夏季東海一氧化碳的濃度分布、海-氣通量和微生物消耗研究

徐冠球，陸小蘭，楊桂朋*，趙保振

（1.中國海洋大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，山東青島 266100）

夏季東海一氧化碳的濃度分布、海-氣通量和微生物消耗研究

徐冠球1，陸小蘭1，楊桂朋1*，趙保振1

（1.中國海洋大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，山東青島 266100）

研究了夏季東海海水中和大氣中一氧化碳（CO）的濃度分布、海-氣通量和表層海水中CO的微生物消耗。夏季東海大氣中CO的體積分?jǐn)?shù)范圍為63×10－9～120×10－9，平均值為87×10－9（SD＝18×10－9，n＝37），呈現(xiàn)出近岸高，遠(yuǎn)海低和北高南低的特點。夏季東海表層海水中CO的濃度范圍為0.24～5.51 nmol／L，平均值為1.48 nmol／L（SD＝1.46，n＝37），CO的濃度受太陽輻射影響明顯；CO在垂直分布上表現(xiàn)出濃度隨深度增加迅速減小的特征，濃度最大值出現(xiàn)在表層。調(diào)查期間表層海水中CO相比大氣處于過飽和狀態(tài)，過飽和系數(shù)變化范圍為3.65～113.55，平均值為23.63（SD＝24.56，n＝37），這表明調(diào)查海域是大氣中CO的源。CO的海-氣通量變化范圍為0.25～78.50μmol／（m2· d），平均值為9.97μmol／（m2·d）（SD＝14.92，n＝37）。在CO的微生物消耗培養(yǎng)實驗中，CO的濃度隨時間增長呈指數(shù)降低，消耗過程表現(xiàn)出一級反應(yīng)的特點，速率常數(shù)KCO范圍為0.043～0.32／h，平均值為0.18／h（SD＝0.088，n＝9），KCO與鹽度之間存在負(fù)相關(guān)關(guān)系。

一氧化碳；分布；通量；微生物消耗；東海

1 引言

一氧化碳（CO）是大氣中一種重要的痕量氣體，能夠和大氣對流層中主要的氧化劑羥基自由基反應(yīng)［1—2］，導(dǎo)致對流層氧化能力下降，其他溫室氣體如甲烷、氟氯烷烴等濃度增大，因此被認(rèn)為是一種間接的溫室氣體。

早期海洋CO的研究發(fā)現(xiàn)，表層海水中的CO相比于大氣常常是過飽和的，海洋是大氣中CO的源［3—5］，但不同研究者對于海洋向大氣釋放CO中C量的估算（3.7～600 Tg／a）存在較大差異［4，6－10］，總體上看，近年來的通量估算值要小于早期通量估算值。海水中CO主要是來自于海水中的有色溶解有機(jī)物質(zhì)（colored／chromophoric dissolved organic matter，CDOM）的光化學(xué)降解［4，9，11］，因此海水中CO的濃度受太陽輻射影響明顯。海水中CO的去除途徑可分為海-氣交換［5，11—12］和微生物消耗［4，11］，在表層海水正常紊流狀態(tài)下，微生物消耗相對于海-氣擴(kuò)散而言是海水中CO去除的主要途徑，約占大洋海水中CO總消耗量的86%［11］。

相比于開闊大洋，近岸海域的CO研究較少，與大洋水相比，近岸海域受陸源影響較大，其海-氣交換和微生物消耗以及光生產(chǎn)等與開闊海洋相比有許多不同［11，13—18］，有待于深入研究。目前我國已經(jīng)開展了中國海中CO的初步研究，對于中國近海大氣和海水中CO的濃度分布、海-氣通量有了一定的了解，并且在部分海域進(jìn)行了CO的光化學(xué)生產(chǎn)和微生物消耗的研究［13—17］，但目前的研究是限于局部海域和個別季節(jié)開展的海洋調(diào)查，對CO完整的季節(jié)性變化還缺乏系統(tǒng)的認(rèn)識。本研究于2012年夏季對東海進(jìn)行了調(diào)查，旨在分析和探討近岸海域CO的濃度分布、海-氣通量和微生物消耗，豐富關(guān)于中國近海CO季節(jié)變化的認(rèn)識，進(jìn)一步完善中國近海CO的研究。

2 材料和方法

2.1 樣品采集

于2012年6月14日至2012年7月5日隨“科學(xué)3號”科學(xué)考察船對東海進(jìn)行了調(diào)查，調(diào)查區(qū)域及采樣站位如圖1，該航次共設(shè)置7個斷面，37個站位。所有站位均采集大氣樣品和表層海水樣品進(jìn)行CO濃度測定，同時選取部分站位采集垂直水樣進(jìn)行海水中CO的垂直分布研究。海水樣品使用Seabird 19plus型CTD上配置的Rosette采水器進(jìn)行采集，然后通過硅膠管和三通閥在無氣泡的條件下注入到50 mL經(jīng)10%HCl-Milli-Q水洗過的玻璃注射器中，注射器應(yīng)先用海水潤洗3次，最后采樣完成時注射器內(nèi)不應(yīng)留有氣泡。海水的溫度、鹽度及采樣深度由調(diào)查船上配備直讀式溫鹽深儀完成，風(fēng)速由船載風(fēng)速儀測定。大氣CO樣品在距海面約10 m處的甲板上用50 mL玻璃注射器抽取，為避免船體對采樣的影響，應(yīng)在船走航時面向迎風(fēng)方向進(jìn)行采集。

2.2 分析方法

2.2.1 CO的測定

海水樣品和大氣樣品均采用Ta3000痕量氣體分析儀（美國Ametek公司）進(jìn)行現(xiàn)場測定。海水樣品的測定采用頂空平衡法，具體為：將現(xiàn)場采集的樣品通過注射器定容至44 mL，然后通過三通閥向注射器內(nèi)注入6 mL高純氮氣，高純氮氣由Ta3000痕量氣體分析儀的零空氣出口處獲得。再將該注射器通過搖擺試驗機(jī)（廣東塘廈飛蝗高精儀器有限公司）以120 r／min的速度進(jìn)行震蕩，震蕩時間為5 min，再將達(dá)到氣液平衡的頂空氮氣通過阻水濾膜（0.2μm Nuclepore Teflon filter，Φ13 mm）注入到Ta3000痕量氣體分析儀進(jìn)行測定。大氣樣品采集后同樣通過阻水濾膜注入到Ta3000痕量氣體分析儀進(jìn)行測定。儀器采用CO標(biāo)準(zhǔn)氣體（972×10－9，大連大特氣體有限公司）進(jìn)行校正。該方法測量的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差小于4.4%，方法的最低檢出限為0.02 nmol／L［19］。

2.2.2 CO微生物消耗的測定

本文采用黑暗培養(yǎng)法［20—21］測定CO微生物消耗速率，具體為：使用經(jīng)酸洗過的300 mL玻璃注射器采集表層海水，采集前應(yīng)先用表層海水潤洗3次，采樣完成時注射內(nèi)不應(yīng)留有氣泡。然后將該注射器置于表層海水循環(huán)水浴中進(jìn)行現(xiàn)場避光培養(yǎng)。使用50 mL玻璃注射器通過三通從300 mL注射器內(nèi)抽取水樣進(jìn)行CO濃度測定，抽取過程中要防止大氣進(jìn)入注射器內(nèi)。采樣完成后立刻測定CO濃度作為第一個時間點的CO濃度，約30 min后測定CO濃度作為第2個時間點的濃度，然后根據(jù)消耗速度的不同，每隔30 min至1 h的時間間隔測定一次CO的濃度，整個時間系列一般測定5個點左右。CO微生物消耗速率的測定站位具體見表1。

圖1 東海采樣站位

2.3 海-氣通量和過飽和系數(shù)的計算方法

CO的海-氣交換通量F［mol／（m2·h）］可以通過下式求得［22］：

式中，犽為氣體交換常數(shù)（m／h）；Csurf為現(xiàn)場測得的表層海水中CO的濃度（nmol／L）；Ceq為與大氣中CO相平衡時，海水中CO的濃度（nmol／L）。

氣體交換常數(shù)犽采用Wanninkhof建立的模型進(jìn)行計算［22］，求得的犽值需要乘以（Sc／660）－0.5進(jìn)行校正，Sc值可通過下式求得［12］：

式中，t為海水的溫度（℃）。

海水CO濃度Csurf可通過頂空氣體中CO的測定值求得［23］：

式中，p為大氣壓力（atm）；ma為氣液平衡后頂空氣體中CO的體積分?jǐn)?shù)；β是本生系數(shù)，為CO在海水中的溶解度常數(shù)，與海水的溫度和鹽度有關(guān)［24］；Vw為海水樣品的體積（mL）；Va為頂空氣體的體積（mL）；R為氣體常數(shù)［0.082 06 atm·L／（mol·K）］；T為現(xiàn)場的海水溫度（K）。

與大氣中CO相平衡時，海水中CO的濃度Ceq可通過下式求得［25］：

式中，Catm是現(xiàn)場測得的大氣中CO的體積分?jǐn)?shù)；β為海水中CO的溶解度常數(shù)；M為標(biāo)準(zhǔn)壓力和溫度下CO的摩爾體積25.094 1 L／mol［10，26］。

海水中CO的過飽和系數(shù)α可通過下式求得［25］：

3 結(jié)果與討論

3.1 大氣中CO的含量

大氣中CO含量的范圍為63×10－9～120× 10－9，平均值為87×10－9（SD＝18×10－9，n＝37），最大值為最小值的1.9倍。大氣中CO含量的最大值出現(xiàn)在近岸站位D4-1，最小值出現(xiàn)在調(diào)查海域的南部站位D7-2。大氣中CO的水平分布見圖2，從圖中可以看出大氣中CO的濃度總體上從近海向遠(yuǎn)海逐漸降低，調(diào)查海域南部大氣中CO的濃度要低于北部大氣中CO的濃度。本研究的調(diào)查結(jié)果與文獻(xiàn)值相比，大氣中CO的濃度要低于文獻(xiàn)值［16，25］。春季東海調(diào)查大氣中CO濃度平均值150×10－9［25］，秋季東海調(diào)查大氣中CO濃度的平均值為252×10－9［16］，大氣中的CO濃度表現(xiàn)出了明顯的季節(jié)差異。這主要是由于夏季東海受到季風(fēng)的強(qiáng)烈影響，季風(fēng)由大洋吹向陸地，而大洋大氣中CO含量低，使得夏季東海大氣中CO含量較低；秋冬季節(jié)，季風(fēng)由陸地吹向大洋，陸地大氣中，由于化石燃料的使用，CO含量高，使得秋冬季東海大氣中CO含量較高。香港島東南部鶴咀海岸近海（22.2°N，114.3°E）的調(diào)查表明［27］，大氣中CO的濃度具有季節(jié)性變化，由高到低依次為冬季、春（秋季）和夏季，與本文的調(diào)查結(jié)果一致。

圖2 大氣CO的水平分布圖（體積分?jǐn)?shù)，10－9）

3.2 海水中CO的濃度

調(diào)查海域表層海水中CO的濃度范圍為0.24～5.51 nmol／L，平均值為1.48 nmol／L（SD＝1.46，n＝37），最大值為最小值的23.0倍，各站位表層海水中CO的濃度見圖3。表層海水中CO濃度的最大值（5.51 nmol／L）出現(xiàn)在站位D1-1，取樣時間為15∶17；CO濃度的最小值（0.24 nmol／L）出現(xiàn)在站位D1-6，取樣時間為03∶59。相比于近岸海水，淡水中CO濃度較高［25］，因此陸源輸入和太陽光照強(qiáng)度會共同影響表層海水中CO濃度，從而使CO濃度值產(chǎn)生較大變化。在本次調(diào)查中，部分?jǐn)嗝姹韺雍Ｋ蠧O的濃度并沒有表現(xiàn)出近岸高、遠(yuǎn)海低的特點，卻與采樣時間有較好的一致性，表現(xiàn)為中午前后濃度高，凌晨前后濃度低，這表明，在這些斷面中，表層海水中CO的濃度主要受到太陽光照強(qiáng)度的影響，而受陸源輸入影響較小。本文的調(diào)查結(jié)果與Zafiriou等［12］在馬尾藻海域春季調(diào)查的平均值1.09 nmol／L較為接近。與東海春秋季的調(diào)查相比，本研究結(jié)果低于春季東海調(diào)查中報道數(shù)值2.42 nmol／L［25］，高于秋季東海調(diào)查中報道數(shù)值0.65 nmol／L［16］。導(dǎo)致這種季節(jié)差異的原因應(yīng)該是多方面的，包括不同季節(jié)太陽輻射強(qiáng)度的變化，不同季節(jié)CO海-氣通量和CO微生物消耗的變化。

本航次中，還對CO的垂直分布進(jìn)行了調(diào)查，典型站位的CO垂直分布見圖4。從圖中可以看出，海水中CO濃度最大值出現(xiàn)在表層，隨深度增加CO濃度迅速減小。這主要是由于表層海水接受到的太陽光最多，在太陽光的作用下，CDOM降解產(chǎn)生大量CO，隨深度增加，太陽光被海水及海水中的顆粒物吸收和散射，使得CDOM降解速率下降，CO濃度降低［25］。另外我們還考察了在垂直分布中CO與葉綠素a（Chl a）的關(guān)系。在站位D5-2，Chl a最大濃度值出現(xiàn)在表層，隨深度增加表現(xiàn)出先減小再增大最后又減小的變化規(guī)律；站位D7-6的Chl a最大濃度值出現(xiàn)在水深30 m處，隨深度增加表現(xiàn)出先增大再減小的變化規(guī)律，CO和葉綠素在垂直分布上沒有表現(xiàn)出相關(guān)性，該結(jié)果與文獻(xiàn)報道結(jié)果相一致［20，28］。

圖3 表層海水中CO的濃度和過飽和系數(shù)

圖4 海水中CO的垂直分布

3.3 CO的海-氣通量

各個站位CO的過飽和系數(shù)見圖3，CO的過飽和系數(shù)變化范圍為3.65～113.55，平均值為23.63（SD ＝24.56，n＝37），說明在調(diào)查期間整個調(diào)查海域，海水中的CO相對于大氣都是過飽和的。調(diào)查結(jié)果高于春季東海調(diào)查，其平均值為20.72［25］；也高于秋季東海調(diào)查，其平均值為3.61［16］；但低于在Beaufort海的調(diào)查結(jié)果，平均值為45.4［20］。

各個站位CO的海-氣通量見圖5，海-氣通量變化范圍為0.25～78.50μmol／（m2·d），平均值為9.97μmol／（m2·d）（SD＝14.92，n＝37）。最大值出現(xiàn)在站位D5-1，該站位CO的過飽和系數(shù)（50.71）和風(fēng)速（14.4 m／s）都較大；最小值出現(xiàn)在站位D1-2，該站位CO的過飽和系數(shù)（23.10）接近調(diào)查海域的平均值（23.63），但該站位的風(fēng)速（1.4 m／s）在所有觀測站位中最低，海-氣通量值的大小同時受到海水中CO過飽和程度和風(fēng)速大小的影響。

Zafiriou等［12］在馬尾藻海春季的調(diào)查結(jié)果為6.54μmol／（m2·d），春季東海和黃海調(diào)查結(jié)果為6.67μmol／（m2·d）［15］，秋季東海和南黃海的調(diào)查結(jié)果為1.82μmol／（m2·d）［16］?？梢钥闯鰱|海夏季海-氣通量值處在較高的水平，這主要是由于夏季東海海水中CO的過飽和程度和風(fēng)速都較大的原因。東海的面積約為7.7×105km2［29］，由此計算出夏季東海向大氣輸送CO－C的速率為9.21×107g／d。

圖5 表層海水中CO的海-氣交換通量和風(fēng)速

3.4 CO微生物消耗

本文采用黑暗培養(yǎng)法［20—21］測量了CO微生物消耗，典型站位的CO微生物消耗曲線見圖6。調(diào)查結(jié)果顯示，CO濃度隨培養(yǎng)時間增大呈現(xiàn)指數(shù)型降低，符合一級反應(yīng)的特點，各個站位的CO微生物消耗速率的相關(guān)系數(shù)（R2）、消耗速率常數(shù)（KCO）、周轉(zhuǎn)時間（τbio＝1／KCO）和Chl a濃度見表1。所選站位的CO微生物消耗速率常數(shù)范圍為0.043～0.32／h，平均值為0.18／h（SD＝0.088，n＝9），與東海春季和秋季的CO消耗速率常數(shù)0.20／h和0.21／h［25］基本一致。KCO的最大值出現(xiàn)在站位D3-2，該站位具有最大的葉綠素值（3.24μg／L）和較低的鹽度值；KCO的最小值出現(xiàn)在站位D2-6，該站位具有最高的鹽度值。

圖6 典型站位CO微生物消耗曲線

表1 各站位CO消耗速率（部分站位Chl a數(shù)據(jù)未獲得）

進(jìn)行微生物消耗研究的站位中，表層海水的鹽度變化范圍為26.15～33.11，鹽度與消耗速率常數(shù)KCO關(guān)系如圖7，可見KCO與鹽度值之間存在較強(qiáng)的相關(guān)性，KCO隨鹽度值的增大而減小（R2＝0.802，n＝9，p＝0.01），該結(jié)果與文獻(xiàn)報道結(jié)果相一致［16，25，30］。Xie等［30］的研究發(fā)現(xiàn)，在鹽度為0～19時，KCO隨鹽度增大而升高；在鹽度大于19時，KCO隨鹽度增大而降低。

由于微生物量和Chl a濃度之間存在很強(qiáng)的相互關(guān)系［31—32］，因此常常使用Chl a作為微生物數(shù)量的替代指標(biāo)。研究發(fā)現(xiàn)，KCO與葉綠素Chl a之間的存在一定的相關(guān)性（R2＝0.712，n＝6，p＝0.034 7），這與Xie等的研究結(jié)果相一致［30］。除微生物數(shù)量，微生物的種類、供給微生物的有機(jī)質(zhì)、無機(jī)營養(yǎng)鹽、溫度、鹽度和p H等因素也會影響到微生物消耗速率K，因此微生物消耗速率K只在一定程度上受CO到葉綠素的影響，CO的微生物的消耗是一個比較復(fù)雜的過程。

圖7 KCO與鹽度、Chl a關(guān)系圖

4 結(jié)論

在2012年東海夏季的航次中，調(diào)查了CO在大氣和海水中的分布、海-氣交換通量及其微生物消耗，得出了以下結(jié)論：

（1）夏季東海大氣中CO的體積分?jǐn)?shù)范圍為63× 10－9～120×10－9，平均值為87×10－9，呈現(xiàn)出近岸高，遠(yuǎn)海低和北高南低的特點。

（2）從水平分布上看，海水中CO濃度范圍為0.24～5.51 nmol／L，平均值為1.48 nmol／L，CO濃度值受太陽輻射影響明顯。在垂直分布上，CO濃度隨深度增加迅速減小，然后在深層保持很小的濃度值不變，與Chl a之間無相關(guān)性。

（3）東海夏季表層海水中CO處于過飽和狀態(tài)，東海是大氣CO的源，海-氣通量平均值為9.97μmol／（m2·d）。

（4）東海夏季CO微生物消耗速率常數(shù)范圍為0.043～0.32／h，平均值為0.18／h。研究發(fā)現(xiàn)CO微生物消耗速率與鹽度和葉綠素之間有一定的相關(guān)性。

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Distribution，flux and biological consumption of carbon monoxide in the East China Sea in summer

Xu Guanqiu1，Lu Xiaolan1，Yang Guipeng1，Zhao Baozhen1
（1．College of Chemistry andChemical Engineering，Ocean University of China，Qingdao 266100，China）

Carbon monoxide（CO）concentration distribution，sea-to-air flux and microbial consumption rate constants，along with atmospheric CO mixing ratios，were measured in the East China Sea in summer.Atmospheric CO mixing ratios varied from 63×10－9to 120×10－9，with an average of 87×10－9（SD＝18×10－9，n＝37）.Overall，the concentrations of atmospheric CO displayed a decreasing trend from the coastal stations to the offshore stations and a decreasing trend from the northern stations to the southern stations.The surface water CO concentrations in the investigated area ranged from 0.24 to 5.51 nmol／L，with an average of 1.48 nmol／L（SD＝1.46，n＝37）.The surface water CO concentrations were affected significantly by sunlight.Vertical profiles showed that CO concentrations declined with depth rapidly，with the maximum values appearing in the surface water.The surface CO concentrations were oversaturated and the saturation factors ranged from 3.65 to 113.55，with an average of 23.63 （SD＝24.56，n＝37）.The East China Sea was a net source of atmospheric CO.The sea-to-air fluxes of COin the East China Sea ranged from 0.25 to 78.50μmol／（m2·d），with an average of 9.97μmol／（m2·d）（SD＝14.92，n＝37）.In the incubation experiments，CO concentrations decreased exponentially with incubation time and the processes conformed to the first order reaction characteristics.The microbial CO consumption rate constants in the surface water（KCO）ranged from 0.043 to 0.32 h－1，with an average of 0.18 h－1（SD＝0.088，n＝9）.A negative correlation betweenKCOand salinity was observed in the present study.

carbon monoxide；distribution；sea-to-air flux；microbial consumption；East China Sea

P734.4

A

0253-4193（2014）06-0025-08

2013-09-16；

2013-12-06。

國家自然科學(xué)基金項目（40976043）；教育部“長江學(xué)者”獎勵計劃；山東省“泰山學(xué)者”建設(shè)工程專項經(jīng)費。

徐冠球（1989—），男，山東省濟(jì)寧市人，從事海洋活性氣體（CO）的生物地球化學(xué)研究。E-mail：xugqouc＠126.com

*通信作者：楊桂朋，教授，博士生導(dǎo)師，主要從事海洋化學(xué)研究。E-mail：gpyang＠ouc.edu.cn

徐冠球，陸小蘭，楊桂朋，等.夏季東海一氧化碳的濃度分布、海-氣通量和微生物消耗研究［J］.海洋學(xué)報，2014，36（6）：25—32，

10.3969／j.issn.0253-4193.2014.06.004

Xu Guanqiu，Lu Xiaolan，Yang Guipeng，et al.Distribution，flux and biological consumption of carbon monoxide in the East China Sea in summer［J］.Acta Oceanologica Sinica（in Chinese），2014，36（6）：25—32，doi：10.3969／j.issn.0253-4193.2014.06.004