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    石墨烯條帶的電子結(jié)構(gòu)與性質(zhì):電場及長度效應(yīng)

    2014-10-18 05:27:52梁萬珍
    物理化學(xué)學(xué)報(bào) 2014年3期
    關(guān)鍵詞:電子密度基態(tài)條帶

    孫 進(jìn) 梁萬珍

    (1安徽大學(xué)物理與材料科學(xué)學(xué)院,合肥 230039;2廈門大學(xué)化學(xué)系,福建廈門 361005)

    1 引言

    自從單層的石墨也就是石墨烯在實(shí)驗(yàn)上被制備出來以后,1-3人們不斷發(fā)現(xiàn)這是一種具有有趣的物理特性以及顯著應(yīng)用前景的納米材料.目前,石墨烯以及以石墨烯為基礎(chǔ)的其它結(jié)構(gòu)的材料已引起人們廣泛的關(guān)注和研究,例如,s-p磁性的早期發(fā)現(xiàn),納米尺度石墨烯在技術(shù)上的開發(fā),以及表面修飾、外場、壓力對于石墨烯性質(zhì)的影響等等.4-13石墨烯的可控性為人們制備出高效率、低成本的電磁分子器件提供了一條可能的途徑.

    如果將單層的石墨烯沿著一些特殊的線剪開,就可以得到具有準(zhǔn)一維結(jié)構(gòu)的石墨烯納米帶(GNR).石墨烯納米帶材料與碳納米管有著天然的聯(lián)系.沿著周期性方向,按照帶的兩邊不同的形狀,石墨烯納米帶也可以分為椅子型(armchair)和鋸齒型(zigzag)兩種不同的類型.不同的邊帶形狀或不同的長度都可能會影響石墨烯納米帶的電子和磁性質(zhì).我們可以通過研究納米帶材料來增加對納米管的認(rèn)識,同時(shí),在納米管的研究中,一些已經(jīng)比較完備的實(shí)驗(yàn)手段也可以在納米帶材料上得到充分應(yīng)用.最近,這種在10 nm以下尺寸的石墨烯納米帶也的確可以由化學(xué)方法獲得.14相應(yīng)的在這個(gè)尺度上納米帶的物理化學(xué)性質(zhì)研究必將會有更大的發(fā)展.

    加州大學(xué)伯克利分校的Louie研究組15利用密度泛函理論和緊束縛近似研究了armchair型和zigzag型納米帶材料的電子結(jié)構(gòu).研究顯示,兩種結(jié)構(gòu)的石墨烯納米帶都是半導(dǎo)體性質(zhì).而zigzag型由于邊界態(tài)在費(fèi)米能級附近,會通過自旋極化來降低體系的能量,導(dǎo)致磁性的產(chǎn)生,引起了更廣泛的研究,包括它的自旋性質(zhì)、磁性、半金屬性等等.16-21

    由于石墨烯特殊的電導(dǎo)率,22它的光學(xué)及激發(fā)態(tài)性質(zhì)一直是人們關(guān)注的一個(gè)焦點(diǎn).理論上,通過對激發(fā)態(tài)上光學(xué)性質(zhì)的研究,單、雙層以及其它類型的石墨烯的光學(xué)電導(dǎo)率相繼被計(jì)算出來,23-27從而有效地促進(jìn)了石墨烯材料作為分子器件的應(yīng)用與發(fā)展.我們知道具有n個(gè)重復(fù)單元的zigzag型石墨烯納米帶(n-ZGNR)的基態(tài)具有半導(dǎo)體性質(zhì),如果它的周期性重復(fù)單元的個(gè)數(shù)n<32的話,那么它的反鐵磁態(tài)的能量會總是小于鐵磁態(tài)的能量.因而在這種情況下,基態(tài)上n-ZGNR兩個(gè)邊上的電子自旋方向相反,具有反鐵磁性.17,20但是,目前還很少有文章報(bào)道過石墨烯納米帶在激發(fā)態(tài)上,不同自旋方向電子的不同之處,以及它們對于激發(fā)態(tài)和光學(xué)等性質(zhì)的影響.Lu等28曾經(jīng)對較短的石墨烯納米帶進(jìn)行過計(jì)算,他們利用極化子模型,比較了不同自旋的自旋波函數(shù),并且研究了不同自旋的電荷響應(yīng)動力學(xué)過程.此外,Zhao等29則在平均場近似下,研究了以石墨烯作為分子器件在輸運(yùn)過程中不同的自旋電流.

    本文我們選擇了體系較小的zigzag型石墨烯條帶分子,利用密度泛函理論(DFT)計(jì)算了其基態(tài)的電子結(jié)構(gòu),并在此基礎(chǔ)上采用實(shí)時(shí)的含時(shí)密度泛函理論(TDDFT)方法,對超短激光脈沖影響下實(shí)時(shí)的電子動力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了研究.避免線性展開,求解完整的含時(shí)密度泛函方程或含時(shí)Hartree-Fock方程的方法,可以直接用來研究在不同的外激光脈沖影響下的電子動力學(xué)過程以及多光子激發(fā).因而這種方法目前被廣泛地用于強(qiáng)場過程的研究.30-33對于石墨烯條帶分子,深入研究它們在超短激光脈沖影響下的電子動力學(xué)過程有助于其在分子器件方面的應(yīng)用與發(fā)展,因而是必須和迫切的.

    本文采用密度泛函及含時(shí)密度泛函方法討論了寬度上包含8個(gè)zigzag鏈的石墨烯條帶基態(tài)及激發(fā)態(tài)的性質(zhì),包括條帶長度、靜電場對于石墨烯條帶磁性的影響以及激發(fā)態(tài)上隨著激光脈沖的變化,自旋向上和自旋向下的電子的不同表現(xiàn).

    2 計(jì)算方法

    在含時(shí)密度泛函理論框架下,第i個(gè)分子軌道波函數(shù)Ψi滿足含時(shí)薛定諤方程

    其中υext(r)和υxc[]ρ(r)分別是外勢和交換相關(guān)勢.等式(1)可以寫成密度矩陣形式的含時(shí)密度泛函方程,也就是標(biāo)準(zhǔn)的Liuviolle方程

    其中F(t)和ρ(t)分別為Fock矩陣和密度矩陣.對于等式(3)的求解,可以在微擾理論基礎(chǔ)上分別對Fock矩陣和密度矩陣進(jìn)行展開,從而得到線性和非線性的性質(zhì).

    目前,含時(shí)密度泛函理論已經(jīng)成功地被應(yīng)用于線性光學(xué)性質(zhì)的計(jì)算.但是對于一些超短的強(qiáng)激光脈沖過程,非線性性質(zhì)非常顯著,如果采用線性響應(yīng)的方法則無法體現(xiàn)出來.為了充分考慮系統(tǒng)與外電場之間的非線性相互作用,本文中,我們避免使用微擾展開理論,而是求解完整的含時(shí)密度泛函方程,從而使得在求解的過程中能夠平等地對待外電場和原子或分子之間的庫侖力.含時(shí)密度泛函方程和含時(shí)Hartree-Fock方程一樣是一個(gè)微分方程,因而可以用一些標(biāo)準(zhǔn)的數(shù)值計(jì)算方法進(jìn)行求解.但是低階的Verlet和Runge-Kutta數(shù)值方法34都需要非常小的時(shí)間步長來確保密度矩陣的厄米性.除此以外,在每一個(gè)時(shí)間步長里,Fock矩陣都要被構(gòu)造很多次,這是非常耗時(shí)的.為了提高整個(gè)計(jì)算的效率,我們充分利用厄米變換,并采用改進(jìn)的中間點(diǎn)計(jì)算方法.35考慮到隨著時(shí)間步長的推進(jìn),密度和外場的線性變化,通過對時(shí)間步長中間點(diǎn)的Fock矩陣的計(jì)算來演化密度矩陣.這種方法能夠非常有效地處理求解含時(shí)的密度泛函方程過程中對于時(shí)間演化算符的積分.我們已經(jīng)用此方法成功計(jì)算過碳納米管等納米材料的光學(xué)及動力學(xué)性質(zhì).36-39具體來看,在含時(shí)密度泛函理論中,時(shí)間演化過程可概括如下:

    在此過程中,首先利用ti時(shí)間點(diǎn)的Fock矩陣F(ti)按照公式(4,5)將密度矩陣從ρ(ti-1/2)演化到ρ(ti+1/2),然后用同樣的方法按照公式(6,7)可以得到ti+1時(shí)間點(diǎn)的密度矩陣ρ(ti+1)和Fock矩陣F(ti+1),從而為下一個(gè)時(shí)間步長的計(jì)算做準(zhǔn)備.由于在演化過程中,矩陣U和U'都是厄米矩陣,在每一個(gè)時(shí)間步長中,矩陣的等冪性都能夠得到保證.此外,由于在每一個(gè)時(shí)間步長中,只需要構(gòu)造一次Fock矩陣,因而計(jì)算速度得到了很大的提高.對于演化過程中矩陣的冪指數(shù)計(jì)算,我們用Taylor展開進(jìn)行處理.

    在過去的研究中我們發(fā)現(xiàn),當(dāng)展開階數(shù)k=100時(shí),計(jì)算結(jié)果就能夠保持穩(wěn)定.36在研究過程中,由于希望能夠觀察到石墨烯條帶分子在激發(fā)態(tài)上的動力學(xué)過程,因而加入一個(gè)極化的強(qiáng)激光脈沖,

    其中F、ω、τ和t分別指外激光場的強(qiáng)度、頻率、脈沖持續(xù)寬度及時(shí)間.

    3 計(jì)算結(jié)果及討論

    本文選擇了長度較短的,僅僅包含了8個(gè)zigzag鏈(8-ZGNR)的zigzag型石墨烯納米條帶,其化學(xué)式為C168H36.由于長度較短,C168H36在有些方面表現(xiàn)得更像一個(gè)分子,但是作為zigzag型石墨烯納米條帶的單元分子,也能夠反映出納米條帶的部分性質(zhì).我們在DFT/TDDFT的理論框架下,采用B3LYP雜化泛函,對C168H36的基態(tài)和激發(fā)態(tài)的性質(zhì)進(jìn)行研究.由于要進(jìn)行實(shí)時(shí)的TDDFT計(jì)算,考慮到計(jì)算量的問題,采用小基組STO-3G,對應(yīng)要處理876個(gè)軌道基函數(shù).這一基組在我們之前的研究工作40中也采用過,并且得到了較好的結(jié)果.對于C168H36分子的結(jié)構(gòu)在UB3LYP/STO-3G的量子化學(xué)理論水平上進(jìn)行了優(yōu)化,得到的分子結(jié)構(gòu)如圖1所示.分子在同一平面上,C―C鍵的長度為0.144 nm左右,C―H鍵的長度為0.110 nm.所有的密度泛函及含時(shí)密度泛函計(jì)算都是在Q-Chem商業(yè)軟件包41發(fā)展版本的框架下進(jìn)行的.

    3.1 基態(tài)電子密度

    圖1 8-ZGNR分子結(jié)構(gòu)Fig.1 Geometry of 8-ZGNR

    圖2 (a)C168H36的基態(tài)自旋密度;(b)在基態(tài)模擬中加入了一個(gè)靜電場(沿Y方向)情況下的自旋電子密度Fig.2 (a)Spin density of C168H36in ground state;(b)spin density of C168H36where a static field(along the Y direction)is added in the simulation

    首先,我們研究了有限長石墨烯納米條帶C168H36的基態(tài)性質(zhì).在UB3LYP/STO-3G的計(jì)算水平上,對C168H36分子模型進(jìn)行了自旋非限制的自洽計(jì)算,圖2為計(jì)算出的自旋密度(ρα(r)-ρβ(r)).根據(jù)以往的研究,對于zigzag型石墨烯納米條帶,自旋電子密度在其兩邊的自旋方向是相反的,因而zigzag型石墨烯納米條帶具有反鐵磁性的基態(tài)性質(zhì).但是在我們的計(jì)算中,對于C168H36分子,它的基態(tài)自旋電子密度并沒有顯示出反鐵磁的性質(zhì)(圖2(a)).盡管在相鄰的C原子之間自旋密度交替變換,但是在分子兩邊帶上的電子自旋方向并不是完全相反的,在有一些地方,電子自旋還是平行的.這與Hod等20的計(jì)算結(jié)果不同,我們認(rèn)為這首先是由于B3LYP雜化泛函所起的關(guān)鍵作用,類似于B3LYP泛函可以影響到對于石墨烯納米帶的半金屬性質(zhì)的計(jì)算結(jié)果.19其次,在我們的研究中,當(dāng)石墨烯納米條帶分子的長度較短時(shí),如C168H36,它更像是一個(gè)分子,而不能體現(xiàn)出石墨烯納米帶反鐵磁性的基態(tài)性質(zhì).為了證明長度的影響,我們又計(jì)算了C328H56的基態(tài)自旋電子密度(圖3),它的長度是C168H36的兩倍.圖3的計(jì)算結(jié)果非常清楚地顯示,α自旋和β自旋的電子密度在相鄰的C原子間交替出現(xiàn),而在石墨烯條帶分子的兩邊電子密度的自旋方向是反平行的,這說明隨著長度的增加,石墨烯納米條帶會顯示出反鐵磁的基態(tài)特性.本文中我們也考慮了加入一個(gè)垂直于石墨烯的一維方向,強(qiáng)度為0.01 a.u的靜電場的情況.結(jié)果表明對于C168H36,靜電場會大大改變它基態(tài)的性質(zhì).首先,靜電場會改變電子的自旋方向.圖2(b)是加入靜電場后,自旋電子密度的計(jì)算結(jié)果.對于C168H36,靜電場使得自旋電子密度往中間集中,并且兩邊帶上的電子自旋呈現(xiàn)出反平行的特性.其次,也對最高占據(jù)分子軌道(HOMO)與最低非占據(jù)分子軌道(LUMO)之間的帶隙進(jìn)行了分析.在不加靜電場時(shí),對于α自旋和β自旋電子帶隙是相等的,為1.17 eV.但是加入靜電場后,α自旋和β自旋電子顯示出了不同的性質(zhì),α自旋的帶隙會稍微增大,為1.22 eV,而β自旋的帶隙則會明顯減小,為0.52 eV.對于這一部分的計(jì)算,也用稍大的基組3-21G進(jìn)行了驗(yàn)證.發(fā)現(xiàn)基組的增加雖然可以大大降低基態(tài)的能量,但是對于外場的作用并沒有本質(zhì)的影響.在零外場時(shí)得到的不同自旋能量帶隙是相同的,為0.76 eV,當(dāng)電場強(qiáng)度達(dá)到0.01 a.u時(shí),α自旋的帶隙增大,為1.06 eV,而β自旋的帶隙會減小,為0.46 eV.通過比較足以表明,STO-3G基組對于加入橫向外場后不同自旋態(tài)的計(jì)算結(jié)果是合理的.Louie等16曾經(jīng)報(bào)道過,如果將石墨烯納米帶放入一個(gè)靜電場中,它的α自旋和β自旋電子的HOMO-LUMO帶隙會發(fā)生不同的變化.α自旋態(tài)的能量帶隙會增大,而β自旋態(tài)的則會減小,從而顯示出半金屬的特性.我們的計(jì)算結(jié)果也確實(shí)證明了這一變化過程,與之前的報(bào)道16也是符合的.

    圖3 C328H56的基態(tài)自旋電子密度Fig.3 Spin density of C328H56in ground sate

    在加入橫向電場后,α自旋和β自旋的不同表現(xiàn)主要是由于外電場對于不同的自旋態(tài)有著相反的影響.它會使得α自旋和β自旋電子分別朝著不同的方向重新排布,并且使得β自旋態(tài)的占據(jù)軌道和非占據(jù)軌道在能量上更加靠近,而α自旋態(tài)則分離得更遠(yuǎn).為了更好地觀察α自旋和β自旋電子對于外電場的作用所顯示出的不同表現(xiàn),在下一部分對激發(fā)態(tài)性質(zhì)的計(jì)算中,我們一直沿用了在基態(tài)計(jì)算時(shí)加入這樣一個(gè)靜電場的計(jì)算結(jié)果.

    3.2 激光場誘導(dǎo)的電子密度

    對于8-ZGNR激發(fā)態(tài)性質(zhì)的研究,考慮了在外激光場的作用下,誘導(dǎo)電子密度隨時(shí)間的演化.在對C168H36基態(tài)的計(jì)算時(shí),為了保持基態(tài)的反鐵磁性質(zhì),我們?nèi)匀槐A粢粋€(gè)強(qiáng)度為0.01 a.u.的靜電場.而在基態(tài)計(jì)算的基礎(chǔ)上,對激發(fā)態(tài)的計(jì)算模擬中,則另加入了一個(gè)隨時(shí)間變化的激光脈沖.如圖4所示,在時(shí)間域中,8-ZGNR經(jīng)歷了兩個(gè)激光脈沖,模擬的總時(shí)間為1600 a.u.,時(shí)間步長為0.4 a.u.通過對等式(3)的計(jì)算,可以在時(shí)間域中計(jì)算出誘導(dǎo)電子密度δρ(t)=ρ(t)-ρ(0).由此可以得到誘導(dǎo)電子密度,即為某一時(shí)刻t和初始時(shí)刻的電子密度之差.

    圖4 外激光場脈沖隨時(shí)間的變化Fig.4 External laser field changes with time

    在上式中,φλ代表第λ個(gè)原子軌道.圖5和圖6分別為計(jì)算得到的在一個(gè)激光脈沖中不同的四個(gè)時(shí)間點(diǎn)上α自旋和β自旋誘導(dǎo)電子密度隨時(shí)間的變化.隨著外激光場的不同,首先不論是α自旋還是β自旋誘導(dǎo)電子密度都會隨時(shí)間發(fā)生明顯的變化并且誘導(dǎo)電子會隨著外場的方向而發(fā)生移動;但是對于不同的自旋,有著不同的變化特點(diǎn).如圖5(a)所示,對于α自旋,當(dāng)t=240.8 a.u.時(shí),外激光場的強(qiáng)度接近其正向最大值(圖4中的a點(diǎn)),此時(shí)產(chǎn)生了較強(qiáng)的誘導(dǎo)電子密度,特別是在石墨烯納米帶的上下邊緣上.沿著外激光場的方向,正負(fù)誘導(dǎo)電子密度發(fā)生分離,相鄰C原子上的電子密度極性相反.當(dāng)t=384.8 a.u.時(shí),此時(shí)外激光場強(qiáng)度很小,接近于零(圖4中的b點(diǎn)).受此影響,α自旋誘導(dǎo)電子密度也變得很弱,幾乎消失不見(圖5(b)).當(dāng)t=480.8 a.u.時(shí),外激光場接近于其負(fù)最大值(圖4中的c點(diǎn)),圖5(c)顯示出誘導(dǎo)電子密度又增強(qiáng)很多,且多集中在石墨烯分子的邊緣.但是對比圖5(a)發(fā)現(xiàn),此時(shí)誘導(dǎo)電子密度的正負(fù)正好相反.這說明誘導(dǎo)電子會沿著外激光場的方向移動,當(dāng)外場的極化方向由正向轉(zhuǎn)為反向時(shí),誘導(dǎo)電子的極性也會反向.最后,當(dāng)t=768.8 a.u.時(shí),外激光場又一次接近于零(圖4中的d點(diǎn)),此時(shí)誘導(dǎo)電子密度除了在zigzag邊的中間部分,其它地方也幾乎消失不見(圖5(d)).

    圖5 在外激光場的作用下C168H36的α自旋誘導(dǎo)電子密度Fig.5 Induced α-spin charge density of C168H36interacting with an external laser field

    圖6 在外激光場的作用下C168H36的β自旋誘導(dǎo)電子密度Fig.6 Induced β-spin charge density of C168H36interacting with an external laser field

    對于β自旋,圖6顯示出誘導(dǎo)電子密度隨著外激光場變化與α自旋共同的特點(diǎn),如β自旋誘導(dǎo)電子會沿著外激光場的極化方向而發(fā)生移動,會隨著外激光場強(qiáng)度的變化而增強(qiáng)或減弱.但是對比圖5(a)和圖6(a),發(fā)現(xiàn)在同樣強(qiáng)度的外激光場的影響下,產(chǎn)生的β自旋誘導(dǎo)電子密度要比α自旋弱很多.同樣的情況在t為384.8和480.8 a.u.時(shí)刻也會出現(xiàn).但是當(dāng)t=768.8 a.u.時(shí),雖然外激光場的強(qiáng)度已接近于零,但是β自旋誘導(dǎo)電子密度并沒有出現(xiàn)明顯的減弱.從誘導(dǎo)偶極矩隨時(shí)間的變化(圖7)發(fā)現(xiàn),在t=768.8 a.u.時(shí)刻,誘導(dǎo)偶極矩出現(xiàn)了非常明顯的非絕熱效應(yīng).而圖6(d)更是證明了這一點(diǎn),此時(shí)的β自旋誘導(dǎo)電子密度已經(jīng)并不完全受外激光場的影響,非絕熱效應(yīng)使得即使外場的強(qiáng)度接近于零,誘導(dǎo)電子密度的強(qiáng)度也不會發(fā)生明顯的減弱.而同樣的情況之所以沒有出現(xiàn)在圖4(d)所示的α自旋誘導(dǎo)電子密度中,則說明了β自旋比α自旋電子態(tài)更容易出現(xiàn)非絕熱效應(yīng).

    圖7 誘導(dǎo)偶極矩隨時(shí)間的變化Fig.7 Induced dipole moment changes with time

    4 結(jié)論

    在密度泛函和含時(shí)密度泛函理論的基礎(chǔ)上,對于含有8個(gè)zigzag鏈長度較短的石墨烯納米條帶C168H36的基態(tài)和激發(fā)態(tài)的性質(zhì)進(jìn)行了研究.發(fā)現(xiàn)在基態(tài)上,B3LYP雜化泛函的計(jì)算結(jié)果顯示較短的石墨烯納米條帶并不能表現(xiàn)出反鐵磁性質(zhì),但是隨著長度的增加,納米條帶上兩邊的自旋密度會出現(xiàn)反平行,從而顯示出反鐵磁的基態(tài)性質(zhì).靜電場的加入,會降低石墨烯納米條帶C168H36的反鐵磁態(tài)的能量,成為能量最穩(wěn)定的基態(tài).同時(shí),靜電場也會使得α自旋和β自旋的HOMO-LUMO的帶隙大小出現(xiàn)不同的變化,其中α自旋帶隙的大小基本不變,而β自旋帶隙則明顯變小.這一計(jì)算結(jié)果也證明了zigzag型石墨烯納米帶的半金屬特性.

    在激發(fā)態(tài)上,加入了一個(gè)隨時(shí)間變化的激光脈沖,通過在時(shí)間域里求解含時(shí)密度泛函方程,從而觀察石墨烯納米條帶C168H36在激發(fā)態(tài)上的動力學(xué)過程.研究發(fā)現(xiàn),隨著外激光脈沖的變化,誘導(dǎo)電子密度會隨著外場強(qiáng)度的增強(qiáng)或減弱而相應(yīng)地增大或減少,并且會隨著外場的極化方向而發(fā)生明顯移動.此外,α自旋和β自旋電子在激發(fā)態(tài)上的動力學(xué)過程仍然會有不同的表現(xiàn).相比而言,在同樣強(qiáng)度的外激光場的影響下,α自旋電子更容易被激發(fā)而產(chǎn)生較明顯的誘導(dǎo)電子密度,而β自旋電子則更容易脫離外激光場的控制而產(chǎn)生非絕熱現(xiàn)象.

    (1)Novoselov,K.S.;Geim,A.K.;Morozov,S.V.;Jiang,D.;Zhang,Y.;Dubonos,S.V.;Grigorieva,I.V.;Firsov,A.A.Science 2004,306,666.doi:10.1126/science.1102896

    (2)Novoselov,K.S.;Geim,A.K.;Morozov,S.V.;Jiang,D.;Katsnelson,M.I.;Grigorieva,I.V.;Dubonos,S.V.;Firsov,A.A.Nature 2005,438,197.doi:10.1038/nature04233

    (3)Zhang,Y.;Tan,Y.W.;Stormer,H.L.;Kim,P.Nature 2005,438,201.doi:10.1038/nature04235

    (4)Novoselov,K.S.;Jiang,D.;Schedin,F.;Booth,T.J.;Khotkevich,V.V.;Morozov,S.V.;Geim,A.K.Proc.Natl.A cad.Sci.U.S.A.2005,102,10451.doi:10.1073/pnas.0502848102

    (5)Novoselov,K.S.;Jiang,Z.;Zhang,Y.;Morozov,S.V.;Stormer,H.L.;Zeitler,U.;Maan,J.C.;Boebinger,G.S.;Kim,P.;Geim,A.K.Science 2007,315,1379.doi:10.1126/science.1137201

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