活度濃度為(0.34 ～ 1.62)Bq/kg·鮮，232Th 的活度濃度為(0.08 ～1.12)Bq/kg·鮮，226Ra 的活度濃度為(0.06 ～0.42)Bq/kg·鮮，40K 的活度濃度為 (33～54)Bq/kg·鮮，人工放射性核素137Cs、131I均未檢出。在廣東省珠海市平沙水產(chǎn)養(yǎng)殖場(chǎng)所采集的海水養(yǎng)殖的羅非魚(yú)與對(duì)蝦樣本中，人工放射性核素137Cs活度濃度均低于儀器檢出限，與在成都市青石橋海鮮批發(fā)市場(chǎng)所采集的廣東產(chǎn)海鮮樣品中水平相同，無(wú)明顯差異。本次所采集的6類沿海輸入四川省的海水產(chǎn)品中，天然放射性和人工放射性核素水平均低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《食品中放射性物質(zhì)限制濃度標(biāo)準(zhǔn)》GB 14882-94［5］中所規(guī)定的各類限值要求。

4.2 討論

4.2.1 糧食、蔬菜類生物樣品中天然和人工γ核素含量方差間的差異

糧食、蔬菜類生物樣品中不同部位γ核素含量的方差是否是齊性的［8］，即它們含量的變化幅度是否一致，可以通過(guò)方差的F檢驗(yàn)進(jìn)行檢驗(yàn)，檢驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表3。由表3可知，根類、莖類和葉類3類糧食、蔬菜生物樣品中的γ核素含量的方差變化因放射性物質(zhì)的不同而不同。只有莖類與葉類的226Ra核素含量的方差差異性顯著。總的來(lái)看，在顯著水平α=0.05下，3類糧食、蔬菜生物樣品中的γ核素含量的離散度差異不顯著。

表3 糧食、蔬菜類γ核素含量的方差的差異性F檢驗(yàn)Tab.3 F test differences of variance of the γ radionuclide amount in Grain and vegetables

4.2.2 糧食、蔬菜類天然和人工γ核素含量的差異

為了檢驗(yàn)糧食、蔬菜類生物樣品中γ核素含量在根類、莖類和葉類不同部位3類糧食、蔬菜生物樣品中的放射性水平有什么不同，我們通過(guò)兩樣本平均值的一致性檢驗(yàn)［8］(t檢驗(yàn))，對(duì)其進(jìn)行差異的顯著性檢驗(yàn)，檢驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表4。由表4可知，在顯著水平α=0.05下，3類樣品間γ核素含量均值之差均小于t值，也就是說(shuō)這3類生物樣品中γ核素含量的差異不顯著。

表4 糧食、蔬菜類γ核素含量的差異性t檢驗(yàn)Tab.4 T test differences of the γ radionuclide amount in Grain and vegetables

5 結(jié)論

本次調(diào)查中，在從環(huán)境介質(zhì) (氣溶膠、沉降物、土壤)、植物、動(dòng)物、食物這一鏈條中的所有樣品中，基本上都含有微量的放射性核素，但所有樣品的檢測(cè)結(jié)果均符合相關(guān)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，與環(huán)境背景值相比較，均屬于正常水平，沒(méi)有發(fā)現(xiàn)明顯的人工放射性核素污染的現(xiàn)象，也未發(fā)現(xiàn)明顯的人工放射性核素在所調(diào)查的生物樣本中有明顯的增高和富集現(xiàn)象。3類糧食、蔬菜生物樣品中的γ核素的含量及其離散度均差異不顯著。

綜上所述:通過(guò)以上調(diào)查結(jié)果可以認(rèn)為，日本福島第一核電站放射性物質(zhì)泄漏事故在短時(shí)間內(nèi)，未對(duì)四川省本次調(diào)查范圍內(nèi)的大氣環(huán)境、沉降物、土壤及農(nóng)作物和奶牛食物造成放射性污染，未對(duì)調(diào)查范圍內(nèi)的牛奶、水果、蔬菜、肉類、魚(yú)類等省內(nèi)居民食物產(chǎn)生明顯放射性污染，對(duì)與調(diào)查范圍相關(guān)的生態(tài)環(huán)境和食物鏈的放射性影響不明顯，也未對(duì)從沿海輸入四川省的部分海鮮產(chǎn)品產(chǎn)生明顯放射性影響。

［1］ GB/T 11743-1989，土壤中放射性核素的γ能譜分析方法［S］.

［2］ GB/T 16145-1995，生物樣品中放射性核素的γ能譜分析方法［S］.

［3］ WST 184-1999，空氣中放射性核素的γ能譜分析方法［S］.

［4］ GB/T 11713-1989，用半導(dǎo)體γ譜儀分析低比活度γ放射性樣品的標(biāo)準(zhǔn)方法［S］.

［5］ GB 14882-94，食品中放射性物質(zhì)限制濃度標(biāo)準(zhǔn)［S］.

［6］ 四川省輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)年報(bào)［R］.四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測(cè)中心站，2012.

［7］ 四川省輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)年報(bào)［R］.四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測(cè)中心站，2013.

［8］ 常 宏，白書明，趙國(guó)芳，等.蘭州市生物樣品中放射性核素水平及地域性分布研究［J］.甘肅環(huán)境研究與監(jiān)測(cè)，1995，8(4):1-5.