復(fù)合SPD制備超細(xì)晶6061鋁合金的組織及性能

劉兆華，王曉琪，陳亮偉，起華榮，史慶南

（昆明理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，昆明650093）LIU Zhao－h(huán)ua，WANG Xiao－qi，CHEN Liang－wei，

晶粒細(xì)化是同時提高金屬材料強度并改善其塑性的有效手段之一。劇烈塑性變形（Severe Plastic Deformation，SPD）具有使多晶體材料的微觀組織細(xì)化至亞微米級甚至納米級的能力而備受關(guān)注，其中代表性的方法有高壓扭轉(zhuǎn)（High Pressure Torsion，HPT）、累積疊軋（Accumulative Roll Bonding，ARB）、等徑角擠壓（Equal Channel Angular Pressing，ECAP）及反復(fù)鐓 壓（Cyclic Channel Die Compression，CCDC）等［1－5］。等徑角擠壓因其具有設(shè)備和工藝簡單特點而尤其備受關(guān)注。等徑角擠壓是將試樣在沖頭的擠壓力作用下通過兩個相同通道的轉(zhuǎn)角處時，發(fā)生剪切變形，而試樣橫截面的形狀和面積保持不變［6］。反復(fù)鐓壓是將試樣放入一個內(nèi)腔橫截面和試樣縱截面尺寸一樣大小的模具內(nèi)，發(fā)生擠壓變形，試樣形狀和大小在變形前后保持相同時，停止擠壓，將試樣取出后旋轉(zhuǎn)90°后再次放入模具中進(jìn)行擠壓，依次反復(fù)變形，直至晶粒得到細(xì)化［7］。

6061鋁合金具有成型性好、耐腐性強、強度高和耐高溫性能好等優(yōu)點，被廣泛應(yīng)用于航天、航空、兵器、電子、運輸和建筑等行業(yè)。國內(nèi)外許多學(xué)者用等徑角擠壓方法對6061鋁合金進(jìn)行變形和變形后的熱處理，并研究了其微觀組織和性能［8－10］。

劇烈塑性變形的特點是在不改變其試樣尺寸的條件下，試樣每經(jīng)道次變形的應(yīng)變量累積，多道次變形后獲得晶粒細(xì)小、組織均勻的塊狀金屬材料。本工作采用等徑角擠壓和反復(fù)鐓壓兩種大塑性變形方法組合的復(fù)合擠壓方法對6061鋁合金進(jìn)行多道次變形，研究復(fù)合擠壓工藝對材料的微觀組織和力學(xué)性能的影響，并對其工藝的細(xì)化過程進(jìn)行探討。

1 實驗材料與方法

試樣原料是商業(yè)6061鋁合金，其化學(xué)成分見表1。將原料用DK7732E型線切割機截取10mm×10mm×25mm的試樣，試樣經(jīng)350℃，2.5h均勻退火，對模具和試樣與模具接觸面涂上MoS2潤滑劑。

表1 6061鋁合金的化學(xué)成分（質(zhì)量分?jǐn)?shù)／%）Table1 Chemical compositions of the 6061aluminum alloy（mass fraction／%）

實驗工藝流程圖如圖1所示。將準(zhǔn)備好的試樣放入鐓壓腔內(nèi)，使試樣和腔的中心保持重合（圖1（a））；開始鐓壓變形，線段AB等于CD 時，停止鐓壓（圖1（b））；取出試樣，旋轉(zhuǎn)90°，放入等徑角擠壓模具內(nèi)，再開始擠壓變形（圖1（c）），壓下量達(dá)到（圖1（d））停止擠壓，第一道次復(fù)合變形結(jié)束。將試樣取出后放入鐓壓腔內(nèi)（圖1（a））。以后復(fù)合擠壓變形過程中，在其中鐓壓結(jié)束后，試樣需按等徑角擠壓變形過程的BC路徑旋轉(zhuǎn)90°再進(jìn)行等徑角擠壓變形。

圖1 復(fù)合擠壓原理示意圖Fig.1 Schematic diagram of the principle of combined extrusion method

室溫條件下，在JYE－2000b液壓機上完成4道次復(fù)合擠壓變形。取擠壓后的試樣中間部分，線切割機切出10mm×10mm×1mm的薄片作為透射電鏡試樣。經(jīng)粗磨、精磨和拋光后，在雙噴電解減薄器上進(jìn)行減薄，其電解電壓為70V，電流為20A，電解液成分的體積比為：HClO4∶CH3COOH＝1∶9。制備好的樣品在酒精中清洗，最后在TECNAI G2F20透射電子顯微鏡上進(jìn)行微觀觀察，其加速電壓為120kV。將不同道次的試樣截取上下平行面，并拋光使表面無劃痕時，在HX－1型維氏顯微硬度計上測試8個點的硬度，在2kg載荷下保持10s，最后取其平均測量值。拉伸實驗在萬能電子試驗機AG－X上完成，拉伸應(yīng)變速率為1.67×10－3s－1。

2 結(jié)果與討論

2.1 等效應(yīng)變

等徑角擠壓變形過程中，應(yīng)變量的大小主要取決于擠壓模具通道之間的內(nèi)角φ和通道外角ψ，內(nèi)角φ值大于或等于90°，外角ψ一般可以在0°～（π－ψ）。當(dāng)ψ＝0°時［2］，其等效應(yīng)變公式為

式中，N 代表材料重復(fù)EACP的次數(shù)。Iwahashi等［11］進(jìn)一步考慮到外角ψ不同時，經(jīng)過N 道次等徑角擠壓變形的等效應(yīng)變ε的計算公式為：

從上式可知，當(dāng)內(nèi)角φ為90°時，外角ψ從0°增加到90°，材料經(jīng)歷的等效應(yīng)變從1.15減少到0.907。反復(fù)鐓壓變形可看著單向壓縮，等效應(yīng)變公式為：

式中，h0為試樣的原始高度，h為試樣擠壓后的高度。本實驗是等徑角擠壓和反復(fù)鐓壓結(jié)合的大塑性變形方法，它的每道次的等效應(yīng)變量是兩種等效應(yīng)變量之和。本實驗等徑角擠壓模具的內(nèi)角φ＝90°，外角ψ＝30°，h0＝25mm，h＝10mm，根據(jù)公式（2）和公式（3）知，每道次的累計等效應(yīng)變?yōu)?.55。

2.2 微觀組織

圖2為6061鋁合金經(jīng)過350℃，2.5h均勻退火后顯微結(jié)構(gòu)的TEM圖，退火態(tài)的晶粒大部分為等軸晶粒，晶粒尺寸大約為1～2μm。同時，大量的析出物均勻地分布在晶粒內(nèi)和晶界上。

圖2 6061鋁合金退火態(tài)顯微結(jié)構(gòu)的TEM圖Fig.2 TEM image of the microstructure annealed 6061Al alloy

圖3是第三道次變形中反復(fù)鐓壓變形后顯微結(jié)構(gòu)的TEM圖。復(fù)合擠壓變形過程中，首先是鐓壓變形，即壓縮過程。試樣在受到擠壓力，達(dá)到臨界分切應(yīng)力時，滑移系開始開動。圖3中A所示為平行的位錯滑移線。變形量增加，位錯密度也急劇增加，位錯之間相互交割，同時，位錯與溶質(zhì)原子發(fā)生交互作用，位錯運動受阻會形成位錯塞積群，從而形成分布雜亂無章的位錯纏結(jié)，圖3矩形所示為網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的位錯纏繞區(qū)（Dislocation－Tangle Zone，DTZ）。多晶體塑形變形時，由于各個晶粒取向不同，各晶粒的變形之間既是相互阻礙，又是相互促進(jìn)的。變形量繼續(xù)增加，產(chǎn)生位錯的湮滅和重組，形成具有一定厚度的位錯墻（Dense－Dislocation Walls，DDWs）和近似等軸的位錯胞狀結(jié)構(gòu)。位錯胞狀結(jié)構(gòu)的胞壁是由一定厚度的高位錯密度的位錯纏結(jié)構(gòu)成，而胞內(nèi)的位錯密度較低。這種胞狀結(jié)構(gòu)是外力引發(fā)位錯運動后為了降低整體材料的能量而產(chǎn)生的松弛結(jié)構(gòu)［12］。從圖3中可知，還有由大量滑移位錯累積形成的小角度亞晶界。繼續(xù)加大變形量，位錯被吸進(jìn)入亞晶界并發(fā)生重排形成大角度晶界。

壓縮過程中，位錯滑移時會使晶體轉(zhuǎn)動，轉(zhuǎn)動方向是滑移面趨于與力軸垂直，使晶體各部分相對外力的取向不斷改變，與X面大約呈40°。晶粒壓縮時，晶粒由等軸狀壓成扁平狀，形成變形帶，同時，等徑角擠壓變形過程會在兩個通道的相交處發(fā)生剪切變形，形成剪切帶。復(fù)合擠壓變形過程中，變形帶1和剪切帶2會相交發(fā)生相互作用，如圖3所示，使位錯向著有利于運動的方向滑移，從而使晶粒容易得到破碎和細(xì)化。

圖3 第三道次變形中的反復(fù)鐓壓變形后6061鋁合金微觀結(jié)構(gòu)的TEM圖Fig.3 TEM image showing the microstructure of the 6061Al alloy after CCDC during the third deformation passes

圖4是第三道次變形中等徑角擠壓變形后微觀結(jié)構(gòu)的TEM圖。圖中C區(qū)域代表高位錯密度區(qū)，A和B相對于C區(qū)域是無位錯區(qū)的亞晶粒。晶粒尺寸大于200nm的孤立位錯胞（Isolated Dislocation Cell，IDC），它在一個大晶粒內(nèi)，從其他亞晶粒孤立出來，即它的晶界與其他晶粒的晶界不相遇。IDC中內(nèi)部的位錯密度比它外部密度要高［13］。

圖4 第三道次變形中的等徑角擠壓變形后6061鋁合金微觀結(jié)構(gòu)的TEM圖Fig.4 TEM image showing the microstructure of the 6061 Al alloy after ECAP during the third deformation passes

圖5為第四道次復(fù)合擠壓變形后微觀結(jié)構(gòu)的TEM圖。經(jīng)過4道次復(fù)合擠壓變形后，成功獲得了晶粒尺寸大約為100nm至幾百納米的等軸超細(xì)晶鋁合金。鋁的層錯能為200×10－3J·m－2，故6061鋁合金為高層錯能金屬，變形量的累積使能量升高，促使位錯發(fā)生交滑移和小角度晶界發(fā)生遷移，從而發(fā)生動態(tài)恢復(fù)［14］。隨著過程的不斷進(jìn)行，胞壁位錯糾結(jié)不斷地凝集使材料的整體位錯密度下降，形成清晰的小角度亞晶界或大角度晶界，組織趨于穩(wěn)定。如圖5所示，許多晶粒是被大量的大角度晶界所分割而成。

圖5 第四道次復(fù)合擠壓變形后6061鋁合金微觀結(jié)構(gòu)的TEM圖Fig.5 TEM image of the microstructure of the 6061Al alloy during the fourth deformation passes of combined extrusion

2.3 細(xì)化過程

根據(jù)上述實驗結(jié)果，晶粒細(xì)化的總體過程可示意性如圖6所示，原試樣為退火態(tài)組織，為粗大的等軸晶粒。首次鐓壓變形后，試樣在擠壓力的作用下，晶粒沿徑向被拉長，呈扁平狀，晶粒細(xì)化不明顯，主要是形狀發(fā)生變化。試樣再經(jīng)過等徑角擠壓模具中兩個通道處時，晶粒大約沿45°方向被剪切［15］，扁平的晶粒將在剪切力的作用下大面積的破碎。經(jīng)過多道次鐓壓和等徑角擠壓變形后，晶粒尺寸更加顯小，細(xì)化效果更佳顯著，實現(xiàn)晶粒細(xì)化的目的。

圖6 復(fù)合擠壓導(dǎo)致晶粒細(xì)化的過程示意圖Fig.6 Schematic diagram of refining grain process by CCDC＋ECAP

2.4 力學(xué)性能

硬度是金屬材料力學(xué)性能中最常用的一個性能指標(biāo)。圖中0代表未變形的退火態(tài)試樣。一道次復(fù)合變形后試樣的顯微硬度明顯上升，隨道次的增加，在X、Y、Z面上都呈增長趨勢，如圖7所示。試樣X面顯微硬度從31.4HV增加到70.8HV，Y 面顯微硬度從27.8HV增加到55.5HV，Z 面顯微硬度從27.8HV增加到58.2HV，三個面的硬度值都增加了1倍多。

圖7 變形道次對6061鋁合金顯微硬度值的影響Fig.7 Effect of the number of deformation pass on themicrohardness of the 6061Al alloy

圖8為等徑角擠壓和復(fù)合擠壓變形道次與鋁合金的抗拉強度之間的關(guān)系圖。未變形的退火態(tài)試樣的抗拉強度為165MPa，一道次變形后，等角擠壓變形試樣的抗拉強度為222.3MPa，復(fù)合擠壓變形試樣為236.5MPa，一道次變形后其抗拉強度增加最多，直線的斜率最陡。經(jīng)過四道次變形，等徑角擠壓變形試樣的抗拉強度為349.3MPa，而復(fù)合擠壓變形試樣的為402.7MPa。隨道次的增加，鋁合金的抗拉強度顯著提高，復(fù)合擠壓試樣的抗拉強度明顯比等徑角擠壓變形的高。

圖8 6061鋁合金抗拉強度與變形道次的關(guān)系Fig.8 The tensile stress of the 6061Al alloy vs deformation pass

圖9為等徑角擠壓和復(fù)合擠壓變形道次與伸長率之間的關(guān)系。未變形的退火態(tài)試樣的伸長率26.8%，經(jīng)過四道次變形，等徑角擠壓變形試樣的伸長率為15.8%，復(fù)合擠壓變形試樣的為9.7%。隨道次增加，鋁合金的伸長率急劇下降，復(fù)合擠壓變形試樣的伸長率比等徑角擠壓變形試樣下降顯著。

圖9 6061鋁合金伸長率與變形道次的關(guān)系Fig.9 The elongation of the 6061Al alloy vs deformation pass

3 結(jié)論

（1）反復(fù)鐓壓和等徑角擠壓組合的復(fù)合擠壓變形是一種制備超細(xì)晶金屬材料切實有效的方法。經(jīng)4道次復(fù)合擠壓變形后，獲得了平均晶粒尺寸大約為100nm至幾百納米的等軸超細(xì)晶6061鋁合金。

（2）復(fù)合擠壓變形過程中的等效應(yīng)變是可累積的。每道次復(fù)合擠壓變形的有效等效應(yīng)變?yōu)?.55。

（3）經(jīng)過四道次變形后，6061鋁合金試樣的硬度值增加了1倍左右，其抗拉強度隨道次增加而顯著提高，但伸長率下降同樣明顯，復(fù)合擠壓變形對試樣的力學(xué)性能的影響比等徑角擠壓變形更加劇烈。

［1］AZUSHIMA A，KOPP K，KORHONEN A，et al.Severe plastic deformation（SPD）processes for metals［J］.CIRP Annals－Manufacturing Technology，2008，57（2）：716－735.

［2］王曉溪，李萍，謝克敏，等.等徑角擠鈕變形過程中純鋁粉體材料的顯微組織與力學(xué)性能［J］.航空材料學(xué)報，2013，33（2）：13－18.WANG Xiao－xi，LI Ping，XIE Ke－min，et al.Microstructure characteristics and mechanical properties on consolidation of pure al particles through equal channel angular pressing and torsion［J］.Journal of Aeronautical Materials，2013，33（2）：13－18.

［3］GHOSH K S，GAO N，STARINK M J.Characterisation of high pressure torsion processed 7150Al－Zn－Mg－Cu alloy［J］.Materials Science and Engineering：A，2012，552：164－171.

［4］WAN J L，SHI Q N，QIAN T C，et al.Recrystallized microstructural evolution of UFG copper prepared by asymmetrical accumulative rolling－bonding process［J］.Transactions of Nonferrous Metals Society of China，2010，20（4）：559－563.

［5］任國成，趙國群.AZ31鎂合金等通道轉(zhuǎn)角擠壓應(yīng)變累積均勻性分析及組織性能研究［J］.材料工程，2013，（10）：13－19.REN Guo－cheng，ZHAO Guo－qun.Homogeneous deformation analysis and microstructure properties study of AZ31magnesium alloy in multi－pass equal channel angular pressing［J］.Journal of Materials Engineering，2013，（10）：13－19.

［6］LANGDON T G.The principles of grain refinement in equalchannel angular pressing［J］.Materials Science and Engineering：A，2007，462（1）：3－11.

［7］GUO W，WANG Q D，LIU M P，et al.Microstructure and mechanical performance of AZ31－1.7wt.%Si alloy processed by cyclic channel die compression［A］.Nanomaterials by Severe Plastic Deformation：NanSPD5［C］.Switzerland：Trans Tech Publications，2011：457－461.

［8］KHAN A S，MEREDITH C S.Thermo－mechanical response of Al 6061with and without equal channel angular pressing（ECAP）［J］.International Journal of Plasticity，2010，26（2）：189－203.

［9］KIM J H，HWANG S K，IM Y T，et al.High－strength boltforming of fine－grained aluminum alloy6061with a continuous hybrid process［J］.Materials Science and Engineering：A，2012，552：316－322.

［10］FU M W，THAM Y W，HNG H H，et al.The grain refinement of Al－6061via ECAP processing：Deformation behavior microstructure and property［J］.Materials Science and Engineering：A，2009，526（1－2）：84－92.

［11］IWAHASHI Y，WANG J T，HORITA Z，et al.Principle of equal－channel angular pressing for the processing of ultra－fine grained materials［J］.Scripta Materialia，1996，35（2）：143－146.

［12］余永寧.金屬學(xué)原理［M］.北京：冶金工業(yè)出版社，2007：408－410.

［13］HUANG J Y，ZHU Y T，JIANG H，et al.Microstructure and dislocation configurations in nanostructured Cu processed by repetitive corrugation and straightening ［J］.Acta Materialia，2001，49（9）：1497－1505.

［14］羅許，史慶南，劉韶華，等.6061鋁合金超細(xì)晶制備及其組織性能的研究［J］.材料熱處理學(xué)報，2009，30（3）：71－75.LUO Xu，SHI Qing－nan，LIU Shao－h(huán)ua，et al.Study on microstructure and properties of ultra－fine－grain 6061aluminium alloy［J］.Transactions of Materials and Heat Treatment，2009，30（3）：71－75.

［15］NMKASHIMA K，HORITA Z，NEMOTO M，et al.Development of a multi－pass facility for equal－channel angular pressing to high total stains［J］.Materials Science and Engineering：A，2000，281（1）：82－87.